DE60033601T2 - Herstellungsmethode für einen ferroelektrischen dünnen Film, einen ferroelektrischen Kondensator und einen ferroelektrischen Speicher - Google Patents

Herstellungsmethode für einen ferroelektrischen dünnen Film, einen ferroelektrischen Kondensator und einen ferroelektrischen Speicher Download PDF

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Description

  • Hintergrund der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft im Allgemeinen ein Verfahren zur Herstellung einer dünnen ferroelektrischen Schicht bzw. eines dünnen ferroelektrischen Filmes und betrifft ferner einen ferroelektrischen Kondensator, einen ferroelektrischen Speicher und ein Verfahren zur Herstellung des Speichers. Insbesondere betrifft diese Erfindung ein Verfahren zur Herstellung einer dünnen ferroelektrischen Schicht als eine kapazitive isolierende Schicht für einen ferroelektrischen Speicher.
  • In jüngerer Zeit wurden dünne ferroelektrische Schichten mit einer spontanen elektrischen Polarisierung eingehend untersucht und entwickelt, um einen nicht flüchtigen Speicher zu realisieren, der bei höherer Geschwindigkeit mit einer geringen angelegten Spannung arbeiten kann. Unter den diversen ferroelektrischen Materialien wurden häufig niedrigschmelzende Metalloxide, zu denen Blei oder Wismut gehören, ausgiebig untersucht. Insbesondere Ferroelektrika mit Schichtstruktur, beispielsweise solche, die Wismut enthalten, haben viel Aufmerksamkeit auf sich gezogen.
  • Eine grundlegende Struktur eines Ferroelektrikums mit Schichtstruktur ist durch die allgemeine folgende Formel gegeben: (S2O2)2+(Am-1BmO3m+1)2– wobei der S-Platz durch ein dreiwertiges Kation eines konstituierenden Materials (beispielsweise Bi oder Tl) der geschichteten Struktur oder Kombination davon ersetzt wird; die A-Stelle wird durch ein einwertiges, zweiwertiges oder dreiwertiges Kation aus Na, Sr, Pb, Bi, Ba, Ca oder La oder eine Kombination davon ersetzt; die B-Stelle wird durch ein vierwertiges oder fünfwertiges Kation aus Ti, Ta, Nb, Zr, Mo oder W oder einer Kombination davon ersetzt; und m ist eine Ganzzahl im Bereich von typischerweise 1 bis 5. Zu beachten ist, dass untereinander unterschiedliche m-Werte manchmal in Kombination verwendet werden, um die Eigenschaften des Ferroelektrikums zu verbessern. Wenn beispielsweise eine Zusammensetzung mit m = 3 mit einer Zusammensetzung mit m = 1 kombiniert wird, dann kann der Abstand zwischen zwei benachbarten Schichten in der Schichtstruktur in beliebiger Weise geändert werden.
  • Da ein derartiges Ferroelektrikum eine Schichtstruktur aufweist, verschlechtern sich die Eigenschaften des Ferroelektrikums wesentlich, selbst wenn es sehr häufig einen Polarisierungswechsel durchlaufen hat. Folglich kann ein nicht flüchtiger Speicher, der diese ferroelektrische Schicht mit Schichtstruktur beinhaltet, bei einer relativ geringen angelegten Spannung arbeiten. Anders gesagt, das Ferroelektrikum ist in effizienter Weise als ein Material für eine kapazitive isolierende Schicht eines nicht flüchtigen Speichers anwendbar. Insbesondere enthält ein beschichtetes Ferroelektrikum, in dem die S-Stelle durch Wismut ersetzt ist (das im Weiteren als ein „Ferroelektrikum mit Wismutschichtstruktur" bezeichnet wird) Wismut, das ein niedrig schmelzendes Metall ist und das bei einer relativ geringen Temperatur abgeschieden werden kann. Beispielsweise wird SrBi2Ta2O9 für gewöhnlich bei ungefähr 800 Grad C wärmebehandelt. Um einen Halbleiterprozess bei einer noch geringeren Strukturgröße durchzuführen, sollte die Temperatur der Wärmebehandlung noch weiter abgesenkt werden. Beispielsweise muss eine gestapelte Speicherzellenstruktur eingerichtet werden, um einen sehr dicht integrierten Speicher zu realisieren, der mit 1 Megabit oder mehr arbeitet. Beim Einrichten der gestapelten Speicherzellenstruktur sollte die Wärmebehandlung bei einer Temperatur zwischen 650 und 700 Grad C im Hinblick auf den thermischen Widerstand einer Barrierenschicht ausgeführt werden (beispielsweise eine Iridiumoxidschicht), die zur Verhinderung einer Reaktion zwischen einer Elektrode und einem Anschlusspfropfen vorgesehen ist.
  • Eine dünne ferroelektrische Schicht wird normalerweise mittels eines Thermolyseprozesses oder eines Aufschleuderverfahrens unter Anwendung eines Sol-Gel-Prozessors gebildet. Um die Temperatur der Wärmebehandlung noch weiter abzusenken, ist jedoch der Sol-Gel-Prozess vorteilhaft, da dieser Prozess vorteilhafterweise chemische Reaktionen ausnutzt. Insbesondere werden in einem Sol-Gel-Prozess Kristalle aufgewachsen, um durch Polykondensationsreaktionen mit Hydrolyse eine dünne Schicht zu bilden, wobei eine Lösung mit einem äußerst reaktiven Metallalkoxid verwendet wird.
  • In einer dünnen ferroelektrischen Schicht mit Wismutschichtstruktur, die durch den bekannten Sol-Gel-Prozess hergestellt wird, werden die meisten Kristalle einheitlich entlang der C-Achse ausgerichtet. Allgemein gesagt, der größte Anteil der elektrischen Dipolmomente einer dünnen ferroelektrischen Schicht mit Wismutschichtstruktur liegt in der A- und B-Achsenebene. Demgegenüber gibt es keine Dipolmomente oder nur sehr geringe Momente entlang der C-Achse. Wenn daher ein Kondensator aus einer dünnen ferroelektrischen Schicht mit C-Achsenorientierung hergestellt wird, so kann der ferroelektrische Kondensator keine spontane Polarisation aufweisen, die ausreichend stark ist, um eine geeignete Funktion eines nicht flüchtigen Speichers zu gewährleisten.
  • Eine metallorganische chemische Dampfabscheidung geschichteter Oxidstrukturen ist aus US-A-5,527,567 bekannt. Ein Verfahren zum Abscheiden dünner ferroelektrischer Schichten ist aus WO-A-99/32684 bekannt.
  • Überblick über die Erfindung
  • Es ist daher eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung einer dünnen ferroelektrischen Schicht mit einer nicht in C-Achse orientierten Schichtstruktur mittels eines Sol-Gel-Prozesses anzugeben.
  • Ein erfindungsgemäßes Verfahren zur Herstellung einer dünnen ferroelektrischen Schicht beinhaltet die Schritte des Anspruchs 1.
  • In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst der Schritt des Herstellens der dünnen ferroelektrischen Schicht vorzugsweise den Schritt des Aufbringens einer Vorstufenmateriallösung, die eine organometallische Verbindung enthält, auf die Oberfläche der Leiterschicht und das anschließende Ausbacken der Lösung auf der Leiterschicht.
  • In dieser speziellen Ausführungsform enthält die organometallische Verbindung vorzugsweise mindestens zwei Metallatome pro Molekül.
  • In einer weiteren Ausführungsform wird der Schritt des Bildens der dünnen ferroelektrischen Schicht vorzugsweise bei 700 Grad C oder weniger und noch besser bei 650 Grad C oder weniger ausgeführt.
  • In einer noch weiteren Ausführungsform weist die dünne ferroelektrische Schicht mit der Schichtstruktur eine Schichtstruktur mit Wismut auf.
  • In dieser speziellen Ausführungsform enthält die dünne ferroelektrische Schicht mit der Wismutschichtstruktur vorzugsweise mindestens ein Element: Mn, La, Ce, Dy, mit geringem Mol-Anteil.
  • Ein erfindungsgemäßer ferroelektrischer Kondensator beinhaltet die Merkmale des Anspruchs 7. Die dünne ferroelektrische Schicht wird durch Aufbringen einer Vorstufenmateriallösung auf die Oberfläche der unteren Elektrode und durch anschließendes Ausbacken der Lösung auf der unteren Elektrode gebildet. Die Vorstufenmateriallösung enthält eine organometallische Verbindung mit mindestens zwei Metallatomen pro Molekül.
  • Ein erfindungsgemäßes Verfahren zur Herstellung eines ferroelektrischen Speichers umfasst die Schritte des Anspruchs 8.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • 1a bis 1c sind Querschnittsansichten, die entsprechende Prozessschritte zur Herstellung einer dünnen ferroelektrischen Schicht gemäß einer ersten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zeigen.
  • 2 ist ein Graph, der die Eigenschaften erfindungsgemäßer und bekannter dünner ferroelektrischer Schichten im Vergleich darstellt.
  • 3a und 3b sind schematische Darstellungen, wie Kristalle in einer dünnen ferroelektrischen Schicht wachsen.
  • 4a ist eine Querschnittsansicht, die schematisch eine gestapelte Speicherzellenstruktur zeigt; und
  • 4b zeigt eine Barrierenschicht und umgebende Bereiche in vergrößerter Darstellung, wie sie auch in 4a gezeigt sind.
  • 5 ist eine Querschnittsansicht, die schematisch den Aufbau eines ebenen ferroelektrischen Kondensators zeigt.
  • Beschreibung der bevorzugten Ausführungsformen
  • Die Erfinder erkannten, dass wenn eine dünne ferroelektrische Schicht mit Wismutschichtstruktur mittels eines Sol-Gel-Prozesses auf einer Platinelektrode mit einer sphärischen Kristallstruktur gebildet wird, die dünne ferroelektrische Schicht dann eine zufällig orientierte Schichtstruktur ohne C-Achsen-Orientierung besitzt.
  • Im Folgenden werden bevorzugte Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung mit Bezug zu den begleitenden Zeichnungen beschrieben. In den Zeichnungen werden Komponenten mit im Wesentlichen der gleichen Funktion durchgängig in der folgenden Beschreibung der Einfachheit halber mit den gleichen Bezugszeichen belegt. Es sollte ferner beachtet werden, dass die vorliegende Erfindung nicht auf die folgenden anschaulichen Ausführungsformen beschränkt ist.
  • Ausführunasform 1
  • Es wird nun eine erste Ausführungsform der vorliegenden Erfindung mit Bezug zu den 1a bis 1c beschrieben. 1a bis 1c sind Querschnittsansichten, die entsprechende Prozessschritte zur Herstellung einer dünnen ferroelektrischen Schicht gemäß der ersten Ausführungsform zeigen.
  • Zunächst wird, wie in 1a gezeigt ist, ein Substrat 11 vorbereitet. In der dargestellten Ausführungsform wird ein Siliziumsubstrat, auf welchem eine thermische Oxidschicht (Dicke: 100 nm) und eine Titanoxidschicht (Dicke: 100 nm) in dieser Reihenfolge aufgebracht werden, als das Substrat 11 verwendet.
  • Als nächstes wird, wie in 1b gezeigt ist, eine Platinelektrode 12 darauf mittels eines Sputter-Prozesses gebildet. Die Platinelektrode 12 ist eine Leiterschicht mit einer Struktur mit sphärischen Kristallen zumindest an der Oberfläche (typischerweise besitzt die gesamte Leiterschicht die Struktur mit sphärischen Kristallen). D. h., die Platinelektrode 12 ist ein Beispiel der Leiterschicht, wie sie in den angefügten Patentansprüchen definiert ist.
  • Der Sputter-Prozess wird ausgeführt, um die Platinelektrode 12 typischerweise in einer Argongasumgebung zu bilden. In der dargestellten Ausführungsform wird der Sputter-Prozess in einer aktivierten Gasumgebung durchgeführt, in der Sauerstoff mit 4% zum Argongas hinzugefügt ist, wobei ein Gasdruck 1,6 Pa (12 mTorr) beträgt und wobei die Temperatur des Substrats 11 bei Raumtemperatur gehalten wird. Durch Ausführen des Sputter-Prozesses unter diesen Bedingungen wird die Platinelektrode 12 mit einer sphärischen Kristallstruktur erhalten. Insbesondere wenn Sauerstoff während des Abscheidens der Platinelektrode 12 hinzugefügt wird, wird der Sauerstoff dann in der Platinelektrode 12 absorbiert, um sich dann an den Korngrenzen abzuscheiden. Als Folge davon wird das Wachstum von säulenartigen Kristallen aus Platin verhindert, um damit die mittlere Korngröße auf 20 nm oder weniger zu reduzieren. In der dargestellten Ausführungsform beträgt die mittlere Korngröße der Platinelektrode 12 ungefähr 10 nm und die Dicke der Platinelektrode 12 beträgt ungefähr 300 nm. Es wurde ferner herausgefunden, dass eine Platinschicht vorzugsweise bei einer geringen Rate abgeschieden werden soll. In der dargestellten Ausführungsform wurde die Platinschicht bei einer Rate von ungefähr 15 nm/Minute abgeschieden.
  • Ferner beträgt in dieser Ausführungsform die Oberflächenrauhigkeit der Platinelektrode 12 ungefähr 3 nm im Durchschnitt. Dieser Durchschnittswert ist gleich zu jenem Wert, der erhalten wird, wenn eine Platinelektrode mittels eines bekannten Sputter-Prozesses abgeschieden wird, in welchem kein Sauerstoff hinzugefügt wird und wobei der Gasdruck 1,05 Pa (8 mTorr) beträgt. Folglich verursacht die Oberflächenrauhigkeit (ungefähr 3 nm im Mittel) der Platinelektrode 12 in dieser Ausführungsform bei der Anwendung keine Probleme im Hinblick auf das Durchschlagverhalten, und daher können andere Schichten, die darauf abgeschieden werden, einen guten Kontakt zu der Oberfläche der Platinelektrode 12 bilden. In dem bekannten Sputter-Prozess wird, wenn der Gasdruck von dem normalen Wert von 1,05 Pa (8 mTorr) auf 2,63 Pa (20 mTorr) erhöht wird, eine Platinelektrode mit dicht gepackten säulenartigen Kristallen (keine sphärischen Kristalle) mit zerfurchter Oberfläche erhalten. In diesem Falle ist jedoch die mittlere Oberflächenrauhigkeit 6 nm, was möglicherweise gewisse Probleme in der Praxis im Hinblick auf die Durchschlagsfestigkeit hervorrufen kann.
  • Anschließend wird, wie in 1c gezeigt ist, die Oberfläche der Platinelektrode 12 mit einer Vorstufenmateriallösung beschichtet, die eine organometallische Verbindungen enthält, und anschließend wird das Substrat ausgebacken, wodurch eine dünne ferroelektrische Schicht 13 auf der Elektrode 12 gebildet wird. D. h. die dünne ferroelektrische Schicht 13 wird durch einen Sol-Gel-Prozess gebildet. Da der Sol-Gel-Prozess in dieser Ausführungsform verwendet wird, kann die dünne ferroelektrische Schicht 13 bei einer Temperatur des Substrats (oder der Platinelektrode 12) bei 700 Grad C oder weniger gebildet werden. Um das Kristallwachstum bei dieser tiefen Temperatur zu fördern, enthält die organometallische Verbindung, die in der Vorstufenmateriallösung zur Verwendung in dem Sol-Gel-Prozess enthalten ist, vorzugsweise mindestens zwei Metallatome pro Molekül. In der dargestellten Ausführungsform wird die Oberfläche der Platinelektrode 12 mit einer Lösung beschichtet (d. h. einer Vorstufenmateriallösung), die Metallalkoxide aus Sr, Bi und Ta enthalten, und die Lösung wird getrocknet und anschließend wärmebehandelt, wobei das Substrat bis 650 Grad C aufgeheizt wird, wodurch eine dünne ferroelektrische Schicht 13 mit Wismutschichtstruktur gebildet wird. Als die Metallalkoxidlösung kann eine Lösung mit einem Sr-Bi-Ta-Komplexalkoxid verwendet werden, wie dies in der japanischen Offenlegungsschrift JP-A-11-080181 beschrieben ist. In der dargestellten Ausführungsform kann ein Sr-Alkoxid (beispielsweise Sr(OC2H4OCH3)2) mit einem Bi-Alkoxid (beispielsweise Bi(OC2H5OH3) in Alkohol (beispielsweise Methoxyethanol) reagieren, um ein Sr-Bi-Doppelalkoxid (beispielsweise Sr[Bi(OR)4]2) zu bilden. Anschließend wird das Sr-Bi-Doppelalkoxid mit einem Ta-Alkoxid (beispielsweise Ta(OC2H5)5 zur Reaktion gebracht, um das Sr-Bi-Ta-Komplex-Alkoxid zu erhalten.
  • Es wird eine Röntgenbeugungs-(XRD)Analyse an einer dünnen ferroelektrischen Schicht mit Wismutschichtstruktur ausgeführt, die entsprechend dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt wurde, um das Orientierungsverhältnis im Hinblick auf die C-Achse der dünnen Schicht zu ermitteln. Im hierin verwendeten Sinne repräsentiert das „C-Achsen-Orientierungs-Verhältnis" ein Verhältnis der Intensität I(0010) eines Strahls, der von einer Kristallebene (0010) parallel zur C-Achse reflektiert wird, zu der Intensität I(115) eines Strahls, der von einer dichtesten Ebene (115) reflektiert wurde, d. h. I(0010)/I(115). Die folgende Tabelle 1 zeigt die Intensitätsverhältnisse, die mittels der vorliegenden Erfindung und gemäß dem Stand der Technik unter diversen Bedingungen erhalten wurden:
  • (Tabelle 1)
    Figure 00080001
  • Wie man aus Tabelle 1 erkennen kann, betrug das Intensitätsverhältnis I nur geringfügigen weniger als 30% im Stand der Technik. Somit war ein beträchtlicher Anteil der Schicht entlang der C-Achse orientiert. D. h., selbst wenn die dünne ferroelektrische Schicht, die durch das konventionelle Verfahren hergestellt wird, verwendet wird, kann eine Hystereseschleife mit einer geringen Größe erreicht werden. Im Gegensatz dazu wird gemäß der vorliegenden Erfindung das Intensitätsverhältnis I von 8% erreicht. Dieser Wert ist im Wesentlichen gleich zu jenem, der für das Pulver des Ferroelektrikums erhalten wird. Somit kann man erkennen, dass die dünne ferroelektrische Schicht 13, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt wurde, zufällig orientiert und nicht entsprechend der C-Achse orientiert war. Aus diesem Grunde kann unter Anwendung der erfindungsgemäßen ferroelektrischen Schicht 13 eine Hysteresekurve mit großer Höhe erreicht werden, selbst bei einer relativ geringen Temperatur (beispielsweise 700 Grad C oder weniger).
  • 2 zeigt eine Hysteresekurve, die durch die dünnen ferroelektrischen Schichten 13 mit der Wismut-Schichtstruktur gemäß der vorliegenden Erfindung erreicht wird. In 2 geben die schraffierten Kreise die Hysteresekurve an, die erhalten wird, wenn die erfindungsgemäße dünne ferroelektrische Schicht 13 mit der Wismutstruktur auf dem Substrat gebildet ist. Andererseits zeigen die offenen Kreise eine Hysteresekurve, die erreicht wird, wenn eine konventionelle dünne ferroelektrische Schicht mit Wismutschichtstruktur auf einem Substrat hergestellt wurde. Wie man aus 2 entnehmen kann, ist die Restpolarisierung 2Pr auf Grund der unerwünschten Auswirkungen der C-Achsen-orientierten Kristalle relativ schwach, so dass gemäß dem Stand der Technik (der durch die offenen Kreise dargestellt ist) nicht zur Polarisierung beigetragen wird. Im Gegensatz dazu bleibt gemäß der vorliegenden Erfindung, die durch die schraffierten Kreise dargestellt ist, eine relativ starke Rest polarisierung, da die dünne Schicht von diesen C-Achsen-orientierten Kristallen nicht beeinflusst wird.
  • Im Folgenden wird angegeben, warum man annimmt, dass die dünne ferroelektrische Schicht 13 mit Wismutstruktur der vorliegenden Erfindung zufällig orientiert ist. 3a zeigt schematisch, wie Kristalle in einer dünnen ferroelektrischen Schicht gemäß dem Stand der Technik aufwachsen, während 3b schematisch zeigt, wie Kristalle in der dünnen ferroelektrischen Schicht 13 gemäß der vorliegenden Erfindung wachsen. In den 3a und 3b wird eine dünne Schicht 20 auf einer Platinelektrode aus einer Vorstufenmateriallösung (Metallalkoxidlösung) gebildet.
  • In einem Sol-Gel-Prozess wachsen im Allgemeinen Kristalle so, dass eine dünne Schicht in einer der beiden folgenden Weisen gebildet wird: Es tritt ein Grenzflächenkristallwachstum und ein schichtinternes Kristallwachstum auf. Das Grenzflächenkristallwachstum beginnt von einem Kern 21 aus, der an der Grenzfläche gebildet wird. Andererseits beginnt das schichtinterne Kristallwachstum von dem Kern 22, der in der Schicht gebildet ist.
  • In dem in 3a gezeigten bekannten Verfahren wird die dünne ferroelektrische Schicht auf der Platinelektrode 12a gebildet, die aus säulenartigen Kristallen mit einer typischen mittleren Korngröße von bis zu 100 nm oder mehr zusammengesetzt ist. Folglich werden die Kerne 21 aus ferroelektrischen Kristallen an den flachen Oberflächen der Platinkristalle, die an der Grenzfläche angeordnet sind, erzeugt und es wachsen ferroelektrische Kristalle aus diesen Kernen 21. D. h., im Stand der Technik ist das Kristallwachstum an der Grenzfläche vorwiegend. Diese Kristallkerne 21 der Wismutschicht, die an den flachen Bereichen der Platinkristalle gebildet werden, orientieren sich vorzugsweise entlang der C-Achse, die parallel zur Oberfläche des Substrats ist. Als Folge davon orientieren sich die Mehrzahl der Kristalle in der sich ergebenden Schicht entlang der C-Achse.
  • Andererseits ist erfindungsgemäß die dünne ferroelektrische Schicht auf der Platinelektrode 12b aus sphärischen Kristallen mit einer mittleren Korngröße von 20 nm oder weniger aufgebaut, wie in 3b gezeigt ist. In diesem Falle ist die Gesamtfläche der flachen Bereiche der sphärischen Platinkristalle 12b, die an der Grenzfläche angeordnet sind, kleiner als die Fläche der säulenförmigen Kristalle, und daher werden Kerne aus ferroelektrischen Kristallen mit geringerer Wahrscheinlichkeit an der Grenzfläche gebildet. Somit ist das schichtin terne Kristallwachstum vorwiegend. Da die in der Schicht gebildeten Kristallkerne 22 zufällig orientiert sind, werden auch nahezu alle Kristalle der resultierenden Schicht in zufälliger Orientierung gebildet.
  • Gemäß der ersten Ausführungsform wird die dünne ferroelektrische Schicht mittels des Sol-Gel-Prozesses auf der Platinelektrode (d. h. der Leiterschicht 12 mit der sphärischen Kristallstruktur) gebildet. Somit besitzt die dünne ferroelektrische Schicht 13 mit der Wismutschichtstruktur eine zufällig orientierte geschichtete Struktur.
  • In der vorhergehenden Ausführungsform wird die Oberfläche der Platinelektrode 12 mit einer Vorstufenmateriallösung beschichtet, die eine organometallische Verbindung aufweist, und anschließend wird das Substrat in einen Ofen eingeführt und bei einer Temperatur zwischen 650 Grad C und 700 Grad C ausgebacken. Optional kann die Beschichtung einen schnellen thermischen Prozess (RTP) unterzogen werden. In einem RTP-Prozess wird ein Substrat (beispielsweise eine Scheibe) beispielsweise einer Infrarotstrahlung ausgesetzt. Allgemein gesagt ist die Polarisierung einer dünnen ferroelektrischen Schicht normalerweise durch den RTP-Prozess zu verbessern. Wenn jedoch der Sol-Gel-Prozess und der RTP-Prozess kombiniert ausgeführt werden, dann wird sogar eine noch größere Anzahl an Kristallen in einer dünnen ferroelektrischen Schicht für gewöhnlich entlang der C-Achse orientiert. Im Gegensatz dazu wird gemäß dem erfindungsgemäßen Prozess eine derartige ungünstige Orientierung vermieden, selbst wenn der RTP-Prozess und der Sol-Gel-Prozess kombiniert werden. Daher ist die vorliegende Erfindung sogar in noch effizienterer Weise auf einen RTP-gestützten Prozess anwendbar. Insbesondere wird in diesem Falle nach dem Beschichten der Oberfläche der Platinelektrode 12 mit einer Vorstufenmateriallösung, die eine organometallische Verbindung enthält, das Substrat dem RTP-Prozess unterzogen und anschließend in einen Ofen eingeführt und ausgebacken. Der RTP-Prozess wird für eine Zeitdauer von 30 Sekunden bis 30 Minuten (vorzugsweise 10 Minuten) in einer sauerstoffenthaltenden Umgebung einer mit Temperaturanstiegsrate von 10 bis 100 Grad C pro Sekunde (vorzugsweise 50 Grad C pro Sekunde) und bei einer Prozesstemperatur zwischen 650 Grad und 700 Grad C ausgeführt.
  • In der vorhergehenden Ausführungsform wird Argongas als ein inertes Gas für den Sputter-Prozess für das Platin verwendet. Alternativ können andere inerte Gase, etwa Helium, eingesetzt werden. Ferner ist das Partialdruckverhältnis von Sauerstoff während des Sputter- Prozesses auf 4% festgelegt. Jedoch muss das Partialdruckverhältnis nur mindestens 1% betragen. Das Substrat wird in der vorhergehenden Beschreibung bei Raumtemperatur gehalten, aber es kann auch auf höhere Temperaturen aufgeheizt werden. Somit beträgt die Temperatur des Substrats vorzugsweise ungefähr 200 Grad C oder weniger. Dies liegt daran, dass Sauerstoff aus den Korngrenzen entfernt wird und säulenartige Kristalle bei mehr als 200 Grad C leichter erzeugt werden.
  • Der Gasdruck wird mit 1,6 Pa (12 mTorr) in der vorhergehenden Ausführungsform beschrieben, aber dieser kann zwischen ungefähr 0,13 Pa (1 mTorr) und ungefähr 2,7 Pa (20 mTorr) liegen. Dies liegt daran, dass das Substrat auf Grund des Sputterns bei einem Druck von 0,13 Pa (1 mTorr) oder mehr nicht geschädigt wird und dass die Platinelektrode bei einem Druck von 2,7 Pa (20 mTorr) oder weniger weder deformiert noch aufgeraut wird.
  • Des weiteren ist in der vorhergehenden Ausführungsform die dünne ferroelektrische Schicht 13 mit der Schichtstruktur aus SrBi2Ta2O9 hergestellt, aber diese kann natürlich auch aus einem anderen Ferroelektrikum hergestellt werden. Zu Beispielen anderer ferroelektrischer Materialien gehören SrBi2Nb2O9, SrBi2Ti2O9, SrBi2(TaxNb(1-x)2O9 und Bi4Ti3O12. Um die Polarisierungseigenschaften zu verbessern und den Leckstrom zu verringern oder um die dünne Schicht bei einer niedrigen Temperatur noch effizienter abzuscheiden, kann Mn, La, Ce, Dy oder dergleichen mit einem geringen Mol-Anteil hinzugefügt werden.
  • Ferner wird in der vorhergehenden Ausführungsform die dünne ferroelektrische Schicht 13 als durch einen Sol-Gel-Prozess hergestellt beschrieben, um die Auswirkungen der vorliegenden Erfindung darzustellen, d. h. jene C-Achsen-orientierten Kristalle, die für gewöhnlich durch einen Sol-Gel-Prozess gebildet werden, können in der vorliegenden Erfindung vermieden werden. Alternativ kann die dünne ferroelektrische Schicht 13 auch durch einen organometallischen Thermolyseprozess unter Anwendung einer Metallkarboxidlösung beispielsweise ausgeführt werden. Es wird eine zufällig orientierte ferroelektrische Schicht 13 in ähnlicher Weise auch durch diesen Prozess gebildet.
  • Ausführungsform 2
  • Im Weiteren wird eine zweite Ausführungsform der vorliegenden Erfindung mit Bezug zu den 4a, 4b und 5 beschrieben. In der zweiten Ausführungsform wird hauptsächlich der Unterschied zwischen der ersten und der zweiten Ausführungsform beschrieben und die gemeinsamen Merkmale dieser beiden Ausführungsformen werden nicht beschrieben oder nur kurz der Einfachheit halber erwähnt.
  • Ein ferroelektrischer Kondensator kann unter Anwendung der dünnen ferroelektrischen Schicht 13 mit der Schichtstruktur und der Platinelektrode 12 der ersten Ausführungsform als kapazitive isolierende Schicht und untere Elektrode und mittels des Bildens einer oberen Elektrode auf der kapazitiven isolierenden Schicht hergestellt werden. Wenn ein Substart mit einer darauf ausgebildeten integrierten Halbleiterschaltung als Substrat für den ferroelektrischen Kondensator verwendet wird, kann ein ferroelektrischer Speicher aufgebaut werden. Der ferroelektrische Kondensator oder Speicher kann mittels eines bekannten Verfahrens gebildet werden, mit der Ausnahme des Schrittes zur Herstellung der dünnen ferroelektrischen Schicht 13 mit Schichtstruktur, die als eine kapazitive isolierende Schicht verwendet wird.
  • 4a zeigt schematisch einen ferroelektrischen Kondensator 100 mit einer gestapelten Struktur. Der ferroelektrische Kondensator 100 ist ein Teil eines ferroelektrischen Speichers und ist auf einem Substrat 50 (beispielsweise einem Siliziumsubstrat) angeordnet, auf welchem eine integrierte Halbleiterschaltung ausgebildet ist. Der ferroelektrische Kondensator 100 umfasst: eine untere Elektrode (Barrierenschicht) 32; eine kapazitive isolierende Schicht 33, die aus der ferroelektrischen Schicht 13 der ersten Ausführungsform hergestellt ist; und eine obere Elektrode 34, wobei diese Komponenten in dieser Reihenfolge aufeinandergestapelt sind. Die untere Elektrode 32 ist elektrisch mit einem Transistor 40 (genauer gesagt mit dessen dotierter Schicht 42) mittels eines Pfropfens 35, der beispielsweise aus Polysilizium hergestellt ist, verbunden. Der Transistor 40 ist elektrisch mit Verbindungsstrukturen 44 verbunden. Eine Isolationsoxidschicht (d. h. eine Feldoxidschicht) 52 ist auf einem Teil der Oberfläche des Substrats 50 ausgebildet. Eine isolierende Schicht 46 ist über dem Substrat 50 ausgebildet, um den ferroelektrischen Kondensator 100 und dem Transistor 40 abzudecken.
  • Der ferroelektrische Kondensator 100 der Ausführungsform beinhaltet die kapazitive isolierende Schicht 33, die aus der dünnen ferroelektrischen Schicht 13 gebildet ist, die die zufällig orientierte geschichtete Struktur aufweist, obwohl die Schicht 13 mittels des Sol-Gel-Prozesses hergestellt wurde. Somit zeigt der ferroelektrische Kondensator 100 eine spon tane elektrische Polarisierung, die ausreichend stark ist, um eine geeignete Funktion eines nicht flüchtigen Speichers zu gewährleisten. Ferner wird der ferroelektrische Kondensator 100 bei einer Temperatur von ungefähr 700 Grad C oder weniger beispielsweise von ungefähr 650 bis ungefähr 700 Grad C und vorzugsweise bei ungefähr 650 Grad C hergestellt, wodurch eine gute gestapelte Speicherzellenstruktur verwirklicht wird. Allgemein gesagt, erfordert eine gestapelte Speicherzelle eine Wärmebehandlung bei einer möglichst niedrigen Temperatur von etwa 650 Grad bis 700 Grad C, wobei dar thermische Widerstand der Barrierenschicht 32 berücksichtigt wird (beispielsweise eine Iridiumoxidschicht). Da die kapazitive isolierende Schicht 33 des ferroelektrischen Kondensators 100 durch Aufheizen auf ungefähr 650 Grad C hergestellt werden kann, kann die gestapelten Speicherzellenstruktur in der beabsichtigten Weise gebildet werden.
  • In diesem Falle wird eine Platinschicht (Dicke: beispielsweise 50 nm) mit einer sphärischen Kristallstruktur mit einer mittleren Kristallkorngröße von 20 nm oder weniger als die oberste Schicht der Barrierenschicht 32 gebildet. Anschließend wird die dünne ferroelektrische Schicht auf der Platinschicht mittels des in der ersten Ausführungsform beschriebenen Verfahrens hergestellt. Auf diese Weise kann die kapazitive isolierende Schicht 33 aus der dünnen ferroelektrischen Schicht 13 gebildet werden.
  • Gemäß dieser Ausführungsform besitzt die untere Elektrode (Barrierenschicht 32) eine doppelte Barrierenstruktur, die aus einer ersten Barrierenschicht 66 und einer zweiten Barrierenschicht 68 aufgebaut ist. Insbesondere besteht die erste Barrierenschicht 66 aus einer Ti-Schicht 61 und einer TiAlN-Schicht 62, während die zweite Barrierenschicht 68 aus einer Ir-Schicht 63, einer IrO2-Schicht 64 und einer Pt-Schicht 65 mit sphärischer Kristallstruktur aufgebaut ist. D. h., die untere Elektrode 32 besitzt eine Mehrschichtstruktur, in der die Ti-, TiAlN-, Ir-, IrO2- und Pt-Schicht 61, 62, 63, 64 und 65 in dieser Reihenfolge gestapelt sind. Die Ti-Schicht 61 der ersten Barrierenschicht 66 wird vorgesehen, so dass diese zunächst in Silizid umgewandelt wird und eine elektrische Verbindung mit den Pfropfen 35 bildet. Die TiAlN-Schicht 62 wird vorgesehen, um eine Silizidierung, die sich aus der Reaktion Ir und Si ergibt zu verhindern. Andererseits werden die Ir-Schicht und die IrO2-Schicht 63 und 64 der zweiten Barrierenschicht 68 als Diffusionsbarrieren im Hinblick auf Sauerstoff vorgesehen, und die Pt-Schicht 65 dient als eine Elektrode.
  • Andererseits kann eine ebene Struktur, etwa wie sie in 5 gezeigt wird, bei ungefähr 800 Grad C wärmebehandelt werden. Somit muss diese Struktur nicht bei einer derartig geringen Temperatur, wie sie für die in 4 gezeigte gestapelte Struktur verwendet wird, wärmebehandelt werden. Dennoch kann ein ferroelektrischer Kondensator 200 gemäß dem Verfahren der ersten Ausführungsform hergestellt werden.
  • In der vorhergehenden Ausführungsform wird die ferroelektrische Speicherzelle bei 650 Grad C wärmebehandelt. Die Temperatur der Wärmebehandlung für die Speicherzelle kann 400 Grad C oder mehr betragen, bei der ferroelektrische geschichtete Kristalle gewachsen werden können. Somit kann eine dünne ferroelektrische Schicht hergestellt werden, die eine spontane Polarisierung zeigt, die ausreichend stark ist, um einen geeigneten Betrieb einer nicht flüchtigen Speicherzelle zu ermöglichen.

Claims (8)

  1. Verfahren zur Herstellung einer dünnen ferroelektrischen Schicht mit den Schritten: Bilden einer Platinschicht (12) auf einem Substrat (11) durch einen Sputter-Prozess in einer aktivierten Gasumgebung mit hinzugefügtem Sauerstoff, wobei ein Partialdruckverhältnis von Sauerstoff mindestens 1% beträgt und ein Gasdruck zwischen 0,13 Pa und 2,7 Pa liegt, und wobei zumindest eine Oberfläche der Platinschicht (12) sphärische Kristalle aufweist; und Bilden einer dünnen ferroelektrischen Schicht (13) durch Aufbringen einer Vorstufenmateriallösung auf die Oberfläche der Platinschicht (12) und durch anschließendes Ausbacken der Lösung auf der Platinschicht, wodurch eine dünne ferroelektrische Schicht (13) mit einer geschichteten Struktur aus Kristallen, die eine zufällige Verteilung der Kristallorientierungen aufweisen, auf der Oberfläche der Platinschicht (12) gebildet wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei der Schritt des Bildens der dünnen ferroelektrischen Schicht (13) den Schritt umfasst: Aufbringen einer Vorstufenmateriallösung, die eine organometallische Verbindung enthält, auf die Oberfläche der Platinschicht (12), und anschließend Ausbacken der Lösung auf der leitenden Schicht.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, wobei die organometallische Verbindung mindestens zwei Metallatome pro Molekül enthält.
  4. Verfahren nach Anspruch 1, wobei der Schritt des Herstellens der dünnen ferroelektrischen Schicht (13) bei 700 Grad C oder weniger ausgeführt wird.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die dünne ferroelektrische Schicht (13) mit der geschichteten Struktur eine geschichtete Wismutstruktur aufweist.
  6. Verfahren nach Anspruch 5, wobei die dünne ferroelektrische Schicht (13) mit der geschichteten Wismutstruktur mindestens eines der folgenden Elemente enthält: Mn, La, Ce, Dy.
  7. Ferroelektrischer Kondensator mit: einer unteren Elektrode (32) aus Platin; einer kapazitiven Isolierschicht (33), die auf der Oberfläche der unteren Elektrode gebildet ist, wobei die kapazitive Isolierschicht aus einer dünnen ferroelektrischen Schicht mit einer geschichteten Struktur aus Kristallen mit einer zufälligen Verteilung der Kristallorientierungen gebildet ist; einer oberen Elektrode (34), die auf der kapazitiven Isolierschicht gebildet ist, wobei zumindest die Oberfläche der unteren Elektrode (32) sphärische Kristalle mit einer mittleren Korngröße von 20 nm oder weniger aufweist.
  8. Verfahren zur Herstellung eines ferroelektrischen Speichers, mit den Schritten: Bilden einer integrierten Halbleiterschaltung auf einem Substrat; Bilden einer unteren Elektrode (32) aus Platin auf dem Substrat (50); und Bilden einer kapazitiven Isolierschicht (33), die aus einer dünnen ferroelektrischen Schicht (13) gemäß Anspruch 1 hergestellt ist; und Bilden einer oberen Elektrode (34) auf der kapazitiven Isolierschicht.
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