DE3504743A1 - Verbessertes verfahren zur behandlung von kernbrennstoff - Google Patents
Verbessertes verfahren zur behandlung von kernbrennstoffInfo
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Description
■ ι-
350A743
VERBESSERTES VERFAHREN ZUR BEHANDLUNG VON KERNBRENNSTOFF
Dieses Verfahren betrifft die Verarbeitung von bestrahltem Kernbrennstoff zur Trennung von Uran von Plutonium
und anderen durch die Bestrahlung erzeugten höheren Aktiniden, sowie von Spaltungsprodukten der Bestrahlung.
Grob umrissen besteht das Verfahren aus den folgenden Stufen. Zuerst wird der bestrahlte Brennstoff in Salpetersäure
aufgelöst. Dann erfolgt Lösungsmittelextraktion unter Verwendung von Tributylphosphat in geruchlosem
Kerosin mit der Lösungsflüssigkeit, wodurch Uran und Plutonium, sowie etwas Technetium extrahiert werden, der
Großteil der anderen Spaltungsprodukte und höheren Aktiniden aber in dem wässrigen Raffinat verbleibt. Dann
wird die Lösungsmittelphase rückgewaschen und ein Reduktionsmittel zur Reduzierung des Plutoniums in den dreiwertigen
Zustand zugesetzt, sodaß bei einer zweiten Lösungsmittelextraktion mit dem gleichen Lösungsmittel
das Uran in die Lösungsmittelphase geht während das Plutonium in dem wässrigen Raffinat verbleibt, somit
also die erste Trennung bewerkstelligt ist. Wenn es sich bei dem Kernbrennstoff um oxidischen Brennstoff handelt,
müssen der eigentlichen Auflösung noch einige Stufen vorangehen, ansonsten ist das Verfahren jedoch gleich.
Diese Erfindung betrifft die im vorausgehenden Absatz
angesprochene Reduktionsstufe und es ist eine ihrer Aufgaben, die Anzahl der als Reduktionsmittel benötigten
von außen zugeführten Metallionen zu verringern.
Gemäß dieser Erfindung wird in dem Verfahren zur Behandlung von bestrahltem Kernbrennstoff zur Trennung von
Uran, Plutonium, anderen höheren Aktiniden und Spaltungsprodukten, in dem nach Behandlung mit Salpetersäure
und Lösungsmittelextraktion mit Tributylphosphat in
geruchlosem Kerosin die Lösungsmittelphase rückgewaschen und vier- und sechswertiges Plutonium in die dreiwertige
Zustandeform reduziert werden, welche bei einer zweiten
Lösungsmittelextraktionsstufe in dem wässrigen Raffinat verbleibt während das Uran in die Lösungsmittelphase
geht, die Reduktionsstufe durch Hydrazin mit oder ohne vierwertiges Urannitrat bewerkstelligt und durch Technetium
in vierwertiger Form mit oder ohne Technetium in einer oder mehreren höherwertigen Zustandsformen katalysiert.
Das Technetium kann deshalb in dem System vorhanden sein, weil es während der Bestrahlung des Kernbrennstoffes
in einem Nuklearreaktor erzeugt und in der Salpetersäureauflösungsstufe
in Pertechnetat umgewandelt wurde. Ansonsten kann man dem Prozeßstrom das Technetium in
gebundener Form wie z.B. als Nitrat und/oder als Pertechnetat an geeigneter Stelle zusetzen.
Es wird vorausgesetzt, daß bei Zusatz von Technetium in der vierwertigen Zustandsform in eine Lösung, die Plutonium
in vierwertiger Form enthält, folgende Reaktionen ablaufen
Tc(IV) + Pu(IV) Tc(V) + Pu(III) - (9)
Tc(V) + Pu(IV) Tc(VI) + Pu(III) - (10)
Tc(VI) + Pu(IV) Tc(VII) + Pu(III) - (8)
wobei die letzte Reaktion (8) die Abschlußstufe ist.
Die Reduktion von Pu(IV) durch Hydrazin ist bei Raumtemperatur eine sehr langsame Reaktion. Sind Tc(IV) oder
andere niedrigwertige Zustandsformen von Technetium vorhanden, wird die Reaktion bei Raumtemperatur schnell.
Man nimmt an, daß die Mechanik des Technetium/Salpetersäure/Hydrazin-Systems
eine Reaktion ist, die vier Phasen durchläuft. Die erste Phase ist die Anfangsstufe, in
der jegliches Tc(VII) durch Hydrazin sehr langsam zu Tc(VI) oder Tc(V), und dieses wiederum zu Tc(IV) redu-
ziert wird. Tc(VII) kann auch durch U(IV) schnell reduziert werden. Sobald eine Spur Tc(IV) erzeugt ist, beginnt
die zweite, die Induktionsphase, in der Tc(IV) schnell mit Tc(VII) komproportioniert und Tc(V) und
Tc(VI) ergibt. Dies ist die Hauptreaktion zur Reduktion von Tc(VII). Die nächste Phase ist eine schnelle Reaktion,
die erst einsetzt, wenn Tc(VII) im wesentlichen zu Tc(IV) reduziert ist. Die letzte Phase ist die Abschlußphase,
in der Tc(VI) und möglicherweise Tc(V) zu Tc(VII) oxidiert wird bzw. werden.
Die oben beschriebenen Reaktionen können im Diagramm dargestellt werden, siehe die begleitenden Zeichnungen.
Fig. 1 zeigt das Technetium/Plutonium/Hydrazin/SalpetersSuresystem und Fig. 2 die durch Technetium katalysierte
Reduktion von Pu(IV). In Fig. 1 bezeichnet die Bezugszahl 1 den Tc(VII) zu Tc(VI) Teil der oben erwähnten Induktionsreaktion,
2 bezeichnet den Tc(VI) zu Tc(IV) Teil, 2 und 5 den Tc(VI) und Tc(V) zu Tc(IV) Teil, 5 die Reaktion
Tc(VI) zu Tc(IV) in Gegenwart von Nitrationen, 3 die Komproportionierung von Tc(IV) und Tc(VII) zu Tc(V)
und Tc(VI) und 4 die langsame Reaktion von Tc(IV) mit Nitrationen zur Herstellung von Tc(VI). 6 und 7 sind die
Abschlußreaktionen von Tc(VI) und Tc(V) zu Tc(VII), 8 (siehe oben) ist die Abschlußreaktion von Tc(VI) mit
Pu(IV) zur Ausbildung von Tc(VII) und Pu(III) und 9 und 10 sind die oben bezeichneten Gleichungen.
Man stellte fest, daß die besten Resultate zwischen 1.2 und 2.2M HNO3 auftraten, während die Reduktionsgeschwindigkeit
bei niedrigerem Säuregehalt absank. Die Reaktion verlief zufriedenstellend bei 20CC; verwendete man Temperaturen
im Bereich von 21 - 350C, stieg die Reduktionsgeschwindigkeit
leicht an. Die Reduktionsgeschwindigkeit
stieg auch bei steigender Hydrazinkonzentration und war von 0.12 M aufwärts zufriedenstellend. Eine Erhöhung der
Konzentration von Pu(IV) (1.0 - 3.1 g/l) führte zu einem prozentualen Absinken der Reduktionsgeschwindigkeit.
.5-
Leerseite -
Claims (4)
1. Verfahren zur Behandlung von bestrahltem Kernbrennstoff zur Trennung von Uran, Plutonium, anderen höheren Aktiniden
und Spaltprodukten, in dem nach Behandlung mit Salpetersäure und Lösungsmittelextraktion mit Tributylphosphat in geruchlosem
Kerosin die Lösungsmittelphase rückgewaschen und das vier- und sechswertige Plutonium auf die dreiwertige Zustandsform
reduziert werden, welche in einer zweiten Lösungsmittelextraktionsstufe
in dem wässrigen Raffinat verbleibt, während das Uran in die Lösungsmittelphase geht, dadurch
gekennzeichnet , daß die Reduktionsstufe durch Hydrazin mit oder ohne vierwertiges Urannitrat durchgeführt
und durch Technetium in vierwertiger Form mit oder ohne Technetium in einer oder mehreren höherwertigen Zustandformen
katalysiert wird.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Technetium in dem System
vorhanden ist, weil es bei der Bestrahlung des Kernbrennstoffs in einem Nuklearreaktor erzeugt wurde.
3. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß das Technetium dem Prozeßstrom in gebundener Form zugeführt wird.
4. Verfahren gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Technetium in gebundener
Form als Nitrat und/oder als Pertechnetat vorliegt.
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