DE2912176A1 - Alkalische mno tief 2 -zelle mit einer zinkpulver-gel-anode mit einem gehalt an methylzellulose - Google Patents

Alkalische mno tief 2 -zelle mit einer zinkpulver-gel-anode mit einem gehalt an methylzellulose

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DE2912176A1
DE2912176A1 DE19792912176 DE2912176A DE2912176A1 DE 2912176 A1 DE2912176 A1 DE 2912176A1 DE 19792912176 DE19792912176 DE 19792912176 DE 2912176 A DE2912176 A DE 2912176A DE 2912176 A1 DE2912176 A1 DE 2912176A1
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Description

Alkalische MnO2-ZeIIe mit einer 2inkpulver~Gel-Anode mit einem Gehalt an Methylzellulose
Die Erfindung betrifft Zinkpulver-Gel-Anoden für alkalische MnOg-Zellen und im besonderen solche Anoden, in denen das Geliermittel Methylzellulose (MOC) mit oder ohne !Carboxymethylcellulose (CMC) ist.
Ein herlröBiinlicher Typ einer alkalischen Zelle verwendet eine Kathode, die vorherrschend einen oxidischen Depolarisatoi", z.B. Mangandioxid, gewöhnlich vermischt mit einem Bindemittel und leitfähigem Material, wie Graphit, Stahlwolle und dergleichen enthält. Gewöhnlich enthält die Anode verbrauchbares anodisches Material, wie Zinkpulver, vermischt mit einem Geliermittel, wie Karboxyinethylzellulose, einem geeigneten alkalischen Elektrolyten, z.B. eine wässrige Kaliumhydroxid-Lösung, und - falls gewünscht - Quecksilber. Die Gel-Anode wird anschließend extrudiert, um eine Elektrode gewünschter Form zu bilden. Anodenmaterialien und ihre Herstellung sind in den US-Patenten 2,938,064 und 2,935,547 und in dem US-Patent 2,993,947 beschrieben. Die oben genannten Elektroden können zusammen mit herkömmlichem Scheidermaterial in eine alkalische MnO2-ZinkzelIe eingebaut werden.
909840/0808
29 1 2178
Das Entladen der oben beschriebenen Zelle über einen Mikroamperedrain oder als stoßweise Entladung führte zur Bildung von Zinkoxid in dem Scheider, was zu inneren Kurzschlüssen führen kann. Besonders Zinkoxid in Berührung mit metallischem Zink ist bekannterweise leitfähig, und daher wird ein innerer elektronischer Weg zwischen Anode und "«thode gebildet. Eine Untersuchung des Problems innerer Kurzschlüsse hat ergeben, daß die Karboxymethylzellulose hauptsächlich dazu beiträgt, daß das Zinkoxid durch die Zelle transportiert und ausgefällt wird. Dieser innere Kurzschluß verursacht unvorteilhaften Verbrauch der Bestandteile der Zelle, was zu einer geringeren Leistung führt.
Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Schaffung einer alkalischen MnO0-ZeIIe, die ohne inneren Kurzschluß
C*
über einen Drain im Mikroamperebereich entladen werden kann.
Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Schaffung einex- Pulver-Gel-Anode für alkalische MnOQ-Zellen, die als Geliermittel Methylzellulose mit oder ohne Karboxymethylzellulose verwendet.
Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Schaffung einer Pulver-Gel-Anode, die Zinkpulver, Metbjlzellulose mit oder ohne Karboxymethylzellulose und einen wässrigen alkalischen Elektrolyten enthält.
Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, Methylzellulose als Gelier- und Schmiermittel für Pulver-Gel-Anoden zu verwenden.
— 3 —
9098A η/08ΠΟ
Die vorgenannten und weitere Aufgaben werden durch die folgende Beschreibung verdeutlicht werden.
Die Erfindung betrifft allgemein Pulver-Gel-Anoden mit einein Hauptan^pil an verbrauchbarem Anodenmaterial, wie Zink, einem geringeren Anteil an Geliermittel, wie Methylzellulose mit oder ohne Karboxymethylzellulose und einem wässrigen alkalischen Elektrolyten, z.B. einer wässrigen Kaliuinhydroxid-Lösung.
Die Pulver-Gel-Anode der vorliegenden Erfindung ist ideal geeignet für alkalische MnO2~Zellen. Die Menge an Methylzellulose (MOC), auf dem Markt erhältlich als Methocel, sollte zwischen ungefähr 1 und ungefähr 6fo betragen, bezogen auf das Gesamtgewicht der extrudierten Anode, bevor sie in die Zelle eingebaut wird. Eine Menge geringer als Vfo würde nicht genügend Bindung für die Anode zulassen, während eine Menge über 6fo zu viel des aktiven verbrauchbaren anodischen Materials für eine Anode bestimmter Größe ersetzen und das Gel zu viskos machen würde, um die Anode richtig zu extrudieren, ohne irgendeinen zusätzlichen Vorteil mit sich zu bringen. Vorzugsweise sollte die Menge ungefähr 2 bis 5% ausmachen, bezogen auf das Gewicht der extrudierten Anode.
Es hat sich erheben, daß Methylzellulose keine ionische Ladung besitzt und daher keine Komplexe mit metallischen Salzen bildet. Im Gegensatz dazu besitzt Karboxymethylzellulose, eine Karbonsäure, ionische Ladung; sie kann weiter oxidiert werden durch das Einwirken von Mangandioxid, um mehr Karbonsäuregruppen
- h -9098 4 0/0808
zu "bilden. Man glaubt, daß, wenn ein Komplex zwischen Karboxymethylzellulose und Zinkoxid gebildet wird, dieser eine Assoziationskonstante haben muß, dergestalt, daß eine minimale Menge an Karboxymetbylzellulose und Zinkoxid in Lösung sein müssen, so daß das Produkt ihrer Konzentration das der Assoziationskonstante übertrifft, bevor der feste Komplex ausfällt. Durch Verringerung der Kaliumhydroxidkonzentration wird folglich die Löslichkeit von Zinkoxid reduziert und dadurch das Ionenprodukt auf einen "Werte nahe oder unter der Assoziationskonstante gebracht, wodurch vermieden werden kann, daß der Karboxymethylzellulosekomplex das Zinkoxid durch die Zelle transportiert und ausfällt. Derselbe Effekt wird anscheinend erzielt, wenn die Karboxymethylzellxilosekonzentration verringert wird. Daher kann, wenn entweder das Zinkoxid oder die Karboxymethylzellulose in der Lösung verringert wird, der Komplex dieser beiden Verbindungen verringert werden mit dem Ergebnis, daß weniger Zinkoxid durch die Zelle transportiert wird.
Ein Vorteil in der Benutzung von Karboxymethylzellulose besteht darin, daß es dazu beiträgt, daß die Anode aufquillt, wenn sie mit dem Zeilelektrolyten in Berührung kommt und dadurch eine gute Anode-zu-Kathode Grenzfläche ermöglicht für einen optimalen Gebrauch der Zelle. In einer extrudierten Anode mit Methylzellulose wurde beobachtet, daß Mehtylzellulose schnell ausfällt, nachdem sie Kontakt mit dem Zellelektrolyten hatte, ohne daß die Anode wirksam aufquillt. Obwohl die Anode richtig geformt und angeordnet werden kann, um einen guten Kontakt gegenüber Scheider/Kathode der Zelle zu gewährleisten, bevor der Elektuiyt zugefügt wird, liegt
909840/0808
-JSe-
es innerhalb des Rahmens dieser Erfindung, eine reduzierte Menge an Karboxymethylzellulose zusammen mit Methylzellulose bei der Bildung von Pulver-Gel-Anoden zu nehmen. Also kann der Vorteil der Aufquellcharakteristika, den man durch den Gebrauch von KarboxymethylZellulose ge^ounen hat, genutzt werden, ohne den Nachteil des inneren Kurzschlusses, da Jie Menge an Karboxyniethylzellulose, die benötigt wird, in hohem Maße von der Menge, die man normalerweise brauchen würde, abgezogen werden kann. Normalerweise wird beispielsweise Karboxymethylzellulose in einer Menge von ungefähr 3,5 bis 5% eingesetzt, bezogen auf das Gewicht der Anode, während die Menge, die zusammen mit Methylzellulose erfindungsgemäß benutzt wird, nur ungefähr 0,5 bis 2,5$>, bezogen auf das Gewicht der Anode, ausmacht.
Vorzugsweise kann die Methylzellulose zwischen ungefähr 1 und ;ι,5$> variieren und die Karboxymethylzellulose zwischen ungefähr 0.5 und 2,5$>j bezogen auf das Gewicht der extrudierten Anode. Am besten sollte die Methylzellulose ungefähr 2% und die Karboxyniethylzellulose ungefähr 1,5$ ausmachen, bezogen auf das Gewicht der Anode.
Methylzellulose ist nicht nur ein guter Ersatz für Karboxymethylzellulose in Pulver-Gel-Anoden, sondern sie setzt auch nach dem Ausfällen eine Elektrolytenmenge in der Zelle frei, wo sie in der elektrochemischen Reaktion benutzt werden und/ oder die Ionendiffusion in der Zelle verbessern kann.
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BEISPIEL 1
Mehrere Testserien mit alkalischen MnOp-Zellen (0,6 Ampere-Stunden Leistung) wurden durchgeführt mit Elektroden aus den folgenden Gemischen:
Kathodei 1,69 g Mangandioxid
0,16 g Graphit
0,03 g Azetylenruß
0,23 g KOH (37$)
Anode:
0,7^ g
0,088 g 0,044 g
pulverisiertes Zink (ungefähr 60 Tyler
Maschenweite)
O,1N KOU Quecksilber
Ein Geliermittel nach Tabelle I.
Die oben genannten Bestandteile, zusammen mit einem Scheider aus faserigem Zellulosematerial, wurden in ein leitendes Gehäuse eingebaut und dann über verschiedene Widerstände entladen, und die Zeiten zur Erreichung verschiedener Endspannungspegel wurden beobachtet. Die so erhaltenen Daten werden in den Tabellen I und Il gezeigt. Zellen aus den Testserien wurden bei 540C oder 710C für verschiedene Zeitperioden gelagert,und dann wurden die Leerlaufspannung und der Arbeitsstrom beobachtet. Die so erhaltenen Daten sind in Tabelle III gezeigt.
_ 7 —
90984 0/0808
-JT-
Wie klar aus den Daten nach Tabelle I hervorgeht, kann Methylzellulose wirksam als Ersatz für Karboxymethylzellulose eingesetzt werden, um einen inneren Kurzschluß bei niedrigem Drain auszuschließen.
I09840/080S
TABELLE
wider*
stand
(Ohm)
12.51
251
-45
OO		 37.51
252
83.33
00 1254
c» 1253
7504
3
750
Betrieb (Stunden) 0,7 Spannungs-"
endpegel
1.0 Spannungs-
. endpegel		 Q9 Spännungs-
endpegel		 Testserie Nr-.
-1 2 3~ "
Tests-erie Nr.
i 2- ' 3 -		 Testserie Nr.
1- 2~3
2.7 .
6.6
9.4
6.5
24
36
35
35
36
2.5 2.4 6.5 6.8 10.5 10.6
6.5
6.7
25 38 38 38 39
1
2
3
4
kontinuierliche Entladung Entladung 1/2 Stunde am Tag Ent ladung-4 f-Stunden am Tag Entladung 2 -Stunden am Tag
3.1 7.4
10.2 12.2
7.6 7.Ö
27 29
40 43
40 . 43
39 44
42 44
3.0 9.0 10.5 8.8
3.5 9.7 15.5 9.5 36 50 52 50 52
2.7
9.6
14.4
9.3
34
50
51
50
52
Testserie-Nc
0.032g CMC ^
2 - 0.032g MOC " N4
3 - 0.018g MOC + 0.009g CMC ®s
MOC «Methylzellulose,, Typ-.. Methocel A4M Premium
Dow Chemical Co. Midland, Michigan
TABELLE II
•»Betrieb (Stunden)
Spannungs
endpegel
(Volt)		 Testserie 1 Testserie 2
1.3 220 220
•ο
00		 1.2
1.1		 320
340		 360
440
1.0 Kürzschluß 500
OO 0.9 600
OO ο:β 640
660
Testserie 220
360 440 500 600 640 660
* kontinuierliche Entladung über 1500 Ohm Widerstand
Testserie?Nr.l
. 3
0.032g CMC
0.032g MOC
0.018g MOC + 0.009g CMC
- 10 -
TABELLE III
Zeit
neu
2 Wochen 4 Wochen 6 Wochen 8 Wochen 10 Wochen 12 Wochen
.58 Am P Lagerung
54°C.		 Am 2 iTe stserie 3 .60 Amp' Lagerung
71"C.		 Amp Testserie 61 2 3 I Testserie 3 Amp
.52 4. 6 Testserie 2. p.-·* Volts .56 4.4 Testserie 1I 4.7 Volts 54 Amp ·* 8 Volts 4.0
.51 4. 0 Volts 2. 9 1 .54 4.0 Volts 3.0 1 .52 3 .5 1.60 2.9
.50 3. 7 1.60 2. 5 1 .53 3.7 1.58 2.5 1 .51 1. .3 1.52 2.3
.Testserie ij .49 3. 4 1.57 2. 4 1 .53 3.2 1.49 2.2 1 .50 1 .1 1.52 2.1
Volts .49 3. 1 1.56 1. 0 1 .53 2.9 1.47 1.8 1 1 1.51 1.7
1 .48 2. 9 1.55 1. 9 1 .53 2.7 1.44 1 1 1.49
1 2. 9 1.54 1. 8 1 2.6 1.43
1 1.54 7 1
1 1.54
1
1
1
* vermutlich darauf zurückzuführen, daß die Anode nicht aufquillt
Testserie- 1 = 0.032g CMC
2 = 0.032g MOC
3 - 0.018g MOC + 0.009g CMC Volts « LeerlaufSpannung (Volts) Amp - Ampere
Kf -
BEISPIICL
Mehrere Testserien mit Zellen (0,6 Ampere-Stunden Leistung) wurden durchgeführt wie in Beispiel 1 gezeigt, außer daß die Mengen an Methylzellulose und Karboxyinethylzellulose jeweils von 0 bis 3,5$» bezogen auf das Gewicht der Anode, variiert wurdenf während der Gesamtprozentsatz eines oder beider Zusätze bei 3,5fo, bezogen auf das Gewicht der extx-udierten Anode, gehalten wurde. Die Zellen wurden über einen 1500-Ohin-Widerstand entladen und bei verschiedenen Ampere-Stunden-Intervallen wurde eine Zelle jeder Testserie zerlegt und visuell untersucht. Die so erhaltenen Daten sind in Tabelle IV gezeigt.
Diese Daten zeigen wieder, daß Methylzellulose durch einen Teil oder die Gesamtmenge des Karboxyraethylzellulose-Geliermittels in einer Pulver-Gel-Anode ersetzt werden kann, um eine Gel-Anode zu schaffen, bei der kein innerer Kurzschluß unter niedrigem Drain entsteht.
- 12 -
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BAD ORIGINAL
*CMC
(*)		 *M0C
(%)		 T - 12 - IV 0,335
A Std.		 Innerei-
Kurzschluß
3,5 — Entladen über ABSLLE einen 1500-Ohm Viderstand ZnO durch
Scheider		 ja, bei
0,256 A Std
3,0 0,5 0,172
A Std.**		 0,256
A Std.		 tt ja, bei
0,256 A Std
Testserie
Nr.		 2,5 1,0 ZnO durch
Scheider		 ZnO durch
Scheider		 ti Nein
i 2,0 1,5 ■ große Menge
ZnO in An
wesenheit des
ScLeiders
kleine durch
Scheider		 Lleine Menge
durch Schei
der		 kleine Menge
durch Scheider "		 ti
? 1,5 2,0 gr. Menge
ZnC in An
wesenheit des
Scheiders
kleine durch
Scheider		 It ti
3 Με Ρige Menge
ZnO in An
wesenheit des
Scheiders
keine durch
Scheider		 kleine Menge
ZnO durch
Scheider
k Wie Serie h,
außer daß et
was weniger
ZnO zu sehen
ist
5
co co Testserie
Nr8
*CMC
JLiI
1,0
0,5
*M0C (*)
2,5
3,0
3,5
- 13 -
TABELLE IV (Portsetzung)
Entladen über einen igOO-Ohra Widerstand
0,172
A Std.**
kleine Menge durch Scheider
keine durch Scheider
geringe Menge in Anwesenheit des Scheiders keine durch Scheider ,
0,256
A Std.
Wie Serie 5, außer geringere Menge durch Scheider
kleine Menge in Anwesenheit des Scheiders keine durch Scheider
sehr geringe Menge in Anwesenheit des Scheiders keine durch Scheider
0,335 A Std.
sehr wenig ZnO durch Scheider
kleine Menge in Anwesenheit des Scheiders keine durch Scheider
geringe Menge in Anwesenheit des Scheiders keine durch Scheider
Innerer Kurzscaluß
No
= groß
= bezogen auf das Gewicht der trockenen Bestandteile der
= Amperestunde (A Std.)
Während die Erfindung im Zusaramenhang mit spezifischen Ausgestaltungen beschrieben wurde, ist es klar, daß gewisse Änderungen der Erfindung vorgenommen werden können, ohne vom Rahmen der Erfindung abzuweichen.
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Claims (1)

  1. Patentanspriiche
    1. Eine Pulver-Gel-Anode, dadurch gekennzeichnetr daß sie
    aus einem Hauptanteil an verbrauchterem anodischera Material, einem geringei-en Anteil an Me+hylzellulose und einer wässrigen alkalischen Elektrolytlösung "besteht.
    2. Die Pulver-Gel-Anode nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß das verbrauchbare anodische Material Zinkpuiver und die Elektrolytlösung wässriges Kaliumhydroxid ist.
    3. Die Pulver-Gel-Anode nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Methylzellulose in einer Menge zwischen ungefähr
    i und 6$, bezogen auf das Gewicht der Anode,vorliegt.
    h. Die Pulver-Gel-Anode nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Pulver-Gel-Anode einen geringeren Anteil an Karboxymethylzellulose besitzt.
    5. Die Pulver-Gel-Anode nach Anspruch h, dadurch gekennzeichnet, daß die Methylzellulosemeiige zwischen ungefähr 1 und ungefähr 4,5$ und die Karboxyniethylzellulosemenge zwischen ungefähr 0,5 und 2,5%, bezogen auf das Gewicht der Anode,
    variiert.
    6. Die Pulver-Gel-Anode nach Anspruch 5» dadurch gekennzeichnet, daß die Methylzellulose etwa 2% und die Karboxymethylzellulose etwa i,5$» bezogen auf das Gewicht der Anode,ausmacht.
    - 16 -
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    2912178
    7. Die Pulver-Gel-Anode nach Anspruch kt dadurch gekennzeichnet, daß das verbrauchbare anodische Material Zinkpulver und die elektrolytische Lösung wässriges Kaliumhydroxid ist.
    8. Die Pulver-Gel-Anode nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß zum Gebrauch in einer alkalischen Mn(I-ZeIIe ein wässriger Kaliumhydroxidelektrolyt eingesetzt wird.
    9. Die Pulver-Gel-Anode nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß zum Gebrauch in einer alkalischen MnO0-ZeIIe ein wässriger Kaliumhydroxidelektrolyt eingesetzt wird.
    10, Die Pulver-Gel-Anode nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß zum Gebrauch in einer alkalischen MnO2-ZeIIe ein wässriger Kaliumhydroxidelektrolyt eingesetzt wird.
    909840/0-8 08
DE2912176A 1978-03-31 1979-03-28 Negative Pulver-Gel-Elektrode Expired DE2912176C2 (de)

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DK (1) DK133879A (de)
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