FR2559612A1 - Procede de traitement de combustible nucleaire irradie, pour separer l'uranium du plutonium - Google Patents
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Abstract
L'INVENTION CONCERNE LE TRAITEMENT DU COMBUSTIBLE NUCLEAIRE IRRADIE POUR SEPARER L'URANIUM, LE PLUTONIUM, D'AUTRES ACTINIDES SUPERIEURS ET DES PRODUITS DE FISSION. ON TRAITE A L'ACIDE NITRIQUE POUR DISSOUDRE, PUIS L'ON FAIT UNE EXTRACTION PAR SOLVANT, UN CONTRE-LAVAGE, UNE REDUCTION DU PLUTONIUM TETRA- ET HEXA- VALENT EN LA FORME TRIVALENTE, PUIS UNE SECONDE EXTRACTION AU SOLVANT DANS LAQUELLE LE PLUTONIUM TRIVALENT RESTE EN PHASE AQUEUSE PENDANT QUE L'URANIUM PASSE DANS LA PHASE DU SOLVANT; ON EFFECTUE UNE REDUCTION A L'HYDRAZINE AVEC OU SANS NITRATE D'URANIUM TETRAVALENT, AVEC CATALYSE PAR DU TECHNETIUM SOUS FORME TETRAVALENTE AVEC OU SANS TECHNETIUM SOUS UN OU PLUSIEURS DEGRES SUPERIEURS DE VALENCE. LE TECHNETIUM PEUT RESULTER D'UNE IRRADIATION OU ETRE AJOUTE SOUS FORME COMBINEE. APPLICATION : RECUPERATION ET REGENERATION D'ELEMENTS DE COMBUSTIBLE NUCLEAIRE.
Description
La présente invention concerne le traitement du com-
bustible nucléaire irradié, afin d'effectuer une séparation de
l'uranium d'avec le plutonium et d'autres actinides supérie,.:.
produits par l'irradiation, et d'avec les produits de fission résultant de l'irradiation.
Le procédé consiste en gros en les étapes suivantes.
Tout d'abord, le combustible irradié est dissous dans de l'acide nitrique. Puis l'on soumet le liquide obtenu par
cette dissolution à une extraction par du solvant, en uti-
lisant du phosphate de tributyle dans du kérosène inodore, ce qui pexmet d'extraire l'uranium ainsi que le plutonium et un peu de technétium,mais laisse dans le raffinat aqueux la majeure partie des autres produits de fission et les actinides supérieurs. Puis l'on soumet la phase obtenue à l'aide du solvant à un contre-lavage d'extraction et on ajoute un réducteur pour réduire le plutonium à l'état trivalent, die orte que, quand on effectue une seconde extraction en utilisant le même solvant, l'uranium passe dans la phase du solvant cependant que le plutonium reste dans le raffinat aqueux. On a ainsi effectué une séparation primaire. Quand le combustible nucléaire est un combustible formé par ou
coruportant un ou des oxydes, il faut réaliser quelques opé-
rat-onS préliminaires de dissolution, mais, par ailleurs,
le procédé est le weme.
La présente invention concerne l'étape de réduction citée dans le paragraphe précedent, et un objet de l'invention consiste à diminuer l'exigence de l'appel à des ions de
métaux -trangers comme agents réduicteurs.
Selon 1.iuventionr dans le procédé pour traiter du combus.ible nucl&atre irradié en vue d'effectuer la séparation te 1'uraniumi, du plutonium, d'autres actinides supérieurs
et des t.ro)duits de fission, procédé dans lequel après traite-
mrient pn-e l'acide nitrique et extraction à l'aide de phosphate de tr kutyln dans du kérosène dissolvant inodore, on soumet t la phase de solvant à contre-lavage d'extraction et l'on r-duit!e plutionium têtravalent et le plutonium hexavalent en la forme trivalente qui, lors d'une seconde étape d'extraction par du solvant, demeure dans le raffinat aqueux pendant que l'uranium passe dans la phase du solvant, on effectue l'étape de réduction à l'aide d'hydrazine, avec ou sans nitrate d'uranium tétravalent, avec catalyse par du technétium sous forme tétravalente, avec ou sans présence de technétium sous un ou plusieurs degrés supérieurs
de valence.
Le technétium peut être présent dans le système en raison de sa production pendant l'irradiation du combustible nucléaire dans un réacteur nucléaire, et ce technétium est
alors transformé en pertechnétate pendant l'étape de disso-
lution dans l'acide nitrique. Sinon, on peut introduire en un endroit convenable, dans le cycle de traitement, du technétium -sous forme combinée, par exemple sous forme
de nitrate et/ou de pertechnétate.
On suppose que lorsqu'on ajoute le technétium, sous forme tétravalente, à une solution contenant du plutonium
sous forme tétravalente, il se produit les réactions sui-
vantes: -
Tc(IV) + Pu(IV)....... Tc(V) + Pu(III) - (9) Tc(V) + Pu(IV)....... >Tc(VI) + Pu(III) - (10) Tc(VI) + Pu(IV)....... Tc(VII) + Pu(III) - (8)
la dernière réaction (8) constituant l'étape de terminaison.
La réduction de Pu(IV) par l'hydrazine est une réaction très lente à la température ambiante. En présence de Tc(IV) et de technétium présent en d'autres faibles degrés de
valence, la réaction devient rapide aux températures am-
biantes. On pense que la mécanique du système technétium/
acide nitrique/hydrazine forme une réaction dont le déroule-
ment implique quatre phases. La première phase est une étape d'amorçage dans laquelle le Tc(VII) éventuellement présent est très lentement réduit par l'hydrazine en Tc(VI)
ou Tc(V), qui se réduisent rapidement à leur tour en Tc(IV).
Tc(VII) peut aussi être rapidement réduit par U(IV). Une fois produite une trace de Tc(IV), commence la seconde phase, phase d'induction, au cours de laquelle Tc(IV) subit rapidement avec Tc(VII) une dismutation pour donner Tc(V) et Tc(VI). Cela constitue la principale réaction de réduction de Tc(VII). La phase suivante est une réaction rapide qui ne commence que lorsque Tc(VII) a été sensiblement réduit en Tc(IV). La phase finale est une terminaison, au cours de laquelle Tc(VI) et éventuellement Tc(V) est ou sont oxydés
en Tc(VII).
Les réactions ci-dessus peuvent être représentées
schléiiatiquement. C'est ce que montrent les dessins d'accom-
pagnement, sur lesquels: la figure 1 illustre le système technétium/plutonium/ hydrazine/acide nitrique, et la figure 2 montre la réduction, catalysée par le technneiuni, de ?u- L")_ ur la >figure 1, l'eindice de référence 1 désigne la partie de la réaction d'induction ou d'amorçage, au cours de!aquelle Tc(Vl!) est très lentement réduit par l'hydrazine en Tc(VI); 2 indique la partie formant réaction rapide de réduction de Tc(VI) en Tc(IV) par l'hydrazine, 2 + 5 indiqtue la réaccion rapide de réduction de Tc(VI) et de TC!) en Tc(IV)9 indique la réaction rapide de Tc(VI) en Tc(IV) en présence de l'ion nitrate; 3 désigne la réaction de dismutation trYs rapide de Tc(IV) et de Tc(VII) pour donner Tc(V) et Tc(VI), et 4 indique la réaction lente de Tc(IV) avec 1'iob nitrate pour produire Tc(VI). 6 et 7 les réactions de terminaison par oxydation lente, en présence de l'ion NO3, de Tc(VI), et éventuellement aussi de Tc(V) en 'Tc(VII); 8 indique la réaction très rapide de terminaison (le Tc(VI) avec Pu(IV) pour donner Tc(VII) et Pu(III), et e: 10 (-oit figure 2) correspondent aux équations indiquées 3M ci-duessaI
:1. a: trouvé que l'on obtient les meilleurs résul-
t:4ts a-tu Hfl. de molarité comprise entre 1,1 et 2,2M,la vitcss. dts: réduction diminuant pour de plus faibles airtis. La raction se déroule de façon satisfaisante a:-C i;!_con notz ue lègére augmentation de la vitesse d? -Ocl.on cud oan utilise les températures comprises -ntr- 21 et 359. La vitesse die réduction augmente également f559612 quand augmente la concentration de l'hydrazine, et cette vitesse est satisfaisante à partir d'une molarité minimale de 0,12M. L'augmentation de la concentration de Pu(IV), pour faire passer cette concentration de 1,0 à 3, lg par litre entraîne une diminution de la vitesse de réduction,
en termes de pourcentage.
Il va de soi que, sans sortir du cadre de l'invention, de nombreuses modifications peuvent être apportées au
procédé décrit et représenté.
Claims (4)
1. Procédé pour traiter du combustible nucléaire irradié en vue d'effectuer la séparation de l'uranium, du plutonium, d'autres actinides supérieurs et de produits de fission, dans lequel, après traitement par l'acide nitrique et extraction par du phosphate de tributyle dans du kérosène inodore comme solvant, on soumet la phase de solvant à contrelavage d'extraction et l'on réduit le plutonium tétravalent et le plutonium hexavalent en la forme trivalente qui, lors d'une seconde étape d'extraction par du solvant, reste dans le raffinat aqueux cependant
que l'uranium passe dans la phase du solvant, procédé carac-
térisé en ce qu'on effectue l'étape de réduction à l'aide d'hydrazine, avec ou sans présence de nitrate d'uranium tétravalent, et avec catalyse par du technétium sous forme tétravalente, avec ou sans présence de technétium sous
un ou plusieurs degrés supérieurs de valence.
2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le technétium est présent dans le système du 2 fait de sa production pendant l'irradiation du combustible
nucléaire dans un réacteur nucléaire.
3. Procédé Selon la revendication 1, caractérisé
enc e qu'on ajoute pendant le cycle de traitement le techné-
tium sous forme combinée.
4. Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce que le technétium sous forme combinée est constitué par le nitrate de technétium ou du pertechnétate ou bien
par du nitrate et du pertechnétate.
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