DE2838070C3 - Kontinuierliches Verfahren zur Gewinnung von Metallen, insbesondere Uran, durch Laugen der Erze und eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens - Google Patents
Kontinuierliches Verfahren zur Gewinnung von Metallen, insbesondere Uran, durch Laugen der Erze und eine Vorrichtung zur Durchführung des VerfahrensInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein kontinuierliches Verfahren zur Gewinnung von Metallen, insbesondere Uran, aus
Erzen durch Laugen der Erze ohne mechanische Vermischung von Erz und Laugungsmittel, sowie
Aufschlämmung der Mischung und Abtrennung der Lauge, und eine Vorrichtung zur Durchführung dieses
Verfahrens.
Zur Gewinnung von Metallbestandteilen aus Uranoder anderen Erzen wird das Erz im allgemeinen bei
normaler Temperatur oder bei erhöhter Temperatur während einer langen Zeit mit einem sauren oder
alkalischen Lösungsmittel geringer Konzentration ausgelaugt. In diesem üblichen Verführen verläuft die
Laugung sehr langsam. Wenn man beispielsweise ein Uranerz nach diesem üblichen Verfahren behandelt,
kann nur eine niedrige Uranausbeute erzielt werden und ist der Vorrichtungsaufwand extrem hoch, weil die
Laugung sehr viel Zeit erfordert. Bei der üblichen Arbeitsweise treten daher zahlreiche technische und
wirtschaftliche Probleme auf, die nur schwer lösbar sind. Wenn nach diesem üblichen Verfahren beispielsweise
ein tonhaltiges Uraner/ mit einem sauren oder alkalischen Lösungsmittel von niedriger Konzentration
ausgelaugt wird, werden verschiedene kolloide Stoffe, z. B. S1O2XH2O mit verschiedenen Strukturen herausgelöst
und in dem Lösungsmittel dispergiert, so daß sie die Uranausbeule sehr stark herabsetzen. Das Laugen eines
tonhaltigen Uranerzes nach dem üblichen Verfahren ist daher nicht nur äußerst schwierig, sondern es führt auch
zu großen Schwierigkeiten bei der Fest-Flüssig-Trcnnung, die nach dem Laugen durchgeführt werden muß.
Infolgedessen wird nur eine sehr niedrige Uranausbeute erzielt.
Zur Lösung der vorstehend erläuterten Probleme, die bei der Durchführung des üblichen Verfahrens auftreten,
sind schon verschiedene Laugungsverfahren und -vorrichtungen entwickelt worden. Beispielsweise wird
in der JP-AS 1 03 02/63 ein Verfahren zur Gewinnung von Uranerzen beschrieben, bei dem auf eine Erzschicht,
die auf einem Förderband bewegt wird, ein Laugungsmittel gegeben wird, und, ohne daß eine
mechanische Durchmischung des Erzes mit dem Laugungsmittel erfolgt, die Laugung durchgeführt wird.
Unterhalb des mit der dünnen Schicht des pulverisierten Erzes in Berührung stehenden Förderbandes wird ein
Unterdruck erzeugt, um eine einheitliche Vermischung des pulverisierten Erzes mit dem Laugungsmittel
herbeizuführen. In diesem Verfahren darf die auf dem
Förderband gebildete Schicht aus pulverisiertem Erz aber nur so dick sein, daß das Laugungsmittel und das
Erz noch einheitlich miteinander vermischt werden können. Es treten auch beim Aufbringen des beispielsweise
aus Schwefelsäure bestehenden Laugungsmittels Probleme auf. Dieses Verfahren hat daher den Nachteil,
daß die Behandlungskapazität pro Einheit begrenzt ist und die Schwefelsäurekonzentration in dem Erz-Schwefelsäure-Gemisch
nicht über 400 g/l erhöht werden kann. In Jen »Proceedings of the Third International
Conference on the Peaceful Uses of Atomic Energy«, Band 12, Seiten 226—227, ist ein Bericht unter dem Titel
»Uranium Resources and Recovery Process in Japan« veröffentlicht ν orden, in dem ein Verfahren zur
Verarbeitung eines Uranerzes mit hohem Tongehalt beschrieben wird. In diesem Verfahren soll der Ton auf
einen Wassergehalt unter 10% entwässert werden. Es ist aber schwierig, nach dem genannten Verfahren den
Wassergehalt unter 20% herabzusetzen. Infolgedessen wird die Schwefelsäure verdünnt und die dem Laugen
folgende Fest-Flüssig-Trennung schwierig. In der
Veröffentlichung IAEA-SM 135/14 über das IAEA-Symposium in Sao Paulo im August 1970 ist schematisch
eine Versuchsanlage zum Laugen mit starker Säure _'·-> dargestellt. In dieser in dem Bergwerk Ningyo-toge,
Okayama-ken (Japan) erbauten Anlage werden pulverisiertes Erz und Schwefelsäure dem Oberteil des
Beschickungsendes eines horizontalen Paddelrührers zugeführt und in diesem mit Hilfe von rotierenden to
Rührflügeln turbulent bewegt. Während das turbulent bewegte Gemisch von dem Beschickungsendc cies
Rührers zu dessen Aussagende bewegt wird, erfolgt eine Wärmebehandlung des Erzes (etwa 15 bis 20 min).
Mit Hilfe dieses Verfahrens sollte eine einheitliche π Vermischung des Erzes mit Schwefelsäure bewirkt
werden. Es hat sich aber gezeigt daß auf diese Weise befriedigende Ergebnisse nicht erzielt werden können.
Es ist ferner in der Veröffentlichung IAEA-SM-135/21
ein Bericht über »Some Recent Developments in Uranium Ore Processing Research in the United
Kingdom« enthalten, der das Behandeln von Uranerzen mit hochkonzentrierter Schwefelsäure betrifft. Aber
auch in dem in diesem Bericht beschriebenen Verfahren kann eine einheitliche Vermischung nicht erzielt und π
kann die Schwefelsäurekonzentration in dem Säure-Erz-Gemisch nicht über 6 N erhöht werden. In »World
Mining« vom Mai 1974 ist auf S. 40—42 eine Uranerz-Aufbereitungsanlage in Arlit Mill in Niger
(Afrika) beschrieben. Auch in dieser Anlage konnte eine ->o einheitliche Vermischung von pulverisiertem Erz und
Schwefelsäure nicht erzielt werden und wird die nachstehend beschriebene Verdünnungswärme nicht
wirksam verwertet.
Auch bei den vorstehend beschriebenen, verbesserten v\
Verfahren treten verschiedene, bisher ungelöste Probleme auf, die nachstehend beschrieben werden.
Wenn man die tatsächlich durchgeführten Verfahren zur Laugung von Uranerzen mit hochkonzentrierter
Schwefelsäure genauer betrachtet, erkennt man, daß m> das Erz auf eine Körnung .·οη höchstens 800 μιη
pulverisiert wird, daß die Schwefelsäure in einer Menge von etwa 65 kg H)SO.i/t Er/ verwende! wird und daß
zum Erzielen einer einheitlichen Vermischung des Erzes und der Schwefelsäure 100 bis 150 1 Schwcfelsäurelö- tr.
sung/t Erz erforderlich sind.
Bei einem Mischungsverhältnis unter 100 1 Schwefelsäurelösung/t Er/, hat die mit dem Er/ vermischte
Schwefelsäurelösung eine Schwefelsäurekonzentration über 650 g/l, so daß ein stärkeres Laugen mit
höherkonzentrierter Schwefelsäure möglich wird. Beim Behandeln eines Uranerzes, das Ton oder große
Mengen von Silikaten enthält, hat die Verwendung ve η
hochkonzentrierter Schwefelsäure den Vorteil, daß diese Silikate durch die hochkonzentrierte Schwefelsäure
entwässert und dadurch fixiert werden, so daß die Fest-Flüssig-Trennung nach dem Laugen sehr vereinfacht
wird. Bei Verwendung von weniger als 1001 Schwefelsäure/t Erz ist es jedoch schwierig, das Erz und
die Schwefelsäure einheitlich miteinander zu vermischen, so daß die Ausbeute des durch Extraktion
gewonnenen Urans nicht erhöht, sondern vermindert wird.
Wenn das vorgenannte Mischungsverhältnis höher ist als 150 I Schwefelsäure/t Erz, ist es relativ leicht, das Erz
und die Schwefelsäure einheitlich miteinander zu vermischen. Da die Schwefelsäure aber verdünnt ist und
die Schwefelsäurekonzentration unter 430 l/t beträgt, dauert das Laugen lange und wird die Uranausbeure
herabgesetzt.
Aus den vorstehend genannten Gründen wählt man in den verbesserten bekannten Verfahren das vorstehend
angegebene Mischungsverhältnis im Bereich von 100 bis 150 l/t. Durch diese Begrenzung des Mischungsverhältnisses
auf den genannten Bereich wird aber die kontinuierliche Arbeitsweise oft sehr erschwert. Bei
einem Mischungsverhältnis in diesem Bereich kommt es häufig vor, daß das Erz eine sehr hohe Viskosität besitzt
und leicht an dem Rührer oder der Innenwandung der Wärmebehandlungseinrichiung anhaftet, so daß das Er/
in der Vorrichtung nicht mehr fließen kann. Da ein Mischungsverhältnis von 100 bis 150 l/t einer Schwefelsäurekonzentration
von 650 bis 430 g/l der Schwefelsäurelösung entspricht, bewirkt die Säure eine starke
Korrosion an dem Rührer oder der Wa.mebehandlungseinrichtung.
Infolgedessen sind teure, korrosionsbeständige Werkstoffe für die Laugungsanlage erforderlich
und es entstehen hohe Kosten für die Instandhaltung und Instandsetzung dieser Anlage.
In dem verbesserten üblichen Laugungsverfahren mit starker Säure geht der größte Teil der beim Laugen
erzeugten Wärme verloren. Daher wird eine Wärmemenge, die der Differenz zwischen der zur Wärmebehandlung
des Erzes erforderlichen Wärmemenge und der durch die Verdünnung der Schwefelsäure erzeugten
Wärmemenge entspricht, entweder durch Vorerhitzen des Erzes oder mit Hilfe einer zusätzlichen Wärmequelle
zugeführt. Es wird somit sowohl die infolge der Verdünnung der konzentrierten Schwefelsäure mit dem
in dem Erz enthaltenen Wasser erzeugten Wärme als auch die Reaktionswärme nicht genügend wirksam
verwertet.
Es ist angegeben worden, daß beim Laugen eines kalkreichen Erzes mit Schwefelsäure ein Calciumcarbonatgehalt
von höchstens 5 — 6% zulässig ist. Aus diesem Grunde werden kalkreiche Erze gewöhnlich alkalisch
mit einer Lösung von Natriumcarbonat od. dgl. gelaugt. Dieses Verfahren bedingt aber sehr hohe Investitionsund
Betriebskosten.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Gattung zu schaffen,
be; der die bei der Laugung erzeugie Reaktionswärme
zur Wärmebehandlung verwendet und eine hocnkonzentrierte
Frischlauge mit hohem Wirkungsgrad in kurzer Zeil erhalten werden kann.
Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe durch die
Merkmale des Anspruches 1 gelöst.
Zur Durchführung des Verfahrens schlägt die Erfindung eine Vorrichtung mit den Merkmalen des
Anspruches 3 vor.
Weitere Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens unc der erfindungsgemäßen Vorrichtung
sind in den Ansprüchen 2 bzw. 4 und 5 enthalten.
Die Erfindung beruht auf der Erkenntnis, daß eine sehr einheitliche Vermischung des pulverisierten Erzes
und des zur Extraktion verwendeten Laugungsmittels erzielt werden kann, wenn aus dem pulverisierten Erz
kontinuierlich mehrere kontinuierliche Einheitsschichten von vorher bestimmter Dicke gebildet und in
zahlreichen Stufen übereinandergeschichtet werden
kontinuierlich auf der Oberfläche jeder Schicht verteilt wird. In dem erfindungsgemäßen Verfahren werden
Einheitsschichten in einer Dicke gebildet, die eine einheitliche Vermischung des Erzes mit dem Lösungsmittel
gestattet, und werden diese Schichten kontinuierlich und statisch übereinandergeschichtet, bis die
gewünschte Cesamtdicke erreicht ist. Auf diese Weise kann man auch eine große Erzfnenge, aus der eine große
Anzahl von Einheitsschichten gebildet wird, mit Hilfe einer einfachen Vorrichtung einheitlich mit dem
Lösungsmittel vermischen und Uran oder ein anderes in dem Erz enthaltenes Metall kontinuierlich mit hohem
Wirkungsgrad gewinnen.
Selbst wenn in dem Verfahren gemäß der Erfindung das Mischungsverhältnis von Lösungsmittel zu Erz
niedriger ist als 100/1/t — dies ist in den üblichen
Verfahren der untere Grenzwert, bei dem noch ein einheitliches Vermischen von Erz und Laugungsmitte!
möglich ist — kann man die Reaktionswärme einwandfrei speichern und zur Wärmebehandlung des
Erz verwenden, wenn man Einheitsschichten in einer Dicke bildet, die noch eine einheitliche Vermischung
ermöglicht, das Erz in jeder dieser Einheitsschichten mit einem hochkonzentrierten Laugungsmittel mischt, und
diese Einheitsschichten übereinanderschichtet. Auf diese Weise kann man die Ausbeute des durch die
Extraktion gewonnenen Urans oder sonstigen Metalls beträchtlich erhöhen und die nach dem Laugen
durchgeführte Fest-Flüssig-Trennung stark verbessern. Dadurch wird es möglich, eine hochkonzentrierte
Frischlauge mit einer hohen Metallausbeute mit Hilfe einer sehr kurzen Laugung und eines einfachen
Filtrierverfahrens zu gewinnen.
Die durch die Erfindung erzielbaren Vorteile können wie folgt zusammengefaßt werden:
(1) Die Laueung kann in viel kürzerer Zeit, etwa
10 min bis 3 h, je nach der Beschaffenheit des Erzes,
durchgeführt werden als bei den üblichen Laugungsverfahren und die Uranausbeute kann erhöht werden. Dies
ermöglicht beträchtliche Einsparungen an Anlagen- und Betriebskosten.
(2) Das vorgeschlagene Verfahren eignet sich sehr gut zur Gewinnung von Uran nicht nur aus gewöhnlichen
sondern auch aus schwer schmelzbaren Uranerzen, ferner aus tonhaltigen und kaltreichen Uranerzen und
ermöglicht eine viel leichtere Durchführung der Fest-Flüssig-Trennung nach dem Laugen. Es kann durch
einfaches Filtrieren eine Frischlauge mit hoher Urankonzentration mit hohem Wirkungsgrad gewonnen
werden.
(3) Selbst bei einem sehr niedrigen Mischungsverhältnis von Schwefelsäure zu Erz kann man einen sehr
hohen Durchmischungsindex Ms (etwa 95%), d. h. eine
im wesentlichen vollständige Durchmischung erzielen. Ferner kann nach dem Mischen und Übereinanderschichten
eine Schwefelsäurekonzentration bis zu etwa 1300 g/l (78% H2SO4) aufrechterhalten und kann ein
genügender Wärmebehandlungseffekt erzielt werden. Man kann daher durch eine Laugung von 10 min bis 3 h
je nach der Beschaffenheit des Erzes eine Uranausbeute von 98 bis 99% erzielen.
(4) Die Konzentration der in den übereinandergeschichteten
Einheitsschichten gleichmäßig verteilten Schwefelsäure ist höher als 70% H2SO4. Daher wird
kein besonders korrosionsbeständiger Werkstoff benötigt.
(5) Die Wärmebehandlung kann während 10 min bis 3 h bei etwa 90 bis 1200C durchgeführt werden, wobei
infolge des Übereinanderschichtens der Einheitsschichten die Verdünnungs- und Reaktionswärme wirksam
gespeichert und verwertet wird. Selbst bei einem Zusatz nur einer kleinen Schwefelsäuremenge können daher
die gewünschten Wirkungen erzielt werden, wenn man das Erz nur wenig vorerhitzt. Die wirksame Verwertung
der Wärme führt zu einer beträchtlichen Brennstoffeinsparung.
(6) Das Erz kann bei einer Schwefelsäurekonzentration von etwa 1300 g/l wärmebehandelt werden.
Dadurch werden seine Filtrationseigenschaften stark verbessert, so daß eine Frischlauge mit hoher
Urankonzentration und einer Uranausbeute über 98% gewonnen werden kann.
(7) Wenn ein Uranerz mit hohem Calciumcarbonatgehalt
gelaugt wird, setzt man für den Verbrauch durch das Calciumcarbonat eine zusätzliche Menge Schwefelsäure
zu. Diese zusätzliche Schwefelsäure erzeugt ebenfalls Verdünnungswärme und Reaktionswärme und wird
daher zur zusätzlichen Wärmeerzeugung ausgenutzt.
(8) Die Anlagekosten und die Betriebskosten sind niedriger als bei den üblichen Verfahren.
(9) Das Verfahren eignet sich sehr gut für die Prozeßsteuerung.
(10) Das Verfahren kann allgemein auf die Gewinnung von Metallbestandteilen nicht nur aus Uranerzen,
sondern auch aus anderen Nichteisenmetallerzen, wie Kupfer-, Nickel- und Vanadiumerzen, angewendet
werden. Mit gutem Erfolg ist es auch auf die Gewinnung von Uran aus Schlacke anwendbar, die beim Schmelzen
von Kupfer- und Golderzen anfällt, sowie auf die Urangewinnung aus Phosphatmineralien und auf die
Verarbeitung von geringwertigen Uranerzen.
Durch die Anwendung des Verfahrens kann man nicht nur die bei den üblichen Verfahren auftretenden
Probleme leicht lösen, sondern darüber hinaus noch weitere Vorteile erzielen. Beispielsweise ist das
Verfahren gemäß der Erfindung ein kontinuierliches, statisches Verfahren, in dem die einheitliche Vermischung
ohne Einwirkung einer besonderen mechanischen Kraft erzielt wird, und wird die Behandlung
kointinuierlich durchgeführt, so daß eine große Menge
des geschichteten Erzes in einer Gesamtschicht von jeder gewünschten Dicke behandelt werden kann. Wie
vorstehend ausgeführt wurde, ermöglicht das Schichten des Erzes eine Speicherung der Reaktionswärme und
die wirksame Verwertung derselben zur Wärmebehandlung des Erzes.
Nachstehend wird das Verfahren gemäß der Erfindung zur Unterscheidung von dem üblichen Laugungsverfahren,
in dem ein niedrigkonzentriertes Laugungsmittel verwendet wird, und von dem verbesserten
üblichen Laugungsverfahren, in dem ein hochkonzen-
triertes Lösungsmittel verwendet wird, auch als LACL-Verfahren (= Verfahren zum Laugen von
geschichtetem Erz mit Säure oder Alkali mil darauffolgender Wärmebehandlung) bezeichnet.
Ein Verfahren zum Laugen von Uranerz nach einem ■-> Ausiführungsbeispiel wird nachstehend an Hand der
Zeichnungen beschrieben.
F i g. 1 zeigt ein Fließschema zur Erläuterung eines
Ausführungsbeispiels des LACL-Verfahrens gemäß der Erfindung in Anwendung auf das Laugen von Uranerz.
Inder
F i g. 2 ist schematisch eine Vorrichtung zur Durchführung dieses LACL-Verfahrens dargestellt. Dabei
bezeichnet 1 einen Vorratsbehälter, 2 eine Zellenradschleuse, 3 eine Verteilerplatte und 4 ein Rohr zur
Abgabe von konzentrierter Schwefelsäure. Es ist ein elektromagnetischer Rüttler 5 vorgesehen, der den
unteren Teil des Vorratsbehälters rüttelt und dadurch bewirkt, daß an der Innenwandung dieses unteren Teils
des Trichters 1 anhaftendes, pulverisiertes Erz herunterfällt. Mit 6 ist ein Förderer bezeichnet. Die Bezugsziffern
2, 3, 4 und 5 sind in der F i g. 2 jeweils nur einmal verwendet. In
F i g. 3 ist je eines der Elemente 2,3, 4 und 5 genauer
dargestellt.
F i g. 4 zeigt schematisch eine Ausführungsform der Nut, die in der Oberfläche der Zellenradschleuse 2
ausgebildet ist, die das pulverisierte Erz in einer vorherbestimmten Menge pro Zeiteinheit abgibt.
Ein pulverisiertes Erz von geeigneter Korngröße wird zunächst in dem Vorratsbehälter 1 gespeichert.
Man kann ein trocken pulverisiertes Erz verwenden oder ein Erz, das naßpulverisiert und danach auf einen
geeigneten Wassergehalt entwässert worden ist. Von dem Vorratsbehälter 1 wird das Erz an die in Fig. 2
dargestellte Anordnung abgegeben. Im Bedarfsfall kann man den Vorratsbehälter 1 mit einer Einrichtung zur
Zugabe eines Oxidationsmittels, einer Einrichtung zum Vorerhitzen des Erzes oder einer Einrichtung zum
Einstellen des Wassergehalts des Erzes versehen. Diese Einrichtungen sind nicht dargestellt. In dem unteren Teil
des Aufgabetrichters 1 sind die kontinuierlich arbeitenden Zellenradschleusen 2 in der erforderlichen Anzahl
(fünf in Fig. 2) vorgesehen. Sie bilden eine mehrstufige Aufgabeeinrichtung. Die Zellenradschleusen 2 dienen
zur Bildung je einer Einheitsschicht auf dem in Fig. 2 gezeigten Plattenband 6, auf dem diese Einzelschichten
in vorherbestimmten Abständen übereinandergeschichtet werden. Bei welcher Dicke der Einzelschicht noch
eine einheitliche Vermischung erzielt wird, ist von verschiedenen Bedingungen der Laugung abhängig. Die
Dicke jeder Einheitsschicht muß daher entsprechend den Bedingungen des Einzelfalls bestimmt werden. Von
Ausnahmefällen abgesehen arbeitet man jedoch gewöhnlich mit einer Dicke von etwa 1 bis 20 cm. In der
Mitte jeder Zellenradschleuse 2 ist ein Verteiler für konzentrierte Schwefelsäure vorgesehen. Dieser Verteiler
ist so angeordnet, daß ein einheitlicher Überlauf erzielt wird, entweder weil in der Seitenfläche eine
Anzahl von Löchern oder Nuten vorgesehen sind oder weil ein auf der Flüssigkeit schwimmender Schwimmer
einen konstanten Druck aufrechterhält Dieser Verteiler kann beispielsweise ein horizontal angeordnetes Rohr 4
aufweisen, das zur Abgabe von konzentrierter Schwefelsäure dient, und eine Verteilerplatte 4. Von einer mit
konstanter Liefermenge oder konstantem Abgabedruck arbeitenden Pumpe wird konzentrierte Schwefelsäure
aus dem Rohr 4 herausgedrückt und gelangt auf die Verteilerplatte 3, auf der die konzentrierte Schwefelsäure
herunterläuft, um dann in einheitlicher Verteilung auf das Erz aufgegeben zu werden. Durch diesen Verteiler
wird die Schwefelsäure einheitlich auf einer bestimmten Einheitsschicht des Erzes verteilt, das mit Hilfe der
Zellenradschleuse 2 in einer vorherbestimmten Menge pro Zeiteinheit auf den Förderer 6 aufgegeben worden
ist. Nach der Verteilung von konzentrierter Schwefelsäure auf dieser untersten Erzschicht wird auf diese von
der nächstfolgenden Zellenradschleuse in derselben Dicke eine zweite Einheitsschicht aus Erz aufgegeben
und wird auf dieser zweiten Einheitsschicht in der vorstehend beschriebenen Weise konzentrierte Schwefelsäure
verteilt. Da jede Zellenradschleuse 2 mit einem Schwefelsäurcvcrtcilcr zusammenwirkt, wird infolge
der in der Zeichnung angedeuteten Bewegung des Förderers 6 die erste Einheitsschicht direkt auf das
Förderband 6 und jede darauffolgende Einheitsschicht auf eine vorhergehende Einheitsschicht aufgegeben.
Man erhält auf diese Weise eine Gesamtschicht aus übereinandergeschichteten Einheitsschichten in der
gewünschten Anzahl, die der Anzahl der Zellenradschleusen 2 entspricht. Jede dieser Einheitsschichten
besteht aus einem einheitlichen Gemisch aus Erz und Schwefelsäure. Diese geschichtete Gesamtschicht wird
auf dem Förderer 6 in der Pfeilrichtung gefördert. Auf dem Förderer 6 wird das einheitliche Gemisch aus Erz
und konzentrierter Schwefelsäure wärmebehandelt. Die Dauer der Wärmebehandlung ist von der Art des Erzes
und anderen Faktoren abhängig, beträgt jedoch im allgemeinen etwa 10 min bis 3 h. Gemäß der F i g. 1 wird
das wärmebehandelte Gut aufgeschlämmt und danach einer Fest-Flüssig-Trennung durch Gegenstromwaschen
in einer Filtriereinrichtung unterworfen. Dadurch wird eine Frischlauge gewonnen. Der anfallende
Abfallsand wird verworfen.
Das Mischungsverhältnis von Schwefelsäure zu Erz wird je nach den Betriebsbedingungen gewählt. Ein
Merkmal der Erfindung besteht darin, daß selbst bei einem sehr niedrigen Mischungsverhältnis von z. B. 80 I
oder weniger pro t Erz eine einheitliche Vermischung möglich ist, so daß trotz Beimischung eines hochkonzentrierten
Laugungsmittels zu dem Erz eine Wärmebehandlung durchgeführt werden kann. Dieses Merkmal
ermöglicht eine höhere Ausbeute des durch die Extraktion gewonnenen Urans oder anderen Metalls
und verbessert die nach dem Laugen durchgeführte Fest-Flüssig Trennung beträchtlich. Man kann daher die
Laugungsze.t verkürzen und durch eine einfache Filtration eine hochkonzentrierte Frischlauge in hoher
Ausbeute gewinnen. Dies stellt einen großen Vorteil dar.
Durch Berechnungen ist bestätigt worden, daß das Verfahren gemäß der Erfindung mit wirtschaftlichem
Vorteil auch auf kalkreiche Erze angewendet werden kann. Beim Laugen von kalkreichem Uranerz mit
Schwefelsäure wird im allgemeinen infolge des Vorhandenseins von Ca++ zusätzlich SO4-- verbraucht Aus
diesem Grunde wird gefordert, daß der Calciumcarbonatgehalt 5 bis 6% nicht überschreiten soll. Daher hat
man angenommen, daß man ein Erz mit höherem Kalkgehalt vorteilhaft mit Alkali laugt Berechnungen
haben jedoch bestätigt daß im Rahmen der vorliegenden Erfindung die Laugung mit Schwefelsäure selbst bei
einem Calciumcarbonatgehalt bis zu etwa 14% vorteilhaft ist Wenn man in diesem Fall konzentrierte
Schwefelsäure im Überschuß zugibt kann man die Wärmebehandlung des Erzes durch die Verdünnungswärme
und durch die Reaktionswärme unterstützen.
ίο
Ein weiterer durch die Erfindung ermöglichter Vorteil besteht darin, daß die durch die Hydratationsreaktion
zwischen dem in dem Erz enthaltenen Wasser und der konzentrierten Schwefelsäure erzeugte Wärme wirksam
verwertet werden kann.
Die Verdünnungswärme, die erzeugt wird, wenn konzentrierte Säure in einer Menge von 158 kg/t Erz,
etwa 1600 Mol H2SO4A Erz, zu einem Erz mit einem
Wassergehalt von 3,7%, etwa 2000 Mol H2OA Erz
zugesetzt wird, wird mit 119 360 k:J/t Erz berechnet.
Dies wird nachstehend erläutert.
Berechnungsbeispiel:
AH= 74,6 kJ/Mol 112SO4(in 200 Mol Wasser)
2000 MoI H,O/t Erz + 1600 Mol H2SO4
(konzentrierte Schwefelsäure)
2000 MoI H,O/t Erz + 1600 Mol H2SO4
(konzentrierte Schwefelsäure)
Wenn man 1 t Erz auf 10 Schichten aufteilt, enthält jede Schicht 200 Mol H2O und wird eine maximale
Verdünnungswärme von 74,6 kJ/Mol H2SO4 erzielt.
Die Gesamtwärmemenge kann daher wie folgt berechnet werden:
Gesamtwärmemenge =
74,6 k] χ 1600 Mol H2SO4
119 360kJ/tErz
119 360kJ/tErz
Es sei nun angenommen, daß das Erz eine spezifische Wärme von etwa 838 kj/t Erz hat. Dann entspricht die
vorstehend errechnete Gesamtwärmemenge theoretisch einer Erwärmung von etwa 140°C. Da diese
Hydratationsieaktionswärme infolge des Übereinanderschichtens von kontinuierlichen Erzschichten
wirksam gespeichert wird, braucht von außen fast keine zusätzliche Wärme zugeführt werden und genügt es, nur
das Ausgangserz etwas vorzuerhitzen, damit eine Wärmebehandlung bei Temperaturen bis zu etwa 120° C
durchgeführt werden kann. Infolgedessen kann die Vorrichtung sehr vereinfacht und können große
wirtschaftliche Vorteile erzielt werden.
Vorstehend wurden das Verfahren und die Vorrichtung vor allem an Hand der Laugung von Uranerzen
beschrieben. Wenn man ein zur Extraktion geeignetes Laugungsmittel in Form einer anorganischen Säure,
beispielsweise der Schwefelsäure, Salzsäure, Salpetersäure und Phosphorsäure, oder einer organischen Säure
oder eines alkalischen Laugungsmittels, z. B. einer Lösung von Natriumcarbonat, Ammoniumcarbonat
oder Ammoniak, oder eines organischen Lösungsmittels, beispielsweise einer Aminlösung, verwendet, kann
man das Verfahren allgemein auf die Gewinnung von Metallbestandteilen nicht nur von Uranerzen, sondern
auch von Nichteisenmetallerzen, wie Nickel-, Kupfer- und Vanadiumerzen, verwenden. Man kann das
Verfahren mit gutem Erfolg auch auf die Gewinnung von Uran aus Schlacke anwenden, die beim Schmelzen
von Gold- oder Gold- oder Kupfererzen anfällt, oder zum Gewinnen von Uran aus phosphathaltigem Gestein
oder zum Verarbeiten von geringwertigen Uranerzen.
Nachstehend werden Ausführungsbeispiele der Erfindung beschrieben.
In der Tabelle 1 sind die Ergebnisse von Versuchen angegeben, in denen Uranerze nach dem erfindungsgemäßen
LACL-Verfahren (mit fünf übereinandergeschichteten Schichten) und nach dem üblichen Laugungsverfahren
mit hochkonzentrierter Säure verarbeitet wurden.
Tabelle 1 | -400 | Fe |
-420 | 5740 | |
Teil A - Übliches Laugungsverfahren mit hochkonzentrierter Säure | 1521 | |
Erz | 0,134 | 26,5 |
Menge, g | 0,078 | |
Korngröße, μτη | 0,074 | |
Bestandteile, % | 1,435 | |
U3O8 | 10,3 | |
Cu | 3,7 (37 kg H2OA Erz) | |
V | 5 kg/t Erz | |
Fe | 158 kg/t Erz1) | |
CaCO3 | 85,9 l/t Erz | |
H2O | übliches Mischverfahren | |
Oxidationsmittel (NH4NO3) | 122,9 l/t Erz | |
Zusätzliche Scnwefelsäuremenge (spez. Gew. 1,840) | 1286 g/l (76% H2SO4) | |
Verhältnis zusätzliche Schwefelsäure : Erz | 3 h bei 120 C | |
Mischverfahren | Erz : Wasser = 50:50 | |
Mischungsverhältnis | Horizontalfiltration | |
Konzentration der beigemischten Schwefelsäure | U3O8 Cu V | |
Wärmebehandlung | 536 312 296 | |
Aufschlämmen bei 50' C | 470 310 182 | |
Fest-Flüssig-Trennung | 87,7 99,4 61,5 | |
Gehalt im Aufgabegut in mg | ||
Gehalt in Frischlauge in mg | ||
Ausbeute, % | ||
12
Fortsetzung Teil B - LACL-Verfahren gemäß der Erfindung
Menge, g Korngröße, ;xm
Bestandteile, % U3O8
Cu V Fe CaCO3 H,0
Oxidationsmittel (NH4NO3)
Zusätzliche Schwefelsäuremenge (spez. Gew.
Verhältnis zusätzliche Schwefelsäure : Erz Mischverfahren
1,840)
Mischungsverhältnis Konzentration der beigemischten Schwefelsäure
Wärmebehandlung1) Aufschlämmen bei 50 C Fest-Füssig-Trennung
Gehalt im Aufgabegut U3O8
Cu V Fe
Gehalt in Frischlauge U,OS
Cu
Fe Ausbeute U3O8
Cu
Fe
Anmerkungen
'), 4K "1I Zusätzlich zu 55 kg HiSO4Zt Erz zum Auslaugen des Urans (Gehalt an freiem SO4~ nach dem Laugen 10 g/l) wurden
zum Verbrauch durch das CaCO3 103 kg/t Erz (') und 4)) bzw. 141 kg/t fcrz (-1)) zugesetzt.
1I Verdünnungswärme: 74,6 kJ/Mol H2SO4 (in 200 ml Wasser).
In den vorstehend beschriebenen Versuchen betrug wegen der ungenügenden Dämmwirkung die gemessene Erwärmung
nur etwa 70 C.
Andere Versuchsergebnisse wurden erhalten, wenn anstelle der im Beispiel 1 angegebenen Uranerze ein anderes
Uranerz nach dem LACL-Verfahren gemäß der Erfindung (mit 5 übereinandergeschichteten Einheitsschichten)
und nach dem üblichen Laugungsverfahren mit niedrigkonzentrierter Säure verarbeitet wurde.
400 | 400 | 50 | 2045 mg |
400 | 400 | 903 mg | |
-420 | -420 | 922 mg | |
0,134 | 0,215 | 6182 mg | |
0,078 | 0,095 | 2010 mg | |
0,074 | 0,097 | 853 mg | |
!,435 | 0,650 | 582 mg | |
10,3 | 14,1 | 2554 mg | |
3,7 | 3,5 | 98,3 % | |
(37 kg H2O/t Erz) | (35 kg/t Erz) | 94,5 % | |
5 kg/t Erz | 5 kg/t Erz | 63,1 % | |
158 kg/t Erz4) | 196 kg/t Erz5) | 41,3 % | |
85,9 l/t Erz | 106,5 l/t Erz | ||
Schwefelsäure wird | gleichmäßig auf jede | ||
schicht verteilt | |||
122,9 l/t Erz | 141,5 l/t Erz | ||
1286 g/l | 1385 g/l | ||
(76 % H2SO4) | (79 % H2SO4) | ||
3 h bei 120° | 3 h bei 120° | ||
Erz : Wasser = 50 : | |||
Horizontalfiltration | |||
536 mg | |||
312 mg | |||
296 mg | |||
5740 mg | |||
535 mg | |||
289 mg | |||
190 mg | |||
1741 mg | |||
99,8 % | |||
92,6 % | |||
64,2 % | |||
30,3 % |
Übliches Laugungsverfahren mit niedrigkonzentrierter Säure
LACL-Verfahren gemäß der Erfindung
Menge, g Korngröße, μτη
Bestandteile U3O8
CaCO3 400
-600 + 63
-600 + 63
% mg
0,133 452
2,29
0,133 452
2,29
400 -600 + 63
% mg 0,133 452 2,29
Fortseizuno
Hierzu | Übliches Laugungs | LACL-Verfahren gemäß de | 440 | |
verfahren mit niedrig | Erfindung | 26 | ||
konzentrierter Säure | (379 g x 0,007 %) | |||
Oxidationsmittel | ||||
(NH4NOj) | 5 kg/t Erz | 5 kg/t Erz | 466 | |
Wasser | 956,5 l/t Erz | 36,5 l/t Erz | 452 | |
Zusätzl. Schwefelsäuremenge | 80 kg/t Erz | 80 kg/t Erz | ||
(43,5 l/t Erz) | (43,5 l/t Erz) | 97,3 % | ||
Verfahren zum Mischen von Schwefelsäure und '. | Erz Aufschlämmen durch | gleichmäßig auf jede Eir | 94,4 % | |
Rühren | heitsschicht verteilen | |||
M ischungsverhältnis | 100 l/t Erz | 80 l/t Erz | ||
Konzentration der beigemischten Schwefelsäure | 80 g/l | 1000 g/l | ||
Laugungsverfahren | Rühren | LACL-Verfahren | ||
Laugungszeit | 24 h | 3 h (Wärmebehandlung) | ||
Laugungstemperatur | 50 C | 120 C | ||
Fest-Flüssig-Trennung | Horizontalfiltration (vierstufige Gegenstrom-Dekanta | |||
tion) | ||||
U,O8-Gehalt | ||||
in Frischlauge, mg | 370 | |||
im Rückstand, mg | 104 | |||
(386 g x 0,0027 %) | ||||
im Ausgangsgut | ||||
berechnet, mg | 474 | |||
gemessen, mg | 452 | |||
Ausbeute in Frischlauge, bezogen auf | ||||
gemessenen Gehalt im Ausgangsgut | 81,9 % | |||
berechneten Gehalt im Ausgangsgut | 78,1 % | |||
3 Blatt Zeichnungen | ||||
Claims (5)
1. Kontinuierliches Verfahren zur Gewinnung von Metallen, insbesondere Uran, aus Erzen durch
Laugen der Erze ohne mechanische Vermischung von Erz und Laugungsmittel sowie Aufschlämmung
der Mischung und Abtrennung der Lauge, dadurch gekennzeichnet, daß durch Abgabe
einer festgelegten Menge an pulverisiertem Erz pro Zeiteinheit mittels einer Dosiervorrichtung in je
einer Stufe mehrere Erzschichten mit einer Dicke von 1 bis 20 cm auf einer Unterlage gebildet und
fortbewegt werden, daß auf die Oberfläche dieser Erzschichten ein übliches Laugungsmittel in einer
vorher bestimmten Menge pro Zeiteinheit kontinuierlich und einheitlich verteilt wird, daß anschließend
mehrere dieser Schichten kontinuierlich übereinander geschichtet werden und in bekannter Weise eine
übliche Wärmebehandlung, sowie anschließend eine 2« Aufschlämmung und Abtrennung der Lauge durchgeführt
wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Erzschichten mittels einer sich
bewegenden Dosiervorrichtung auf einer ortsfesten Unterlage ausgebildet werden.
3. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch eine
Fördereinrichtung (6) für pulverisiertes Erz, durch mehrere über der Fördereinrichtung angeordnete so
Aufgabeeinrichtungen zur kontinuierlichen Abgabe von pulverisiertem Erz, wobei die erste Aufgabeeinrichtung
über der Fördereinrichtung angeordnet ist und die darauffolgenden Aufgabeeinrichtungen in
vorherbestimmten Horizontalabständen voneinan- η
der angeordnet und aufwärts gestaffelt sind, die Aufgabeeinrichtungen unter der Austrittsöffnung je
eines Trichters und diese Trichter ihrerseits im Unterteil eines Vorratsbehälter (1) für pulverisiertes
Erz angeordnet sind, und durch Laugungsmittelverteiler (4), die den Aufgabeeinrichtungen zugeordnet
und jeweils zwischen zwei einander benachbarten Aufgabeeinrichtungen angeordnet sind, um ein
Laugungsmittel auf je eine von mehreren kontinuierlichen Einzelschichten zu verteilen, wobei unmittel- v<
bar nach der Verteilung des Laugungsmittels auf eine der Einzelschichten diese mit einer weiteren
Einzelschicht in Berührung gebracht wird, so daß auf der sich bewegenden Fördereinrichtung eine Schicht
gebildet wird, die aus mehreren übereinanderge- -.11
schichteten Einzelschichten besteht
4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 2, gekennzeichnet durch eine feste
Unterlage, durch welche mehrere bewegliche Aufgabeeinrichtungen zur kontinuierlichen Abgabe τ>
von pulverisiertem Erz jeweils in einer vorherbestimmten Menge pro Zeiteinheit, wobei die erste
Aufgabeeinrichtung über der festen Unterlage angeordnet ist, und die darauffolgenden Aufgabeeinrichtungen
in vorherbestimmten Horizontalabstän- m> den voneinander angeordnet und aufwärts gestaffelt
sind, die Aufgabeeinrichtungen unter der Austrittsöffnung je eines Trichters und diese Trichter
ihrerseits im Unterteil eines Vorratsbehälters für pulverisiertes Er/, angeordnet sind, und durch hr>
Laugungsmittelverteiler, die den Aufgabeeinrichtungen zugeordnet und jeweils zwischen zwei benachbarten
Aufgabeeinrichtungen angeordnet sind, um ein Laugungsmittel auf je eine von mehreren
kontinuierlichen Einzelschichten zu verteilen, wobei unmittelbar nach der Verteilung des Lösungsmittels
auf eine der Einzelschichten diese mit einer weiteren Einzelschicht in Berührung gebracht wird, so daß
eine Schicht gebildet wird, die aus mehreren übereinandergeschichteten Einzelschichten besteht.
5. Vorrichtung nach Ansprach 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Aufgabeeinrichtungen aus
je einer Zellenradschleuse (3) bestehen und daß jeder Laugungsmittelverteiler ein horizontales Rohr
(4) besitzt, das in seiner Wand mit einer Austrittsöffnung für Laugungsmittel versehen Ist, sowie eine
Verteilerplatte (3), auf der das aus dem Rohr übergelaufene Laugungsmittel in gleichmäßiger
Verteilung zu der darunter befindlichen Einzelschicht aus pulverisiertem Erz hin abwärts fließt.
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