DE2658191A1

DE2658191A1 - Verfahren zur herstellung von maleinsaeureanhydrid

Info

Publication number: DE2658191A1
Application number: DE19762658191
Authority: DE
Inventors: Kiran R Bakshi; David M Marquis; Stephen G Paradis
Original assignee: Chevron Research and Technology Co
Current assignee: Chevron USA Inc
Priority date: 1975-12-31
Filing date: 1976-12-22
Publication date: 1977-07-14
Also published as: NL187747B; IT1067952B; GB1516430A; BE849980A; CA1093566A; JPS5283324A; FR2337132B1; FR2337132A1; DE2658191C2; JPS6055513B2; NL187747C; NL7614362A

Description

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Unsere Nr. 20 803 Pr/br

Chevron Research Company San Francisco, CaI:, V.St.A.

Verfahren zur Herstellung von Maleinsäureanhydrid

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Maleinsäureanhydrid durch Oxidation von C^-Kohlenwasserstoffen, nämlich Butan oder Buten.

Das erfindungsgemäße Verfahren läßt sich im Zusammenhang mit

dem in der deutschen Patentanmeldung (unsere Nr. 20 80*i)

beschriebenen Verfahren anwenden.

Die Oxidation von Kohlenwasserstoffen zu Maleinsäureanhydrid ist wohlbekannt. Zu den beschriebenen Beschickungen gehören Benzol, Buten und η-Butan. Eine Reihe von Patenten, beispielsweise üS-PSs 3 156 705, 3 156 706, 3 156 707, 3 238 25¹I, 3 255 211, 3 255 212, 3 255 213, 3 288 721, 3 351 565 und 3 385 796, beschreiben Vanadin-Phosphoroxid-Katalysatoren für die Oxidation von Buten zu Maleinsäureanhydrid.

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US-PS 3 ^78 Ο63 beschreibt die Oxidation von olefinisch ungesättigten Kohlenwasserstoffen mit einem Katalysator, der Vanadin-und Phosphoroxide enthält und worin die Menge an Phosphoroxid mindestens das Doppelte der Menge von Vanadinoxid beträgt und worin der Katalysator mindestens ein anderes Oxid von Chrom, Eisen, Kobalt oder Nickel enthält und vorzugsweise sich auf einem Träger befindet. Das Patent beschreibt in Spalte 4, daß der Katalysator eine Oberfläche von 1 bis 100 m /g haben kann.

US-PS 3 293 268 beschreibt einen Vanadin-Phosphoroxid-Katalysator zur Oxidation von Butan zu Maleinsäureanhydrid. Eine Oberfläche ist für diesen Katalysator in der Patentschrift nicht besehrieben. Genau wie in der US-PS 3 778 Ο63 wird der Katalysator darin durch eine wäßrige Lösungsmethode hergestellt.

US-PS 3 864 280 beschreibt einen Vanadin-Phosphormischoxid-Katalysator mit einer wahren Oberfläche von 7 bis 50 m /g. Dieser Katalysator läßt sich herstellen unter Verwendung eines organischen Mediums im Gegensatz zu einem wäßrigen Medium.

Die Rückführung von nichtumgesetzten Bestandteilen zu einem Reaktor ist selbstverständlich wohlbekannt und wird häufig in verschiedenen Verfahren angewandt.

Bissot et al, in "Oxidation of Butane to Maleic Anhydride", IEC Bd. 2, Nr. 1, März 1963, Seiten 57-60, beschreibt, daß in einem Verfahren zur Umwandlung von Butan zu Maleinsäureanhydrid nichtumgesetztes Butan in den Reaktor rückgeführt werden kann. Jedoch bevorzugt Bissot die Anwendung abschnittsweiser Umsetzungen mit Maleinsäureanhydridabtrennung zwischen den Reaktoren, wobei nichtumgesetztes Butan vom ersten Reaktor in den zweiten Reaktor usw. eingespeist wird.

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US-PS 3 904 652 beschreibt die Oxidation von η-Butan zu Maleinsäureanhydrid unter Verwendung von angereichertem Sauerstoff und mit einem Kreislaufstrom aus Reaktorauslauf, der die Sauerstoffkonzentration in der Gesamtbeschickung zum Reaktor verringert. Es ist bekannt, daß es explosive Gemische aus Butan und Sauerstoff gibt und daß gewisse Sauerstoffkonzentrationen ein Sauerstoff-Butan-Stickstoff-Gemisch ergeben, das explosiv ist, vgl. beispielsweise Bureau of Mines Bulletin 503 (1952), Figur 35, Seite 62, und Bureau of Mines Bulletin 627 (1965), Figur 21, Seite 23. In der ÜS-PS 3 904 652 wird das Reaktorbeschickungsgemisch unterhalb der explosiven (entflammbaren) Grenzen gehalten durch Zugabe eines Inertgases, z.B. Stickstoff, zu der mit Sauerstoff angereicherten frischen Beschickung.

Die Butanumv/andlungen in der US-PS 3 904 652 betragen 30 bis 70 % je Durchgang. Das nichtumgesetzte Butan strömt aus dem Oxidationsreaktor als Teil des Reaktorauslaufs heraus. Der Auslauf wird behandelt, um Maleinsäureanhydrid zu entfernen. Das Maleinsäureanhydrid wird vom Auslauf teilweise dadurch entfernt, daß man kühlt, um flüssiges Maleinsäureanhydrid auszukondensieren. Die vollständige Entfernung von Maleinsäureanhydrid aus dem Auslauf erfolgt durch Auswaschen des aus der Kondensationsstufe übrig gebliebenen dampf/gasförmigen Materials. Das Auswaschen erfolgt durch In-Kontakt-bringen des Auslaufs mit einer im Kreislauf geführten wäßrigen Maleinsäurelösung, der eine nicht genannte Menge frischen V/assers zugesetzt wurde. Der maleinsäure anhydridfreie gasförmige Auslauf wird dann in zwei Teile geteilt, einen Kreislaufstrom, der in den Reaktor rückgeführt wird und einen Reinigungsstrom, der aus dem System entfernt wird.

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung von Maleinsäureanhydrid aus einem C^-Kohlenwasserstoff, nämlich einer n-Butan- oder n-Buten-Beschickung, ist dadurch gekennzeichnet, daß man

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(a) den C^-Kohlenwasserstoff und Luft in den Reaktor einspeist,

(b) den (^-Kohlenwasserstoff und die Luft im Reaktor mit einem Katalysator aus Vanadin- und Phosphoroxiden unter Reaktionsbedingungen einschließlich einer Temperatur von 288 bis 538 C in Kontakt bringt, unter Erzielung eines Reaktorauslaufs, der Maleinsäureanhydrid, nichtumgesetzten C^-Kohlenwasserstoff, Stickstoff, Sauerstoff und Acryl-, Essig- oder Maleinsäure oder Gemische dieser Säuren enthält,

(c) Maleinsäureanhydrid vom Reaktorauslauf unter Erzielung eines maleinsäureanhydridarmen Auslaufs entfernt,

(d) von mindestens einem Teil des maleinsäureanhydridarmen Auslaufs die Säuren entfernt, unter Erzielung eines gereinigten, weniger als 100 ppm Säuren enthaltenden Kreis-

laufstroms und

(e) den gereinigten Strom in den Reaktor zurückführt.

Unter anderem beruht die vorliegende Erfindung auf der Erkenntnis , daß überraschend verbesserte n-Butan-Beschickungsumwandlung und auch Selektivität der Umwandlung zum Maleinsäureanhydrid in einem Kreislaufverfahren erzielt werden, wenn die Säuren aus dem Kreislauf bis zu einem niedrigen Gehalt unterhalb mindestens 100 ppm entfernt werden. Es wurde beispielsweise gefunden, daß, wenn ein Strom direkt vom Auslauf des Oxidationsreaktors genommen und zurück in den Reaktor geführt wird (oder in einen ähnlichen Testreaktor), die Umwandlung und die Selektivität nachteilig beeinflußt werden. Man würde erwartet haben, daß, nachdem der Auslauf natürlich aus dem Oxidationsreaktor selbst kommt, das einfache Zurücktun eines Teils dieses Auslaufs zum Reaktor keine wesentliche und prompte Wirkung haben würde, jedoch wurde das Gegenteil gefunden.

Vorzugsweise werden die Säuren in Stufe (d) des vorstehenden Verfahrens entfernt durch Auswaschen des maleinsäureanhydrid-

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armen Auslaufs mit Wasser oder wäßriger alkalischer Lösung. Das Auswaschen mit Wasser kann beispielsweise erfolgen unter Verwendung einer Absorptionssäule, worin der maleinsäureanhydridarme Auslauf im Gegenstromkontakt mit Wasser gebracht wird, wodurch Säuren vom maleinsäureanhydridarmen Auslauf absorbiert und entfernt werden, bevor der maleinsäureanhydridarme Auslauf zum Reaktor zurückgeführt wird. Das Wasser und/oder die wäßrige basische Lösung wie Natrium- oder Kaliumhydroxid, -carbonat oder -bicarbonat müssen in einer Menge und Reinheit (oder Grundkonzentration) verwendet werden, die ausreicht, um die Säuren in dem Ausmaß zu entfernen, daß der zum Reaktor rückgeführte maleinsäureanhydridarme Auslauf nicht mehr als 100 ppm der Säuren enthält. Vorzugsweise wird der ausgewaschene Auslauf mit soviel Wasser oder anderen Mitteln zur Entfernung der schwachen Säuren behandelt, daß der Säuregehalt auf weniger als 10 ppm, vorzugsweise weniger als 7 ppm reduziert wird. Die Verwendung eines Wasserwaschsystems, das bereits wesentliche Mengen an Säuren enthält, wie im Falle einer im Kreislauf geführten wäßrigen Maleinsäurelösung, ist somit unerwünscht, da eine solche Lösung unwirksam ist oder eine wesentlich reduzierte Wirksamkeit zur Entfernung schwacher Säuren auf eine sehr niedrige Konzentration in dem dabei entstehenden ausgewaschenen maleinsäureanhydridarmen Auslauf aufweist.

Außer den Säuren aus dem Reaktorkreislaufstrom werden gewöhnlich und vorzugsweise andere teiloxidierten Nebenprodukte wie Formaldehyd entfernt, so daß der Kreislaufstrora nicht mehr als 100, vorzugsweise nicht mehr als 10 und besonders bevorzugt nicht mehr als 7 ppm. teiloxidierte Nebenprodukte wie die schwachen Säuren und Formaldehyd enthält.

Falls nichts anderes angegeben wird, bezieht sich der Begriff ppm Säure oder andere teiloxidierte Nebenprodukte in dem ge-

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reinigten Auslauf auf das Gewicht. Der Ausdruck "teiloxidiert^M wird verwendet im Gegensatz zu Kohlenoxiden, die aus der vollständigen Oxidation der Cj.-Kchlenwasserstoffbesehlekung resultieren.

Im erfindungsgemäßen Verfahren wird es vorgezogen, das Maleinsäureanhydrid vom Reaktionsauslauf zur Erzielung eines maleinsäureanhydrldariEen Auslaufs nur durch Gegenstromkontakt des Reaktorauslaufs mit einem organischen Absorptionsmittel und nicht unter Anwendung eines wäßrigen Maleinsäureanhydrldkondensationsgewinnungssystems zu gewinnen. Das Maleinsäureanhydrid wird dann vom organischen Absorptionsmittel durch übliche Methoden zum Abstreifen von Absorptionsmitteln gewonnen. Zu den geeigneten organischen Absorptionsmittel gehören Benzophenone wie Polymethylbenzophenone, z.B. Di-, TrI- und Tetramethylbenzophenon, wie sie in der deutsehen Patentanmeldung P 25 10 479.1} beschrieben werden.

Bevorzugte Betriebsbedingungen für den Oxidationsreaktor sind folgende:

	bevorzugt	besonders bevorzugt	ganz besonders bevorzugt
Temperatur, °C	343-510	371-454	371-427
Druck, kp/cm	1,73-71,33	2,44-4,55	2,79-3,84
Raumgeschwindigkeit, VHSV	1000-10000	2000-5000	35OO-45OO
n-Butangehalt der Be schickung, kombinierte frische + rückgeführte Beschickung, VoI.-£	1-5	1,5-4	2-3,5
% Auslauf direkt im Kreis lauf geführt (Rest des im	20-95	€5-90	80

Kreislauf geführten n-Butanauslaufs nach Abtrennung von anderen Auslaufgasen)

Gesamtvolumen des Gases bei 21,1 C und 1 Atmosphäre je Stunde je 0,0283 m Katalysatorvolumen.

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Erfindungsgemäß verwendbare bevorzugte Katalysatoren sind hochaktive Vanadin-Phosphoroxid-Katalysatoren mit einer großen Oberfläche, vorzugsweise mit einer wahren Oberfläche zwischen

etwa 7 und 50 m /g.

Besonders bevorzugte erfindungsgemäß verwendbare Katalysatoren sind diejenigen, die in der US-PS 3 864 280 beschrieben werden, insbesondere kristalline Phosphor-Vanadinmischoxid-Katalysatoren, die fünfwertigen Phosphor, Vanadin und Sauerstoff enthalten, wobei das Vanadin eine Durchschnittswertigkeit zwischen etwa +3,9 und + 4,6 aufweist und das Oxid ein Phosphor : Vanadin-Atomverhältnis zwischen etwa 0,9 bis 1,8 ; 1 und eine wahre Oberfläche von etwa 7 bis 50 m²/g aufweist.

Wie in der US-PS 3 846 280 erläutert wird, bedeutet der Ausdruck "wahre Oberfläche", wie er im vorliegenden verwendet wird, die Oberfläche des gemischten Vanadin-Phosphoroxid-Materials als solchem, d.h. ohne Trägerstoff.

Die Katalysatoren der US-PS 3 864 280 sind für die Verwendung im erfindungsgemäßen Verfahren besonders geeignet.

Bevorzugte Betriebsbedingungen für die Entfernung der Säuren aus dem maleinsäureanhydridarmen Reaktorausfluß unter Anwendung eines Wasserwaschprozesses sind folgende:

besonders bevorzugt bevorzugt

Beschickungsgeschwindigkeit des
Wassers zu Beschickungsgeschwindigkeit des maleinsäureanhydridarmen Auslaufs, 1/m^ 133,9 bis 133,9 bis

13 390 3 347,5

Gegenstromkontaktstufen,

theoretische Stufen 1 bis 25 1 bis 10

Beschickungstemperatur des

frischen Wassers, C 10 bis 49 10 bis 26,7

Betriebsdruck, kp/cm² 1,03 bis 71,33 1,38 bis 3,84

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Nachstehende Beispiele im Zusammenhang mit dem schematischen Verfahrensfließdiagramm dienen der weiteren Erläuterung der Erfindung.

Beispiel 1

Beschickungsbutan in Leitung la aus 44 kg/Std. frischem Beschickungsbutan in Leitung 1 und 16 kg/Std. rückgeführtem Butan in Leitung 16 wurde mit etwa 647 kg/Std. über Leitung eingeführter Frischluft und etwa 2 721 kg/Std. rückgeführtem Abgas vermischt und das Gemisch in den Oxidationsreaktor 4 eingeführt. Der Oxidationsreaktor bestand aus einem üblichen Wärmeaustauscher mit einem in Rohre gefüllten Katalysator, umgeben durch eine Wärmeübertragungsflüssigkeit (einem Salzbad). Das Reaktionsgemisch wurde in Gegenwart eines Katalysators oxidiert, der beschleunigend auf die Reaktion von η-Butan mit Luft unter Bildung von Maleinsäureanhydrid wirkte. Bevorzugte Katalysatoren enthielten Mischoxide aus Vanadin und Phosphor, insbesondere diejenigen, die in der vorstehend genannten US-PS 3 864 280 genannt werden, wobei die bevorzugten Reaktionstemperaturen zwischen 371 und 421°C lagen.

Nach der Oxidation strömte der gasförmige Auslauf durch Leitung in den Absorber 6. Etwa 47 kg/Std. Maleinsäureanhydrid wurden in dem in den Absorber aus Leitung 7 fließenden organischen Lösungsmittel absorbiert. Der gasförmige Strom, 3 38O kg/Std., verließ den Absorber durch Leitung 9 bei einer Temperatur von etwa 71°C, worauf man ihn in Gefäß 10 mit Wasser auswusch. Der Lösungsmittel-Maleinsäureanhydrid-Strom verließ den Absorber durch Leitung 8 zum Abstreifen des Maleinsäureanhydrics und weiterer Reinigung des Rohproduktes.

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3 380 kg/Std. rückständiger maleinsäureanhydridarmer Strom 9 wurde im Gegenstromwasserwäscher 10 unter Verwendung von frischem Wasser zur Entfernungder nichtabsorbierten Säuren gewaschen. In einem typischen Einstufenwäscher entfernen etwa 9 9^2 kg/Std. Frischwasser etwa 1,36 bis l,8l kg/Std. schwache Säuren (Essig-, Acryl-, Malein- und Spuren von Buttersäure und ähnliche) und nichtabsorbiertesMaleinsäureanhydrid. Der Wasserbedarf kann durch Anwendung eines Mehrstufenwäschers reduziert werden. Der Säuregehalt des 3 328 kg/Std. Stroms

13 ist unter etwa 10 ppm, insbesondere etwa 6 ppm bei dieser Art Behandlung.

Auswaschgas, das den Wasserwäscher bei einer Temperatur von etwa 38 bis 49°C verließ,wurde in zwei Ströme 3 und IH aufgespalten. Etwa 2 721 kg/Std. dieses Auswaschgases wurden komprimiert und durch Leitung 3 zum Oxidationsreaktor rückgeführt, während die rückständigen 606 kg/St. Abgas durch Leitung

14 zur Butangewinnung in Adsorber 15 geführt wurden.

Butan in Leitung 14 wurde in dem Adsorber adsorbiert mit Hilfe eines Kreislaufbetriebs unter Anwendung von Mehrfachbetten, die mit Adsorptionsmitteln gefüllt waren, wie Aktivkohle. 590 kg/Std. des verarmten Abgases, das hauptsächlich Sauerstoff, Stickstoff und Kohlenoxide enthielt, wurde abgelassen und das auf dem Adsorptionsmittel adsorbierte Butan durch geeignete Desorption wie Verdampfen bei etwa 121°C und anschließende Kondensation und Phasentrennung gewonnen. Das gewonnene Butan, 16 kg/Std., wurde dann durch Leitung l6 in den Reaktor rückgeführt.

Zur Reduzierung der Menge an wäßriger Auswaschlösung und/oder zur Erzielung einer vollständigeren Entfernung der Säuren aus dem Kreislaufteil des Reaktorauslaufs wird vorteilhafterweise eine Lösung von Natrium- oder Kaliumhydroxid, -carbonat oder

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-bicarbonat in Wasser anstelle von einfachem Wasser verwendet, Beispiel 2

Man verfuhr nach Beispiel 1 unter Anwendung von einstufigem Auswaschen des maleinsäureanhydridarmen Abgases, um die schwachen Säuren vom Kreislaufstrom zum Reaktor zu entfernen.

Die Wirkungen von Säureverunreinigungen in einer Eeaktorbeschickung wurde in einem getrennten Testreaktor getestet (da die Bedingungen im Hauptreaktor nicht verändert werden sollten) unter Verwendung des gleichen Katalysators, wie er im Hauptreaktor verwendet wurde» Die Reaktionsteilnehmer-' beschickung zu diesem Testreaktor bestand aus einem Äbstrom bzw. Seitenstrom aus den Strömen Nr. 5 bzw. 13 der Figur 1. Nach Erhalt der Testreäktorbeschickung aus Strom 13 wurde der Testreaktor mit einem Auswaschgas in Berührung gebracht, das aus Butan, Sauerstoff, Stickstoff und Kohlenoxiden bestand mit nur geringen Spuren von schwachen Säuren ( etwa 6 ppm). Die für den ersten Versuch erhaltenen relativen Raten (vgl. Versuch Nr. 1 in nachstehender Tabelle I) dienten dem weiteren Vergleich,

Die weiteren Tests bestanden aus abwechselndem Umleiten der Testreaktorbeschickung zu den Seitenströmen aus den Strömen und 13 und Bewerten des Verhaltens des Testreaktors für jeden dieser Versuche.

Das Verhalten des Teireaktors unter diesen Bedingungen wird in Tabelle I gezeigt. Dabei ist festzustellen;, daß die Gegenwart von Säureverunreinigungen in der Beschickung sofort die Katalysatoraktivität und die Selektivität für die Maleinsäureanhydridbildung herabsetzt (vgl. Versuch Nr. 2 in Tabelle I).

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-AV

Efese nachteilige Wirkung erwies sich außerdem als irreversibel bei der Entfernung der Beschickungsverunreinigungen im nachfolgenden Test (vgl. Versuch Nr. 3 in Tabelle I). Der Leistungsabbau des Katalysators schreitet fort, wenn dieser weiter mit einem säureverunreinigten Strom behandelt wird(vgl. Versuch Nr. 4, zweite Behandlung mit Strom Nr. 5).

Das recht überraschende Ergebnis dieser Versuche ist, daß die Gegenwart von Säureverunreinigungen in der Beschickung die Produktionsrate der schwachen Säuren in den anschließenden Versuchen steigert. In einem Kreislaufbetrieb mit weniger wirksamer Entfernung der Säureverunreinigungen aus dem rückgeführten Auslaufstrom verursacht diese nachteilige Wirkung mit Sicherheit einen kontinuierlichen beschleunigten Abbau der Katalysatorleistung. Deshalb ist es besonders vorteilhaft, die schwachen Säuren gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren zu entfernen. Weitere Versuche mit einer synthetischen Beschickung, die Butan zusammen mit entweder Essigsäure oder Acrylsäure in Abwesenheit von Maleinsäureanhydrid enthält, bestätigen diese nachteilige Wirkung, die bei Verwendung von Strom 5 beobachtet wurde.

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TABELLE I

Wirkung von Säureverunreinigungen auf die Katalysatorleistung

im Testreaktor

ο co cr>

Ab strom bzw. Seitenstrom der Beschickung

1) als Testreaktorbeschickung verwendete ursprüngliche Portion des Stroms 13 (Ve-rgleichsversuch)

2) nach dem ersten Zusammentreffen des Testreaktorkatalysators mit 1 Portion von Strom 5⁺

3) wiederholtes Einspeisen des gereinigten Stroms 13 in den Testreaktor

4) zweites Zusammentreffen mit Strom

5) wiederholtes Einspeisen des Stroms 13 in den Testreaktor

'Bestandteile der Verunreinigung: Relative Raten

Butan-Oxidation

100

65

MA-Produktion

100

65

schwache Säurenproduktion __

100

128

91	92	157
61,4	59,7	171
73,8	69,4	214
MA 1,38 Gew.-Ji
Essigsäure 660 ppm
Acrylsäure 330 ppm

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung von Maleinsäureanhydrid aus einem (^-Kohlenwasserstoff, nämlich einer η-Butan- oder n-Butenbeschickung_r dadurch gekennzeichnet, daß man

(a) den (^-Kohlenwasserstoff und Luft in den Reaktor einspeist,

(b) den (^-Kohlenwasserstoff und die Luft im Reaktor mit einem Katalysator aus Vanadin- und Phosphoroxiden unter Reaktionsbedingungen einschließlich einer Temperatur von 288 bis 538°C in Kontakt bringt, unter Erzielung eines Reaktorauslaufs, der Maleinsäureanhydrid, nicht umgesetzten (^-Kohlenwasserstoff, Stickstoff, Sauerstoff, und Acryl-, Essig- oder Maleinsäure oder Gemische dieser Säuren enthält,

(d) von mindestens einem Teil des maleinsäureanhydridarmen Auslaufs die Säuren entfernt,unter Erzielung eines gereinigten, weniger als 100 ppm Säuren enthaltenden Kreislaufstroms und

(e) den gereinigtenjStrom in den Reaktor zurückführt.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als C^-Kohlenwasserstoffbeschickung η-Butan verwendet.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man die Säuren in Stufe (d) durch Auswaschen des maleinsäureanhydridarmen Auslaufs mit V/asser entfernt.

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4. Verfahren nach Anspruch 3» dadurch gekennzeichnet, daß man das Maleinsäureanhydrid vom Reaktorauslauf unter Erzielung des maleinsäureanhydridarmen Auslaufs nur dadurch entfernt, daß man den Reaktorauslauf mit einem organischen Absorptionsmittel iia Gegenstrom in Kontakt bringt, wodurch das Maleinsäureanhydrid in das organische Absorptionsmittel absorbiert wird.

5. Verfahren nach Anspruch 3» dadurch gekennzeichnet, daß man die Säuren aus dem maleinsäureanhydridarmen Ablauf in einem Ausmaß entfernt, daß man einen gereinigten Kreislaufstrom, der weniger als 7 ppm Säuren enthält, erzielt.

Für: Chevron Research Company

San Francisco, /j^al., V.St.A.

DrVH. J Wolf f Rechtsanwalt

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