DE3518214A1 - Stoffe der empirischen summenformel c(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts)(pfeil abwaerts)5(pfeil abwaerts)h(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts)(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts)n(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts)o(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts)s(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts) - Google Patents

Stoffe der empirischen summenformel c(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts)(pfeil abwaerts)5(pfeil abwaerts)h(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts)(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts)n(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts)o(pfeil abwaerts)3(pfeil abwaerts)s(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts)

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DE3518214A1
DE3518214A1 DE19853518214 DE3518214A DE3518214A1 DE 3518214 A1 DE3518214 A1 DE 3518214A1 DE 19853518214 DE19853518214 DE 19853518214 DE 3518214 A DE3518214 A DE 3518214A DE 3518214 A1 DE3518214 A1 DE 3518214A1
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Herrmann Dipl.-Chem. Dr. 3340 Wolfenbüttel Augustiniak
Klaus Dipl.-Biol. Dr. Gerth
Lutz Dipl.-Chem. Dr. 3300 Braunschweig Grotjahn
Herbert Dipl.-Biol. Dr. Irschik
Thorsten Dipl.-Chem. Dr. 3340 Wolfenbüttel Kemmer
Brigitte Dipl.-Biol. Dr. 3300 Braunschweig Kunze
Hans Prof. Dipl.-Biol. Dr. 3340 Wolfenbüttel Reichenbach
Günther Dipl.-Biol. Dr. Reifenstahl
Wolfram Dipl.-Chem. Dr. 3300 Braunschweig Trowitzsch
Viktor Dipl.-Chem. Dr. 3340 Wolfenbüttel Wray
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Helmholtz Zentrum fuer Infektionsforschung HZI GmbH
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Helmholtz Zentrum fuer Infektionsforschung HZI GmbH
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    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12PFERMENTATION OR ENZYME-USING PROCESSES TO SYNTHESISE A DESIRED CHEMICAL COMPOUND OR COMPOSITION OR TO SEPARATE OPTICAL ISOMERS FROM A RACEMIC MIXTURE
    • C12P1/00Preparation of compounds or compositions, not provided for in groups C12P3/00 - C12P39/00, by using microorganisms or enzymes
    • C12P1/04Preparation of compounds or compositions, not provided for in groups C12P3/00 - C12P39/00, by using microorganisms or enzymes by using bacteria
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N1/00Microorganisms, e.g. protozoa; Compositions thereof; Processes of propagating, maintaining or preserving microorganisms or compositions thereof; Processes of preparing or isolating a composition containing a microorganism; Culture media therefor
    • C12N1/20Bacteria; Culture media therefor
    • C12N1/205Bacterial isolates
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12RINDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES C12C - C12Q, RELATING TO MICROORGANISMS
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Description

  • Stoffe der empirischen Summenformel
  • C25H33N3O3S2 Die Erfindung betrifft einen wirkstoffhaltigen Extrakt, ein Verfahren zur Weiterverarbeitung dieses Extrakts zu neuen Stoffen der empirischen Summenformel C25E33N30382, diese Stoffe und ein Verfahren zu ihrer Herstellung.
  • Die erfindungsgemäßen neuen Stoffe werden durch einen Stamm des Bacteriums Myxococcus fulvus der Klasse Flexibacteriae, der Ordnung Myxobacterales und der Familie Myxococcaceae produziert. Der Stamm wurde 1971 aus einer Bodenprobe von Borobudur/Java isoliert. Er wurde als NCIB 12062 hinterlegt.
  • Die vegetativen Zellen des Stamms sind schlanke Stäbchen (3,5 bis 6/um lang und 0,8 µm dick) mit leicht verjüngten Enden. Auf geeigneten Nährböden, z.B. Wasseragar-Ausstrichen von Escherichia coli, bildet der Organismus rotbraune, tropfenförmige, weichschleimige Fruchtkörper von etwa 200 nm Durchmesser. In diesen Fruchtkörpern befinden sich kugelige, unter dem Phasenkontrastmikroskop stark lichtbrechende Myxosporen mit einem Durchmesser von 1,2 bis 1,5/im. Das Bacterium bewegt sich gleitend fort. Die Kolonien oder Schwärme breiten sich deshalb allmählich über die Kulturplatten aus.
  • Gehalt an Guanin + Cytosin der DNS: 70,4 Mol% Guanin + Cytosin (Tm 2 Schmelztemperatur) 69,5 Mol% Guanin + Cytosin CUZ = Ultrazentrifuge; vgl. Behrens, Flossdorf & Reichenbach, Int. J. Syst. Bacteriol., 26 (1976) 561-562. Der Organismus läßt sich unter submersen aeroben Bedingungen in einem C, N und S sowie Mineralsalze enthaltenden wäßrigen Nährmedium bei 15 bis 40, vorzugsweise 25 bis 35, insbesondere ca. 30 °C kultivieren. Der Organismus wächst gut auf Peptonagar, z.B.
  • - cy-Agar: 0,3 S6 eines pankreatisch verdauten Kaseins (Pepton) (Difco/Detroit); 0,1 % Bäckerhefeextrakt (Difco); 0,1 % CaCl2.2H2O; 1,5 % Agar; oder - vy/2-Agar: 0,5 % bezogen auf Frischgewicht) Bäckerhefe; 0,1 % CaC12-2 H20; 1,5 9' Agar; pH 7,2.
  • In Flüssigmedien wächst der Stamm in homogener Suspension sowohl in Schüttelkolben (etwa 150 Umdrehungen/min) als auch in Fermentern (bis zu 200 1 getestet). Als Medium eignet sich - eine Peptonlösung: 1 % trypisches Pepton aus Kasein (Merck); 0,3 % MgSO4.7 H2O; pH 7,2.
  • Der Stamm ist streng aerob, hat aber keine hohe O2-Zehrung. Die Generationszeit liegt bei etwa 7 h . Aus 10 1 Kultur kann man etwa 100 g Zellmasse erhalten (Beuchtgewicht = etwa 25 g Trockengewicht). Der Stamm ist auf die Verwertung von Proteinen und Peptonen eingestellt und besitzt eine Reihe von noch nicht charakterisierten Enzymen zum Abbau anderer Mikroorganismen (Bakterien und Hefen).
  • Der Stamm produsiert mindestens drei verschiedene Bacteriocine, Fulvocine genannt. Diese werden ins Mediun abgegeben und wirken nur gegen nahe verwandte Bakterien; vgl. Hirsch, durch, Microbiol. 115 (1977) 45 - 49. Zellfreie Kulturlösung des Stamms zeigt antibiotische Aktivität gegen grampositive Bakterien (z.B. Bacillus subtilis und Staphylococcus aureus) sowie manche Pilze (z.B. Botrytis cinerea). Der Stamm produziert mehrere chemisch verschiedenartige Antibiotika, wie verzweigte Fettsäuren, Indolderivate, wie z.B. 3-Formylindol und die erfindungsgemäßen Stoffe.
  • Der Stamm kann folgendermaßen konserviert werden: - Einfrieren vegetativer Zellen von Platten- oder Blüssigkulturen in Peptonlösung bei - 80 - Trocknen von Fruchtkörpern auf Filterpapier und Lagern bei Raumtemperatur; - Trocknen von Myxosporen in Milch und Lagerung unter Stickstoff bei Raumtemperatur.
  • In Kulturen, die sich in schlechtem Zustand befinden, werden die erfindungsgemäßen Stoffe ins Medium ausgeschieden. Kennzeichen eines schlechten Zustands sind: Die Bakterien befinden sich in der stationären Phase; alkalischer pil-Wert von etwa 8 bis 8,5; die Zellen sind mehr oder weniger undicht, so daß sie normalerweise intrazelluläre Substanen verlieren; allmählicher Übergang zu Zell-Lyse.
  • Wenn die kulturen in gutem Zustand sind, befinden sich die erfindungsgemäßen Stoffe in den Zellen. Kennzeichen eines guten Zustands sind: Die Bakterien befinden sich in der logarithmischen Wachstumsphase; die Zellen sind bei balanciertem StofitWechsel völlig intakt und auf Wachstum programmiert.
  • Die Ausbeuten aus Zellen sind höher als aus überstand, d.h.
  • zellfreiem Medium; außerdem sind die effindungsgemaßen Stoffe leichter bei der Gewinnung aus Zellen zu reinigen, als wenn man von zellfreiem Medium ausgeht.
  • Die Produktion der erfindungsgemäßen Stoffe hängt mit dem Wachstum zusammen, wobei sich keine spezifische Produktionsphase erkennen läßt. Jedoch kann die Produktion der erfindungsgemäßen Stoffe trotz guten Wachstums abgeschwächt oder unterdrückt sein, z.B. in Gegenwart von Hefeextrakt.
  • Man kann einen wirkstoffhaltigen Extrakt mit u.a. einem Gehalt an den erfindungsgemäßen Stoffen dadurch gewinnen, daß man a) Zellen von Myxococcus fulvus NCIB 12062 oder b) Kulturflüssigkeit nach Abtrenung der Bakterienzellen mit einem polaren organischen Lösungsmittel extrahiert und den Extrakt gewinnt.
  • Als polare organische Lösungsmittel eignen sich bei der Arbeitsweise a) Alkohole, wie Methanol, oder Ketone, wie Aceton, oder Xitrile, wie Acetonitril oder. Propionitril, und bei der Arbeitsweise gemäß a) und. b) Ester, wie Methyl- oder Äthylester von Essigsäure oder Propionsäure, oder CHC13 oder CH2C12.
  • Die erfindungsgemäßen Stoffe besitzen die empirische Summenformel C25H33N3O3S2, sind in Aceton, Methanol, Essigsäureäthylester und Acetonitril löslich und besitzen Spektren mit folgenden Peaks: a) W in Isopropanol (lambda max. (log epsilon)).: 227 (4,58), 307 (3,84); b) IR in Chloroform Cny (cm-1)): 3540, 3490, 3415 (stark), 3340 (breit), 2980, 2950 (Schulter), 2900 (Schulter), 2850 (Schulter), 1680 (stark), 1655 (Schulter), 1625 (stark), 1590 (stark); c) Massenspektrum (be. 22!) ° und 12 bzw. 70 eV): h+ = m/e 437; d) ¹H-NMr (3 mg/0,4 ml CDCl3 mit TMS), # (ppm) (Multiplizität, Integral): 7,89 (s, 1), 7,14 (s, 1), 6,63 Cd, 1, A-Teil eines ABX-Systems), 6,41 (dd, 1, B-Teil des ABX-Systems mit JB - 15 Hz und JBX = 7 Hz, 6,26 bis 5,60 (m, 6, davon 2 H austauschbar), 4,97 (s, 1), 4,16 (Quintett,1), 3,96 (Quintett, 1), 3,82 (t, 1), 3,58 (s, 3), 3,35 (s, 3), 2,33 (m, 1), 1,54 Cd, 3), 1,17 (d, 3), 1,01 (d, 6); e ¹³C-NMR (15 mg/0,4 ml CDCl3 mit 0,3 ffi TMS), delta (ppm) (Multiplizität des Off-Resonanzspektrums): 176,3 (s), 171,9 (s), 169,4 (s), 162,6 (s), 154,5 (s), 149,0 (s), 142,4 (d), 132,6 (d), 131,9 (d), 131,4 (d), 126,6 (d), 126,0 (d), 115,6 (d), 115,3 (d), 94,3 (d), 85,2 (d), 56,8 (q), 55,1 (q), 41,3 (d), 39,7 (d), 31,1 (d), 22,3 (q), 20,9 (q), 14,4 (q).
  • Das UV-Spektrum wird durch Zusatz von 2 n Natronlauge sowie 2 n Salzsäure nicht verändert.
  • Elementaranalyse gefunden berechnet C (%) 61,53 61,58 H (%) 7,09 6,82 N (%) 7,63 8,62 S (9') 10,84 13,12 Die empirische Summenformel folgt aus dem Massenspektrogramm und der Elementaranalyse.
  • Das ¹H-NMR-Spektrum wurde mit 3 mg Substanz und 0,4 ml Deuterochloroform und 0,3 9' Tetramethylsilan als interner Standard durchgeführt. Das ¹³H-NMR-Spektrum wurde mit 15 mg Substanz und 0,4 ml Deuterochloroform und 0,3 % Tetramethylsilan als interner Standard in einem 5 ml-Rohr durchgeführt.
  • Auf Grund von Doppelstrahl-Kernresonanz-Untersuchungen werden folgende Teilstrukturen postuliert: Eine C9-trans-trans-Dien-Kette und eine weitere C5-Einheit: Die erfindungsgemäßen Stoffe werden als Ol gewonnen und verhalten sich wie neutrale Verbindungen.
  • Die erfindungsgemäßen Stoffe lassen sich nach dem Chromatographieren unter den folgenden Bedingungen durch zwei Fraktionen noch näher kennzeichnen: Säule mit 800 g Kieselgel (32 bis 64,um), Länge 320 mm, Durchmesser 65 mm; 3 bar; 1 g Extrakt von yxococcus fulvus-Zellen NCIB 12062 in Methylenchlorid/Isopropanol (90 : 10), 5 ml/min.
  • Dabei weist die schneller eluierbare Fraktion folgendes CD-Spektrum auf (Zirkulardichroismus; nm): 300 positive Elliptizität, 255 positives Maximum, 230 teta n 0, 220 positives Maximum; die langsamer eluierbare Fraktion weist folgendes CD-Spektrum (nm) auf: 300 positive Elliptizität, 255 positives Maximum, 230 teta n 0, 220 negatives Maximum.
  • Beide Fraktionen unterscheiden sich nicht hinsichtlich der empirischen Summenformel, der Löslichkeit in den angegebenen Lösungsmitteln und der Peaks der W-, IR-, Massenspektren-, und und 13C-NMR-Spektren.
  • Wenn man jede der beiden angegebenen Fraktionen für sich unter den angegebenen Bedingungen chromatographiert, erhält man jeweils wiederum zwel Fraktionen, und zwar die schneller und die langsamer eluierbare Fraktion.
  • Die erfindungsgemäßen Stoffe zeigen beim Plättchen-Test folgendes Wirkungsspektrum (zum Plättchen-Test vgl. z.B.
  • Drews, Mikrobiologisches Praktikum, 2. Aufl., Springer-Verlag 1974): Testorganismus Hemmung a) Pilze Botrytis cinerea Tü 157 + Microsporum gypseum CBS 424.66 + Penicillium digitatum CBS 319.48 + Mucor hiemalis Tü + Geotrichula candidum CBS 187.38 + Polyporus spec. + Phycomyces blakesleeanus + Rhizoctonia solani CBS 177.44 Alternaria brassicola CBS 106.41 Glicladium roseum b) Hefen Candida albicans C3S 187.38 Schizosaccharomyces pombe Tü 501 c) Bakterien Bacillus subtilis ATCC 6051 + Staphylococcus aureus + Escherichia coli E 12 Pseudomonas sp.
  • Minimale Hemmkonzentration (getestet in Flüssigkulturen mit weitgehend gereinigtem Stamm): Mucor hiemalis 1,5 pg/ml Staphylococcus aureus 50 Fg/ml und nur bis maximal 35 56 gehemmt Wirkungsmechanismus (untersucht an Sporen von Mucor hiemalis): Die erfindungsgemäßen Stoffe wirken fungistatisch. Sie hemmen sofort nach Zugabe (2 µg/ml) die Protein-, RNS- und Chitinsynthese, wie an dem abbrechenden Einbau spezifischer Prekursoren in die Makromoleküle abgelesen werden kann. Auch der Einbau von 14C aus Glucose bricht sofort ab. Der genaue Wirkungsort ist noch nicht bekannt.
  • Biosynthese: Wenn man Kulturen des Stammes NCIB 12062 mit radioaktiven Substanzen füttert, so findet man in den gereinigten erfindungsgemäßen Stoffen Radioaktivität aus 35S-Cystein, 14C-Isoleucin, 14C-Leucin eingebaut. Bei Fütterung mit 14c-Phenylalanin, 14C-Tyrosin, 14C-Mevalonat und 14C-Valin erfolgt kein Einbau.
  • Nach einer ersten Verfahrensvariante lassen sich die erfindungsgemäßen Stoffe dadurch gewinnen, daß man a) aus einem Kulturmedium von Myxococcus fulvus NCIB 12062 die Zellmasse abtrennt, b) die abgetrennte Zellmasse mit einem polaren organischen Lösungsmittel extrahiert, c) ein unpolares organisches Lösungsmittel zugibt und ein Zweiphasen-Sgstem bildet und d) die Phase des polaren organischen Lösungsmittels chromatographiert und das Laufmittel von den erfindungsgemäßen Stoffen abtrennt.
  • Als polares organisches Lösungsmittel kann man einen 1i1-kohol, z.B. Methanol, ein Keton, z.B. Aceton, einen Ester z.B. Methyl- oder Äthylester von Essigsäure oder Propionsäure, oder ein Nitril, z.B. Acetonitril oder Propionitril, und als unpolares organisches Lösungsmittel einen bei Raumtemperatur flussigen aliphatischen oder aromatischen Kohlenwasserstoff, z.B. einen C520-Kohlenwasserstoff, verwenden.
  • k kann dabei so vorgehen, daß man a) aus dem Kulturmedium die Zellmasse abtrennt, b) die abgetrennte Zellmasse mit Aceton oder Methanol extrahiert, c) den erhaltenen Extrakt einengt, d) den eingeengten Extrakt mit Essigsäureäthylester aufnimmt und mit Methanol versetzt, e) den Niederschlag abtrennt und gegebenenfalls mehrmals mit Methanol wäscht, f) die methanolische Fraktion bzw. Fraktionen zwischen Acetonitril und einem Alkan verteilt, g) die Acetonitrilphase abtrennt, einengt und chromatographiert und h) eine Fraktion mit einem Gehalt an erfindungsgemäßen Stoffen gewinnt, von der man das Laufmittel abtrennt.
  • 3ei einer zweiten Verfahrensvariante kann man die erfindungsgemäßen Stoffe dadurch gewinnen, daß man a) aus dem Kulturmedium von mrxococcus fulvus NCIB 12062 die Zellmasse abtrennt, b) die abgetrennte Zellmasse mit einem polaren organischen Lösungsmittel extrahiert, c) den erhaltenen Extrakt einengt und mit einem unpolaren organischen Lösungsmittel aufnimmt, d) die erhaltenc Lösung mit Aktivkohle versetzt und die Aktivkohle von dem unpolaren organischen Lösungsmittel abtrennt, e) die Aktivkohle mit einem polaren organischen Lösungsmittel auswäscht und f) die erhaltene Lösung chromatographiert und das Laufmittel von den erfindungsgemäßen Stoffen abtrennt.
  • Als polares organischen Lösungsmittel kann man dabei ein Keton, z.B. Aceton, und als unpolares organisches Lösung mittel einen bei Raumtemperatur flüssigen aliphatischen oder aromatischen Kohlenwasserstoff, z.B. einen C5 20-lÇohlenwasserstoff, verwenden.
  • Man kann dabei so vorgehen, daß man a) aus dem Kulturmedium die Zellmasse abtrennt, b) die abgetrennte Zellmasse mit Aceton extrahiert, c) den erhaltenen Extrakt einengt, d) den eingeengten Extrakt in Chloroform aufnimmt, die gebildete wäßrige Phase verwirft und die Chloroformphase trocknet, e) die getrocknete Chloroformphase einengt, f) den Rückstand in einem Alkan aufnimmt, g) die Alkanlösung mit Aktivkohle versetzt, h) die Aktivkohle über Kieselgel von dem Alkan abfiltriert und gegebenenfalls mehrmals mit dem Alkan wäscht, i) die Aktivkohle auf dem Kieselgel mit Dichlormethan auswäscht, j) an dem Kieselgel gegebenenfalls mehrmals chromatographiert und k) eine Fraktion mit einem Gehalt an erfindungsgemäßen Stoffen gewinnt, von der man das Laufmittel abtrennt.
  • Bei beiden Verfahrensvarianten kann man das Einengen bei einer Temperatur von bis zu 60 °C, vorzugsweise bis zu 40 0C und vorzugsweise unter reduziertem Druck vornehmen und/oder pentan, n-Hexan oder n-Heptan als Alkan verwenden und/oder an Kieselgel chromatographieren.
  • Sofern man bei den Verfahren zur Gewinming der erfindungsgemäßen Stoffe nicht von Zellen, sondern von zellfreiem Medium ausgeht, kann man das zellfreie Medium mit einem mit Wasser nicht mischbaren polaren organischen Lösung mittel extrahieren, z.B. mit einem Carbonsäureester, wie Essigsäureäthylester, und den Extrakt danach in die Stufe c) einsetzen.
  • Nachstehend wird die Erfindung durch Beispiele näher erläutert.
  • Beispiel 1. Vermehrung Es wurde ein 50 l-Fermenter (Giovanola, Manthey/Schweiz) mit einem Arbeitsvolumen von 70 1: verwendet. Das eingesetzte Medium enthielt 1 9/o tryptisches Pepton aus Kasein (Merck), 0,3 % MgS04-7 H20 und 0,03 % eines oberflächenaktiven Mittels (Antischaum Umlub Lb 625 von Brenntag, Mülheim/Ruhr) bei einem pH von 7,2 und Autoklavierung.
  • Das eingesetzte Animpfvolumen betrug 7 1 von Schüttelkulturen (entsprechend 3 x 108 Zellen/ml). Die Temperatur betrug 30 °C. Die Flüssigkeit wurde mit 500 Umdrehungen/min in einem Ki:)nwexionsstrom bewegt (Umwurf). Man belüftete bis zur 13. h mit 1 Nl/min 1 Kulturvolumen und danach mit 1,7 Nl/min 1 Kulturvolumen. Der P02 fiel innerhalb von 10 h gegen G ab und wurde danach niedrig gehalten. Der Ausgangs-pH-Wert von 7,2 stieg während des Wachstums auf 7,5 an und wurde durch Gegentitrieren mit Essigsäure bei diesem Wert gehalten. Die Gesamtfermentationsdauer betrug 30 h. Aus den abzentrifugierten Zellen wurden 2 bis 3 mg erfindungsgemäße Stoffe pro 1 1 Kultur gewonnen. Der Überstand war unter diesen Bedingungen praktisch frei von erfindungsgemäßen Stoffen.
  • Beispiel 2 Die mit einer Durchlaufzentrifuge vom Nährmedium des Beispiels 1 getrennte rote Zellmasse wurde mit Aceton (oder Methanol in einem Parallelversuch)bis zur Entfärbung exextrahiert. Der eingeengte Extrakt wurde in wenig Essigsäureäthylester gelöst und mit Methanol versetzt. Die daraufhin ausfallenden unpolaren Substanzen wurden abgenutscht und mehrmals mit Methanol gewaschen. Die eingeengte methanolische Lösung wurde nun zwischen Acetonitril und n-Heptan verteilt, wobei die restlichen unpolaren Substanzen in die Alkanphase übergingen. Danach wurde die Acetonitrilphase eingeengt. Sie enthielt die erfindungsgemäßen Stoffe.
  • Zur Reindarstellung wurde 1:iber eine Kieselgelsäule mit einer Länge von 320 mm und einem Durchmesser von 65 mm mit einer Dosierpumpe bei 3 bar chromatographiert, wobei die Kieselgelsäule 800 g Kieselgel einer Teilchengröße von 32.bis 64 enthielt (Riedel de Haen). Dazu wurde 1 g eingeengter Zellextrakt im Laufmittel Methylenchlorid/Isopropanol (10 : 1; nachdestillierte pa Lösungsmittel von Merck/Darmstad;t) mit einer Durchflußrate von 5 ml/min chromatographiert. Mit einem selbstregistrierenden Durchfluß-UV-Spektrographen (bei 254 nm) wurden die erfindungsgemäßen Stoffe nach 2,5 h im Auslauf ermittelt. Es erschienen zwei Fraktionen, die mit einer Retentionszeitdifferenz von 20 min eluiert wurden.
  • Die eingeengten Fraktionen erhielten zusammen 15 mg Substanz.
  • In der folgenden Zusammenstellung sind die RF-Werte der erfindungsgemäßen Stoffe in verschiedenen Laufmittelsgstemen angegeben. Die Werte gelten für Dünnschichtchromatographie-Alufolien mit Kieselgel einer Schichtdicke von 0,2 mm (60 F254 Merck/Darmstadt).
  • RF-Werte der erfindungsgemäßen Stoffe in verschiedenen Laufmitteln (Kammern mit Laufmittel gesättigt, Laufhöhe 10 cm) RF-Werte Laufmittelsystem 0,26 Dichlormethan/Isopropanol (95 : 5) 0,29 Essigsäureäthylester 0,32 Toluol/Dioxan/Eisessig (30 : 10 : 1) Die sehr stark Fluoreszenz löschenden Flecke der erfindungsgemäßen Stoffe lassen sich durch Ansprühen mit Molybdatophosphorsäure und anschließendes Erhitzen auf 150 0C schwach sichtbar machen. Ebenfalls schwach reagieren die erfindungsgemäßen Stoffe mit Benzidin nach vorgehender Behandlung mit Chlor. Die Jodazid-Stärke-Reaktion ist positiv.
  • Beispiel 3 Der Inhalt eines 8 l-Fermenters wurde folgendermaßen aufgearbeitet. Die vom Nährmedium abzentrifugierten Zellen wurden bis zur Entfärbung mit etwa 2 1 Aceton extrahiert.
  • Der Acetonextrakt wurde im Wasserstrahlvakuum bei etwa 40°C so weit eingeengt, bis sich Carotinoide und andere Substanzen am Kolbenrand abzusetzen begangen. Zur Abtrennung von Wasser wurde nunmehr in etwa 500 ml Chloroform aufgenommen, die Wasserphase im Scheidetrichter abgetrennt und die Chloroformphase über Natriumsulfat getrocknet. Das Lösungsmittel wurde erneut im Rotationsverdampfer bei etwa 40°C abdestilliert; der Rückstand wurde in etwa 200 ml n-Heptan aufgenommen; in Parallelversuchen wurd n-Pentan und n-Hexan verwendet. Die n-Alkanphase wurde nun mit so viel Aktivkohle (2186 zur Analyse, Merck) versetzt, daß die vorher rötlich gefärbte Lösung farblos bis blaß gelbgrünlich aussah. Danach wurde die Aktivkohle über einer Kieselgelsäule CHöhe 50 mm, Durchmesser 15 mm) von der überstehenden Lösung abfiltriert. Man wusch noch dreimal mit 50 ml-Portionen des verwendeten n-Alkans. Die Filtration ließ sich beschleunigen, wenr man einen Überdruck auf die Säule anlegte.
  • Danach wurden die erfindungsgemäßen Stoffe mit etwa 50 ml Dichlormethan aus der Aktivkohle auf das Kieselgel gewaschen.
  • Anschließend wurde nochmals Dichlormethan verwendet, bis das Kieselgel von shratlichen gelben Zonen entfärbt war (Chromatographie). Auf diese Weise wurden alle unpolareren Stoffe als die erfindungsgemäßen Stoffe herausgewaschen, da die Stoffe gemaß der Erfindung bei dieser Polarität auf Kieselgel festgehalten werden und nicht wandern. Anschließend wurde Dichlormethan/i-Propanol C95 : 5) auf die Säule aufgegeben, so daß eine gelbbräunliche Zone mit einem Gehalt an den erfindungsgemäßen Stoffe wanderte. (Wenn zuvor zuwenig Aktivkohle verwendet wurde, war diese Zone infolge eines Gehalts an Carotinoiden rotbräunlich gefärbt.) Nach Einengen der gefärbten Zone erhielt man 400 mg Rohprodukt, das etwa 25 mg der erfindungsgemäßen Stoffe enthielt.
  • Das Rohprodukt ließ sich gemäß Beispiel 2 feinreinigen.
  • Allgemein läßt sich sagen, daß sich die erfindungsgemäßen Stoffe mit der Fluoreszenz löschenden Bande bei 254 nm identifizieren lassen. Damit läßt sich die Wirksamkeit von Maßnahmen zur Gewinnung dieser Stoffe ohne weiteres beurteilen.

Claims (16)

  1. PATENTANSPRÜCHE 1.. Verfahren zur Herstellung eines wirkstoffhaltigen Extrakts, dadurch gekennzeichnet, daß man a) Zellen von Myxococcus fulvus NCIB 12062 oder b) Kulturflüssigkeit nach Abtrennung der Zellen von Myxococcus fulvus NCIB 12062 mit einem polaren organischen Lösungsmittel extrahiert und den Extrakt gewinnt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als polares organisches Lösungsmittel gemäß Anspruch 1 a) einen Alkohol, z.B. Methanol, ein Keton, z.B. Aceton, oder ein Nitril, z.B. Acetonitril oder Propionitril, und gemäß Anspruch 1 a) oder b) einen Ester, z.B. Methyl- oder Äthylester von Essigsäure oder Propionsäure, oder Chloroform oder Dichlormethan verwendet.
  3. 3. Stoff der empiriscnen Summenformel C25H33N3O3S2, der in Aceton, Methanol, Essigsäureäthylester, Acetonitril, CHC13 und CE2C12 löslich und in Wasser wenig löslich ist, und mit folgenden Spektrenpeaks:l a) W in Isopropanol (lambda max. (log epsilon)): 227 (4,58), 307 (3,84); b) IR in Chloroform (ny (cm-1)): 3540, 3490, 3415 (stark), 3340 (breit), 2980, 2950 (Schulter), 2900 (Schulter), 2850 (Schulter), 1680 (stark), 1655 (Schulter), 1625 (stark), 1590 (stark); c) Massenspektrum (bei 220 °C und 12 bzw. 70 eV): h - m/e 487; d) ¹ H-NMR (3 mg/0,4 ml CDCl3 mit 0,3 % TMS), # (ppm) (Multiplizität, Integral): 7,89 (s, 1), 7,14 (9 , 1), 6,63 (d, 1, A-Teil eines ABX-Systems), 6,41 (dd, 1, B-eil des ABX-Systems mit JAB » 15 Hz und JBX = 7 Hz, 6,26 bis 5,60 (n, 6,davon 2 H austauschbar), 4,97 (s, 1), 4,16 (Quintett, 1), 3,96 (Quintett, 1), 3,82 (t, 1), 3,58 (s, 3), 3,3| (s, 3), 2,33 (m, 1), 1,54 (d, 3), 1,17 (d, 3), 1,01(d, 6); e) ¹³C-NMR (15 mg/0,4 ml CDCl3 mit 0,3 % TMS), delta (ppm) (Multiplitzität des Off-Resonanzspektrums): 176,3 (s), 171,9 (s), 169,4 (s), 162,6 (s), 154,5 (s), 149,0 (s), 142,4 (d), 132,6 (d), 131,9 (d), 131,4 (d), 126,6 (d), 126,0 (d), 115,6 (d), 115,3 (d), 94,3 (d), 85,2 (d), 56,8 (q), 55,1 (q), 41,3 (d), 39,7 (d), 31,1 (d), 22,3 (q), 20,9 (q), 14,4 (q).
  4. 4. Stoff nach Anspruch 3, gekennzeichnet ferner durch folgendes CD-Spektrum (nm): 300 positive Elliptizität, 255 positives Maximum, 230 teta = 0, 220 positives Maximum, und durch eine schnellere Eluierbarkeit als der Stoff gemäß Anspruch 5 (Säule mit 800 g Kieselgel (32 bis 64 µm), Länge 320 mm, Durchmesser 65 mm; 3 bar; 1 g Extrakt von Myxococcus fulvus- Zellen NCIB12062 in Methylenchlorid/Isopropanol (90 : 10), 5 ml/min).
  5. 5. Stoff nach Anspruch 3, gekennzeichnet ferner durch folgendes CD-Spektrum (nm): 300 positive Elliptizität, 255 positives Maximum, 230 teta = 0, 220 negatives Maximum, und durch eine langsamere Eluierbarkeit als der Stoff gemäß Anspruch 4 (Säule mit 800 g Kieselgel (32 bis 64 µm), Länge 320 mm, Durchmesser 65 mm; 3 bar; 1 g Extrakt von Myxococcus fulvus-Zellen NCIB 12062 in Methylenchlorid/Isopropanol (90 : 10), 5 ml/min).
  6. 6. Verfahren zur Herstellung der Stoffe gemäß einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man a) aus dem Kulturmedium von DIyxococcus fulvus NCIB 12062 die Zellmasse abtrennt, b) die abgetrennte Zellmasse mit einem polaren organischen Lösungsmittel ertrahiert, c) ein unpolares organisches Lösungsmittel zugibt und ein Zwei-Phasen-System bildet und d) die Phase des polaren organischen Lösungsmittels chromatographiert und das Laufmittel von den Stoffen gemäß den Ansprüchen 3 bis 5 abtrennt.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß man als polares organisches Lösungsmitel einen Alkohol, z.B. Methanol, ein Keton, z.B. Aceton, einen Ester, z.B. Methyl- oder Äthylester von Essigsäure oder Propionsäure, oder ein Nitril, z.B. Acetonitril oder :Propionitril, und als unpolares organisches Lösungsmittel einen bei Raumtemperatur flüssigen aliphatischen oder aromatischen Kohlenwasserstoff, z.B. einen C5 20-Kohlenwasserstoff, verwendet.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, daß man a) aus dem Kulturmedium gemäß Anspruch 1 oder 2 die Zellmasse abtrennt, b) die abgetrennte ellmasse mit Aceton oder Methanol extrahiert, c) den erhaltenen Extrakt einengt, d) den eingeengten Extrakt mit Essigsäureäthylester aufnimmt und mit Methanol versetzt, e) den Niederschlag abtrennt und gegebenenfalls mehrmals mit Methanol wäscht, f) die methanolische Fraktion bzw. Fraktionen zwischen Acetonitril und einem Alkan verteilt, 2;) die Acetonitrilphase abtrennt, einengt und chromatographiert und h) eine Fraktion mit einem Gehalt an einem Stoff gemäß einem der Ansprüche 2 bis 5 gewinnt, von der man das Laufmittel abtrennt.
  9. 9. Verfahren zur Herstellung der Stoffe gemäß einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man a) aus dem Kulturmedium on Myxococcus fulvus NCIB 12062die Zellmasse abtrennt, b) die abgetrennte Zellmasse mit einem polaren organischen Lösungsmittel extrahiert, c) den erhaltenen Extrakt einengt und mit einem unpolaren organischen Lösungsmittel aufnimmt, d) die erhaltene Lösung mit Aktivkohle versetzt und die Aktivkohle von dem unpolaren organischen Lösungsmittel abtrennt, e) die Aktivkohle mit einem polaren organischen Lösungsmittel auswäscht und f) die erhaltene Lösung chromatographiert und das Laufmittel von den Stoffen gemäß den Ansprüchen 3 bis 5 abtrennt.
  10. 10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß man als polares organisches Lösungsmittel ein Keton, z.B. Aceton, und als unpolares organisches Lösungsmittel einen bei Raumtemperatur flüssigen aliphatischen oder aromatischen Kohlenwasserstoff, z.B. einen C5-20-Kohlenwasserstoff, verwendet.
  11. 11. Verfahren nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, daß man a) aus dem Kulturmedium gemäß Anspruch 1 oder 2 die Zellmasse abtrennt, b) die abgetrennte Zellmasse mit Aceton extrahiert, c) den erhaltenen Extrakt einengt, d) den eingeengten Extrakt in Chloroform aufnimmt, die gebildete wässerige Phase verwirft und die-Chloroformphasö trocknet, e) die getrocknete Chloroformphase einengt, f) den Rückstand in einem Alkan aufnimmt, g) die Alkanlösung mit Aktivkohle versetzt, h) die Aktivkohle über Kieselgel von dem Alkan abfiltriert und gegebenenfalls mehrmals mit dem Alkan wäscht, i) die Aktivkohle auf dem Kieselgel mit Dichlormethan auswäscht, å) an dem Kieselgel gegebenenfalls mehrmals chromatographiert und k) eine Fraktion mit einem Gehalt an einem Stoff gemäß einem der Ansprüche 2 bis 5 gewinnt, von der man das laufmittel abtrennt.
  12. 12. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß man das Einengen bei einer Temperatur von bis zu 60 °C, vorzugsweise bi. zu 40 0C und vorzugsweise unter reduziertem Druck vornimmt und/oder n-Pentan, n-Hexan oder n-Heptan als Alkan verwendet und/oder an Kieselgel chromatozraphiert.
  13. 13. Extrakt, erhalten nach einem Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 2.
  14. 14. Verfahren zur Weiterverarbeitung des Extrakts gemäß Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß man den Extrakt in die Stufe c) eines Verfahrens gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche einsetzt.
  15. 15. Verfahren zur Herstellung eines Kulturmediums mit einem Gehalt an Stoffen gemäß einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man Myxococcus fulvus NIB 12062 unter submersen aeroben Bedingungen in einem C, N und S sowie Mineralsalze enthaltenden wäßrigen Nährmedium bei 15 bis 40, vorzugsweise 25 bis 35, insbesondere ca. 30°C kultiviert und gegebenenfalls die Stoffe gemäß einem der Ansprüche 3 bis 5 - aus dem Kulturmedium oder - aus den Zellen von Myxococcus fulvus NCIB 12062 (nach deren Abtrennung vom Kulturmedium) extrahiert.
  16. 16. Kulturmedium, hergestellt nach dem Verfahren gemäß Anspruch 15.
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