DE2527903A1 - Elektrochemisches element - Google Patents

Elektrochemisches element

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DE2527903A1 DE19752527903 DE2527903A DE2527903A1 DE 2527903 A1 DE2527903 A1 DE 2527903A1 DE 19752527903 DE19752527903 DE 19752527903 DE 2527903 A DE2527903 A DE 2527903A DE 2527903 A1 DE2527903 A1 DE 2527903A1
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Description

Dr. Anibal Armando Inocencio
5205 St.Augustin 1 Pappelweg 7
Patentanmeldung
Elektrochemisches Element
Die Erfindung betrifft ein elektrochemisches Element mit einer Anode aus Lithium, Natrium, Kalium, Barium, Calcium, I'agnesium oder dergleichen, mit einem organischen Lösungsmittel, mit einem Leitsalz und mit einer Kathode, die an einem Katalysator reduziert wird.
In den letzten Jahren hat man sich bemüht, Kathoden zu finden, die zusammen mit einer geeigneten Anode, wie insbesondere die Lithium-Anode, Batterien mit einer hohen Energiedichte bei langer Lebensdauer ergeben, wobei auch die bei der
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Lagerung derartiger Batterien auftretenden Probleme, die insbesondere mit der Selbstentladung zusammenhängen, Beachtung gefunden haben.
Im Rahmen dieser Arbeiten (Sol Gilman "An overview of the primary Lithium Battery Program" in Proceedings of the 26th Power Sources Symposium, April-May 1974) wurden einige Kathodenmaterialien gefunden, mit denen hoffnungsvolle Ergebnisse erreicht werden konnten. Diese Kathodenmaterialien können entsprechend ihrem physikalischen Zustand in zwei Gruppen eingeteilt werden: Feste und flüssige Kathoden. Diese bisher bekannten Kathodenmaterialien sind in Tabelle I zusammengestellt.
Bei einem bekannten elektrochemischen Element ist Schwefeldioxid (SO-) als kathodischer Brennstoff gemäß der Tabelle I in organischen Lösungsmitteln benutzt worden, wobei das SO^ an einem als Katalysator wirkenden festen Material reduziert wurde. Obwohl nach diesem Prinzip Lithium-Batterien gebaut werden können, die weitgehend betriebssicher arbeiten, läßt die Betriebsdauer ebenso wie die Energiedichte zu wünschen übrig.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein elektrochemisches Element zu schaffen mit einer höheren Energiedichte und einer höheren Leistungsdichte bei langer Lebensdauer im Betrieb, bei dem auch die mit der Selbstentladung verbundenen Lagerungsprobleme vermieden werden.
Diese Aufgabe wird gemäß der Erfindung bei einem elektrochemischen Element der eingangs erwähnten Art dadurch gelöst, daß als Kathode Sauerstoff oder eine Flüssigkeit, wie Wasser, Hydrazin, Ammoniak, Alkohol, organische Säure, Aldehyde, oder Produkte
609882/0938 ~3-
TABELLE
KATHODISCHE REAGENZIEN FÜR LITHIUM-PRIMÄR-ZELLEN
O Kathoden
reagenzien		 Berech
nete EMK
Volt		 Experimentelle
stromlose
Spannung
Volt		 Theoretische Ener
giedichte der
Reagenzien
kWh/LB kWh/kg		 1,651 Energiedichte der
Reagenzien an der
Basis der experi
mentellen stromlosen
Spannung
kWh/LB kWh/kg		 - angenommene
Zahl von
Elektronen
pro Molekül		 < K)
CT;
CD
CO 		CuF2 3,55 3,30 0,749 1,109 - - 2 ISJ
*-Ό
CO
NO 		CuCl2 3,07 3,1 0,503 0,505 — - 2 I 903
AgCl 2,84 2,84 0,229 - - 0,855 1
ζ—i
CO 		Ni3S2 - 1,8 - - 0,388 0,961 4
CO
TO 		CuS — 2,15 - 0,769 0,436 - 2
MnO2 2,69 3,48 0,349 0,434 - - 1
MoO3 1,93 3,3 0,197 0,478 - - 2
V2°5 2,34 3;5 0,217 2,024 - 1,212 4
(C4F)n 5,23 3,14 0,918 3,287 0,550 2,205 1
(CF) 4,66 3,14 1,491 - 1,000 1,109 1
Il
So2 		— 2,95 - — 0,50 3 1,543
1,595		 1
O
3J		 POCl3
SOCl0 		- 3,10
3,65		 — - 0,700
0,701		 2,597 3
2
2 SOCl0 _ 3,65 1,178 2 2/3
AL INSPECTED SO2Ci2 3,90
der elektrochemischen Oxidation von organischen Stoffen vorgesehen sind.
Wie Untersuchungen gezeigt haben, sind mit derartigen Kathoden hohe Stromdichten möglich, ohne daß sich die Kathoden stark
2 polarisieren. Es sind Stromdichten von mehr als 250 mA/cm erzielt worden, was eine hohe Leistungsdichte bedeutet. Wegen des geringen Molekulargewichtes der meisten dieser kathodischen Brennstoffe wird eine bessere Energiedichte als bei den bekannten Brennstoffzellen erreicht. Durch die Preiswürdigkeit der meisten der vorgesehenen Kathoden verbilligt sich auch die Herstellung solcher Elemente.
Als besonders vorteilhaft hat es sich erwiesen, daß die Kathode aus Ameisensäure besteht, da sich dieser Brennstoff an einem preiswerten Katalysator, wie Sinter-Nickel, kathodisch umsetzen läßt. Außerdem entsteht bei der Umsetzung kein umweltschädliches Produkt. Der bei der kathodischen Umsetzung entstehende Wasserstoff kann gespeichert und in weiteren Brennstoffzellen als Brennstoff benutzt werden oder auch einem anderen Verwendungszweck zugeführt werden.
Diese Vorteile gelten entsprechend auch für alle anderen genannten wasserstoffhaltigen Kathoden.
Mit Wasser läßt sich wegen des geringen Molekulargewichtes eine sehr hohe Energiedichte erreichen, was auch mit Ameisensäure, Methanol oder Formaldehyd möglich ist.
Bei Kathoden mit einem höheren Molekulargewicht, wie z.B. Äthanol, Glykol, Essigsäure, Acetaldehyd und so weiter, hat man eine etwas geringere Energiedichte.
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Eine weitere vorteilhafte Ausführungsform der Erfindung besteht darin, daß die Brennstoffzellen, deren Kathode aus elektrochemisch oxidiertem Tetrahydrofuran oder elektrochemisch oxidiertem Propylencarbonat bestehen, als Energiespeicher betrachtet werden können, indem man die Energie wiederverwendet, die zur Entstehung der Produkte, die sich kathodisch umsetzen lassen, verbraucht worden ist. Nach den bisherigen Feststellungen lassen sich die Zwischenprodukte der elektrochemischen Oxidation von Tetrahydrofuran und Propylencarbonat und ähnlicher organischer Lösungsmittel an geeigneten Katalysatoren kathodisch umsetzen, bevor eine Polymerisation eintritt, wie im Falle des Tetrahydrofuran. Dadurch, daß man die Polymerisation verhindert, kann die gespeicherte Energie bei der Entstehung der elektrochemischen Zwischenprodukte nahezu 100%ig wiedergewonnen werden.
Zur Ermittlung der Kenndaten von erfindungsgemäßen elektrochemischen Elementen wurden folgende Untersuchungen durchgeführt:
Zunächst wurde die Untersuchung der Reduktionsreaktion von Methanol, Ameisensäure, Formaldehyd und Wasser in organischen Lösungsmitteln eingeleitet und dabei folgendes festgestellt: In einem organischen Lösungsmittel, wie z.B. Tetrahydrofuran oder Propylencarbonat, lassen sich unter Verwendung eines Leitsalzes, wie z.B. Lithiumperchlorat, die vorgenannten kathodischen Brennstoffe, wie z.B. das Wasser, das Methanol, das Formaldehyd und die Ameisensäure und so weiter, an einem festen kathodischen Katalysator elektrochemisch reduzieren. Das Reduktionspotential verschiebt sich geringfügig je nach dem verwendeten organischen Lösungsmittel und in jedem organischen Lösungsmittel je nach dem festen Elektrodenmaterial, an dem die Reduktionsreaktion stattfindet.
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In Tetrahydrofuran an Platin liegen diese Reduktionspotentiale bei etwa -0,9 Volt GKE (gesättigte Kalornel-Elektrode als Vergleichselektrode) für das Methanol, -1,0 Volt GKE für das Wasser, -0,3 Volt GKE für die Ameisensäure und -0,9 Volt GKE für das Formaldehyd. Die Reduktionspotentiale dieser Reagenzien liegen sehr günstig, und zwar so günstig, daß sie als Kathoden in Verbindung mit Anodenmaterialien, die in organischen Lösungsmitteln Redoxpotentiale negativer als etwa -2,0 Volt GKE aufweisen, wie insbesondere Lithium, Natrium, Magnesium und so weiter, zu Primärzellen ausgebildet werden können, wenn die Belastbarkeit sich als ausreichend erweist.
Die Belastbarkeit wurde ebenfalls untersucht und dabei festgestellt, daß sie als sehr gut bezeichnet werden kann. An einem aus Sinter-Nickel bestehenden festen kathodischen Katalysator sind z.B. für alle vorstehend aufgeführten Kathoden-
2 reagenzien Stromdichten von mehr als 250 mA/cm zu erreichen,
ohne jede starke Polarisation der Elektrode.
Nachdem sich organische Lösungsmittel, wie das Tetrahydrofuran und das Propylencarbonat, anodisch oxidieren lassen, wurde festgestellt, daß das oxidierte Lösungsmittel auch als Kathode in einer Primärzelle verwendet werden kann. Die Belastbarkeit ist in diesem Falle zwar nicht so groß wie bei den vorstehend erwähnten Kathodenreagenzien, jedoch noch immer groß genug, um aus dem oxidierten Lösungsmittel einen in der Praxis für bestimmte Zwecke geeigneten kathodischen Brennstoff zu machen. Das Potential liegt auch in diesem Falle sehr günstig. Aus den aufgenommenen starionären Stromspannungskurven kann man für die Reduktion des "oxidierten Tetrahydrofuran" an Sinter-Nickel z.B. ein Potential von -0,8 Volt GKE bei einer Belastung von
2 10 mA/cm ablesen.
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Diese Ergebnisse zeigen, daß die vorgenannten Kathoden, wie z.B. das Wasser, das Methanol, das Formaldehyd, die Ameisensäure, das elektrochemisch "oxidierte Tetrahydrofuran" und das elektrochemisch "oxidierte Propylencarbonat" und so weiter als neue flüssige Kathoden für Batterien mit Lithium-Anoden und dergleichen sehr geeignet sind. Die meisten dieser kathodischen Brennstoffe wurden mit Lithium-Anoden in Lithium-Primärzellen getestet. Aus den dabei gewonnenen Ergebnissen ist die gemessene stromlose Spannung in die Tabelle II eingetragen worden. Außerdem ist in der Tabelle II die erzielte Energiedichte, die mit der gemessenen stromlosen Spannung berechnet worden ist, für einige Beispiele aufgeführt worden.
Die durchgeführten Untersuchungen haben ferner gezeigt, daß sich auch Hydrazin und Sauerstoff in organischen Lösungsmitteln gut reduzieren lassen und daher ebenfalls als Kathoden geeignet sind.
Ein Beispiel für eine mögliche Ausführungsform eines elektrochemischen Elementes nach der Erfindung ist in der Zeichnung schematisch dargestellt.
Das elektrochemische Element besteht aus einem Anodenraum 1 und einem Kathodenraum 2, die durch einen geeigneten Separator 3 ! voneinander getrennt sind. In dem Anodenraum 1 befindet sich j
eine Anode 4, z.B. aus Lithium, die in ein organisches Lösungs- ■ mittel bzw. ein organisches Lösungsmittelgemisch mit einem Leitsalz (organischer Elektrolyt) eintaucht.
In dem Kathodenraum 2 befindet sich ein organisches Lösungsmittel oder ein organisches Lösungsmittelgemisch mit einem Leitsalz (organischer Elektrolyt), das die gleiche Zusammensetzung wie der Elektrolyt im Anodenraum 1 oder auch eine
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TABELLE II
NEUE KATHODISCHE REAGENZIEN FUR LITHIUM-PRIMÄR-ZELLEN
Kathoden- Berechnete Experimentelle Theoretische Enerreagenzien EMK stromlose giedichte der
Spannung Reagenzien
Volt
Volt
kWh/LB kWh/kg Energiedichte der angenommene
Reagenzien, berech- Zahl von
net mit der experi- Elektronen
menteilen stromlosen pro Molekül
Spannung
kWh/LB kWh/kg
cn σ co
CD CD CO 00
CH3OH
HCOH HCOOH
"oxidiertes" Tetrahydrofuran -
"oxidiertes" Propylencarbonat -
3,0 3,1 3,0 3,3
3,1 3,1
1,45 3,2 1 t
00
!
0,95 2,1 1
1,0
0,77		 2,2
1,7		 1
1
0,45 1,1 1
0,35 0,77 1
CD O CO
davon abweichende Zusammensetzung haben kann. In das die Elektrolytlösung zusammen mit dem Leitsalz bildende organische Lösungsmittel bzw. Lösungsmittelgemisch taucht ein kathodischer Katalysator 5 ein, an dem sich ein kathodischer Brennstoff 6 umsetzt, der entweder bereits zusammen mit dem organischen Elektrolyten in dem Kathodenraum 2 vorhanden ist oder in den Kathodenraum 2 zugeführt wird und mit dem Katalysator 5 die Kathode bildet.
Die Anode 4 kann aus Lithium, Natrium, Calcium, Barium oder einem anderen geeigneten Metall bestehen, das ein negatives Redoxpotential dem Betrag nach größer als etwa -2,0 Volt im Vergleich zu der normalen Wasserstoffelektrode hat.
Als organisches Lösungsmittel kann man die bekannten Lösungsmittel verwenden, wie z.B. das Tetrahydrofuran (THF), das Propylencarbonat (PC), das Dirnethoxyäthan, Acetonitril, Nitromethan, Formamid, Dimethylformamid und so weiter und Gemische davon.
Als Leitsalz kann man Lithiumperchlorat (LiClO.), Lithiumaluminiumchlorid (LiAlCl ), Lithiumborofluorid (LiBF ) und alle für derartige Zwecke geeigneten Salze verwenden, die der Lösung eine genügende Leitfähigkeit geben.
Wie bereits oben ausgeführt, befindet sich auch im Kathodenraum 2 ein organisches Lösungsmittel mit einem Leitsalz, das die gleiche oder eine davon abweichende Zusammensetzung wie das Lösungsmittel bzw. Lösungsmittelgemisch mit Leitsalz im Anodenraum 1 haben kann.
In das organische Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch taucht ein fester Katalysator 5 aus porösem Material, wie
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z.B. Sinter-Nickel, Raney-Nickel oder aus einem anderen geeigneten Sintermetall, wie Platin, Eisen, Palladium oder dergleichen,ein.
An diesem Katalysator 5 wird der kathodische Brennstoff umgesetzt. Dieser kathodische Brennstoff kann Wasser, Ameisensäure, Formaldehyd, Methanol, elektrochemisch oxidiertes Tetrahydrofuran, elektrochemisch oxidiertes Propylencarbonat, Sauerstoff oder Hydrazin sein, wodurch sich der Gegenstand der Erfindung gegenüber dem Bekannten hauptsächlich auszeichnet.
Der Separator 3 verhindert,daß die Anode 4 durch den Brennstoff oder durch die Zwischenprodukte der kathodischen Reaktion passiviert wird.
Patentansprüche
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Claims (10)

  1. Patentansprüche
    1« Elektrochemisches Element mit einer Anode aus Lithium,
    Natrium, Kalium, Barium, Calcium, Magnesium oder dergleichen, mit einem organischen Lösungsmittel, mit einem Leitsalz
    und mit einer Kathode, die an einem Katalysator reduziert
    wird, dadurch gekennzeichnet, daß als Kathode Sauerstoff
    oder eine Flüssigkeit, wie Wasser, Hydrazin, Ammoniak,
    Alkohol, organische Säure, Aldehyde, oder Produkte der
    elektrochemischen Oxidation von organischen Stoffen vorgesehen sind.
  2. 2. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode aus Methanol besteht.
  3. 3. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode aus Äthanol besteht.
  4. 4. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode aus Glykol besteht.
  5. 5. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode aus Ameisensäure besteht.
  6. 6. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode aus Essigsäure besteht.
  7. 7. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode aus Formaldehyd besteht.
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  8. 8. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode aus Acetaldehyd besteht.
  9. 9. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode aus elektrochemisch oxidiertem Tetrahydrofuran besteht.
  10. 10. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathode aus elektrochemisch oxidiertem Propylencarbonat besteht.
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