DE646704C - Verfahren zur Herstellung von Maleinsaeure - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Maleinsaeure

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DE646704C
DE646704C DEI51194D DEI0051194D DE646704C DE 646704 C DE646704 C DE 646704C DE I51194 D DEI51194 D DE I51194D DE I0051194 D DEI0051194 D DE I0051194D DE 646704 C DE646704 C DE 646704C
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DE
Germany
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maleic acid
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butanol
weight
production
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Expired
Application number
DEI51194D
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English (en)
Inventor
Dr Otto Drossbach
Karl Huttner
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IG Farbenindustrie AG
Original Assignee
IG Farbenindustrie AG
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/16Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by oxidation
    • C07C51/21Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by oxidation with molecular oxygen
    • C07C51/215Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by oxidation with molecular oxygen of saturated hydrocarbyl groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07C51/23Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by oxidation with molecular oxygen of oxygen-containing groups to carboxyl groups
    • C07C51/235Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by oxidation with molecular oxygen of oxygen-containing groups to carboxyl groups of —CHO groups or primary alcohol groups

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Description

In der Patentschrift 561 081 ist ein Verfahren zur Herstellung von Maleinsäure beschrieben, bei dem Crotonaldehyd oder Crotonsäure in Dampfform mit Sauerstoff oder sauerstoffhaltigen Gasen bei erhöhter Temperatur mit Oxydationskatalysatoren in Berührung gebracht werden.
Es wurde nun gefunden, daß man Maleinsäure in sehr vorteilhafter Weise erhalten kann, wenn man Butanol oder Butylenglykole in Dampf form zusammen mit Sauerstoff oder sauerstoffhaltigen Gasen bei erhöhter Temperatur mit Oxydationskatalysatoren in Berührung bringt. Die hierbei anzuwendenden Temperaturen liegen im allgemeinen zwischen etwa 250 bis 450° und richten sich sowohl nach der Wirksamkeit des angewandten Katalysators als auch nach der "Verweilzeit der umzusetzenden Verbindung am Katalysator.
Längere Verweilzeiten erfordern niedrigere Temperaturen, während kürzere Verweilzeiten höhere Temperaturen bedingen. Als sauerstoffhaltige Gase können außer Luft auch Mischungen von reinem Sauerstoff mit inerten Gasen oder Dämpfen, wie Kohlendioxyd oder Wasserdampf, Verwendung finden. Geeignete Oxydationskatalysatoren sind die im Patent 561 081 genannten, vornehmlich die schwer reduzierbaren Oxyde von Metallen der 5. und 6. Gruppe des periodischen Systems, für sich allein oder in Mischung untereinander. Auch Mischungen oder Verbindungen dieser Oxyde mit anderen Metalloxyden, z. B. Aluminium-, Titan-, Eisen- oder Kobaltoxyd, kommen in Betracht. Die Katalysatoren werden vorteilhaft auf Trägern, wie Bimsstein, angewendet. Das Verfahren kann bei beliebigen Drucken ausgeführt werden. Bei Ausübung des Verfahrens kann man die Reaktionsgase auch im Kreislaufe führen.
Das vorliegende Verfahren gestattet die Herstellung von Maleinsäure aus Ausgangsstoffen, die technisch leichter zugänglich sind als die nach dem Hauptpatent benutzten. Es war überraschend, daß man unter ähnlichen Arbeitsbedingungen aus verschiedenen Ausgangsstoffen den gleichen Endstoff herstellen kann.
Beispiel 1
Ein Luftstrom, der im Kubikmeter etwa 20 bis 30 g n-Butanol enthält, wird über einen aus den Oxyden des Molybdäns, Vanadiums und Titans bestehenden Katalysator, der auf Bimsstein aufgetragen ist (hergestellt durch
*) Von dem Patentsucher sind als die Erfinder angegeben worden:
Dr. Otto Drossbach und Karl Huttner in Ludwigshafen, Rhein.
Dispergieren von ii Teilen Ammoniummolybdat, 3 Teilen Vanadinsäure und 4Teilen Oxalsäure in 70 Teilen Wasser, worauf die ,erhaltene Mischung auf 35 Teile Bimsst^i£ä«ee: von 3 bis 4 mm Größe aufgetragen ii dem Trocknen 4 Stunden lang auf hitzt wird), bei etwa 3500 mit so schwindigkeit geleitet, daß in der Stund"? pro Liter Kontaktraum etwa 2 cbm mit n-Butanol beladene Luft durchgesetzt werden. Beim Abkühlen des Reaktionsgemisches scheidet sich die entstandene Maleinsäure in Form ihres Anhydrids aus. Die letzten Anteile Maleinsäure werden durch Waschen des abgekühlten Reaktionsgemisches mit Wasser gewonnen. Die Atisbeute an Maleinsäure beträgt 20 bis 25%.
Beispiel 2
Ein Luftstrom von 180 1 in der Stunde wird durch Butylenglykol, das auf ioo° erhitzt ist, geleitet. Das erhaltene Gemisch, das pro Kubikmeter Luft etwa 16 g Butylenglykol enthält, wird sodann bei 3300 mit dem in Beispiel ι verwendeten Katalysator in Berührung gebracht. Die entstandene Maleinsäure wird in der in Beispiel 1 angegebenen Weise aus den Reaktionsgasen abgeschieden. Aus 100 Teilen Butylenglykol werden so 40 bis 50 Teile Maleinsäure erhalten.
Beispiel 3
Man stellt einen Aluminiumvanadinsäurekatalysator folgendermaßen her:
5 Gewichtsteile Aluminiumpulver werden mit Hilfe eines Dispergierungsmittels in 50 Gewichtsteilen Wasser dispergiert und auf etwa 370 Gewichtsteile Schamotte von 3 bis 4 mm Körnung aufgetragen. Dann stellt man eine Lösung aus 50 Gewichtsteilen Ammoniumvanadat, 80 Gewichtsteilen Oxalsäure und 150 Gewichtsteilen heißem Wasser her und gibt sie zu dem auf der Schamotte aufgetragenen Aluminium. Das Ganze wird nun auf dem Wasserbade zur Trockne gebracht und noch 3 Stunden bei 3500 mit einem Luftstrome im Muffelofen behandelt.
Ein mit etwa 20 g n-Butanol pro Kubikmeter beladener Luftstrom wird in solcher Menge über den oben beschriebenen Katalysator bei etwa 3000 geleitet, daß auf 1 1 Katalysator etwa 2 cbm Butanol-Luft-Gemisch stündlich treffen. Bei der Abkühlung der Reaktionsgase in den vorgelegten Abscheidegefäßen scheiden sich neben flüssigem Kondensat die typischen Kristalle der Maleinsäure ab. Durch Auswaschen mit Wasser wird dem 'Gasstrom die Maleinsäure völlig entzogen. .-■ Nach dem Eindampfen der gesammelten Lösungen auf dem Wasserbad verbleibt ein •kristallinischer Rückstand in etwa gleicher Ausbeute wie nach Beispiel 1, der gemäß Titration etwa 95 °/oiges Maleinsäurehydrat ist.
Beispiel 4
In einem Kontaktofen, der für guten Wärmeausgleich bzw. gute Wärimeabf uhr eingerichtet ist, wird ein homogener Eisenmolybdänvanadinkatalysator eingefüllt, der folgendermaßen hergestellt wird: 10 Gewichtsteile feinst verteiltes. Eisenoxyd, das aus Eisencarbonyl gewonnen iwurde, 20 Gewichtsteile Ammoniummolybdat, 10 Gewichtsteile Vanadinsäure und 10 Gewichtsteile pulverisierte Oxalsäure werden innig gemischt. Die Mischung wird mit so viel Wasser versetzt, daß eine knetbare Masse entsteht, welche durch ein Sieb mit quadratischen Öffnungen von 8 mm Seitenlänge gedrückt wird. Es entstehen kleine Würfelchen oder Prismen, die nach dem Trocknen sehr porös, aber trotzdem hart und haltbar sind.
Über diese Kontaktmasse wird, nachdem sie auf 270 bis 3000 erhitzt wurde, ein Butanol-Dampf-Luft-Gemisch geleitet, das etwa 6 Volumprozent Butanoldampf enthält. Die Geschwindigkeit wird so bemessen, daß stündlich auf ι 1 Kontaktmasse 1 cbm Butanol-Luft-Gemisch kommt. Die den Kontaktofen verlassenden Reaktionsgase werden abgekühlt; bei etwa 30 bis 400 scheidet sich Maleinsäureanhydrid (F == 560), bei tieferen Temperaturen Maleinsäurehydrat (F = 130°) ab. Die Abgase werden noch mit Wasser gewaschen, um alle sauren Bestandteile vollständig zu entfernen. Die Ausbeute entspricht der im Beispiel 1 angegebenen.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Weiterbildung desVerfahrens derPatentschrift56i 081 zur Her stellung von Maleinsäure, dadurch gekennzeichnet, daß Butanol oder Butylenglykole in Dampfform zusammen mit Sauerstoff oder sauerstoffhaltigen Gasen bei erhöhter Temperatur mit Oxydationskatalysatoren in Berührung gebracht werden.
DEI51194D 1934-12-12 1934-12-12 Verfahren zur Herstellung von Maleinsaeure Expired DE646704C (de)

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