KR101386696B1 - 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법 - Google Patents

사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법으로,
(a) 질산에 사용후 핵연료를 용해시킨 결과 얻어지는 질산 수용액 속에 함유되어 있는 핵분열 생성물, 아메리슘 및 큐륨으로부터 우라늄과 플루토늄을 분리하는 단계로, 용매상을 이용하여 이 질산 수용액으로부터 우라늄과 플루토늄을 공추출하는 공정을 적어도 하나 포함하는 단계;
(b) 공추출된 우라늄과 플루토늄을, 플루토늄과 우라늄을 함유하는 제1 수상, 및 우라늄은 함유하되 플루토늄은 함유하고 있지 않은 제2 수상으로 분리시키는 단계;
(c) 제1 수상에 함유되어 있는 플루토늄과 우라늄을 정제하는 단계; 및
(d) 플루토늄과 우라늄을 우라늄-플루토늄 혼합 산화물로 공변환시키는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
응용 : 산화 우라늄 또는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물을 기반으로 하는 핵연료의 재처리
Figure R1020087028715
핵연료 재처리, 우라늄-플루토늄 혼합 산화물, 공추출, 공변환

Description

사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법{PROCESS FOR REPROCESSING A SPENT NUCLEAR FUEL AND OF PREPARING A MIXED URANIUM-PLUTONIUM OXIDE}
본 발명은 우라늄 산화물 또는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 기반의 새로운 사용후 핵연료 재처리 방법에 관한 것으로, 본 발명은 사용후 핵연료에 있는 다른 화학 원소들로부터 우라늄 및 플루토늄을 매우 효과적으로 추출할 수 있으며, 공정 진행 중 어느 순간에서도 우라늄과 분리된 플루토늄을 생성하지 않아서 플루토늄을 군사적 목적으로 오용하는 위험성을 최소화할 수 있다.
또한 본 발명에 따른 재처리 방법은 MIMAS(MIcronized MASter Blend) 공정과 같은 MOX(Mixed OXide Fuel, 혼합 산화물 연료) 핵연료를 제조하는 공정에서 바로 사용될 수 있는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 분말을 상술한 추출 공정의 종료 시점에서 얻을 수 있도록 한다.
현재의 모든 사용후 핵연료 재처리 공장들은 사용후 핵연료에 남아 있는 우라늄과 플루토늄을 추출하는 공정으로 퓨렉스(PUREX, Plutonium Uranium Refining by EXtraction, 추출에 의한 플루토늄 우라늄 정제) 공정을 사용하고 있다.
우라늄과 플루토늄은 액체-액체 추출 방법을 사용하여 정제(精製, purification) 사이클을 수차례 수행함으로써(즉, 상호 혼합될 수 없는 수상(aqueous phase) 및 용매상을 혼합한 후 침전시켜 이들 두개의 상들을 분리함으로써) 얻어진다. 액체-액체 추출 방법은 혼합기/침전기 타입(mixer/settler)의 다단 유닛, 맥동탑(pulsed column), 또는 원심 분리기 등에서 수행되는데, 이들 다단 유닛들은 직렬로 연결되어 상술한 정제 사이클들과 다른 다양한 조작들이 연속적으로 수행되도록 한다.
프랑스의 라 하그(La Hague)에 있는 아레바 엔씨(Areva NC)의 UP3 및 UP2-800이나, 일본의 로카쇼 플랜트와 같은 현재의 재처리 공장들에서 사용되고 있는 퓨렉스 공정은 개괄적으로 다음과 같은 3개의 정제 사이클로 구성된다.
제1 사이클 : 제1 사이클의 목적은 핵분열 생성물 및 2개의 소량의 악티늄족 원소들(예를 들어 아메리슘 및 큐륨)에서 우라늄과 플루토늄을 모두 추출하는 것과 이들 2개의 원소들을 2개의 분리된 스트림으로 분리시키는 것이다.
2개의 상호 보완적인 사이클들은 "제2 플루토늄 사이클"과 "제2 우라늄 사이클"로 지칭되는데, 이들 사이클의 목적은 분리된 이후의 우라늄과 플루토늄의 정제에 있다.
제1 사이클은 우라늄과 플루토늄을 추출하는 것으로 구성되는 공정으로부터 시작되는데, 검출될 당시의 액체 상태에서부터 우라늄은 산화수가 VI인 상태가 되며, 플루토늄은 산화수가 IV인 상태가 된다. 이러한 액체 상태는 질산의 사용후 핵연료를 분해하고 이로부터 얻어지는 혼합물을 구분함으로써 얻어진다. 이러한 상태를 통상 "용해액(dissolution liquor)"라고 한다.
우라늄과 플루토늄의 공추출은 우라늄(VI)과 플루토늄(IV)에 대해 친화도가 높은 추출액을 포함하는 수-불혼화성(water-immiscible) 용매상을 이용하여 수행된다. 유기 희석제, 여기서는 도데칸(dodecane), 내 30%(v/v) 농도의 트리-n-부틸 인산(tri-n-butyl phospate, TBP)이 사용될 수 있다. 우라늄 및 플루토늄은 용매상으로 들어가는데 비해, 대부분의 핵분열 생성물, 즉 아메리슘이나 큐륨은 수상에 남아 있게 된다.
이어서 세정(scrubbing) 공정이 하나 이상 수행되는데, 세정 공정에서, 용매상은 하나 이상의 서로 다른 산도를 가지는 질산 용액에 의해 세정되어, 우라늄 및 플루토늄을 함유하여 추출되는 상술한 용매상으로부터 핵분열 생성물을 제거한다.
이와 같은 공추출 및 세정 공정에서 발생하는 수상 또는 수상들(또는 래피네이트(raffinate))은 핵분열 생성물을 가지고 있는데, 이들은 상술한 사이클에서 제거되는데 반해, 우라늄(VI) 및 플루토늄(IV)을 가지고 있는 용매상은 이들 두 원소들의 분리가 수행되는 구역으로 향하게 된다.
이러한 분리 공정은 다음과 같은 공정들로 구성된다.
낮은 산도를 가지는 수성 질산(aqueous nitric phase)을 이용하여 용매상으로부터 플루토늄을 역추출(bcak-extracting)하기 위한 공정. 여기서 질상 용액상은 TBP에 의해 추출되기 쉬운 플루토늄(IV)을, 그 자체가 거의 추출되기 어려운 플루토늄(III)으로 환원시킬 수 있는 환원제를 포함한다. 이러한 환원제는 상술한 환원 과정이 우라늄을 환원시키지 않으면서 수행되도록 한다. 또한 수성 질산은 아질산 스캐빈저(nitrous acid scavenger)를 포함하는데, 아질산 스캐빈저는 수성 질산에 서 생성되기 쉬운 아질산을 파괴함으로써 우란 니트레이트(uranous nitrate) 및 플루토늄(III)을 안정화시키는 기능을 한다. 여기서, 환원제는 우란 니트레이트이고, 아질산 스캐빈저는 하이드라지늄 니트레이트(hydrazinium nitrate), 즉 하이드라진(hydrazine)이다.
수성 질산을 이용하여 용매상으로부터 플루토늄을 완전히 역추출하는 공정. 여기서 사용되는 수성 질산 역시 낮은 산도를 가지며 우란 니트레이트와 하이드라진을 함유한다.
상당 수준으로 희석된 질산 용액을 이용하여 상술한 용매상으로부터 우라늄(VI)을 역추출하기 위한 공정.
용매상으로부터 플루토늄을 역추출하는 것은 우라늄의 부분적인 역추출과 함께 진행되기 때문에, 분리 공정은 우라늄과 플루토늄의 공추출시 사용되었던 것과 조성이 동일한 용매상을 이용하여 플루토늄을 역추출하는 공정에서 발생하는 수성 질산으로부터 우라늄을 제거하기 위한 공정을 더 포함한다.
제1 사이클이 진행된 후에 얻어지는 것은 다음과 같다.
용해액 속에 최초 존재하는 플루토늄의 양이 99%를 넘으며, 우라늄은 더이상 함유하지 않는 제1 수성 스트림(aqueous stream); 및
용해액 속에 최초 존재하는 우라늄의 양이 99%를 넘으며 플루토늄은 더이상 함유하지 않는 제2 수성 스트림.
제1 사이클로부터 발생하는 제1 수성 스트림은 "제2 플루토늄 사이클"을 수행하게 되는데, 이러한 제2 플루토늄 사이클은 현재의 수성 스트림에 미량이라도 여전히 남아 있기 쉬운 핵분열 생성물로부터 플루토늄을 분리해내는 공정을 완료시키기 위한 것이다. 이후, 이와 같이 순도가 99.9%가 넘는 플루토늄을 포함하는 스트림은 플루토늄이 산화물로 변환되는 구역을 향하게 되고 MOX 핵연료 펠릿 제조에 사용되기 위해 산화물 형태로 저장된다.
동시에, 제1 사이클로부터 발생하는 제2 수성 스트림은 "제2 우라늄 사이클"을 수행하게 되는데, 이러한 제2 우라늄 사이클은 핵분열 생성물로부터 우라늄을 분리해내는 공정을 완료시키기 위한 것인데, 특히 넵튬(Neptunium)으로부터 우라늄을 분리시키기 위한 것이다.
이는, 제1 사이클에서, 용해액에 있는 넵튬의 대부분은 주로 넵튬(VI) 형태로 우라늄 및 플루토늄과 함께 추출되기 때문이다. 제1 사이클에서 플루토늄의 역추출이 감소하는 동안, 넵튬(VI)은 우란 니트레이트에 의해 넵튬(IV)로 환원되는데, 이러한 산화수 IV의 넵튬은, 산화수 VI의 경우보다는 덜 하지만 TBP에 의해 추출될 수 있다.
따라서, 넵튬은 제1 사이클의 전 공정 동안 우라늄과 양적으로 거의 유사하며, 이에 따라 분리 공정에서 발생하는 우라늄을 함유한 수상 스트림이, 우라늄이 우라늄 산화물로 변환되기 전에 우라늄을 넵튬으로부터 분리하기에 적합한 보충 사이클로 진행되도록 할 필요가 있다.
제2 플루토늄 사이클로부터 발생하는 플루토늄과 같이, 우라늄은, "제2 우라늄 사이클"을 거친 후에는 99.9% 이상의 순도를 가지게 된다. 우라늄 역시 산화물로 변환되고, 산화물 형태로 저장된다.
나아가, 미국특허 제4,278,559호는 재처리의 모든 단계에서 군사 목적을 위해 플루토늄이 사용되는 위험을 줄이는 것을 목적으로 하는 사용후 핵연료 재처리 방법이 개시되어 있다.
이 방법은, 공추출 단계 이후에, 용해액에 최초 함유되어 있던 핵분열 생성물의 0.1 ~ 10%를 함유하는 용매상에서 우라늄과 플루토늄을 이들 핵분열 생성물로부터 분리시켜 얻을 수 있도록 설계되어 있다. 그리고, 분리 공정 동안에는 상술한 용매상에 남아 있는 방사성 핵분열 생성물의 대부분을 함유하며 우라늄은 희석된 플루토늄 생성 스트림을 얻을 수 있다. 이러한 플루토늄 생성 스트림은 이후 졸-겔 방법(sol-gel method)에 의한 처리를 거치게 되는데, 여기서 새로운 핵연료(fresh nuclear fuel) 제조에 사용될 수 있는 플루토늄-우라늄-핵분열 생성물 혼합 산화물이 얻어진다.
새로운 핵연료에 무시할 수 없는 분량으로 방사성 핵분열 생성물이 존재한다는 것이 고속 증식로(fast neutron reactor)에서는 이들 새로운 핵연료 사용의 장애 사유가 되는 것은 아니지만, 이러한 사실이 현재 사용되는 경수로에서도 그렇게 되는 것은 아니다. 왜냐하면, 이러한 사용은 특정한 핵분열 생성물의 중성자 흡수 특성에 의해 핵분열성 물질의 양이 상당하게 증가되어 있는 새로운 타입의 연료를 개발하는 것을 필요하게 하며, 이러한 연료의 동족체화(homologation)를 얻기 위한 연구를 상당한 비용을 들여 장기간 수행하는 것을 필요하게 만들기 때문이다.
게다가, 상술한 미국특허 4,278,559호에 개시된 방법에 기재되어 있는 바와 같이, 사용후 핵연료 재처리 및 새로운 핵연료 생성의 연쇄 공정의 모든 단계에 방 사성 핵분열 생성물이 존재한다는 것은 방사성 스트림을 처리하기에 적합한 방사성 보호 시스템이 구비된 설비를 갖추어야 된다는 것과, 이러한 공정에 관련된 발전소들 각각이 이러한 경우에 해당된다는 것을 의미한다. 따라서 이러한 방법을 실제 산업 현장에서 사용하기 위해서는 필수적으로 핵연료 재처리 및 재생 시설에 실질적인 방사선 방호 시설의 강화가 구비되어야 하거나, 고 방사성 물질의 연쇄 처리를 수행하도록 특별히 설계된 시설이 구비되어야 하는데, 이러한 방법들은 모두 상당 수준의 초과 비용을 초래하는 문제가 있다.
사용후 핵연료의 재처리를 위한 새로운 플랜트를 개발하고자 하는 관점에서, 본 발명의 발명자들은, 앞서 설명한 퓨렉스 공정과 같이 우라늄 및 플루토늄이 사용후 핵연료, 특히 핵분열 생성물에 남아 있는 다른 화학 원소들로부터 효과적으로 제거되도록 할 수 있으면서, 퓨렉스 공정과는 다르게 고체 상태에서 뿐 아니라 액체 상태에서도 플루토늄이 그 자체로만 남아 있는 시간이 없도록 하는 방법을 제공하는 것을 발명의 목적으로 설정하였다.
또한, 본 발명의 발명자들은, 연료의 용도에 상관없이, 즉 고속 증식로용이든 경수로용이든지에 상관없이 MOX 핵연료의 재조에 직접 사용될 수 있는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물을 얻는 것이 가능하도록 하는 방법을 제공하는 것을 목적으로 설정하였다.
나아가, 본 발명의 발명자들은 이러한 방법이 적어도 부분적으로 퓨렉스 공정에서 얻을 수 있는 지식 및 노하우를 공정 측면이나 설비 측면에서 사용하도록 하고 있는데, 이는 이러한 방법이 중, 단기간 내에 산업적으로 실용화될 수 있도록 하기 위해서이다.
상술한 바와 같은 목적들 및 그 밖에 다른 목적들은 적어도 이하의 단계들을 포함하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물의 제조 방법에 의해 구현된다.
(a) 질산에 사용후 핵연료를 용해시킨 결과 얻어지는 수성 질산 용액 속에 있는 핵분열 생성물, 아메리슘 및 큐륨으로부터 우라늄과 플루토늄을 분리하는 단계로, 상술한 용액을 적어도 하나의 추출제(extractant)를 함유하는 수-불혼화성 용매상과 접촉시킴으로써 산화수 VI인 우라늄과 산화수 IV인 플루토늄을 공추출하는 조작을 적어도 하나 포함하는 단계;
(b) 상기 (a) 단계에서 공추출된 우라늄과 플루토늄을 2개의 수상, 즉 플루토늄과 우라늄을 함유하는 제1 수상, 및 우라늄은 함유하되 플루토늄은 함유하고 있지 않은 제2 수상으로 분리시키는 단계;
(c) 상기 (b) 단계 이후 얻어지는 제1 수상에 있는 플루토늄과 우라늄을 제1 수상에서 검출되기 쉬운 핵분열 생성물로부터 정제하는 단계; 및
(d) 상기 (c) 단계 이후 얻어지는 수상에 함유되어 있는 플루토늄과 우라늄을 우라늄-플루토늄 혼합 산화물로 공변환(coconverting)시키는 단계.
이처럼, 우라늄과 플루토늄이 용해액으로부터 공추출되기만 하면 이들 2개의 원소를 서로에 대해 완전히 분리되게 하고, 이후 이들 각각을 독립적으로 처리하는 구성을 가지는 상술한 퓨렉스 공정과 달리, 본 발명에 따른 방법은 우라늄-플루토늄 혼합 산화물이 얻어질 때까지 우라늄으로부터 플루토늄을 부분적으로만 분리하고 이러한 연속적인 분리 과정 전체에 걸쳐 이를 우라늄의 존재 하에서 유지하는 것을 제안하고 있다.
본 발명에 따른 방법의 (a) 단계는, 공추출 조작에 더하여, 이러한 공추출 이후에 얻어지는 용매상에서 수행되는 적어도 하나의 세정(scrubbing) 공정을 더 포함하는게 바람직한데, 이러한 세정 공정은 우라늄(VI)과 플루토늄(IV)와 함께 추출된 핵분열 생성물을 상술한 용매상에서 제거하기 위한 것이며, 상술한 용매상을 수성 질산과 접촉시키는 방식으로 수행되는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명에 따른 방법의 (b) 단계는, 적어도
(b1) 우라늄을 환원하지 않고 플루토늄 (IV)를 플루토늄(III)으로 환원시킬 수 있는 환원제, 예를 들어 우란 니트레이트(우라늄(IV) 니트레이트)나 히드록실 암모늄 니트레이트(hydroxylammonium nitrate)와 같은 환원제를 함유하는 수성 질산상에 (a) 단계 이후에 얻어지는 용매상을 접촉시킴으로써, 이러한 용매상에 함유되어 있는 산화수 III인 플루토늄과 미량의 산화수 VI인 우라늄을 역추출하는 단계; 및
(b2) 수성 질산에 상술한 용매상을 접촉시킴으로써 (b1) 단계 동안 상술한 용매상으로부터 역추출되지 않았던 우라늄을 역추출하는 단계;를 더 포함하는 것이 바람직하다.
이처럼 2개의 수상이 얻어지는데, 이들 중 하나는 플루토늄과 우라늄을 함유하며, 다른 하나는 우라늄은 함유하지만 플루토늄은 함유하지 않는다.
본 발명에 따른 방법의 (c) 단계는, 적어도
(c1) (b1) 단계 이후에 얻어지는 수상을 유기 희석제 내의 적어도 하나의 추출제를 함유하는 수-불혼화성 용매상과 접촉시킴으로써 이러한 수상으로부터 산화수 IV인 플루토늄과 산화수 VI인 우라늄을 공추출하는 단계;
(c2) (c1) 단계 이후에 얻어지는 용매상을 수성 질산과 접촉시킴으로써 이러한 용매상이 세정되어 (c1) 단계 동안에 플루토늄(IV) 및 우라늄(VI)과 같이 추출되었던 핵분열 생성물을 이러한 용매상으로부터 제거되도록 하는 세정 단계; 및
(c3) (c2) 단계 이후에 얻어지는 용매상을, 우라늄은 환원시키지 않으면서 플루토늄(IV)를 플루토늄(III)으로 환원시킬 수 있는 환원제, 예를 들어 우란 니트레이트 또는 히드록실암모늄 니트레이트와 같은 환원제를 함유하는 수성 질산과 접촉시킴으로써 상기 용매상으로부터 산화수 III인 플루토늄과 산화수 VI인 우라늄 미량을 역추출하는 단계;를 포함하는 것이 바람직하다.
단계 (b) 및 (c)가 상술한 방식으로 수행될 경우, 본 발명에 따른 방법은 이들 단계들 사이에 (b1) 단계 이후에 얻어지는 수상에 함유되어 있는 플루토늄(III)을 플루토늄(IV)로 재산화시키기 위한 산화 단계를 더 포함하는 것이 바람직하다. 이러한 산화 단계는, 특별히 (b1) 단계 동안 사용되는 환원제가 우란 니트레이트인 경우에는 상기 수상에 함유되어 있기 쉬운 우라늄(IV)이 우라늄(VI)로 재산화되도록 하는 것도 가능하게 한다.
나아가, 단계 (b)가 상술한 바와 같은 방식으로 수행된다면, (b1) 단계 이후에 얻어지는 수상은 넵튬을 필연적으로 함유한다.
따라서, 단계 (d)에서, 넵튬을 함유하지 않는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물을 얻는 것이 필요하다면, 넵튬을 제거하는 것이 필요하게 된다.
따라서, 본 발명에 따른 방법의 일 실시예에는, 단계 (b) 또는 단계 (c) 동안, 단계 (b1) 이후에 얻어지는 수상에 함유되어 있는 넵튬을 제거하는 공정이 포함된다.
이러한 넵튬의 제거는, 단계 (b1) 이후에 얻어지는 수상을 유기 희석제에 적어도 하나의 추출제를 함유하는 수-불혼화성 용매상과 접촉시킴으로써 상기 수상으로부터 산화수 IV인 넵튬을 재추출하는 단계 (b3)를 단계 (b)에 추가함으로써 수행될 수 있다.
우라늄(VI)과 넵튬(IV)은 상대적으로 유사한 방식의 반응을 하게 되므로, (b1) 단계 이후에 얻어지는 수상에 함유되어 있는 미량의 우라늄(VI)은 넵튬과 함께 역추출된다. 따라서, 본 발명은, (b3) 단계에 따른 수성 질산 및 (c3) 단계에 따른 수성 질산에 우라늄을 충진하는 것이 필요하다고 여겨지는 경우에는, 우라늄을 (b3) 단계에 따른 수성 질산에 추가하거나, (c3) 단계에 따른 수성 질산에 추가하거나, 양쪽 모두에 추가할 가능성을 제공한다.
모든 경우에서, 추가되는 우라늄은 우라늄(VI) 또는 우라늄(IV)가 된다.
넵튬의 제거는 단계 (c2) 동안에 수행될 수도 있는데, 이 경우는, 플루토늄 또는 우라늄을 환원시키지 않고 넵튬(VI)을 넵튬(V)으로 선별적으로 환원시킬 수 있는 환원제를 이 단계 동안 사용되는 수상에 추가함으로써 제거가 수행되게 되는데, 이러한 공정을 수행하는 것은 넵튬이 용매상에 플루토늄과 우라늄은 남겨둔 채 상기 수상으로 들어가도록 하게 하기 위해서이다.
상술한 실시예의 변형예로서, (b1) 단계 이후에 얻어지는 수상에 함유되어 있는 넵튬을 제거하지 않고 단계 (d)까지는 이러한 수상에 함유되어 있는 플루튜늄을 추종하도록 하여 우라늄-플루토늄 혼합 산화물을 얻을 수도 있다.
따라서, (b1) 단계 이후에 얻어지는 수상에 함유되어 있는 넵튬이 제거되는지 여부에 따라, 이러한 제거가 수행되는 방식에 따라, 단계 (c3) 동안 사용되는 환원제의 타입에 따라, 그리고 이 공정의 진행 동안 우라늄(IV)이 추가되는지 여부에 따라, 단계 (c) 이후에 플루토늄(III) 및 우라늄(IV)을 함유하는 그리고 가능하게는 우라늄(IV) 및/또는 넵튬(IV) 또는 넵튬(V)을 함유하는 수상이 얻어진다.
한편, 모든 경우에 있어서, 단계 (c) 이후에 얻어지는 수상은, 경수로용 MOX 핵연료의 제조와 관련한 2000년 6월의 NF ISO 13463의 표준을 만족하기 위해서는 플루토늄 1 그램 당 핵분열 생성물이 1 마이크로큐리(μCi) 이상을 함유하지 않는 것이 바람직하다. 나아가, 이러한 수상은 약 20/80 에서 50/50 범위의 우라늄/플루토늄(U/Pu) 질량비를 가지는 것이 바람직하다. 따라서, 단계 (c)의 기능은 2가지 요소로 나뉜다. 즉, 하나는 핵분열 생성물과 관련해 (b) 단계 이후에 얻어지는 제1 수상에 함유되어 있는 플루토늄과 우라늄을 정제하는 것이며, 다른 하나는 우라늄/플루토늄 질량비가 조절되도록 하는데 있다.
단계 (d)는 프랑스 특허 출원 제2 870 841호에 개시된 대로 수행될 수 있다.
즉, 산소, 탄소, 질소 및 수소 원자 중에서 선택된 원자들만으로 구성되는 단일 전하 양이온(singly-charged cation), 예를 들어 하이드라지늄(hydrazinium) 양이온과 같은 단일 전하 양이온을 이용하여 산화수 III인 플루토늄, 산화수 IV인 우라늄, 및 적합한 경우에는 산화수 IV인 넵튬을 안정화시킴으로써,
이처럼 안정화된 플루토늄, 우라늄 및 적합한 경우에는 넵튬을 옥살산 또는 옥살산염 또는 옥살산 유도체 중 하나에 의해 공침(coprecipitating)시킴으로써,
U3O8의 생성을 방지하고 탄소를 제거하기 위해, 공침의 결과물인 공침전물(coprecipitate)을, 바람직하게는 불활성 가스 또는 매우 약한 산화성 가스에서, 예를 들면 아르곤을 주성분으로 하는 가스에서 하소함으로써(calcining) 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 방법은, 바람직하게는, (d) 단계가 수행되기 전 (c3) 단계 수행 이후에 얻어지는 수상 또는 (d) 단계 이후에 얻어지는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물을 저장하는 공정을 포함하는 저장 단계를 포함할 수도 있다.
수개월 정도 걸리는 본 발명에 따른 사용후 핵연료의 재처리 방법에 대응되는, 예를 들면 4 내지 6개월 정도의 이러한 저장 단계는, 일 측면으로는, 사용후 핵연료의 재처리를 담당하는 시설(workshop)이 이러한 재처리 공정 이후에 얻어지는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물로부터 새로운 핵연료를 제조하는 것을 담당하는 시설과 분리될 수 있도록 하는 것을 가능하게 하는 것이며, 다른 측면으로는, 새로운 핵연료를 제조하는 시설에 의해 얻어지는 플루토늄의 동위 원소를 조절하는 것을 가능하게 하는 것이다.
플루토늄, 우라늄, 및 넵튬은 환원된 상태에서보다는 산화된 상태에서 용액 내에서 더 안정적이지만, 이들을 혼합 산화물로 공변환시키기 위해서는 이들인 환원된 상태에 있을 것이 요구된다는 사실에 착안하여, 본 발명에 따른 방법은 단계 (c3) 이후에 얻어지는 수상이 저장되는 경우에 있어서는, 이러한 수상이 다음의 단계들, 즉
단계(c) 및 저장 단계 사이에는, 플루토늄(III) 및, 적합한 경우에는, 우라늄(IV) 및/또는 넵튬(IV) 또는 (V)를 각각 플루토늄(IV), 우라늄(VI), 및 넵튬(VI)으로 재산화하기 위한 산화 공정, 및 저장된 물질의 부피를 줄이기 위한 농축 공정; 및
저장 단계 및 단계 (d) 사이에는,
플루토늄(IV), 우라늄(VI), 및, 적합한 경우에는, 넵튬(VI)을 각각 플루토늄(III), 우라늄(IV), 및 넵튬(IV)으로 환원시키기 위한 예를 들면 전해질 타입의 환원 공정; 또는
상기 수상을 유기 희석제 내에 적어도 하나의 추출제를 함유하는 수-블혼화성 용매상을 접촉시킴으로써 우라늄(VI)을 추출하는 공정이 추가될 수 있으며, 플루토늄(IV), 및 적합한 경우에는, 넵튬(VI)을 각각 플루토늄(III) 및 넵튬(IV)으로 환원시키는, 예를 들면 우라늄(IV) 또는 NHA에 의한 환원 공정;을 수행하게 된다.
모든 경우에서, 본 발명에 따른 방법은, (b1) 단계 이후에 얻어지는 수상에 함유되어 있는 넵튬이 제거되었는지 여부에 따라 넵튬을 함유하지 않거나 반대로 넵튬을 함유하는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물을 얻는 것이 가능하다.
어떤 경우에서도, 이러한 분말 형태의 혼합 산화물은 혼합 핵연료 펠렛의 제조에 바로 사용될 수 있다.
이러한 제조를 위해, 이와 같은 혼합 산화물은, 넵튬이 함유되지 않은 경우에는 U/Pu 질량비가 약 50/50인 것이, 넵튬이 함유되어 있는 경우에는 U/Pu/Np 질량비가 약 49/49/2인 것이 바람직하다.
예를 들어 수상에 대한 용매상의 부피비와 같은 본 발명에 따른 방법의 여러 공정들의 수행 과정 중에 사용되는 파라미터들, 이들 상들 사이에서의 접촉 공정의 횟수와 유지 기간, 수상의 산도 등, 나아가 (b1) 및 (c3) 단계 중에 추가될 수 있는 우라늄(VI) 또는 우라늄(IV)의 양 등은 적절하게 조절될 수 있다.
당해 기술분야의 통상적인 기술을 알고 있는 자는 앞서 기재된 내용으로부터, 플루토늄(III) 및 넵튬(V) 보다 우라늄(IV), 우라늄(VI), 플루토늄(IV), 넵튬(IV), 및 넵튬(VI)가 상당한 수준으로 더 추출이 잘되도록 (a) 단계 및 (c) 단계, 나아가 (d) 단계 이전의 우라늄(VI) 추출 단계 동안에서 사용되는 용매상의 추출제는 산화수 I, II, III, 및 IV인 금속 종류들보다 더 강한 산화수 IV 및 VI인 금속 종류들을 합성한 추출제로부터 선택되는 것이 바람직하다는 것을 이해할 수 있을 것이다.
특히, 이러한 추출제들로는 트리-n-부틸 인산(또는 TBP), 트리이소부틸 인산(triisobutyl phosphate, TiBP) 또는 트리이소아밀 인산(triisoamyl phosphate)과 같은 트리알킬인산(trialkylphosphate)일 수 있다.
이와 같은 추출제용 유기 희석제는 톨루엔, 자일렌, t-부틸벤젠, 트리이소프로필벤젠, 등유(kerosene), 및 예를 들어 n-도데칸이나 수소첨가 테트라프로필렌(HPT)과 같은 직선형(linear) 또는 분지형(branched) 도데칸과 같은 액-액 추출법에 사용되는 다양한 탄화수소들로부터 선택될 수 있다.
한편, 퓨렉스 공정에서는, 도데칸 내 트리-n-부틸 인산을 사용하고, 이를 볼륨비로 약 30/70으로 사용하는 것이 바람직하다.
상술한 바와 같이, 단계(b1)과 단계(c3)가 수행되는 중에 사용되며, 플루토늄(IV)를 플루토늄(III)으로 환원시킬 수 있는 환원제는, 특히 우란 니트레이트 또는 히드록실암모늄 니트레이트일 수 있다. 양쪽 모두 아질산 스캐빈저, 특히 하이드라진과 결합하여 사용되는 것이 바람직하다.
우라늄 또는 플루토늄을 환원시키지 않고 넵튬(VI)을 넵튬(V)으로 환원시킬 수 있으며, 넵튬 제거를 위한 (c2) 단계가 수행되는 중에 사용되는 환원제로는 부틸알데히드 또는 하이드라진 계통의 화합물이 될 수 있다.
본 발명에 따른 방법의 바람직한 일 실시예에서는, 우라늄과 플루토늄이 약 30%(v/v)의 도데칸 내 트리-n-부틸 인산을 함유하는 용매상을 이용하여 단계 (a)에서 공추출될 때, 이러한 단계는 다음의 단계들을 포함한다.
우라늄 및 플루토늄의 공추출 이후에 얻어지는 용매상에서 수행되며, 상기 용매상을 약 1 내지 3 mol/L의 HNO3를 함유하는 수성 질산과 접촉시킴으로써 구체적으로 이와 같은 공추출 공정 중에 추출된 루테늄 및 지르코늄과 같은 핵분열 생성물을 제거하기 위한 제1 세정 공정;
상기 용매상에서 수행되며, 상기 용매상을 약 3 내지 5 mol/L의 HNO3를 함유하는 수성 질산과 접촉시킴으로써 상기 용매상으로부터 상기 공추출 공정 중에 추출된 테크네튬을 제거하기 위한 제2 세정 공정; 및
상기 제2 세정 공정 이후 얻어지는 수상을 약 30%(v/v)의 도데칸 내 트리-n-부틸 인산을 함유하는 용매상과 접촉시킴으로써 상기 제2 세정 공정 이후 얻어지는 수상으로부터 우라늄과 플루토늄을 공추출하는 보충 공정.
나아가, 이러한 바람직한 일 실시예에서는,
약 0.05 내지 2 mol/L의 HNO3를 함유하며 단계 (b1) 및 (c3) 수행 중에 사용되는 수성 질산;
약 0 내지 0.05 mol/L의 HNO3를 함유하며 단계 (b2) 동안 사용되는 수성 질산상; 및
약 1 내지 3 mol/L의 HNO3를 함유하며 단계 (c2) 동안 사용되는 수성 질산.
필요한 경우, 본 발명에 따른 방법은 단계 (b) 이후 얻어지는 제2 수상에 함유되어 있는 우라늄을 정제하는 공정을 포함할 수 있는데, 이러한 공정은 핵분열 생성물을 완전히 제염시키고 단계 (b2) 수행 중의 수상에 있으며 우라늄을 추종하기 쉬운 넵튬으로부터 우라늄을 분리시키기 위한 것이다. 이들 공정들은 종래의 퓨렉스 공정들에서 사용되는 방식(예를 들어, 논문 "Genie Nucleaire"-"Technigues de l'ingenieur"의 Article BN 3 650 (07-2000) 참조)으로 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 방법은 많은 장점을 가진다. 제염 측면에서는 퓨렉스 공정과 동등하게 효율적이며, 퓨렉스 공정과는 달리 플루토늄이 우라늄이 없는 상태로 남아 있는 경우를 전혀 허용하지 않으며, 이에 따라 플루토늄이 군사적으로 오용될 위험을 최소화할 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 방법은 2세대 또는 3세대 고속증식로나 경수로에서 사용되는 MOX 핵연료의 제조에 바로 사용될 수 있는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 분말을 만들어내는 것이 가능하다.
나아가, 본 발명에 따른 방법은 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 사용후 핵연료의 재처리에 사용될 수 있는 것과 똑같이 우라늄 산화물 사용후 핵연료의 재처리에도 사용될 수 있다.
본 발명에 따른 방법의 다른 여러 가지 효과들 및 특징들은 이후에 기술되는 본 발명에 따른 방법의 산업 수준에서의 적용예에 대한 설명으로부터 명확히 도출될 수 있다.
또한, 이러한 설명들은 본 발명을 단순히 예시적으로 설명하는 것이며 본 발명의 범위를 한정하는 것은 아니다.
도 1은 본 발명에 따른 방법의 제1 실시예 모드의 블록 다이어그램을 도시한다.
도 2는 도 1에 도시된 실시예 모드의 제1 변형예의 블록 다이어그램을 도시한다.
도 3은 도 1에 도시된 실시예 모드의 제2 변형예의 블록 다이어그램을 도시한다.
도 4는 도 1에 도시된 실시예 모드의 제3 변형예의 블록 다이어그램을 도시한다.
도 5는 3은 본 발명에 따른 방법의 제2 실시예 모드의 블록 다이어그램을 도시한다.
도 1 내지 5에서 도시되는 실시예 모드들에서, 모든 추출들, 즉 역추출 및 재추출 공정들은 혼합기/침전기 타입(mixer/settler)의 다단 유닛, 맥동탑(pulsed column), 또는 원심 분리기 등에서 수행된다. 이들 유닛들을 출입하는 용매상의 흐름의 방향은 연속적인 이중 화살표로 도시되며, 이들 유닛들을 출입하는 수상의 흐름의 방향은 연속적인 단일 화살표로 도시된다.
우선, 도 1을 참조하면, 도 1은 본 발명에 따른 방법의 제1 실시예 모드의 블록 다이어그램을 도시한다. 본 발명의 제1 실시예 모드는 넵튬을 함유하지 않으며 MOX 핵연료의 제조에 바로 사용될 수 있는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물을, 종래 기술, 즉 사용후 핵연료를 질산에 용해시키고 그 결과 혼합물을 정화함으로써 얻어지는 UO2 사용후 핵연료의 용해액으로부터 획득할 수 있도록 설계된다.
이러한 용해액은 통상 2 내지 3g/L의 플루토늄 당 200 내지 300g/L의 우라늄을, 즉 U/Pu 비율로 약 100/1, 함유하며, 플루토늄 1 그램당 약 50 내지 70 Ci의 핵분열 생성물을 함유한다.
앞에서 기술한 바와 같이, 본 발명에 따른 방법은 우선 아메리슘 및 큐륨, 및 핵분열 생성물로부터 우라늄 및 플루토늄을 분리하도록 설계된 단계를 수행한다.
도 1에 도시되는 바와 같이, 이러한 분리 단계는,
"U/Pu 공추출"로 표시된 공정으로, 용해액을 예를 들어 도데칸과 같은 유기 희석제 내 약 30%(v/v) 트리-n-부틸 인산(TBP)을 함유하는 용매상과 접촉시킴으로써 산화수 VI인 우라늄 및 산화수 IV인 플루토늄을 용해액으로부터 같이 추출하는 것을 포함하는 공정;
"FP 세정"으로 표시된 공정으로, 상술한 공추출 이후 얻어지는 용매상을, 예를 들어 1 내지 3M 질산 용액과 같은 중간 산도(moderate acidity)의 수성 질산과 접촉시킴으로써 "U/Pu 공추출" 동안 추출된 핵분열 생성물, 특히 루테늄과 지르코늄을 용매상으로부터 제거하는 것을 포함하는 공정;
"Tc 세정"으로 표시된 공정으로, 상술한 "FP 세정"이후 얻어지는 용매상을, "FP 세정"에서 사용되는 수성 질산의 산도보다는 높지만 중간 산도인 수성 질산, 예를 들어 3M 내지 5M의 질산 용액과 접촉시킴으로써 "U/Pu 공추출"수행 중에 추출되었던 테크네튬을 용매상으로부터 제거하는 것을 포함하는 공정; 및
"U/Pu 보충 공추출"로 표시된 공정으로, "Tc 세정" 공정 수행 중의 수상을 도데칸 내 약 30%(v/v) TBP로 구성되는 용매상과 다시 접촉시킴으로써 이러한 "Tc 세정" 공정 수행 중의 수상 내의 테크네튬을 추종하는 U(VI)와 Pu(IV) 분량을 회수하는 것을 포함하는 공정.
이에 따라 4가지 상이 얻어진다.
"U/Pu 공추출"및 "U/Pu 보충 공추출"에서 얻어지는 2개의 수상(또는 라피네이트). 이들 2개의 수상은 핵분열 생성물을 함유하고 있는데, 상기 수상들 중 첫 번째 수상의 경우에는 아메리슘 및 큐륨을 함유하고 있으며, 이들 2개의 수상들은 본 발명에 따른 방법에서 제거된다.
"U/Pu 공추출"이 수행되는 유닛으로 이송되며 이 유닛을 관통하여 흐르는 용매상에 첨가되는 "U/Pu 보충 공추출"에서 얻어지는 용매상.
"Tc 세정"에서 얻어지는 용매상으로, 넵튬(VI)이 없는(용해액에 함유되어 있는 넵튬의 대부분은 TBP에 의해 제거되기 때문) U(VI)과 Pu(IV)을 함유하며, 플루토늄과 우라늄을 함유하는 제1 수상과 우라늄은 함유하되 플루토늄은 함유하지 않는 제2 수상이 생성되며 우라늄/플루토늄 분리 공정이 수행되는 구역으로 이송되는 용매상.
분리 단계는 아래에 기술되는 공정들을 포함한다.
"Pu/U 역추출"로 표시된 공정으로, "Tc 세정"에서 얻어지는 용매상으로부터 이 용매상에 남아 있는 플루토늄(IV)과 미량의 우라늄(VI)을 역추출하는 것을 포함하는 공정. 이 공정은 상기 용매상을, 우라늄은 환원시키지 않으면서 Pu(IV)를 Pu(III)으로 넵튬(VI)을 넵튬(IV)으로 각각 환원시키는 환원제 및 수상에서 생성되기 쉬운 아질산을 제거하는데 적합하여 환원제 및 Pu(III)을 안정화시키는 아질산 스캐빈저를 함유하며 낮은 산도를 가지는 수상, 예를 들어 0.05 내지 2M의 질산용액과 접촉시킴으로써 수행된다. 이러한 환원제는, 예를 들어, 우란 니트레이트(또는 U(IV))이며, 아질산 스캐빈저는 예를 들어 하이드라진(또는 NH)이 될 수 있다. "Pu 장벽(barrage)"로 표시된 공정으로, "Pu/U 역추출"에서 얻어지는 용매상을, "Pu/U 역추출"에서 사용되는 것과 동일한 아질산 스캐빈저와 환원제를 함유하며 낮은 산도를 갖는 수성 질산, 예를 들어 0.05 내지 2M의 질산 용액과 접촉시킴으로써 플루토늄(IV)의 역추출을 완료시키는 공정.
"U 역추출"로 표시된 공정으로, "Pu 장벽" 이후에 얻어지는 용매상을 상당 수준으로 희석된 수성 질산, 예를 들어 0 내지 0.05M의 질산 용액과 접촉시킴으로써 "Pu 장벽"에서 얻어지는 용매상으로부터 우라늄(VI)을 역추출하는 것을 포함하는 공정.
넵튬(IV)은 넵튬(VI)에 비해 TBP에 의해 덜 추출될기 때문에, 넵튬(IV)은 "Pu/U 역추출" 공정 수행 중에 부분적으로 역추출된다. 따라서 이러한 공정에서 얻어지는 수상은 플루토늄 및 우라늄에 더하여 넵튬을 함유하게 된다.
따라서, 분리 단계는 "Np 세정"으로 표시된 공정을 더 포함한다. "Np 세정" 공정은 "Pu/U 역추출"에서 얻어지는 수상에 함유되어 있는 넵튬(IV)을 역추출하는 것을 포함하는 공정이다. 이 공정은 상술한 수상을 도데칸 내 약 30%(v/v) TBP로 구성되는 용매상과 접촉시킴으로써 수행되며, 상술한 수상에 함유되어 있는 넵튬 성분을 제거하기 위해서 수행된다.
또한, 우라늄(VI) 및 넵튬(IV)는 상대적으로 유사한 방식으로 반응을 하기 때문에, "U/Pu 역추출"에서 얻어지는 수상에 함유되어 있는 미량의 우라늄(VI)은 넵튬과 함께 재추출되는데, 추출되는 양은 "Np 세정"을 수행하는데 사용된 파라미터들에 따라 다르긴 하나 상대적으로 많은 양일 수 있다.
이에 따라, 도 1에서 도시하는 바와 같이, 본 발명에 따르면, "Np 세정" 공정을 수행한 후의 수상이 "Np 세정"공정이 수행되었던 유닛을 나오기 바로 전에 우라늄을 이러한"Np 세정" 이후의 수상에 첨가시키는 것이 가능하다. 이는 우라늄을 이러한 수상에 충진하는 것이 필요한 경우, 이를 수행할 수 있도록 하기 위해서이다. 이러한 우라늄으로는 우라늄(VI) 또는 우라늄(IV)이 모두 가능하며, 수성 질산 형태로 첨가될 수 있다. 우라늄이 우라늄(IV)인 경우에는, 이러한 우라늄은 하이드라진 타입의 아질산 스캐빈저에 의해 안정화된다.
"Np 세정"에서 얻어지는 수상은, 이러한 수상에 함유되어 있는 플루토늄 및 우라늄의 정제 단계가 수행되기 전에 산화 공정을 수행 받게 되는데, 이러한 산화 공정은 플루토늄(III)을 다시 산화수 IV가 되도록 하며, 적합한 경우에는 우라늄(IV)를 산화수 VI이 되도록 한다.
이러한 산화 공정은 일반적인 방식으로 진행될 수 있다. 즉, 이러한 수상을, 예를 들어 12M의 질산 용액과 같은 고산도의 수성 질산으로 희석한 후에 질소 산화물 NOx 스트림으로 흘려보내 함유되어 있는 아질산 스캐빈져를 파괴시키고, 이에 의해 아질산이 Pu(III)을 Pu(IV)로 개질 및 재산화시키는 것을 가능하게 함으로써 진행된다. 잉여 아질산은 이후 NO 및 NO2로 분해되어 제거되며 생성된 질소 산화물은 배기된다.
분리 단계 이후 진행되며 플루토늄과 우라늄을 핵분열생성물로부터 완전히 제거해내는 것, 즉 플루토늄 1그램당 핵분열 생성물의 양이 최대 1μCi를 넘지않는 수성 플루토늄-우라늄 스트림을 실질적으로 획득하기 위한 것을 목적으로 하는 플루토늄 및 우라늄의 정제 단계는 다음의 단계들로 구성된다.
"Pu/U 공추출"로 표시된 공정으로, 산화 공정에서 얻어지는 수상으로부터 플 루토늄(IV)와 우라늄(VI)을 함께 추출하는 공정. 이 공정은 상기 수상을 도데칸 내 약 30%(v/v) TBP로 구성되는 용매상과 접촉시킴으로써 수행된다.
"FP 세정"으로 표시된 공정으로, "Pu/U 공추출" 수행 중에 추출된 핵분열 생성물을 "Pu/U 공추출"에서 얻어지는 용매상으로부터 제거하는 공정. 이 공정은 상술한 용매상을 중간 산도를 갖는 수성 질산, 예를 들어 1 내지 3M 질산 용액과 접촉시킴으로써 수행된다.
"U/Pu 역추출"로 표시된 공정으로, "FP 세정"에서 얻어지는 용매상으로부터 이 용매상에 함유되어 있는 플루토늄(IV)과 미량의 우라늄(VI)을 역추출하는 공정. 이 공정은 미량의 우라늄(VI)을, 우라늄과 접촉하지 않으면서 Pu(IV)를 Pu(III)으로 환원시킬 수 있고 하이드라진 타입의 아질산 스캐빈저에 의해 안정화된 환원제, 예를 들어 히드록실암모늄 니트레이트(또는 HAN)를 함유하는 저 산도 수성 질산, 예를 들어 0.05 내지 2M의 질산 용액과 접촉시킴으로써 수행된다.
다시 한번 설명하지만, 도 1에 도시되는 바와 같이, "U/Pu 역추출"에서 얻어지는 수상에 우라늄을, 이러한 수상이 "U/Pu 역추출" 공정이 수행되는 유닛을 나오기 전에 첨가하는 것이 가능하다. 이는 필요한 경우에 이러한 수상에 우라늄을 충진하기 위해서이다. 앞서 설명한 바와 같이, 이처럼 추가되는 우라늄은 우라늄(VI) 또는 우라늄(IV)이며, 우라늄(IV)인 경우에는 수성 질산 용액은 추가적으로 아질산 스캐빈저를 함유한다.
"Pu/U 역추출"결과로 얻어지는 래피네이트는 본 공정에서 제거된다.
플루토늄은 더 이상 함유하지 않으며 우라늄은 함유하는 "Pu/U 역추출"결과 로 얻어지는 용매상은 "Np 세정"결과로 얻어지는 용매상과 재결합한다.
"Pu/U 역추출" 결과 얻어지는 수상은 정제된 플루토늄(III) 및 우라늄(IV) 또는 (VI)을 함유하는데, 이러한 수상은 산화 공정이 수행되는 유닛으로 보내진다. Pu(III)을 Pu(IV)로 재산화하는 산화 공정은 "Np 세정" 공정 이후의 산화 공정과 동일한 방식으로 수행되는 것이 바람직하며, 이러한 산화 공정 이후에, 수상은 플루토늄 함량 및 우라늄 함량을 증가시키기 위한 농축 단계로 진행된다.
이처럼 농축된 수상은 이후 저장되는데, 예를 들어 배관 시스템을 가지는 탱크에 본 재처리 공정의 실행에 소요되는 수개월, 예를 들면 4 내지 6개월 정도의 기간 동안 저장된다. 이는 소정의 정제된 플루토늄 및 우라늄의 제고를 확보하여 MOX 핵연료 제조를 담당하는 시설이 사용후 핵연료의 재처리를 담당하는 시설과 독립적으로 운영되도록 하게 하기 위해서이다. 또한, 이와 같이 저장을 할 경우 MOX 핵연료 제조 시설에 필요한 플루토늄 아이소토피를 조절하는 것이 가능해진다.
저장 이후에, 본 발명에 따른 방법은 다음의 공정을 더 포함한다.
농축된 수상에 있는 플루토늄(IV)을 Pu(III)으로 환원시키는 공정. 이 공정은 아질산 스캐빈저에 의해 안정화된 U(IV)을 함유하는 수성 질산의 첨가에 의해 수행된다.
"U 세정"으로 표시된 공정으로, 농축된 수상으로부터 그 수상에 함유된 우라늄(VI)을 제거하는 공정. 이 공정은 이러한 수상을 도데칸 내 약 30%(v/v) TBP로 구성되는 용매상과 접촉시킴으로서 수행된다.
"U 세정"공정의 결과 얻어지는 용매상은 정제 단계의 "Pu/U 역추출" 결과 얻 어지는 용매상과 재결합하고, 또한 이들은 "Np 세정"결과 얻어지는 용매상과 재결합한다.
"U 세정" 결과 얻어지는 수상은, 이러한 수상에 적합한 U(IV) 함량을 준비되는 것이 요구되는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물이 구비해야 하는 우라늄(플루토늄) 질량비와 일치하는 U(Pu) 질량비로 조절한 이후에, 플루토늄과 우라늄을 혼합 산화물로 공변환하는 단계가 수행되는 유닛으로 보내진다.
앞서 설명된 바와 같이, 이러한 공변환 단계는 FR-A-2 870 841에 기재된 공정에 따라 수행되는 것이 바람직하다. 즉, 산소, 탄소, 질소 및 수소 원자 중에서 선택된 원자들만으로 구성되는 단일 전하 양이온(singly-charged cation), 예를 들어 하이드라지늄(hydrazinium) 양이온에 의해 미리 안정화된 플루토늄(III), 우라늄(IV) 및 옥살산 또는 옥살산염 또는 옥살산 유도체 중 하나에 의해 공침(coprecipitating)시킴으로써, 또는 이러한 양이온을 형성할 수 있는 염과 같은 화합물에 의해 공침시킴으로써 수행된다. 공침 이후에는 이러한 공침전물을 바람직하게는 불활성 가스 또는 매우 약한 산화성 가스에서, 예를 들면 아르곤을 주성분으로 하는 가스에서 하소시키는 것이 뒤따른다.
이와 같이 얻어지는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 분말은 이후 MIMAS 공정 등에 의해 MOX 핵연료 펠릿의 제조에 사용된다. 이 때, 이러한 분말은 걸러져서 우라늄 산화물과 섞이게 되고 가능한 경우에는 펠릿 제조 과정에서 발생하는 샤모트(chamotte) 형태의 부스러기와 섞이게 된다. 이후 결과물인 혼합물은 펠릿화(pelletizing) 공정으로 진행한 후 소결 공정으로 진행하게 된다.
상술한 바와 같이, MOX 핵연료의 제조에는 약 50/50의 U/Pu 질량비를 갖는 혼합 산화물 분말을 사용하는 것이 좋다.
따라서, "Np 세정"이 수행되는 유닛으로 유입되는 우라늄의 함량은 이 공정의 결과 얻어지는 수상이 약 20/80에서 50/50의 U/Pu 질량비를 갖도록 하는 것이 바람직하며, 이러한 "Np 세정"공정의 하류에 위치하는 "Pu/U 역추출"공정을 수행하는데 사용된 파라미터들은, 이러한 역추출 공정 이후 약 20/80에서 50/50, 이상적으로는 약 20/80에서 30/70의 U/Pu 질량비를 갖는 수상을 얻을 수 있도록 조절되는 것이 바람직하다. 탱크에 저장되는 물질의 부피를 최소화하기 위해서는 이러한 비율을 가지는 것이 요구된다.
어떤 경우에서도, "U 세정"결과 얻어지는 수상의 U(IV) 함량을 조절함으로써, 필요하다면, 공변환 공정 이후의 수상의 U/Pu 비가 50/50이 되거나 거의 50/50이 되도록 한다.
도 1에 도시된 본 발명의 공정에 따른 실시예 모드는 "U 역추출" 결과로 얻어지는 수상에 함유되어 있는 우라늄을 정제하는 공정들을 추가로 포함한다. 이 공정들은 핵분열 생성물로부터 우라늄을 완전히 제거해내는 것을 목적으로 하는데, 특히 분리단계의 "Pu/U 역추출" 및 "U 역추출" 공정 동안 우라늄을 추종하던 넵튬으로부터 우라늄을 제거하는 것을 목적으로 한다. 이들 정제 공정들은 일반적인 퓨렉스 공정에 따른 방식으로 수행될 수 있는데, 이에 따라 도면을 간략하게 하기 위해 도 1에는 이들 정제 공정들을 도시하지 않으며, 이후의 도면에도 도시하지 않는다.
또한, 본 발명에 따른 방법은 보조 공정들을 포함하는데, 특히 순수 희석제를 가지고 유리화 유닛으로 보내지는 수상을 세정하는 공정들 및 사용후 용매상을 세정 및 재생하는 공정들을 포함한다. 이들 공정들 역시 종래 기술로 공지되어 있는 것이므로 도면을 간략하게 하기 위해 도 1 내지 5에는 도시하지 않는다.
도 1에 도시된 실시예 모드의 제1 변형예를 블록 다이그램이 도 2를 참조하여 설명한다. 여기서는,
분리 단계가 "Np 세정"을 포함하지 않으며,
분리 단계의 "Pu/U 역추출" 결과로 얻어지는 수상에 함유되어 있는 넵튬이 정제 단계 수행 중에 제거된다.
이를 위해, 상술한 실시예 모드의 "Pu/U 공추출" 공정과 유사한 "Pu/U 공추출"공정 이후에, 정제 단계의 "FP 세정" 공정이 수행된다. "FP 세정" 공정은 상술한 공추출 결과 얻어지는 용매상을 중간 산도의 수상, 예를 들어 1 내지 3M의 질산 수용액과 접촉시킴으로써 수행된다. 이러한 중간 산도의 수상에는 TBP에 의해 추출 가능한 넵튬(VI)을 TBP에 의해 추출되지 않는 넵튬(V)으로 환원시키는 환원제가 첨가되는데, 이러한 환원제는 플루토늄이나 우라늄은 환원시키지 않는다. 이러한 환원제로는 부틸알데히드(ButAl)이 사용될 수 있다.
넵튬은 수상으로 들어가게 되지만, 플루토늄과 우라늄은 용매상에 남아있게 된다.
"Pu/U 역추출" 공정은, 이 공정의 파라미터들을 수상 내에서 U/Pu 질량비가 약 20/80 내지 50/50, 이상적으로는 약 20/80 내지 30/70가 되도록 적절히 조절함 으로써 수행되는데, "Np 세정" 공정이 없기 때문에 "FP 세정" 공정 결과 얻어지는 용매상의 U/Pu 질량비는 상술한 값과 거의 반대되는 값을 가지기 쉽다는 점을 유념해야 한다.
도 3은 도 1에 도시된 실시예 모드의 제2 변형에의 블록 다이어그램을 도시한다.
제2 변형예는 분리 단계의 "Pu/U 역추출" 및 "Pu 장벽" 공정 동안에 사용되는 수상에 함유되어 있는 환원제가 각각 플루토늄(IV)를 플루토늄(III)으로, 넵튬(VI)를 넵튬(V)로 환원시킬 수 있는 환원제라는 점에서 상술한 제1 변형예와 차이가 있다. 여기서는 예를 들어 히드록실암모튬 니트레이트가 환원제로 사용된다.
넵튬(V)은 TBP에 의해 추출되지 않기 때문에, "Pu/U 역추출" 및 "Pu 장벽" 공정 동안 완전히 역추출되며, 분리 단계 이후에 얻어지는 것은 2개의 수상이 된다. 2개의 수상 중 하나는 "Pu/U 역추출" 결과 얻어지는 것으로 플루토늄, 우라늄, 및 넵튬을 함유하는데 반해, 다른 하나는 "U 역추출" 결과 얻어지는 것으로 우라늄은 함유하나 플루토늄과 넵튬은 함유하지 않는다.
분리 단계의"U/Pu 역추출" 공정 결과 얻어지는 수상에 함유되어 있는 넵튬의 제거는 정제 단계의 "FP 세정" 공정 동안 수행되는데, 제1 변형예에서 수행되는 방식과 정확하게 동일한 방식으로 수행된다.
제2 변형예에서는, 10년 이상 냉각된 사용후 핵연료의 재처리의 경우에 우라늄을 정제하기 위한 공정들을 수행하지 않아도 된다.
도 4는 도 1에 도시된 본 발명에 따른 방법의 실시예 모드의 또 다른 변형예 를 개략적으로 도시한다. 이 변형예는 정제 단계의 "Pu/U 역추출" 공정 결과 얻어지는 수상이 플루토늄 및 우라늄을 혼합 산화물로 공변환하는 단계가 수행되는 유닛으로 바로 보내진다는 점에서 도 1에 도시된 실시예 모드와 차이점을 가진다.
이 변형예에서는, 정제 단계의 "Pu/U 역추출" 공정이 필수적으로 우라늄(IV)의 적당한 함량으로 추가하는 것이 포함되는데, 이는 이 공정 결과 얻어지는 수상의 U/Pu 질량비가 제조가 요구되는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물이 가져야 하는 질량비와 일치하도록 하기 위해서이다.
또한, MOX 핵연료 제조를 담당하는 시설과 사용후 핵연료 재처리를 담당하는 시설 사이의 분리가 공변환 단계 이후 얻어지는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 분말을 저장함으로써 보장된다.
도 5는 본 발명에 따른 방법의 제2 실시예 모드를 개략적으로 도시한다. 제1 실시예 모드와 달리, 제2 실시예 모드는 사용후 UO2 핵연료의 용해액으로부터 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 분말을 얻을 수 있도록 설계되는데, 제2 실시예 모드의 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 분말은 넵튬도 함유한다.
이 실시예 모드에서는, 정제 단계의 "FP 세정" 공정 동안 넵튬을 제거하는 것을 포함하지 않는다는 점을 제외하고는 도 3에 도시된 변형예와 같은 방식으로 공정들이 수행된다.
따라서 넵튬은 우라늄-플루토늄-넵튬 혼합 산화물이 얻어질 때까지 "Pu/U 역추출" 공정 동안 역추출된 플루토늄과 이후의 모든 공정 단계들에서 같이 움직이게 된다.
예를 들기 위해, 프랑스 원자력위원회(Commisariat a L'Energie Atomique)의 PAREX 코드를 사용하여 도 1에 도시된 본 발명에 따른 방법의 제1 실시예 모드에 대한 시뮬레이션을 수행하였다.
시뮬레이션의 결과 데이터는 다음과 같다.
용해액:
[U] = 250 g/L
[Pu] = 2.55 g/L
4.5M HNO3
공정내 급수 유속 = 637 L/h;
용매상:
30%(v/v) TBP in TPH;
핵분열생성물, 아메리슘, 및 큐륨에서 우라늄 및 플루토늄을 분리하는 단계:
* "U/Pu 공추출"유닛으로 들어오는 용매상 : 유속 = 1272 L/h
* "FP 세정"유닛으로 들어오는 수상 : 2M HNO3, 유속 = 273 L/h
* "Tc 세정" 유닛으로 들어오는 수상 : 1.5M HNO3, 유속 = 38 L/h ; 12M HNO3, 유속 = 200 L/h
* "U/Pu 보충 공추출" 유닛으로 들어오는 용매상 : 유속 = 545 L/h;
우라늄과 플루토늄을 2개의 수상으로 분리하는 분리 단계:
* "Pu 장벽" 유닛으로 들어오는 수상 : 0.2M HNO3 + 0.15M 하이드라진, 유속 = 236 L/h; 0.2M HNO3 + 15- g/L U(IV), 유속 = 9.4 L/h
* "Pu/U 역추출" 유닛에 추가되는 U(IV) : 150 g/L, 유속 = 21.7 L/h
* "Np 세정" 유닛으로 들어오는 용매상 : 유속 = 215 L/h
* "Np 세정" 유닛에서 나오는 수상 :
[Pu] = 6 g/L
[U] = 1.83 g/L
유속 = 272.5 L/h
산화 공정:
* "Pu/U 공추출" 유닛으로 들어오는 용매상 : 유속 = 95 L/h
* "FP 세정" 유닛으로 들어오는 수상 : 1.5M HNO3, 유속 = 24 L/h; 12M HNO3, 유속 = 6 L/h
* "Pu/U 역추출" 유닛으로 들어오는 수상 : 0.2M HNO3 + 0.2M 하이드라진 + 0.4M 히드록실암모늄 니트레이트, 유속 = 47 L/h
* "Pu/U 역추출" 유닛에 첨가되는 U(IV) : 150 g/L, 유속 = 11 L/h
* "Pu/U 역추출" 유닛에서 나오는 수상 :
[Pu] = 27.5 g/L
[U] = 6.7 g/L
유속 = 59.1 L/h;
농축 단계:
농축 공정 결과 얻어지는 수상 :
[Pu] = 200 g/L
[U] = 50 g/L
환원 공정:
* 환원 유닛에 첨가되는 U(IV) : 200 g/L, 유속 = 8.1 L/h
* 환원 공정 결과 얻어지는 수상 :
[Pu] = 100 g/L
[U] = 125 g/L;
조절 공정
수상 조절 : HNO3 + 200 g/L U(IV)
이처럼 얻어지는 것은 산화수 III인 50 g/L의 플루토늄과 산화수 IV인 50 g/L의 우라늄을 함유하는 수상이며, 이들 플루토늄과 우라늄은 순도 레벨이 99%보다 크고 우라늄-플루토늄 혼합 산화물로 공변화되기에 적합한 것들이다.
참조 문헌
US-A-4 278 559
FR-A-2 870 841
Article BN 3650 (07-2000) : 논문 "Genie Nucleaire"-"Techniques de l'Ingenieur"

Claims (34)

  1. 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법으로, 적어도
    (a) 질산에 사용후 핵연료를 용해시킨 결과 얻어지는 질산 수용액 속에 함유되어 있는 핵분열 생성물, 아메리슘 및 큐륨으로부터 우라늄과 플루토늄을 분리하는 단계로, 상기 질산 수용액을 유기 희석제 내 적어도 하나의 추출제(extractant)를 함유하는 수-불혼화성 용매상과 접촉시킴으로써 산화수 VI인 우라늄과 산화수 IV인 플루토늄을 공추출하는 공정을 적어도 하나 포함하는 단계;
    (b) 상기 (a) 단계에서 공추출된 우라늄과 플루토늄을 2개의 수상, 즉 플루토늄과 우라늄을 함유하는 제1 수상, 및 우라늄은 함유하되 플루토늄은 함유하고 있지 않은 제2 수상으로 분리시키는 단계;
    (c) 상기 (b) 단계 이후 얻어지는 상기 제1 수상에 함유되어 있는 상기 플루토늄과 우라늄을 상기 제1 수상에서 검출되기 쉬운 핵분열 생성물로부터 정제하는 단계; 및
    (d) 상기 (c) 단계 이후 얻어지는 수상에 함유되어 있는 상기 플루토늄과 우라늄을 우라늄-플루토늄 혼합 산화물로 공변환(coconverting)시키는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 (a) 단계는, 상기 우라늄-플루토늄 공추출 공정 이후에 얻어지는 용매상을 수성 질산과 접촉시킴으로써 상기 용매상을 세정하는 적어도 하나의 세정 공정을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 (b) 단계는, 적어도
    (b1) (a) 단계 이후에 얻어지는 용매상을 우라늄을 환원하지 않고 플루토늄 (IV)를 플루토늄 (III)으로 환원시킬 수 있는 환원제를 함유하는 수성 질산에 접촉시킴으로써, 상기 (a) 단계 이후에 얻어지는 용매상으로부터 산화수 III인 플루토늄과 산화수 VI인 미량의 우라늄을 역추출하는 단계; 및
    (b2) 수성 질산에 상기 (a) 단계 이후에 얻어지는 용매상을 접촉시킴으로써 (b1) 단계 동안 상기 (a) 단계 이후에 얻어지는 용매상으로부터 역추출되지 않았던 우라늄을 역추출하는 단계;를 포함하며,
    상기 (c) 단계는, 적어도
    (c1) 상기 (b1) 단계 이후에 얻어지는 수상을 적어도 하나의 유기 희석제 내 추출제를 함유하는 수-불혼화성 용매상과 접촉시킴으로써 상기 수상으로부터 산화수 IV인 플루토늄과 산화수 VI인 우라늄을 공추출하는 공정;
    (c2) 상기 (c1) 단계 이후에 얻어지는 용매상을 수성 질산과 접촉시킴으로써 상기 (c1) 단계 이후에 얻어지는 용매상을 세정하는 세정 공정; 및
    (c3) 상기 (c2) 단계 이후에 얻어지는 용매상을, 우라늄은 환원시키지 않으면서 플루토늄(IV)를 플루토늄(III)으로 환원시킬 수 있는 환원제를 함유하는 수성 질산과 접촉시킴으로써 상기 (c2) 단계 이후에 얻어지는 용매상으로부터 산화수 III인 플루토늄과 산화수 VI인 우라늄 미량을 역추출하는 공정;을 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  4. 제3항에 있어서, 상기 단계 (b) 및 (c)의 사이에, 상기 (b1) 단계 이후에 얻어지는 수상에 함유되어 있는 상기 플루토늄(III)을 플루토늄(IV)로 산화시키기는 공정을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  5. 제3항에 있어서, 상기 (b) 단계 또는 (c) 단계 동안, 상기 단계 (b1) 이후에 얻어지는 수상에 함유되어 있는 넵튬이 제거되는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  6. 제5항에 있어서, 상기 넵튬을 제거하기 위해, 상기 (b) 단계는,
    (b3) 상기 (b1) 단계 이후에 얻어지는 수상을 적어도 하나의 유기 희석제 내 추출제를 함유하는 수-불혼화성 용매상과 접촉시킴으로써 상기 (b1) 단계 이후에 얻어지는 수상으로부터 산화수 IV인 넵튬을 재추출하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  7. 제6항에 있어서, 상기 (b3) 단계는 상기 (b3) 단계를 수행한 후의 수성 질산에 우라늄을 추가하는 공정을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  8. 제6항에 있어서 상기 (c3) 단계는 상기 (c3) 단계를 수행한 후의 수성 질산에 우라늄을 추가하는 공정을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  9. 제7항에 있어서, 상기 추가되는 우라늄은 우라늄(VI) 또는 우라늄(IV)인 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  10. 제5항에 있어서, 상기 넵튬을 제거하기 위해, 상기 (c2) 단계 동안에 사용된 상기 수성 질산은 상기 플루토늄(IV) 또는 상기 우라늄(VI)을 환원시키지 않고 넵튬(VI)을 넵튬(V)으로 환원시킬 수 있는 환원제를 함유하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  11. 제3항에 있어서, 상기 (b1) 단계 이후에 얻어지는 상기 제1 수상에 함유되어 있는 넵튬은 상기 (d) 단계까지 잔존하여 상기 (b1) 단계 이후에 얻어지는 상기 제 1 수상에 함유되어 있는 플루토늄을 추종하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  12. 제5항에 있어서, 상기 단계 (d)는,
    산소, 탄소, 질소 및 수소 원자 중에서 선택된 원자들만으로 구성되는 단일 전하 양이온(singly-charged cation)을 이용하여 산화수 III인 플루토늄, 및 산화수 IV인 우라늄을 안정화시키는 공정;
    상기 안정화된 플루토늄 및 우라늄을, 옥살산 또는 옥살산염 및 옥살산 유도체 중 어느 하나를 이용해 공침(coprecipitating)시키는 공정; 및
    상기 공침 공정으로부터 얻어지는 공침전물(coprecipitate)을 하소하는 공정;을 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  13. 제11항에 있어서, 상기 단계 (d)는,
    산소, 탄소, 질소 및 수소 원자 중에서 선택된 원자들만으로 구성되는 단일 전하 양이온을 이용하여 산화수 III인 플루토늄, 산화수 IV인 우라늄, 및 산화수 IV인 넵튬을 안정화시키는 공정;
    상기 안정화된 플루토늄, 우라늄 및 넵튬을, 옥살산 또는 옥살산염 및 옥살산 유도체 중 어느 하나를 이용해 공침시키는 공정; 및
    상기 공침 공정으로부터 얻어지는 공침전물을 하소하는 공정;을 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  14. 제12항에 있어서, 상기 (c) 단계 및 상기 (d) 단계 사이에, 상기 (c3) 단계에서 얻어지는 수상을 저장하는 저장 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  15. 제13항에 있어서, 상기 (c) 단계 및 상기 (d) 단계 사이에, 상기 (c3) 단계에서 얻어지는 수상을 저장하는 저장 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  16. 제14항에 있어서,
    상기 (c) 단계 및 상기 저장 단계 사이에, 상기 (c3) 단계에서 얻어지는 수상에 함유되어 있는 상기 플루토늄(III)을 플루토늄(IV)로 산화시키며, 이후 상기 (c3) 단계에서 얻어지는 수상을 농축하는 농축 공정이 뒤따르는 산화 공정; 및
    상기 저장 단계 및 상기 (d) 단계 사이에, 저장되어 있는 상기 농축 공정에서 농축된 수상에 함유되어 있는 상기 플루토늄(IV) 및 우라늄(VI)을 각각 플루토늄(III) 및 우라늄(IV)으로 환원시키기는 환원 공정;을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  17. 제15항에 있어서,
    상기 (c) 단계 및 상기 저장 단계 사이에, 상기 (c3) 단계에서 얻어지는 수상에 함유되어 있는 상기 플루토늄(III)을 플루토늄(IV)로 산화시키며, 이후 상기 (c3) 단계에서 얻어지는 수상을 농축하는 농축 공정이 뒤따르는 산화 공정; 및
    상기 저장 단계 및 상기 (d) 단계 사이에, 저장되어 있는 상기 농축 공정에서 농축된 수상에 함유되어 있는 상기 플루토늄(IV), 우라늄(VI) 및 넵튬(VI)을, 각각 플루토늄(III), 우라늄(IV) 및 넵튬(IV)으로 환원시키기는 환원 공정;을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  18. 제14항에 있어서,
    상기 (c) 단계 및 상기 저장 단계 사이에, 상기 (c3) 단계에서 얻어지는 수상에 함유되어 있는 상기 플루토늄(III)을 플루토늄(IV)로 산화시키며, 이후 상기 (c3) 단계에서 얻어지는 수상을 농축하는 농축 공정이 뒤따르는 산화 공정; 및
    상기 저장 단계 및 상기 (d) 단계 사이에, 저장되어 있는 상기 농축 공정에서 농축된 수상에 함유되어 있는 상기 플루토늄(IV)을, 상기 (c3) 단계에서 얻어지는 수상을 적어도 하나의 유기 희석제 내 추출제를 함유하는 수-불혼화성 용매상과 접촉시킴으로써 플루토늄(III)으로 환원시키며, 이후 상기 우라늄(VI)을 추출하는 추출 공정이 뒤따르게 되는 환원 공정;을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  19. 제15항에 있어서,
    상기 (c) 단계 및 상기 저장 단계 사이에, 상기 (c3) 단계에서 얻어지는 수상에 함유되어 있는 상기 플루토늄(III)을 플루토늄(IV)로 산화시키며, 이후 상기 (c3) 단계에서 얻어지는 수상을 농축하는 농축 공정이 뒤따르는 산화 공정; 및
    상기 저장 단계 및 상기 (d) 단계 사이에, 저장되어 있는 상기 농축 공정에서 농축된 수상에 함유되어 있는 상기 플루토늄(IV) 및 넵튬(VI)을, 상기 (c3) 단계에서 얻어지는 수상을 적어도 하나의 유기 희석제 내 추출제를 함유하는 수-불혼화성 용매상과 접촉시킴으로써 플루토늄(III) 및 넵튬(IV)으로 환원시키며, 이후 상기 우라늄(VI)을 추출하는 추출 공정이 뒤따르게 되는 환원 공정;을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  20. 제12항에 있어서,
    상기 (d) 단계 이후에 얻어지는 상기 우라늄-플루토늄 혼합 산화물은 넵튬을 함유하지 않는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  21. 제20항에 있어서, 상기 우라늄-플루토늄 혼합 산화물은 U/Pu 질량비가 50/50인 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  22. 제13항에 있어서, 상기 (d) 단계 이후에 얻어지는 상기 우라늄-플루토늄 혼합 산화물은 넵튬을 함유하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  23. 제22항에 있어서, 상기 우라늄-플루토늄 혼합 산화물은 U/Pu/Np의 질량비가 49/49/2인 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  24. 제3항에 있어서, 상기 추출제는 트리알킬인산(trialkyl phosphate)인 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  25. 제3항에 있어서, 상기 유기 희석제는 도데칸인 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  26. 제3항에 있어서, 상기 추출제는 트리-n-부틸 인산이고, 유기 희석제는 도데칸이며, 트리-n-부틸 인산/도데칸의 부피비는 30/70인 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  27. 제3항에 있어서, 상기 우라늄을 환원시키지 않고 플루토늄(IV)을 플루토늄(III)으로 환원시킬 수 있는 상기 환원제는 우란 니트레이트 또는 히드록실히드록실레이트인 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  28. 제27항에 있어서, 상기 환원제는 아질산 스캐빈저와 결합하여 사용되는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  29. 제28항에 있어서, 상기 아질산 스캐빈저는 하이드라진인 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  30. 제10항에 있어서, 상기 플루토늄(VI)과 우라늄(VI)을 환원시키지 않고 넵튬(VI)을 넵튬(V)으로 환원시킬 수 있는 환원제는 부틸알데히드 계통 또는 하이드라진의 화합물인 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  31. 제30항에 있어서, 상기 (a) 단계는,
    상기 우라늄 및 플루토늄의 공추출 공정 이후에 얻어지는 용매상을 1 내지 3 mol/L의 HNO3를 함유하는 수성 질산과 접촉시킴으로써, 상기 우라늄 및 플루토늄의 공추출 공정 이후에 얻어지는 용매상을 세정하는 제1 세정 공정;
    상기 우라늄 및 플루토늄의 공추출 공정 이후에 얻어지는 용매상을 3 내지 5 mol/L의 HNO3를 함유하는 수성 질산과 접촉시킴으로써, 상기 우라늄 및 플루토늄의 공추출 공정 이후에 얻어지는 용매상을 세정하는 제2 세정 공정; 및
    상기 제2 세정 공정 이후 얻어지는 수상을 30%(v/v)의 도데칸 내 트리-n-부틸 인산을 함유하는 용매상과 접촉시킴으로써, 상기 제2 세정 공정 이후 얻어지는 수상으로부터 우라늄과 플루토늄을 공추출하는 보충 공정;을 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  32. 제30항에 있어서,
    상기 (b1) 및 (c3) 단계 수행 중에 사용되는 수성 질산은 0.05 내지 2 mol/L의 HNO3를 함유하며;
    상기 (b2) 단계 동안 사용되는 수성 질산은 0 내지 0.05 mol/L의 HNO3를 함유하며;
    상기 (c2) 단계 동안 사용되는 수성 질산은 1 내지 3 mol/L의 HNO3를 함유하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  33. 제1항에 있어서, 상기 (b) 단계 이후에 얻어지는 제2 수상에 함유되어 있는 우라늄을 정제하는 공정을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
  34. 제1항에 있어서, 상기 사용후 핵연료는 산화 우라늄 연료 또는 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 연료인 것을 특징으로 하는 사용후 핵연료 재처리 및 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 제조 방법.
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