DE2529486A1 - Verfahren zur Herstellung hochreiner mehrwertiger Cyansaeureester - Google Patents

Verfahren zur Herstellung hochreiner mehrwertiger Cyansaeureester

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DE2529486A1 DE19752529486 DE2529486A DE2529486A1 DE 2529486 A1 DE2529486 A1 DE 2529486A1 DE 19752529486 DE19752529486 DE 19752529486 DE 2529486 A DE2529486 A DE 2529486A DE 2529486 A1 DE2529486 A1 DE 2529486A1
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Description

  • Verfahren zur Herstellung hochreiner, mehrwertiger Cyansäureester Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung hochreiner, aromatischer, mehrwertiger Cyansäureester mit hoher Lagerstabilität.
  • Es ist bekannt, dass man gegebenenfalls mit einem heterocylischen Rest verbundene Mono- oder Polyphenole, deren Hydroxylgruppen in ihren ortho-Stellungen jeweils höchstens einen sterisch hindernden Substituenten aufweisen, mit Halogencyaniden und einem tert. Amin (Molverhältnis 1:1:1) in einem inerten organischen Medium bei Temperaturen unterhalb 650C umsetzt.
  • (DT-AS 1 195 764).
  • Weiterhin ist bekannt, dass man aromatische Cyansäureester erhält, wenn man anstelle eines tertiären Amins eine unter den Reaktionsbedingungen zur Phenolatbldung befähigte anorganische Base verwendet. (DT-AS 1 248 668).
  • Aus der DT-AS 1 248 667 ist ausserdem die Umsetzung von Phenolen mit Halogencyaniden mit einer unter den Reaktionsbedingungen zur Phenolatbildung befähigten Base in Gegenwart von Wasser und/oder einem Alkohol bzw. Alkoholgemisch als Lösungsmittel unterhalb 65°C bekannt.
  • Die nach diesem Verfahren hergestellten mehrwertigen Cyansäureester haben oft nicht die nötige Reinheit und Lagerstabilität so dass sie kaum als Ausgangsverbindungen zur Herstellung von hochmolekularen Polytriazinen (z.B. nach der DAS 1 190 184) Verwendung finden können.
  • Dagegen ist bereits früher beschrieben worden, dass man beim Umsatz von Phenolaten mit Halogencyan trimere Produkte erhält, vorwiegend Triazinderivate, die über die auch als Reaktionsprodukt fassbaren Iminokohlensäurephenylester entstehen. (Liebigs Ann. Chem. Bd. 287, S. 319 und Ber. detsch. Ges. Bd. 28, s. 2467).
  • Es wurde nun gefunden, dass man mehrwertige aromatische Cyansäureester in hoher Ausbeute und hoher Reinheit erhält, wenn man Di- oder Polytrialkyl-ammoniumphenolate in Gegenwart von Trialkylamin mit einem Überschuss von Halogencyanid in einem organischen Lösungsmittel umsetzt.
  • Als Di- oder Poly-trialkylammoniumphenolate können Verbindungen der allgemeinen Formel infrage, in der Ar einen ggf. substituierten aromatischen Rest bedeutet, und R1, R2, R3 für niedrige, geradkettige und verzweigte Alkylreste mit 1 bis 9 C-Atomen, bevorzugt 1 bis 5 C-Atomen, stehen, wobei die Reste R1, R2, R3 nicht gleich zu sein brauchen.
  • Beispielsweise seien Methyl, Äthyl, Propyl, Isopropyl, n Butyl, Isobutyl, tert. Butyl, die isomeren Pentylreste, insbesondere Methyl, Äthyl, Propyl genannt n bedeutet eine der Zahlen 2 bis 6, bevorzugt 2 bis 4, insbesondere 2.
  • Als gegebenenfalls substituierte aromatische Reste kommen vorzugsweise Reste der allgemeinen Formel infrage, in der X Wasserstoff, Halogen, Alkyl oder Phenyl bedeuten, wobei mehrere Reste X nicht gleich zu sein brauchen, oder zwei Reste X, die benachbarte C-Atome substituieren, auch gemeinsam mit diesen einen carbocyclischen oder heterocyclschen 5- oder 6-gliedrigen Ring bilden können, und CC für die Zahlen 1,2, bis 6 - n steht.
  • Eine weitere Gruppe von Arylresten entsprechen der allgemein Formel in der A für Sauerstoff, die Sulfonylgruppe (-SO2), die Carbonylgruppe (-Co-). für Schwefel (-S-). für die Carbonvldioxvgruppe eine gegebenenfalls durch niedere Alkylreste, bevorzugt Methyl, Äthyl, oder Phenyl substituierte Alkylenkette mit 1 bis 9, bevorzugt 1 bis 6 C-Atomen, eilen cyloaliphatischen oder aromatischen 5- oder 6-gliedrigen Ring oder eine einfache Bindung steht, x vorzugsweise die vorstehend angegebene Bedeutung besitzt oder die Gruppierung in der A und X die vorstehend angegebene Bedeutung besitzen und c für eine der Zahlen 1,2 bis 5 - n steht; b beudetet eine der Zahlen 1,2 bis 5 - n.
  • Von den Halogenen (Fluor, Chlor, Brom, Jod) seien bevorzugt Fluor, Chlor und Brom genannt.
  • Als Alkylreste seinen geradkettige und verzweigte Alkylreste mit 1 bis 9, bevorzugt 1 bis 5 C-Atomen, genannt; beispielsweise Methyl, Äthyl, Propyl, Isopropyl, n-Butyl, Isobutyl, tert.-Butyl und die isomeren Pentylreste, insbesondere Methyl, Äthyl und tert. Butyl.
  • Beispielsweise seien als Trialkylammoniumphenolate genannt: Die Bis-Trimethylammoniumsalze, die Bis-Triäthylammoniumsalze, die Bis-Dimethyläthylammoniumsalze, die Bis-Methyldiäthylammoniumsalze, die Bis-Dimethylpropylammoniumsalze, die Bis-Tripropylammoniumsalze, die Bis-Tributylammoniumsalze der folgenden Bisphenole: m-, p-Dihydroxybenzol, 2 tert.-Butylhydrochinon, 2,4 Dimethylresorcin, 2,5 Di-tert. Butylhydrochinon, Tetramethylhydrochinon, 2,4,6 Trimethylresorcin, 4-Chlorresorcin, Dihydroxynaphthaline, wie z.B. 1,4-, 1,5-, 1,6-, 1,7-, 2,6-, 2,7-Dihydroxynaphthalin.
  • Dihydroxydiphenyle, wie z.B. 4,4'-Dihydroxydiphenyl, 2,2' Dihydroxydiphenyl, 3,3',5,5'-Tetramethyl-4,4B-dShydroxydiphenyl, 3,3',5,5'-Tetrachlor-4,4'-dShydroxydiphenyl, 3,3',5,5'-Tetrachlor-2,2'-dShydroxydiphenyl, 2,2',6,6'-Tetrachlor-4,4'-dShydroxydiphenyl, 4,4'-Bis[(3-hydroxy)phenoxy]-diphenyl, 4,4'-Bis[(4-hydroxy)phenoxy]-diphenyl, 2,2'-Dihydroxy-1,1'-binaphthyl; Dihydroxydiphenyläther, wie z 4,4'-Dihydroxydiphenyläther, 3,3',5,5'-Tetramethyl-4,4'-dihydroxydiphenyläther, 3,3',5,5'-Tetrachlor-4s4'-dihydroxydiphenyläther, 4,4'-Bis/P-Hydroxyphenoxy-diphenyläther 4,4'-Bis/p-Hydroxyphenylisopropyl7-diphenyläther, 4,4'-Bislp-hydroxy-phenoxy7-benzol, 4,4'-Bis[p-hydroxy-phenoxy]-diphenyläther, 4,4'-BisZ4(4-hydroxyphenoxy)-phenylsulfon7-diphenyläther Diphenylsulfone, wie z . B. z.B. 4,4'-Dihydroxydiphenylsulfon 3,3',5,5'-Tetramethyl-4,4'-dihydroxy-diphenylsulfon, 3,3',5,5'-Tetrachlor-4,4'-dihydroxy-diphenylsulfon, 4,4'-Bis/P-Hydroxyphenylisopropyl7-diphenylsulfon, 4,4'-Bis[(4-hydroxy)-phenoxy]-diphenylsulfon, 4,4'-BisT3-hydroxy)-phenoxy7-diphenylsulfon, 4,4'-Bis[4-(4-hydroxyphenyl-isopropyl)-phenoxy]-di-phenylsulfon, 4,4'-Bis[4-(4-hydroxyphenyl-sulfon)phenoxy]-di-phenylsulfon, 4,4'-BisZ4-(4-hydroxy)diphenoxy7-diphenylsulfon, Dihydroxydiphenylalkane, wie z . B. z.B. 4,4'-Dihydroxy-diphenylmethan 4,4'-Bis[p-Hydroxyphenyl]-diphenylmethan 2,2-Bis-(p-Hydroxyphenyl)-propan 2,2-Bis(3,5-dimethyl-4-hydroxy-phenyl)propan 2,2-Bis(3,5-dichlor-4-hydroxy-phenyl)propan 1,1-Bis[p-Hydroxyphenyl]-cyclohexan, Bis-[2-Hydroxy-1-naphthyl]-methan, 1,2-Bis[p-Hydroxyphenyl]-1,1, 2,2-Tetramethyläthan, 4,4'Dihydroxybenzophenon, 4,4'-Bis(4-hydroxy)phenoxy-benzophenon 1,4-Bis[p-Hydroxyphenylisopropyl]-benzol.
  • Phloroglucin, 2,2'-, 5'5'-Tetrahydroxy-diphenylsulfon Als Halogencyanide kommen das technisch lichtzugängliche Chlorcyan und Bromcyan infrage.
  • Als Trialkylamin gelangen Verbindungen der allgemeinen Formel zum Einsatz, in der R1, R2 und R3 gleich oder verschieden Alkyl mit 1 bis 36, insbesondere 1 bis 18 0-Atomen, Phenyl und/oder Cycloalkyl mit 4 bis 7, insbesondere 5 bis 6 C-Atomen oder durch C1 bis C4 Alkylengruppen unterbrochene Cycloalkylreste mit 6 C-Atomen bedeuten.
  • Beispielsweise seien genannt: Trimethylamin, Triäthylamin, Methyldiäthylamin, Tripropylamin, Tributylamin, Methyldibutylamin, Dinonylmethylamin, Dimethylstearylamin, Dimethylcyclohexylamin, Diäthylanilin.
  • Das nach dem Verfahren eingesetzte Trialkylamin wird bevorzugt in Mengen von 0,1 bis 20 Gew.-%, insbesondere 1 bis 5 Gew.-%, bezogen auf das Di- oder Polytrialkylammoniumphenolat, eingesetzt.
  • Die Menge an zugesetztem Halogencyan wird jeweils so gewählt, dass diese stetsgrösser ist als die Summe von eingesetztem Di- oder Polytrialkylammoniumphenolat und eingesetztem Trialkylamin. Der Überschuss kann bis zu 80 Gew.-%, insbesondere bis zu 40 Gew.-, bezogen auf die Summer derGewichtsmengen obiger Komponenten betragen.
  • Als Lösungsmittel können beispielsweise verwendet werden: Niedere aliphatische Alkohole wie Methanol, Äthanol, Propanol, Isopropanol; aliphatische Ketone wie Aceton, Methyläthylketon, Diäthylketon, Methylisopropylketon, Methylisobutylketon; aliphatische oder aromatische Kohlenwasserstoffe, wobei bei aliphatischen Kohlenwasserstoffen bevorzugt die bei der Destilalation der natürlich vorkommenden Gemische anfallenden Fraktionen wie Petroläther, Leichtbenzin, Benzin verwendet werden, während als aromatische Kohlenwasserstoffe beispielsweise Benzol, Toluol und die Xylole genannt seien: aliphatische und aromatische Chlorkohlenwasserstoffe, wie Dichlormethan, Dichloräthan, Perchloräthylen, Chlorbenzol, Dichlorbenzol; Äther wie Diäthyläther, Diisopropyläther, Di-sec.butyläther, Nitrokohlenwasserstoffe wie Nitromethan, Nitrobenzol, Nitrotoluol und Gemische derselben.
  • Das erfindungsgemässe Verfahren wird im allgemeinen im Temperaturbereich zwischen -400C und + 650C, vorzugsweise zwischen 0 und 300 durchgeführt. Bei Verwendung von Chlorcyan wird die Umsetzung vorzugsweise unterhalb des Siedepunktes (130C) durchgeführt, bei der Verwendung von Bromcyan können jedoch auch Temperaturen von über 50°C Anwendung finden.
  • Im allgemeinen wird das erfindungsgemässe Verfahren so durchgeführt, dass das Bis- oder Polytrialkylammoniumphenolat und das Trialkylamin im Lösungsmittel gelöst unter gutem Rühren in eine Lösung von Halogencyan im Lösungsmittel zugegeben wird.
  • Dabei fallen die mehrwertigen Cyansäureester mit dem Trialkylammoniumhälogenid aus und können nach an sich bekannten Methoden wie Abnutschen, Abfiltrieren, Abschleudern isoliert werden.
  • Geringe Verunreinigungen wie nicht oder nur einseitig umgesetztes Ausgangsmaterial, aber auch Iminokohlensäureester verringern die Lagerstabilität besonders bei höherer Temperatur (20 - 500C) sehr beträglich. So ist es nach dem Stand der Technik nicht möglich, beispielsweise Resorcindicyanat mit einer Lagerstabilität bei Raumtemperatur von einigen Wochen zu erhalten. Diese geringe Lagerstabilität wirkt sich auch auf die Verarbeitbarkeit zu Polytriazinen (z.B. nach DT-AS 1 190 184) negativ aus. Da die Verunreinigungen als Polymerisationskatalysatoren wirken, ist es vielfach nicht möglich, die nach dem Stand der Technik erhaltenen mehrwertigen Cyansäureester unter kontrollierten Bedingungen zu verarbeiten; vielfach verläuft die Polymerisation viel zu schnell und zu exotherm, so dass die Reaktionswärme nicht immer gleichmässig abgeführt werden kann. Dies führt mitunter zur vollständigen Zerstörung der Polymerisate.
  • Es ist nun sehr überraschend, dass nach dem erfindungsgemässen Verfahren die aromatischen mehrwertigen Cyansäureester in hoher Reinheit erhalten werden, so dass eine ausreichende Lagerstabilität erreicht werden kann und eine kontrollierbare Verarbeitung zu Polytriazinen nun möglich ist.
  • Die aromatischen, mehrwertigen Cyansäureester sind wertvolle Ausgangsmaterialien zur Herstellung von Kunststoffen. Sie können nach bekannten Verfahren (z.B. nach der DAS 1 190 184) zu hochmolekularen Polytriazinen polymerisiert werden, die auf den verschiedenen Gebieten Anwendung finden können, z.B.
  • als faserverstärkte Kunststoffe, Press- und Giessharze, Klebstoffe, Beschichtungsmittel oder Lacke.
  • Die Erfindung wird durch folgende Beispiele erläutert, ohne durch sie beschränkt zu sein. Die angegebenen Prozentgehalte beziehen sich auf das Gewicht.
  • Beispiel 1: In einem 3 1 Glasgefäss, ausgestattet mit Thermometer und Zulaufleitung bis unter die Oberfläche der Flüssigkeit wird 1 1 Isopropanol auf oOC bis - 50C abgekühlt und 271 g (4,4 Mol) Chlorcyan zugegeben. Über eine Dosierpumpe wird innerhalb von 40 - 60 Min. eine vorgekühlte Lösung von 456 g (2 Mol) 2,2-Bis(p.hydroxyphenyl)propan und 420 g (4,04 Mol) Triäthylamin in -1 1 Isopropanon er Rühren unter die Oberfläche gepumpt. Die Reaktionstemperatur hält man zweckmässig bei -50C bis + 3°C. Na':;i Beendeter Reaktion wird der entstandene Kristallblei @@@t vom Isopropanol abgesaugt. Das Nutschgut wird mit 600 ml Wasser gut verrührt und abgesaugt. Das so erhaltene Nutschgut wird mit Wasser gründlich gewaschen und nach dem Trocknen im Luftstrom bei 35 - 40°C erhält man ein völlig, kristallines Dicyanat.
  • Ausbeute: 525 g (95 % d. Th.) Fp. 820C nD90: 1,5380 Beispiel 2 In einem 3 1 Glasgefäss, ausgestattet mit Thermometer und Zulaufleitung bis unter die Oberfläche der Flüssigkeit wird eine Lösung von 271 g (4,4 Mol) Chlorcyan in 1 l Isopropanol auf -5°C abgekühlt. Über eine Dosierpumpe wird innerhalb von 40 - 60 Min. eine vorgekühlte Lösung von 456 g (2 Mol) 2,2 Bis-(p-hydroxyphenyl)propan und 420 g (4,04 Mol) Triäthylamin in 1 1 Isopropanol unter Rühren unter die Oberfläche gepumpt Die Reaktionstemperatur hält man zweckmässig bei -50C bis + 3°C.
  • Nach beendeter Reaktion wird der entstandene Kristallbrei kalt vom Isopropanol abgesaugt. Das Nutschgut mit 100 ml Isopropanol gewaschen und anschliessend mit 600 ml Wasser gut verrührt und abgesaugt. Das so erhaltene Nutschgut wird in 1,5 1 Toluol gelöst und mit Wasser chloridfrei gewaschen. Anschliessend wird das Lösungsmittel abdestilliert. Restlösungsmittel werden bei einer Temperatur von 95 0C und einem Druck von 10 Torr entfernt. Man erhält nach dem Abkühlen 514 g (93 % d. Th.) Diandicyanat.
  • Fp 82°C, nD90 : 1,5380 Beispiel 3 In einem 3 1 Glasgefäss mit Rührer und Thermometer wird eine Lösung von 271 g (4,4 Mol) Chlorcyan in 1,1 1 Isopropanol bei OOC bis -5 0C vorgelegt. Mittels einer Dosierpumpe leitet man eine Lösung von 220 g (2 Mol) Resorcin und 420 g (4,04 Mol) Triäthylamin in 750 ml Isopropanol durch ein Einleitungsrohr unter Rühren unter die Oberfläche. Die Einpumpgeschwindigkeit wird so gewählt, dass die Reaktionstemperatur bei -5 0C bis + 3 0C gehalten werden kann. Nach beendeter Reaktion wird der entstandene Kristallbrei vom Isopropanol abgesaugt. Das Nutschgut wird mit 1,1 1 Wasser gut verrührt und nochmals abgesaugt.
  • Der so erhaltene Rückstand wird nun mit Wasser gut gewaschen und bei 25 - 30 0C im Luftstrom getrocknet. Man erhält so 276 g (86 % d. Th.) Resorcindicyanat.
  • Fp 810C, n90 : 1,4980 Beispiel 4 In einem 3 1 Glasgefäss, versehen mit Rührer, Thermometer und Einleitungsrohr, werden 271 g (4,4 Mol) Chlorcyan in 1,1 l Isopropanol bei -5 0C vorgelegt. über eine Dosierpumpe wird eine Lösung von 220 g (2 Mol) Resorcin und 430 g (4,04 Mol) Triäthylamin in 750 ml Isopropanol unter Rühren unter die Oberfläche gepumpt. Die Reaktionstemperatur hält man zweckmässig bei -50C bis + 3 0C. Nach beendeter Reaktion wird der Kristallbrei von Isopropanol abgesaugt und das Nutschgut mit 100 ml Isopropanol gewaschen. Der Rückstand wird mit 1,1 1 Wasser gut verrührt und nochmals abgesaugt. Das Nutschgut wird nun in 800 ml Methylenchlorid aufgenommen und mit Wasser chloridfrei gewaschen. Nach Zugabe von 600 ml Perchloräthylen destilliert man das Methylenchlorid anfangs bei 45 - 500C, später bei 600C und etwa 160 Torr ab. Im Rückstand lässt man unter Rühren j;t 5 - 100C abkühlen und saugt das auskristallisierte Resorcindicyanat ab, wäscht 2 mal mit je 50 ml Perchloräthylen nach und trocknet im Luftstrom. Man erhält 270 g (84 % d.Th.) Resorcincyanat.
  • Fp 810C, apo : 1,4980 D Beispiel 5 Analog Beispiel 1 wird eine aus 0,8 1 Isopropanol und 135 g (2,2 Mol) Chlorcyan bestehende Lösung mit einer aus 308 g (1 Mol) Dihydroxyspiroindan* 210 g (2,02 Mol) Triäthylamin und 1 l Isopropanol bestehende Lösung bei -5 bis + 3°C umgesetzt. Nach beendeter Reaktion wird der entstandene Kristallbrei abgesaugt. Das Nutschgut wird mit 100 ml Isopropanol anschliessend gründlich mit Wasser gewaschen. Nach Trocknen im Luftstrom bei ca. 350C werden so 330 g (92 % d. Th.) kristallines Dicyanat vom Fp. 1230 - 1240C erhalten.
  • Beispiel 6 Zu einer Lösung von 0,8 1 Isopropanol und 129 g (2,1 Mol) Chlorcyan wird eine aus 284 g (1 Mol) 2,2 Bis-(3,5-dimethyl-4-hydroxyphenyl)-propan, 210 g (2,02 Mol) Triäthylamin und 0,8 1 Isopropanol bestehende Lösung bei -5° bis + 3 0C getropft. Die Aufarbeitung erfolgt analog Beispiel 5. Es werden 314 g (94% d. Th.) Dicyanat vom Fp. 135 - 1360C erhalten.
  • BeisPiel 7 0 Eine auf -5°C vorgekühlte Lösung von 135 g (2,2 Mol) Chlorcyan in 0,5 1 Isopropanol wird analog Beispiel 1 mit einer Lösung von 186 g (1 Mol) 4,4'-Dihydroxydiphenyl und 210 g (2,02 Mol) Triäthylamin in 1,6 1 Isopropanol umgesetzt. Der entstandene Kristallbrei wird kalt abgesaugt, mit je 100 ml einer Wasser-Isopropanol-Mischung 1 : 1 2 X gewaschen. Anschliessend gründlich mit Wasser gewaschen. Im Luftstrom bei max 35 0C getrocknet hinterbleiben 212 g (90% d. Th.) an Dicyanat mit einem Fp. 1370 - 138°C.
  • BeisPiel 8 1 1 Isopropanol wird bei -50 mit 129 g (2,1 Mol) Chlorcyan gemischt und analog Beispiel 1 mit einer Lösung von 268 g (1 Mol) 1,1-Bis(4-hydroxyphenyl)-cyclohexan und 210 g (2,02 Mol) Triäthylamin in 0,5 1 Aceton zur Reaktion gebracht. Der gebildete Kristallbrei wird kalt abgesaugt und wie in Beispiel 7 aufgearbeitet. Nach dem Trocknen im Luftstrom bei max. 25 0C erhält man 280 g (88% d.Th.) an Dicyanat mit einem Fp. 58,5° -59,5°C.
  • Beispiel 9 Eine auf -5°C vorgekühlte Mischung von 67,6 g (1,1 Molj Chlorcyan und 0,5 1 Di-sec.-Butyläther wird mit einer Lösung bestehend aus 66 g (0,5 Mol) Resorcin, 106 g (1,05 Mol) Triäthylamin und 30 ml Dimethylformamid bei -5°C umgesetzt. Der entstandene Kristallbrei wird kalt abgesaugt und mit 100 ml Disec.-Butyläther portionsweise gewaschen. Das im Luftstrom vom Lösungsmittel befreite Nutschgut wird in reichlich Wasser angeschlämmt abgesaugt und gründlich mit Wasser gewaschen. Getrocknet erhält man 65,6 g Dicyanat (82% d.Th.) Fp. 79 - 81°C.
  • BeisPiel 10 Zu einer Lösung von 67,6 g (1,1 Mol) Chlorcyan in 0,6 1 Ligrain wird bei -5° bis + 30C eine aus 114 g (0,5 Mol) 2,2-Bis (4-hydroxyphenyl)-propan, 106 g (1,05 Mol) Triäthylamin und 0,6 1 Toluol bestehende Lösung getropft. Nach beendeter Reaktion wird der entstandene Kristallbrei scharf abgesaugt.
  • Das Nutschgut wird mit wenig kaltem Toluol portionsweise gewaschen und im Luftstrom bei Raumtemperatur vom Lösungsmittel befreit. Anschliessend wird mit reichlich Wasser angeschlämmt abgesaugt und gründlich gewaschen. Trocken bleiben 125 g (90% d. Th.) an Dicyanat mit einem Fp. 80-810C zurück.
  • BeisPiel 11 In einem 3 1 Glasgefäß, ausgestattet mit Thermometer und Zulaufleitung bis unter die Oberfläche der Flüssigkeit wird 1 1 Isopropanol auf OOC bis - 50C abgekühlt und 271 g (4,4 Mol) Chlorcyan zugegeben. Über eine Dosierpumpe wird innerhalb von 40 - 60 Min. eine vorgekühlte Lösung von 456 g (2 Mol) 2,2-3is(p.hydros:yphenyl)propan und 413 g (4 Mol) 98%iges Triäthylamin und 16,1 g (0,1 Mol) Decyldimethylamin in 1 l Isopropanol unter Rühren unter die Oberfläche gepumpt.
  • Die Reaktionstemperatur hält man zweckmäßig bei -5°C bis +300. Nach beendeter Reaktion wird der entstandene Kristallblei kalt vom Isopropanol abgesaugt. Das Nutschgut wird mit 600 ml Wasser gut verrührt und abgesaugt. Das so erhaltene Nutschgut wird mit Wasser gründlich gewaschen und nach dem Trocknen im Luftstrom bei 35 - 400C erhält man ein völlig, kristallines Dicyanat.
  • Ausbeute: 525 g (95dz d.Th.) Fp. 8200, @ 90. 1,5380.
  • Beispiel 12 In einem 3 1 Glasgefäß, ausgestattet mit Thermometer und Zulaufleitung bis unter die Oberfläche der Flüssigkeit wird eine Lösung von 71 g (4,4 Mol) Chlorcyan in 1 l Isopropanol auf -5°C abgekühlt. Über eine Dosierpumpe wird innerhalb von 40 - 60 Min. eine vorgekühlte Lösung von 456 g (2 Mol) 2,2-Bis(p-hydroxyphenyl)propan und 285 g (4,04 Mol) Trimethylamin in 1 1 Isopropanol unter Rühren unter die Oberfläche gepumpt. Die Reaktionstemperatur hält man zweckmäßig bei -5°C bis +30C. Nach beendeter Reaktion wird der entstandene Kristallbrei kalt vom Isopropanol abgesaugt. Das Nutschgut mit 100 ml Isopropanol gewaschen und anschließend mit 600 ml Wasser gut verrührt und abgesaugt. Das so erhaltene Nutschgut wird in 1,5 1 Toluol gelöst und mit Wasser chloridfrei gewaschen. Anschließend wird das Lösungsmittel abdestilliert. Restlösungsmittel werden bei einer Temperatur von 950C und einem Druck von 10 Torr entfernt.
  • Man erhält nach dem Abkühlen 514 g (93% d.2h) Diandicyanat.
  • Fp 82°C, nD90: 1,5380.

Claims (5)

  1. Patentansprüche
    Verfahren zur Herstellung mehrwertiger, aromatischer Cyansäureester durch Umsetzung von Halogencyan mit Phenolaten in Gegenwart von Trialkylaminen, dadurch gekennzeichnet, dass man als Phenolat ein Di- oder Polytrialkylammoniumphenolat der Formel in der Ar ein gegebenenfalls substituierter aromatischer Rest, R1, R2, R3 gleich oder verschieden einen geradkettigen oder verzweigten Alkylrest und n eine der Zahlen 2 bis 6 bedeuten, einsetzt und das Halogencyan im Überschuss zu Trialkylamin und Phenolat zusetzt.
  2. 2) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Überschuss am Halogencyan bis zu 80 Gew.-%, bezogen auf die Summe der eingesetzten Mengen an Phenolat und Trialkylamin, beträgt.
  3. 3) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Trialkylamin in einer Menge von 0,1 bis 20 Gew.-%, bezogen auf das Phenolat, eingesetzt wird.
  4. 4) Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktion bei Temperaturen von -40 bis + 650C durchgeführt wird.
  5. 5) Cyansäureester, erhalten nach einem Verfahren der Ansprüche 1 bis 4.
DE2529486A 1975-02-22 1975-07-02 Verfahren zur Herstellung hochreiner, mehrwertiger Cyansäureester Expired DE2529486C2 (de)

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