DE3702138A1 - Elektrode mit speichervermoegen fuer wasserstoff zur durchfuehrung von elektrochemischen und chemischen reaktionen - Google Patents
Elektrode mit speichervermoegen fuer wasserstoff zur durchfuehrung von elektrochemischen und chemischen reaktionenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft eine Elektrode mit Speichervermögen für Wasserstoff
zur Durchführung von elektrochemischen und chemischen Reaktionen sowie ein
Verfahren zu ihrer Herstellung.
Aus der DE-OS 33 42 969 ist eine poröse Gaselektrode zur kathodischen H2-
Abscheidung und anodischen H2-Auflösung bekannt, die aus Raney-Nickel mit
ca. 5-10% PTFE als Binder besteht. Zu ihrer Herstellung wird Raney-Nickel-
Pulver in konservierter Form mit PTFE-Pulver in einem Schaufelmischer
gemischt und die Mischung der gleichzeitigen Einwirkung eines Schneidkopfes
mit schnell rotierenden scharfen Messern ausgesetzt. Die fertige Mischung
wird darauf in einer Pulverwalze zu einer Folie ausgewalzt und die Folie
schließlich zusammen mit einem Nickelnetz oder einem Streckmetall derart
zusammengewalzt, daß es die Maschen des Netzes erfüllt und mit dem Netz
zusammen ein elektronisch leitendes Gerüst bildet.
Bringt man diese Elektrode als Trennwand zwischen KOH als Elektrolyt und H2
Gas in einer elektrochemischen Zelle an und unterwirft sie abwechselnd einer
anodischen und einer kathodischen Polarisation, so findet man ein sehr günsti
ges kinetisches Verhalten, das sich zum einen in einem linearen Polarisations
spannung/Stromdichte-Verhältnis äußert, zum anderen aber auch durch einen
hohen Gasumsatz, insbesondere H2-Verzehr bei anodischer Polung, ausgeprägt
ist.
Es sind andererseits sogenannte kunststoffgebundene H2-Speicherelektroden
bekannt, die beispielsweise gemäß DE-OS 27 27 200 aus dem Pulver einer H2-
Speicherlegierung, etwa des Systems Nickel-Titan oder Nickel-Lanthan, und
PTFE als Binder in einem Knetprozeß hergestellt werden. lndem somit die
Körner der H2-Speicherlegierung an die Stelle des Raney-Nickels treten, be
steht hinsichtlich des Aufbaus Ähnlichkeit mit dem Typ der vorbeschriebenen
Gaselektrode.
unterwirft man eine solche H2-Speicherelektrode jedoch dem gleichen Funk
tionstest wie oben, zeigen sich im kinetischen Verhalten deutliche Unterschie
de. Zwar läßt sich die H2-Speicherlegierung noch wirksamer zur elektro
chemischen Ladungsspeicherung benutzen, als dies schon mit der Raney-
Nickel-Legierung möglich ist, indem man H2 kathodisch entwickelt und in das
Titan-Nickel-Gitter einbaut und bei Bedarf durch Stromumkehr wieder ent
nimmt. Mit dieser verbesserten spezifischen Speicherkapazität geht aber eine
verschlechterte Leistungsfähigkeit, d.h. ein schleppender Gasumsatz, einher.
Dieser Befund könnte damit erklärt werden, daß sich durch den Einsatz der
unporösen Speicherlegierungs-Körner zwar der H2-Austausch zwischen Gas und
Legierung verbessert hat, jedoch der Elektrolyt wegen des unporösen und
hydrophoben Charakters nur noch wenig in die Elektrodenstruktur eindringen
kann. Daran liegt es, daß der elektrochemische Austausch zwischen
Elektrolytlösung und Legierungsphase nicht mehr einwandfrei funktioniert.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine H 2-Elektrode verfügbar
zu machen, die sowohl eine gute Speicherkapazität für den Wasserstoff besitzt
als auch befähigt ist, Wasserstoffgas kathodisch rasch zu entwickeln und
anodisch rasch aufzulösen.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß mit den im kennzeichnenden Teil des An
spruchs 1 angegebenen Mitteln gelöst.
Danach läßt sich der erwähnte Mangel beseitigen, indem man die Elektrode aus
einer Pulvermischung, bestehend aus pulverförmiger H2-Speicherlegierung und
Raney-Nickel-Pulver, herstellt. Der Mischvorgang selbst entspricht dabei der
eingangs beschriebenen, aus der DE-OS 33 42 969 an sich bekannten Ver
fahrensweise, modifiziert aber dadurch, daß das Mischgut neben dem PTFE-
Pulver jetzt aus Raney-Nickel und einer H2-Speicherlegierung, beispielsweise
zu etwa gleichen Teilen, besteht. Anstelle von nur einer H2-Speicherlegierung
können auch mehrere verschiedene intermetallische Verbindungen mit re
versibler Speicherfähigkeit für Wasserstoff, die zahlreich bekannt sind, ein
gesetzt werden.
Für den Mischprozeß unter dem gleichzeitigen Einfluß einer schnellaufenden
Messer-Mühle ist von Bedeutung, daß die Pulverkörner des Mischgutes sich mit
dem PTFE, das sogar teilweise verdampft, fibrillenartig überziehen, weshalb
dieser Vorgang auch als "reactive mixing" bezeichnet wird.
Durch anschließendes Pressen und Walzen unter hohem Druck wird die Mi
schung dann, gegebenenfalls in den Maschen eines Streckmetalls oder Metall
netzes, für die sich vorzugsweise Nickel und Kupfer eignen, zu einer
zusammenhängenden Elektrodenstruktur verdichtet. Diese erweist sich für das
elektrische Verhalten als besonders günstig.
Stellt man nämlich mit der erfindungsgemäßen Elektrode wiederum eine
Trennwand zwischen Elektrolyt und einem H2-Gasraum in einer
elektrochemischen Zelle her, so bilden sich innerhalb des Elektrodenkörpers
zwei sich durchdringende Porensysteme aus, von denen das eine den Elektrolyt
enthält und aus den Packungslücken zwischen den Raney-Nickel-Körnern und
den Körnern der H2-Speicherlegierung besteht. Das zweite Porensystem wird
aus den zusammenhängenden Zwickelräumen der Raney-Nickel-Körner
gebildet und durch die hydrophobierende Wirkung der über die Raney-Nickel-
Körner beim reactive mixing gezogenen PTFE-Fäden vom Elektrolyten nicht
überflutet; daher enthält dieses Porensystem das Reaktionsgas H2. Die
hydrophilen Raney-Nickel-Körner mit ihrem schwammartigen Porensystem
dagegen saugen sich im Kontakt mit dem Elektrolyten mit diesem voll und
stellen die elektrolytische Verbindung zu den benachbarten Legierungskörnern
her. Sie vermitteln auf diese Weise das Wasserangebot zur kathodischen H2-
Entwicklung in die Legierung hinein wie auch umgekehrt das OH⁻-Ionenangebot
bei der elektrochemischen Oxidation des gespeicherten H2 der Legierung zu
Wasser. Dabei vermitteln sie gleichzeitig den elektronischen Kontakt, tragen
mit ihrer eigenen Speicherfähigkeit zum Speicherergebnis bei und begünstigen
infolge ihrer großen katalytischen Aktivität die H2-Beladung und -Entladung
der Speicherlegierung.
Das Mischungsverhältnis des Raney-Nickels zur Speicherlegierung kann in
weiten Grenzen variiert werden. Selbst Anteile von nur 10% der Raney-Nickel-
Komponente erhöhen die Leistungsfähigkeit der erfindungsgemäßen Speicher
elektrode.
Besonders günstig ist es, wenn die Elektrode in den oberflächennahen Be
reichen einen höheren Raney-Nickel-Pulveranteil als in den oberflächenfernen
Bereichen enthält, da dann das Raney-Nickel die elektrochemische Umsetzung
des H2 übernimmt, während die Speicherung von den Legierungskörnern in der
Nachbarschaft aus der Gasphase heraus erfolgt.
Diese Maßnahme kommt außerdem dem Ziel einer guten Elektrolytversorgung
der tieferliegenden Kornbereiche der Speicherlegierung entgegen, bei welcher
die Korngrößenverteilung der verwendeten Pulver von großem Einfluß ist. Aber
selbst bei 1 mm dicken Elektroden, die aus volumengleichen Pulvermengen
hergestellt sind, hat man noch eine ausreichende Versorgung.
An der Reaktion der H2-Elektrode ist nur das Wasser des Elektrolyten be
teiligt. Konzentrationsunterschiede, die im alkalischen Elektrolyten der
Raney-Nickel-Körner aufgrund der Reaktion auftreten können, werden durch
Wasseraustausch über die Gasphase mit dem Zellelektrolyten ausgeglichen. Die
hydrophoben Elektrodenbereiche tragen daher nicht nur zur H2-Versorgung und
-Entsorgung der elektrochemischen Bereiche bei, sondern auch zur Regulierung
des Wasserhaushalts über die Gasphase.
ln besonders vorteilhafter Weise wirkt sich in der erfindungsgemäßen
Elektrode das herstellungsbedingte PTFE-Gespinst, das die Raney-Nickel- und
die Speicherlegierungskörner netzartig umschließt, dadurch aus, daß es einen
allseitigen Kontaktdruck auf die Körner ausübt und sie vor einem Zerfall
bewahrt. Denn die mit der elektrochemischen H2-Beladung und -Entladung
einhergehenden Ausdehnungs- und Kontraktionsvorgänge können das Volumen
der Körner um bis zu 30% verändern, was sich in einer Kornzerfallsneigung der
H2-Speicherlegierungen äußert. Die bisher gebräuchliche Maßnahme, um die
mechanischen und elektrischen Eigenschaften von H2-Speicherelektroden zu
verbessern, bestand in einer wesentlich umständlicheren
Temperaturbehandlung des gepreßten Metallpulvers in reduzierender oder
inerter Atmosphäre. Damit verfolgte man das Ziel, die Kontaktzonen, die man
beim Pressen von Metallpulvern zwischen diesen und den Ableitermaterialien
erhält, zu erweitern.
Einsatzgebiet der erfindungsgemäßen Elektrode ist besonders die Batterie
technik. So kann die H2-Speicherelektrode in an sich bekannter Weise als ne
gative Elektrode die Cadmium-Elektrode in Nickel-Cadmium-Zellen ersetzen.
Zusammen mit einer positiven Nickelhydroxid-Elektrode bildet sie im alkali
schen Elektrolyten einen alkalischen Akkumulator, der in gasdichter Ausfüh
rung mit einer in Lade- und Entladerichtung begrenzenden positiven Elektrode
sowohl überlade- als auch überentladesicher ist.
Ein weiteres Anwendungsgebiet der erfindungsgemäßen Elektrode ist die
Brennstoffzellentechnik. Zusammen mit einer Sauerstoff- oder Luftelektrode
bildet sie eine bei H2-Zufuhr kontinuierlich arbeitende Brennstoffzelle, die
durch ihre eigene Speicherwirkung besonders gegen Lastspitzen unempfindlich
ist.
Die Elektrode kann jedoch auch in Ni/H2-Zellen eingesetzt werden, die
gepaart mit einer positiven Elektrode des Nickelhydroxidtyps zusätzlich die
Speicherwirkung des Druckgases ausnutzen und bei Systemdrucken bis 80 bar
betrieben werden.
Schließlich kann die Elektrode als Katalysatorstruktur in Reaktoren zur Dur
chführung von Hydrierungs- oder auch Dehydrierungsreaktionen benutzt wer
den, z.B. zur katalytischen Nitratreduktion mit H2, wie sie von Raney-Nickel
her bekannt ist, jedoch auch zur Hydrierung in einer Anordnung, bei der das
Hydriergut mit der mit H2-versorgten Elektrode unter Aufrechterhaltung einer
ausreichenden Relativgeschwindigkeit in Kontakt gebracht wird.
Claims (4)
1. Elektrode mit Speichervermögen für Wasserstoff zur Durchführung von
elektrochemischen und chemischen Reaktionen, dadurch gekennzeichnet,
daß sie aus einer Mischung aus Raney-Nickel-Pulver und dem Pulver min
destens einer H2-Speicherlegierung besteht, deren Körner mit
fibrilliertem PTFE überzogen sind, wobei die Raney-Nickel- und
Legierungskörner durch Walzen oder Pressen derartig verdichtet sind, daß
sie einen zusammenhängenden, elektronisch leitenden Körper bilden und
durch das in den Zwickeln befindliche PTFE-Fibrillen-Netzwerk
zusammengehalten werden.
2. Elektrode nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die mit PTFE-
gebundene Mischmasse aus Raney-Nickel und Speicherlegierungspulver in
den Maschen eines Streckmetalls oder eines Metallnetzes, vorzugsweise
aus Nickel oder Kupfer, festgelegt ist.
3. Elektrode nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß sie
in den oberflächennahen Bereichen einen höheren Raney-Nickel-Pulver
anteil als in den oberflächenfernen Bereichen enthält.
4. Verfahren zur Herstellung einer Elektrode nach den Ansprüchen 1 bis 3,
dadurch gekennzeichnet, daß pulverförmiges Raney-Nickel mit dem Pul
ver einer H2-Speicherlegierung und PTFE-Pulver unter der gleichzeitigen
Einwirkung schnell rotierender Messer gemischt wird und die Mischung
durch Pressen und Walzen unter hohem Druck zu einer zusammenhängen
den Elektrodenstruktur, gegebenenfalls in den Maschen eines Streckme
talls oder Metallnetzes, verdichtet wird.
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8364 | No opposition during term of opposition | ||
8327 | Change in the person/name/address of the patent owner |
Owner name: VARTA GERAETEBATTERIE GMBH, 30419 HANNOVER, DE |
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8327 | Change in the person/name/address of the patent owner |
Owner name: MICROBATTERIE GMBH, 30419 HANNOVER, DE |
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8327 | Change in the person/name/address of the patent owner |
Owner name: VARTA MICROBATTERY GMBH, 30419 HANNOVER, DE |
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8339 | Ceased/non-payment of the annual fee |