DE2438010A1 - Mehrstufiges verfahren zum katalytischen reformieren eines kohlenwasserstoffbeschickungsstroms - Google Patents

Mehrstufiges verfahren zum katalytischen reformieren eines kohlenwasserstoffbeschickungsstroms

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    • C10G59/00Treatment of naphtha by two or more reforming processes only or by at least one reforming process and at least one process which does not substantially change the boiling range of the naphtha
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Description

  • Mehrstufiges Verfahren zum katalytischen Reformieren eines Kohlenwasserstoffbeschickungsstroms Die Erfindung betrifft ein mehrstufiges Verfahren zum katalytischen Umwandeln, insbesonders Reformieren, eines Kohlenwasserstoffbeschickungsstroms. Bei dem Verhundverfahren der Erfindung fließt der Strom der Reaktionsteilnehmer nacheinander durch (I) einen katalytischen Festbettreaktor und (II) ein Reaktionssystem, das ein Bett aus Katalysatorteilchen enthält, die durch Schwerkraftfluß, d.h. Fließen unter Schwerkrafteinwirkung, durch das System bewegbar sind. Inshesondere kommen Umwandlungsverfahren in Betracht, die in der Dampfphase durchgeführt werden.
  • Mehrstufige Reaktionssysteme zur Durchführung der katalytischen Umwandlung eines Kohlenwasserstoffstroms in Katalysatorfestbetten sind bekannt und in der Literatur eingehend beschrieben. Die genaue Auslegung und Konstruktion hängt zwar bei dem gegebenen System weitgehend von dem durchzuführenden Verfahren ab, jedoch wird die Umsetzung des Reaktionsteilnehmerstroms allgemein mit Aufwärts-, Ahwärts- oder Radialfluß durchgeführt. Die bisherigen Erfahrungen beim Betrieb von zahlrcich en Verfahren mit Festbettkatalysatoren lassen es als unbedingt ratsam erscheinen, den umzuwandelnden Strom nach unten bzw. im Fallstrom durch das Katalysatorteilchenfestbett fließen zu lassen. Um einen möglichst vorteilhaften und technisch einwandfreien Kontakt zwischen dem umzusetzenden Kohlenwasserstoffstrom und den Katalysatorteilehen zu erreichen, erden die Katalysatorteilchen in einem ringförmigen Abschnitt des Realctors angeordnet, durch den der Kohlenwasserstoffstrom lateral und radial, d.h, von der Seite nach innen fließt.
  • Zur Bildung der Reaktionskammer werden röhrenförmige Bauteile vertikal und koaxial angeordnet. Die äußere Kammer enthält ein Katalysatorrückhaltsieb, dessen nominelle Innenquerschnittsfläche kleiner als diejenige der Kammer ist, und ein perforiertes Zentralrohr, dessen nominelle Innenquerschnittsfläche kleiner als diejenige des Katalysatorrückhaltsiebs ist. Der umzusetzende Kohlenwasserstoffstrom wird in den zwischen der Innenwand der Kammer und der Außenseite des Katalysatorrüclchaltsiebs ausgebildeten Ringraum eingespeist. Das Katalysatorrückhaltsieb bildet zusammen mit der Außenfläche des Zentralrohrs eine ringförmige Katalysatorbettzone. Der umzuwandelnde Kohlenwasserstoffstrom fließt, vorzugsweise in der Dampfphase, lateral und radial durch das Katalysatorrücichaltsieb und die Katalysatorbettzone in das Zentralrohr und aus diesem aus der Reaktionskammer heraus, Die Abmessungen der Öffnungen im Zentralrohr und im Katalysatorrückhaltsieb müssen aufgrund fachmännischer Überlegungen natürlich so gewählt werden, daß keine Katalysatorteilchen durchtreten können. Außerdem sei darauf hingewiesen,daß die verschiedenen röhrenförmig ausgebildeten Bauteile natürlich jede beliebige geeignete Form haben, d.h. dreieckig, quadratisch, länglich, rautenförmig usw. sein können, zahlreiche Konstruktions-, Fertigungs- und technische Betriebsgesichtspunkte es jedoch als vorteilhaft erscheinen lassen, Bauteile mit im wesentlichen kreisförmigen Querschnitten zu verwenden.
  • Bei vielen Arten von Kohlenwasserstoffumwandlungssystemen werden mehrstufige Reaktoren verwendet, die im allgemeinen nebeneinander angeordnet werden0 Tn der Mineralölraffinerietechnik wurden solche Systeme zum katalytischen Reformieren, zur F'estbettalkylierung, zum Hydrofinieren, Hydrololacken, Dehydrieren, Wasserdampfreformieren, Hydrieren usw. verwendet0 Der Kürze wegen bezieht sich die nachfolgende Erörterung der Erfindung hauptsächlich auf ein Verfahren zum katalytischen Reformieren von Naphthafraktionen, wodurch die Erfindung jedoch nicht über den in den Ansprüchen festgelegten Umfang hinaus beschränkt werden soll.
  • Es versteht sich somit jedoch, daß das Prinzip-der Erfindung zu einer erheblichen Verbesserung auch anderer Kohlenwasserstoffumwandlungsverfahren der vorstehend angegebenen Art führt.
  • Früher wurden Verfahren zum katalytischen Reformieren kontinuierlich in einem nicht-regenerativen Festbettsystem durchgeführt, das aus einer Mehrzahl von nebeneinander angeordneten Reaktionszonen bestand, durch die der umzuwandelnde Kohlenwasserstoffstrom nacheinander floßO Wenn der Katalysator seine Aktivität so weitgehend verloren hatte, daß eine weitere Durchführung des Verfahrens nicht mehr wirtschaftlich sinnvoll gewesen wäre, wurde die Anlage abgestellt und der Katalysator in situ regeneriert.
  • Nach mehreren derartigen Regeneriervorgängen wurde der Katalysator ausgetauscht und der entaktivierte Katalysator entweder einem umständlichen Aufbereitungs- oder Wiederherstellungsverfahren oder einem mühsame Verfahren zum Wiedergewinnen der katalytisch aktiven Metalle unterworfen.
  • Neueren Datums ist das sogenannte Umschaltbettsystem ("swingbed system"), bei dem ein zur Katalysatorregenerierung aus dem Betrieb zu nehmender Reaktor durch einen weiteren Reaktor ersetzt wird. Dieses System war trotz der dabei erforderlichen Erhöhung des Katalysatoreinsatzes und verwickelter Leitungssysteme zum Umleiten des umzuwandelnden Kohlenwasserstoffstroms Um den Umschaltrealçtor weit verbreitet, weil dabei, außer bei größeren Betriebsstörungen oder periodischen Generalüberholungen zur Instandhaltung, nicht mehr die ganze Anlage abgestellt werden mußte0 Den Umsohaltbettsystemverfahren haften jedoch unvermeidlich die beträchtlichen Nachteile an, die sich aus dem plötzlichen Ersatz einer ganzen erschöpften Katalysatorzone durch frisch regenerierten Katalysator ergeben, die zu Betriebsstörungen hinsichtlich stetiger, vorgegebener Bedingungen sowie der Produktausbeuten und - qualität führen Noch neueren Datums ist das sogenannte t'StapelreKktorsystem", bei dem die Katalysatorteilchen unter Schwerkrafteinwirkung von einer ringförmigen Katalysatorzone zur nächsten nach unten fließen, Schließlich wird bei diesem System der Katalysator in ein geeignetes Regeneriersystem überführt, das vorzugsweise ebenfalls ein sich nach unten bewegendes Katalysatorbett aufweist. Die Katalysatorteilchen werden im Realctorsystem so gehalten und so von einer Zone in die nächste überführt, daß der Katalysatorteilchenfluß kontinuierlich, in kurzen Intervallen oder in längeren Abständen erfolgt, wobei die Bewegung durch die Katalysatormenge geregelt wird, die aus der untersten der jeweiligen Reihe von einzelnen Zonen abgezogen wird0 Ein repräsentatives Beispiel eines Reaktionssystem», in dem der umzusetzende Strom in lateralem und radialem Fluß durch das Katalysatorbett geführt wird, ist in der USA-Patentschrift 2 683 654 beschrieben, Der dort beschriebene Reaktor ist für das übliche Festbettsystem bestimmt, bei dem der Katalysator entweder in situ regeneriert oder ausgetauscht wird. Der umzusetzende Strom fließt bei diesem Reaktor von einem außenliegenden ringförmigen Raum durch ein Katalysatorrückhaltsieb und in einem Ringraum angeordnete Katalysatorteilchen, sowie von da in ein perforiertes Zentralrohr, durch dessen Boden er aus der Reaktionskammer austritt.
  • Die USA-Patentschrift 3 470 090 erläutert ein Reaktionssystem mit nebeneinander angeordneten Reaktoren und zwischengeschalteten Erhitzungsvorrichtungen für den umzusetzenden Strom. Der aus einer Reaktionszone abgezogene Katalysator wird dabei einer geeigneten Regeneriereinrichtung statt der nächstfolgenden Reaktionszone zugeführt0 Das Stapelreaktot system zum katalytischen Reformieren ist in der USA-Patentschrift 3 647 680 als zweistufiges System mit einem damit integrierten Regeneriersystem beschrieben, Bei den beiden letztgenannten Verfahren arbeitet man mit einem sich nach unten bewegenden Katalysatorteilchenbett, durch das der umzusetzende Strom fließt. Bei beiden Systemen fließt der umzusetzende Strom nacheinander durch die verschiedenen ReaktionszonenZ Erfindungsgemäß wird ein Pestbettreaktorsystem mit einem Reaktorsystem gekoppelt, durch das die Katalysatorteilchen unter Schwericrafteinwirkung bewegbar sind, wodurch ein mehrstufiges Verfahren geschaffen wird, das längere Zeit ununterbrochen störungsfrei durchgeführt werden kann0 Mit Hilfo der Erfindung kann ein bereits vorhandenes mehrstufiges Festbettsystem so modernisiert werden, daß eine längere Katalysatorlebensdauer erreicht wird, Durch die Erfindung erzielt man die meisten der Vorteile eines modernen Bewegt bettsystems, wobei jedoch die aufzuwendenden Kosten infolge der verlängerten Verwendbarkeit bereits vorhandener Vorrichtungen in der erfindungsgemäß modernisierten Anlage erheblich geringer sind.
  • Gegenstand der Erfindung ist somit ein mehrstufiges Verfahren zum katalytischen Reformieren eines Kohlenwasserstoffbeschickungsstroms, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man a) den Kohlenwasserstoffbeschickungsstrom (Beschickungsstrom) in einer ersten Reaktionszone aus mehreren in Reihe hintereinander angeordneten Katalysatorfestbetten umsetzt, indem man ihn in den Katalysatorfestbetten jeweils in lateralem Radialstrom über den Katalysator führt, b) mindestens einen Teil des dabei erhaltenen Ausflusses der ersten Reaktionszone nach unten in eine zweite Reaktionszone einführt, die ein Bett eines durch sie durch Fließen unter Schwerkraft einwirkung (Schwerkraftfluß) bewegbaren Katalysators enthält, und den Ausfluß in Kontakt mit dem bewegbaren Katalysator weiter umsetzt, c) aus der zweiten Reaktionszone zumindest periodisch Katalysator abzieht, wobei gleichzeitig daraus ein umgewandelter Kohlenwasserstoffausfluß gewonnen wird, und d) der zweiten Reaktionszone zumindest periodisch frischen und/oder regenerierten Katalysator zuAUhrt.
  • Katalytisches Reformieren ist hauptsächlich ein endothermes Verfahren, das in einer Mehrzahl von Reaktionszonen mit dazwischen angeordneten Erhitzungseinrichtungen durchgeführt wird. Typischerweise werden Reformierkataly satoren in Form von im wesentlichen kugeligen Teilchen mit einem Nominaldurchmesser von etwa 0,8 bis 3,2 mm (1/32 -1/8 inch) verwendet, Die Umsetzung wird in der Dampfphase bei Katalysatortemperaturen von etwa 371 bis 53800 (700 bis 10000F) durchgeführt, wobei für eine ordnungsgemäße Arbeitsweise die Katalysatorbettemperaturen in der Regel auf höchstens etwa 5490C (10200F) begrenzt werden müssen. Weitere geeignete Verfahrensbedingungen sind ein Druck von etwa 4,5 bis 71,3 kp/cm2 (5o bis 1000 psig), eine stündliche Raumströmungsgeschwindigkeit der Flüssigkeit von etwa 0,2 bis 10,0 und ein Wasserstoff/Eolllenwasserstoff-MolverhEltnis von etwa 0,5 : 1 bis 20 : 1. Die beim katalytischen Reformieren stattfindenden Reaktionen sind vielfältig und umfassen unter anderem die Dehydrierung von Naphthenen zu Aromaten, die Dehydrocyclisierung von Paraffinen direkt zu Aromaten, die hydrierende Spaltung langkettiger Paraffine zu niedriger siedenden, unter Normalbedingungen flüssigen Verbindungen und bis zu einem gewissen Grad die Isomerisierung von Paraffinen. Diese Reaktionen werden durch die Verwendung eines Edelmetalls der Gruppe VIII in Kombination mit einer Ilalogenkomponente und einem porösen Trägermaterial bewirkt, wobei als Trägermaterial Aluminiumoxyd in der Regel bevorzugt ist. Vor kurzem durchgeführte Untersuchungen haben ergeben, daß dadurch, daß man in Kombination mit einem derartigen Katalysator gleichzeitig ein Katalysatormodifizierungsmittel bzw.
  • einen Cokatalysator benutzt, wofür in der Regel Rhenium, Cadmium, Germanium, Zinn, Blei, Titan und/oder Vanadium.verwendet werden, vorteilhaftere Ergebnisse zu erzielen sind.
  • Das katalytische Reformieren ist ein bekanntes und in der Literatur eingehend beschriebenes Verfahren, das seit fast einem Vierteljahrhundert ein wichtiges Instrument der Mineralölindustrie ist. Eine der vielen Erkenntnisse, die aus der umfangreichen Erfahrung und dem sich daraus ergebenden Fachwissen bezüglich des Reformierens gewonnen wurden, ist die Zweckmäßigkeit der Verwendung mehrerer Stufen, dio jeweils unterschiedliche, in der Regel in Volumenprozent angegebene Kat alys at ormengen enthalten. Großt echni sche kat alytische Reformieranlagen umfassen meistens mindestens drei einzelne Reaktionszonen, weshalb die nachfolgende Erläuterung der Erfindung auf ein System mit 3 Zonen beschränift ist.
  • Der umzusetzende Strom aus Kohlenwasserstoffbeschickung und Wasserstoff fließt nacheinander durch die Zonen in der Reihenfolge, in der das darin enthaltene Katalysatorvolumen zunimmt, wobei zwischen den Zonen natürlich erhitzt wird. Typische Katalysatorbeschickungen bzw. Katalysatormengenverteilungen sind etwa 10 bis 30 Volumenprozent in der ersten, etwa 20 bis 40 Volumenprozent in der zweiten und etwa 40 bis 60 Volumenprozent in der dritten Reaktionszone.
  • Die Hauptursache der Desalctivierung von Kohlenwasserstoffumwandlungskatalysatoren sind, wenn man einmal von ungewöhnlichen Ereignissent wie einer Arsenverunreinigung in der Beschickung oder einem Durchgehen der Temperatur, absieht, die ständige Ablagerung von Koks und anderen-kohlenstoffhaltigen Stoffen auf den Oberflächen und Zentren der Katalysatorteilchen. Die Wirkung der Koksablagerung ist bei Reformiermischkatalysatoren sehr beträchtlich0 Dies 4.St 2: ,T auf die jeweiligen Charakteristika der vielfältigen Reaktionen zurückzuführen, die das Herzstück des Gesamtverfahrens ausmachen.
  • Infolge dieser verschiedenen Reaktionen findet der Hauptteil der Koksablagerung (in Gewichtsprozent) in der letzten Reaktionszone der Reaktionszonenreihe statt, Somit befindet sich nicht nur c-3r größte Teil des Katalysators in der letzten Reaktionszone1 sondern wird der Katalysator in der letzten Reaktionszone auch mit größerer Geschwindigkeit als der in den vorhergehenden Reaktionszonen angeordnete Katalysator des aktiviert. Eine Übliche Katalysatorbeschickung bzw. -verteilung kann bei einem System mit drei Reaktoren beispielsweise etwa wie folgt aussehen: 20 Volumenprozent im ersten, 30 Volumenprozent im zweiten und 50 Volumenprozent im dritten Reaktor.
  • Es ist zu beachten, daß die vorstehenden Werte aufgrund der speziellen Prol- leme, die beim Befüllen mit frischem Katalysator auftreten, z.B. Einfüllverluste usw., nur Näherungswerte darstellen. Wenn als Reformierkatalysator ein Katalysator aus Platin und einem oder mehreren metallischen Modifizierungsmitteln verwendet wird, kann man das Verfahren längere Zeit mit erhöhter Kohlenstoffablagerung fortsetzen. Nach Beendigung des Verfahrens ergeben Analysen in der Regel einen Koksgehalt von etwa 4,0 bis 10,0 Gewichtsprozent auf dem Katalysator in der ersten Zone, etwa 6,o bis 15,0 Gewichtsprozent auf dem watalysator in der zweiten Zone und etwa 8w0 bis 20,0 Gewichtsprozent auf dem Katalysator in der dritten Zone0 Bei vorhandenen Festbettsystemen muß daher die gesamte Anlage stillgelegt werden, um den Katalysator in der dritten Stufe zu regenerieren, obwohl der Katalysator in den ersten beiden Zonen häufig noch eine ausreichende Aktivität besitzt .
  • Die Tatsache, daß der Katalysator in den ersten Stufen einer katalytischen Reformieranlage nicht so hart wie in den Endstufen beansprucht wird, wurde bereits von anderen Mineralölraffineriefachleuten erkannt. Diese ungleichmäßige Beanspruchung führt zu einer ungenügenden Ausnützung eines Teils des Katalysators. Bin Versuch, die Beanspruchung auszugleichen, nämlich die Anordnung von Parallelrealctoren in der Endstellung, stellt eine untragbar teure Lösung dar. Die sich aus dem durch eine solche Änderung bedingten höheren Katalysatoreinsatz und der komplizierteren Anlage ergebenden zusätzlichen Kosten liegen für den Fachmann auf der Hand, Hinzu kommt, daß der Katalysator in der Endstufe trotzdem bezüglich der Kohlenstoffablagerung am stärksten desaktiviert wird.
  • Das Prinzip des Verfahrens der Erfindung bietet eine Lösung dieses Problems, und zwar sowohl bezüglich bereits vorhandener als auch für neu zu erstellende Anlagen. Bei neu zu errichtenden Anlagen werden für Re akt orsysteme mit drei Realctoren zwei die ersten Stufen bildenden Festbettreaktion zonen und eine dritte Zone vorgesehen, durch die der Katalysator durch Schwerlcraftfluß bewegbar ist. Die Katalysatorbeschiclcung bzw. -verteilung der bzw. auf die einzelnen Reaktionszonen hat z.B. ein Volumenverhaltnis von 5,0 : 7,0 : 3,0 von der ersten bis zur dritten Re.dctionszone. Bei einer bereits vorhandenen Anlage wird der erste Reaktor, der die kleinste Katalysatormenge enthält, verschrottet oder fiir einen anderen Zweck verwendet, z.B. als Hydrofinierschutzkammer, oder mit einem Hydrokrackkatalysator gefüllt, der die Fähigkeit besitzt, langkettige Paraffine in niedriger siedende isomere Verbindungen umzuwandeln. An die verbleibenden zel Festbettreaktoren wird dann der das Bewegtbett aus KataRysatorteilchen enthaltende Reaktor als letzte Reaiftionszone im System gekoppelt. Aus der Bewegtbettreaktionszone werden kontinuierlich, in kurzen oder längeren Intervallen Katalysatorteilchen abgezogen, einem Regeneriersystem zugeführt, durch das die Katalysatorteilchen ebenfalls durch Schwerlcraftfluß bewegbar sindsund dann wieder zum Kopf des letzten Reaktors zurUckgeführt. Wahlweise kann verbrauchter Katalysator so Xange gesammelt werden, bis eine Menge vorhanden ist, die ausreicht, um eine absätzweise Regenerierung des Katalysators sinnvoll zu machen. Angesichts der besseren Regelungsmöglichlceit bei einem kontinuierlichen Verfahren, den dabei geringeren Katalysatorverlusten infolge von Bruch und eines geringeren Katalysatoreinsatzbedarfs ist eine kontinuierliche Regenerierung der absatzweisen Regenerierung bei weitem vorzuziehen0 Meist liegt die Katalysatorvrweilzeit im Bewegtbettreaktor zwischen einigen Tagen und einem Monat, wobei eine Verweilzeit von einer Woche das Optimum zu sein scheint.
  • Sehr hohe Katalysatorumlaufgeschwindigkeiten, d.h. kurze Verweilzeiten, führen zu einer höheren Belastung der Katalysatorregeneriereinrichtungen. Ein langsamerer Katalysatorumlauf, d.h. eine längere Verweilzeit, begrenzt dagegen die sind liche Raumströmungsgeschwindigkeit und die Oktanzahl des Produkts, da höhere Raumströmungsgeschwindigkeiten oder schärfere Reformierbedingungen die Koksablagerung auf dem in der Reformierzone befindlichen Katalysator erhöhen würden0 Die beiden ersten Reaktionszonen, die jeweils ein Katalysatorfestbett enthalten, können beim Verfahren der Erfindung praktisch zwei-bis dreimal so lange ununterbrochen in Betrieb bleiben, wie bei den vorhandenen Anlagen nach dem Stand der Technik. Der Koksgehalt der Katalysatoren in der ersten und der zweiten Reaktionszone kann sich daher einem Wert von etwa 10 bis 15 Gewichtsprozent nähern, bevor die Wirkung merklich absinkt. In einigen Fällen ist es vorzuziehen, die beiden ersten Reaktionszonen etwas überzudimensionieren und den dadurch bedingten etwas größeren Katalysatoreinsatz in Kauf zu nehmen, um zusätzlichen Spielraum bezUglich der Betriebszeit zwischen zwei Stillegungen zu schaffen.
  • Die durch den Umbau einer bereits vorhandenen Festbettreformieranlage nach der Lehre der Erfindung zu erzielenden deutlichen Vorteile leuchten dem Fachmann sofort ein. Diese Vorteile lassen sich am besten erläutern, indem man z.B. eine Anlage betrachtet, die pro Stunde 150 m³ Beschickung mit einer stündlichen Raumströmungsgeschwindigkeit der Flüssigkeit von 1,0 verarbeitet. Bei einer solchen Anlage ist eine derzeit übliche Katalysatorverteilung auf die drei Reaktoren 30,0/50,0/70,0 , jeweils m³. Diese zur Erläuterung herangezogene bekannte Anlage kann etwa 9 Monate in Betrieb bleiben, bevor die Kohlenstoffablagerung im letzten Reaktor zu Betriebsstörungen führt. Analysen lassen erkennen, daß der Kohlenstoffgehalt bei der Stillegung in den Reaktoren 1, 2 bzw. 3 etwa 6,7 Prozent, 8,4 Prozent bzw. 16>3 Prozent beträgt. Um diese bestehende Anlage nach einer Ausführungsform der Erfindung umzubauen bzw. zu modifizieren, wird der erste Reaktor aus dem System genommen und das Verteilerleitungssystem so abgeändert, das die Realctoren 2 und 3 zu den Reaktoren 1 und 2 werden. Der alte Reaktor 1 wird im Innern so modifiziert, daß er als Bewegtbettreaktor betrieben werden kann7unddann als Reaktor 3 in das System wiedereingebaut.
  • Man könnte zunächst meinen, daß der kleinere dritte Reaktor die Beschickungskapazität der Anlage begrenzen würde, weil früher der Endreaktor eine größere Katalysatormenge als jeder andere im System vorhandene Pxeaktor enthielt.
  • Da in einem Bewegtbettsystem kontinuierlich regeneriert werden kann, sind jedoch höhere Raumströmungsgeschwindigkeiten möglich Eine katalytische Bewegtbettreformieranlage kann so ausgelegt werden, daß sie bei einer stündlichen Raumströmungsgeschwindigkeit der Flüssigkeit von etwa 8,0 befriedigend arbeitet, jedoch sind stündliche Raumströmungsgeschwindigkeiten der Flüssigkeit in einem Bereich von etwa 2,0 bis etwa 4,0 üblicher. Im Endeffekt kann die dritte Reaktionszone bei einer Gesamt-s.Rd.E arbeiten, die etwa 2,33mal so hoch ist, wie die-, bei der der alte dritte Festbettreaktor arbeiten konnte. Unter bestimmten Umständen kann eine Änderung der Erhitzer zwischen den Stufen erforderlich sein, um den in den dritten (Bewegtbett)-Reaktor eintretenden Strom auf eine ausreichend hohe Temperatur zu erhitzen, um bei einer stündlichen Raumströmungsgeschwindigkeit der Flüssigkeit von 2,33 ein Produkt mit der gelrinschten Oktanzahl zu erhalten, Gegenüber der mit einer Raumströmungsgeschwin digkeit von 1,0 durchgeführten früheren Arbeitsweise wird die Katalysatorbettemperatu: um etwa 5,3 bis 19,50C (10 bis 3qF) erhöht, jedoch ist die wichtigste Überlegung die, daß die im dritten Reaktor angeordnete Katalysatormenge keine Beschränkungen des Verfahrens bedingt, Die Anforderungen an die für die neuen Reaktoren 1 und 2 vorgesehenen Erhitzer nehmen im Hinblick auf die Abnahme der in ihnen nerrschenden stündlichen Raumströmungsgeschwindigkeiten der Flüssigkeit ebenfalls ab. Dies ist darauf zurückzuführen, daß die für den Reaktor 1 erforderliche durchschnittliche Einlaßtemperatur um etwa ll,lOC(200F)und die für den Reaktor 2 erforderliche durchschnittliche Einlaßtemperatur um etwa 8,90C (160F) niedriger ist. Dadurch wird im Endeffekt zusätzliche Erhitzerkapazität geschaffen, die eine Erhöhung der Beschickungsrate ohne Änderung der Erhitzerkapazitäten möglich macht. Wahlweise kann es von Vorteil sein, Erhitzer innerhalb der Anlage umzuschalten. Die Erfindung ermöglicht also aufgrund der Senkung der für die neuen Reaktoren 1 und 2 erforderlichen Temperaturen eine flexible Verfahrensführung.
  • Die zu erwartende Betriebslebensdauer des Katalysators beim erfindungsgemäßen Kombinationsverfahren kann zuverlässig abgeschätzt werden. Es kann davon ausgegangen werden, daß die Katalysatorlebensdauer in einem bestimmten Reaktor der Menge der Kohlenstoffablagerung proportional ist.
  • Wie der Fachmann weiß, nimmt die Geschwindigkeit der Kohlenstoffablagerung im Lauf der Zeit abO Daß heißt, daß der grössere Teil der Gesamtkohlenstoffablagerung im ersten Abschnitt einer Betriebsperiode stattfindet. Da die Geschwindigkeit der Kohlenstoffablagerung mit zunehmender Dauer des Betriebslaufes sinkt, wird die durch das erfindungsgemäße Kombinationsverfahren zu erreichende Betriebsperiodendauer sogar noch länger sein als die nach den nachstehenden vereinfachten Berechnungen zu erwartende Betriebsdauer. Der neue Reaktor 1 enthält 50 m3 Katalysator, so daß sein Katalysatorinhalt um 67 Prozent größer als der des alten Reaktors 1 ist, der 30,0 m3 Katalysator enthielt. Dadurch wird auch die Betriebsdauert bis eine Regenerierung erforderlich wird, beim neuen Realctor 1 um etwa 67 Prozent größer als beim alten Reaktor 1 sein. Dies ist auf die Tatsache zurückzuführen, daß die in m3-Beschickung pro kg in der Reaktionszone angeordnetem Katalysator ausgedrückte Katalysatorlebensdauer praktisch unabhängig von der stündlichen Raumströmungsgeschwindigkeit der Flüssiglceit ist. Außerdem kann der Reaktor 1 in Betrieb bleiben, bis der Kohlenstoffgehalt des Katalysators etwa 15 Gewichtsprozent erreicht hat. Bei den vorhandenen Festbett systemen wurde jedoch der Katalysator in den nachfolgenden Reaktoren und insbesondere im letzten Reaktor stets desalctiviert, bevor im ersten Reaktor die Koksablagerung den zulässigen oberen Grenzwert erreicht hatte. Die zu erwartende Betriebslebensdauer für den Reaktor 1 kann somit anhand der Uberlegung, daß sie sowohl der in der Reaktionszone vorhandenen Katalysatormenge als auch der (höheren) zulässigen Koksablagerung direkt proportional ist, abgeschätzt bzw. überschlägig berechnet werden. Die zu erwartende Katalysatorlebensdauer im neuen Reaktor 1 beträgt danach (9 Monate (30) x ( v ), d.h. mehr als 33 Monate0 Berechnet man nach den gleichen Beziehungen die zu erwartende Betriebskataly satorlebensdauer des neuen zweiten Reaktors, der 70 m3 Katalysator enthält, so ergibt sich ein Wert von (9 Monate) x (570) x( e ), d.h. etwas mehr als 22 Monate0 Es sei darauf hingewiesen, daß somit nunmehr der zweite Reaktor die Dauer einer Betriebsperiode bei dieser beispielshalber erläuterten Anlage bestimmt. Man kann jedoch die Einlaßtemperatur des Reaktors 1 erhöhen, um dafür die Einlaßtemperatur des Reaktors 2 etwas senken zu können, wodurch die Katalysatorlebensdauer im Reaktor 2 auf Kosten einer etwas geringeren Katalysatorlebensdauer im Reaktor 1 ausgedehnt wird. Dies zeigt, daß eine Raffinerie aufgrund der Lehre der Erfindung mit einer minimalen Investition eine Verlängerung der Betriebsperiode von etwa 9 Monaten auf etwa 2 Jahre erreichen kann. Weiterhin kann ein Raffineriebetrieb nunmehr den Umbau bzw. die Modernisierung seiner Anlage mit einer Kapazitätserweiterung oder einer Verschärfung der Betriebsbedingungen verbinden. Beispielsweise kann ein 70 m3 Katalysator enthaltender Bewegtbettreaktor angefügt werden, wodurch die Beschickungsrate verdoppelt und trotzdem die Betriebsperiodendauer gegenüber der mit einem nur mit Festbetten arbeitenden Verfahren erfahrungsgemäß zu erzielenden Betriebsperiodendauer verlängert wird.
  • In Abhängigkeit von den wirtschaftlichen tberlegungen einer bestimmten Raffinerie kann es empfehlenswert sein, im Zuge einer Erweiterung und Umstellung einer Anlage auf das erfindungsgemäße Kombinationsverfahren einen zweiten Kompressor vorzusehen, der die Spaltstromführung des wasserstoffreichen Kreislaufgases ermöglicht, die in der USA-Patentschrift 3 516 924 beschrieben ist. So kann beispielsweise infolge einer Erhöhung der Beschickungsrate oder einer entsprechenden Verringerung des Anlagendrucks der alte Kreislaufgaskompressor nicht in der Lage sein, Wasserstoffgas in einer Menge zuzuführen, die ausreicht, um das gewUnschte Molverhältnis von Wasserstoff zu Kohlenwasserstoffen aufrechtzuerhalten. In diesem Fall kann die Verwendung eines zusätzlichen Kompressors, der dazu benutzt wird, um Wasserstoffkreislaufgas nur dem Bewegtbettreaktorsystem zuzuführen, die billigste Möglichkeit zur Erweitung einer vorhandenen Anlage sein.
  • Weiterhin kann es einem Raffineriebetrieb wünschenswert erscheinen, seine Produktverteilung entsprechend mit den sich ändernden Marktanforderungen je nach Jahreszeit zu ändern. In einigen Gegenden sinkt der Benzinbedarf im Winter, jedoch ergibt sich ein entsprechender Anstieg des Bedarfs an Flüssiggas (LPG). Bei einem zur Erzeugung von Flüssiggas durchgeführten Reformierverfahren kann der letzte Reaktor einen Mischlcatalysator aus einem Edelmetall, Mordenit und Aluminiumoxyd enthalten. Dieser Katalysatortyp besitzt die Fähigkeit, langkettige Paraffine hauptsächlich in Propan und Butan zu spalten. Die Festbettreaktionszonen enthalten dabei weiterhin einen Katalysator, der die Bildung hochoktaniger Aromaten maximiert. Diese außerordentlich erwünschten Motorkraftstoffkomponenten werden von dem Mordenit enthaltenden Katalysator nicht angegriffen. Durch das erfindungsgemäße Kombinationsverfahren werden die Raffineriebetriebe jetzt in die Lage versetzt, den Katalysator im letzten, also im Bewegtbettreaktor auszutauschen, ohne daß gleichzeitig der Katalysator in den Festbettreaktoren ausgetauscht wird.
  • Im Sommer kann somit die Anlage auf maximale Benzinerzeugung gefahren werden, indem man in sämtlichen Reaktoren einen Katalysator mit Aluminiumoxydträger bzw. auf Aluminiumoxydbasis verwendet. Im Winter kann man dann einen Katalysator mit einem Mordenitträger bzw. auf Mordenitbasis durch den Bewegtbettreaktor umlaufen lassen, um die Flüssiggaserzeugung zu erhöhen. Bin anderer Vorteil des Verfahrens der Erfindung ist darin zu sehen, daß es alle Vorzüge eines Bewegtbettreformierverfahrens, d.h. kontinuierliche Wasserstoffzufuhr und die Möglichkeit, bei niedrigeren Drücken zu arbeiten, zu niedrigeren Anfangsinvestitionskosten bietet. Dies gilt auch in bezug auf eine neu errichtete Anlage. Vorzugsweise wird der umzusetzende Strom nacheinander durch mehrere Festbettstufen, und zwar in der Reihenfolge, in der deren Katalysatorinhalt zunimmt, und dann in das Bewegtbettsystem geführt.
  • Das Verfahren der Erfindung wird nachfolgend anhand der Zeichnung weiter erläutert, In der Zeichnung ist eine Anlage zur Durchführung des Verfahrens der Erfindung wiedergegeben. Diese Anlage weist zwei Festbettreaktoren 2 und 13, einen dritten Bewegtbett-Reaktor 24, durch den die Katalysatorteilchen unter Schwerlcraftfluß bewegbar sind, und ein Regeneriersystem bzw, einen Regenerator 48 auf, dem der aus dem Reactor 24 abgezogene Katalysator zugeführt und - nach dem Regenerieren - daraus als regenerierter Katalysator zum Kopf des Reaktors 24 zurückgeführt wird. Um die Erläuterung der Erfindung zu erleichtern, ist in der Zeichnung ein vereinfachtes Fließbild wiedergegeben, in dem Einzelheiten, wie Pumpen, Kompressoren, Meßinstrumente und Regeleinrichtungen,Wärmeaustauscher und Wärmeregenerations kreise, Ventile, Anfahrleitungen und ähnliche Bauteile weggelassen oder nur in verringerter Anzahl wiedergegeben sind, da sie für das Verständnis des zu erläuternden Prinzips nicht wesentlich sind. Die Abwandlung der in diesem Fließbild erläuterten Verfahrensführung durch Verwendung verschiedener derartiger Hilfseinrichtungen liegt im Bereich des fachmännischen Könnens.
  • Die wesentlichsten Einrichtungen bzw. Behälter der in dar Zeichnung wiedergegebenen Anlage sind, wie bereits erwähnt, die Festbettrealctoren 2 und 13, der Reaktor 24 (durch den der Katalysator durch Schwerkraftfluß bewegbar ist) und der Regenerator 48. Außerdem ist in der Zeichnung eine Fördergutaufgabevorrichtung 42 zum Transport des aus dem Reaktor 24 abgezogenen Katalysators zum Kopf des Regenerators 48, ein Abscheider 45, in dem das Fördergas von den Katalysatorteilchen abgetrennt wird, und eine Fördergutaufgabevorrichtung 64 zum Fördern von regeneriertem Katalysator zum Kopf des Reaktors 24 dargestellt. Die beiden Fö: Jergutaufgabevorrichtungen 42 und 64 vereinfachen in der Weise, wie sie dargestellt sind, den erläuterten Fluß weiter. Unter Bezugnahme auf die bereits erwähnte USA-Patentschrift 3 647 680 wird darauf hingewiesen, daß in dem Katalysatorabzieh- und Fördersystem zwischen den Bodenteilen des Reaktors 24 und des Regenerators 48 sowie den jeweils zugehörigen Fördergutaufgabevorrichtungen 42 bzw. 64 jeweils über Ventile bzwo Sperrorgane angeschlossene Sperraufgabetrichter vorgesehen sind. Es wird jedoch angenommen, daß das Verständnis der Erfindung dadurch, daß diese Sperraufgabetrichter in der Zeichnung weggelassen sind, nicht beeinträchtigt wird.
  • Nachstehend wird die in der Zeichnung dargestellte Anlage anhand der Umwandlung einer Straightrun-Naphthafraktion mit einem Siedebereich von etwa 79 bis 1930C (175 bis 3800F) erläutert. In den Reaktoren 2, 13 und 24 wird jeweils ein Mischkatalysator in Form kugeliger Teilchen mit einem Nominaldurchmesser von 1,6 mm (1/16 inch) verwendet, der aus etwa 0,375 Gewichtsprozent Platin, 0,375 Gewichtsprozent Zinn und etwa 0,9 Gewichtsprozent gebundenem Chlor auf Aluminiumoxyd als Träger besteht. Das Volumenverhältnis der in den Reaktoren 2, 13 und 24 angeordneten Katalysatorteilmengen beträgt 5,0 : 7,0 : 3,0. Weiterhin befindet sich eine kleinere Katalysatormenge im Regenerator 48 und zwischen diesem und dem Reaktor 24 angeordneten Förderleitungen 411 und 66. Das Koblenwasserstoffbeschickungsmaterial wird im Gemisch mit soviel Wasserstoff, daß das Molverhältnis Von Wasserstoff zu C5+-I(ohlemçasserstoffen etwa 4,0 : 1,0 beträgt, durch eine Speisleitung 1 in den Reaktor 2 eingespeist. Die stündliche Gesamtraumströmungsgeschwindigkeit der Flüssigkeit beträgt etwa 2,0.
  • Der Reaktor 2 ist, wie bereits erwähnt, ein Festbettrealctor, in dem ein Katalysatorbett 9 in einem ringförmigen Katalysatorbettraum 6 angeordnet ist, durch den der Reaktionsgemischstrom lateral und radial fließt. Am Einlaß in das Katalysatorbett 9 liegt die Temperatur bei etwa 4850C (9050F) und der Druck bei etwa 15 kp/cm (200 psig0).
  • Der Reactor 2 besteht aus einem Außenmantel bzw. einem Reaktorammergehäuse 3, das röhrenförmig ausgebildet ist und zusammen mit einem darin angeordneten Iiatalysatorrückhaltsieb 4, das eine geringere Innenquerschnittsfläche als das Realct orlcammergehuuse 3 besitzt, einen Ringraum 8 bildet.
  • Das Katalysatorrückhaltsieb 4 bildet seinerseits zusammen mit einem perforierten oder geschlitzten Zentralrohr 5, das eine kleinere Innenquerschnittsfläche als das Katalysatorrückhaltsieb 4 besitzt, den ringförmigen Katalysatorbettraum 6.
  • Die röhrenförmigen Bauteile des Reaktors 2 werden durch eine Deckplatte 10 fixiert, die, abgesehen von ihrem über dem Ringraum 8 liegenden Außenrand, keine Durchtritte aufweist. Der Reaktionsgemischstrom tritt so in der Dampfphase in den Ringraum 8 ein, von dem aus er lateral durch das Katalysatorrückhaltsieb 4 und radial durch das Katalysatorbett 9 in einen Innenraum 7 des perforierten Zentralrohrs 5.fließt. Im Innenraum 7 fließt das dampfförmige Reaictionsgemisch nach unten durch eine Bodenplatte 11 und wird dann durch eine Verbindungsleitung 12 aus dem Reaktor 2 abgezogen.
  • Da die im Reaktor 2 stattfindenden Reformierreaktionen zu einem Temperaturabfall beim Durchgang des Reaktionsgemischstroms durch das Katalysatorbett 9 führen, wird der Ausfluß in der Verbindungsleitung 12 auf 4900C (9150F) wiederaufgeheizt, bevor man ihn in das obere Ende des Reaktors 13 einspeist. Im Reaktor 13 fließt der Reaktionsgemischstrom wiederum in einen Ringraum 18, der von einer Reaktorgehäusekammer 14 und einem Katalysatorrücldlaltsieb 15 gebildet wird, durch das der Reaktionsgemischstrom in ein in einem ringförmigen, von dem Katalysatorrückhaltsieb 15 und einem Zentralrohr 16 gebildeten Katalysatorbettraum 17 angeordnetes Katalysatorbett 20 eintritt, durch das er in radialer Richtung fließt, Aus dem Katalysatorbett 20 treten die Dämpfe in einen Innenraum 19 des Zentralrohrs 16 ein, durch den sie aus dem Reaktor 13 in eine Verbindungsleitung 23 austreten. Der Katalysator und die röhrenförmigen Bauteile des Reaktors 13 sind in dem Reaktorkammergehäuse 14 durch eine Deckplatte21 und eine Bodenplatte 22 gehaltert und fixiert.
  • Vor dem Eintritt in den Reaktor 24 wird der Reaktionsgemischstrom auf eine Temperatur von 515ob (9600F) erhitzt, Der Reaktor 24 weist einen engeren Kopfteil 25 auf, der weiter unten in Verbindung mit der Erläuterung der Zufuhr von regeneriertem Katalysator aus einer Förderleitung 66 näher beschrieben wird. Im Reaktor 24 ist der Katalysator in einem ringförmigen ICatalysatorbewegtbett 37 angeordnet, das von einem Katalysatorrtickhaltsieb 33 und einem perforierten Zentralrohr 34 gebildet bzw. begrenzt wird. Das Katalysator rückhalt sieb 33 bildet bzw. begrenzt seinerseits zusammen mit der Innenwand des Reaktorkammergehäuses 32 einen Ringraum 36, aus dem der dampfförmige Reaktionsgemischstrom lateral durch das Katalysatorrückhaltsieb und dann weiter radial durch das Katalysatorbewegtbett 37 fließt. Aus dem Kataly satorbewegtbett 37 treten die Dämpfe durch das perforierte Zentralrohr 34 aus und fließen kontinuierlich durch dessen zylindrischen Innenraum 35 nach unten. Der Ausfluß des Reaktors 24 wird aus dem Innenraum 35 durch eine Entnahmeleitung 38 abgezogen, durch die er einer herkömmlichen Trenneinrichtung zugeführt wird, in der daraus ein hochoktaniges Reformat und ein wasserstoffreicher Gasstrom gewonnen werden, von dem mindestens ein Teil im Kreislauf durch die Speisleitung 1 in das Verfahren zurückgeführt wird, Die sich im Katalysatorbewegtbett 37 nach unten bewegenden Katalysatorteilchen werden aus der ringförmigen Zone im Reaktor 24 durch ttberführungsleitungen 39 und 4o abgezogen. Die in der Zeichnung dargestellten ÜberAihrungsleitungen 39 und 40 stelLen nur zwei einer Vielzahl von Überführungsleitungen (etwa 6 bis 16) dar, die tatsächlich vorhanden sind und für einen gleichmäßigen Fluß der aus dem Reaktor 24 austretenden ICatalysatorteilchen sorgen, Die Überführungsleitungen 39 und 40 sind im Vergleich zur Entnahmeleitung 38 sehr klein und werden konstant mit Wasserstoff durchspült, um das Eintreten von Kohlenwasserstoffdämpfen zu verhindern0 Es wird ein geringer, jedoch ausreichender Druckabfall erzeugt, durch den die Ausflußdämpfe im wesentlichen vollständig durch die Entnahmeleitung 38 geleitet werden. Der den Reaktor 24 verlassende Katalysator wird durch einen Sammelkopf 41 in die Fördergutaufgabevorrichtung 42 eingespeist.
  • Regenerierter oder frischer Katalysator worden dem System durch eine Förderleitung 66 zugeführt, die in den engen Kopfteil 25 des Reactors 24 miindet . Bevor er mit dem Reaktionsgemischstrom im Katalysatorbewegtbett 37 in direkten Kontakt kommt, wird aus dem regenerierten Katalysator im Gemisch mit-Wasserstoff ein Dichtbett 29 geformt, das in einem Zylinderraum 27 angeordnet ist. Das Dichtbett 29 ist von einem nieht-perforierten Rohr 26 umgeben, das zusammen mit der Innenwand des Kopfteils 25 einen Ringraum 25 bildet bzw.
  • begrenzt. Der Zylinderraum 27 ist eine Reduktionszone, in der ein indirekter Wärme austausch zwischen frischem oder regeneriertem Katalysator und den durch den Ringraum 25 fließen den heißen Reaktionsgemischdämpfen stattfindet. Die Verweilzeit des Katalysators in der Reduktionszone bzw. dem Zylinderraum 27 beträgt etwa 2 Stunden. Der dabei erhaltene reduzierte Katalysator wird dem Katalysatorbewegtbett 37 durch Überführungsleitungen 30 und 31 zugeführt und ersetzt den aus dem Katalysatorbett 37 durch die Überfühflrngsleitungen 39 und 40 abgezogenen Katalysator0 Gemäß einer bevorzugten Arbeitsweise wird das Abziehen von Katalysator durch die Überführungsleitungen 39 und 40 gleichzeitig mit der Zufuhr von frischem oder regeneriertem ICatåLysator durch die Überführungsleitungen 30 und 31 durchgeführt.
  • Nach Passieren des (nicht dargestellten) Sperraufgabe trichters werden die aus dem Reactor 24 abgezogenen Batalysatorteilchen in die Förderaufgabevorriclltung 42 eingespeist. Unter Verwendung eines geeigneten inerten Gases, wie Stickstoff, das in die Förderaufgabevorrichtung 42 durch eine Förderinertgasleitung 43 eintritt, werden die Katalysatorteilchen durch eine Förderleitung 44 in einen Abscheider 45 gefördert, aus dem die Gase und Dämpfe durch eine Abzugsleitung 46 abgezogen werden, während man die Katalysatorteilchen durch eine Verbindungsleitung 47 aus trägt und dadurch in den Regenerator 48 einspeist.
  • Der Regenerator 48 bosteht hausts.ichlicll aus einem Regeneratorkammergehäuse 49, das ein dazu koaxial angeordnetes Katalysatorrückhaltsieb 50 enthält. Die jeweiligen nominellen Innenquerschnittsflächen sind so gewählt, daß im Regenerator 48 ein Ringraum 51 und eine Katalysatordurchlaufzone 52 gebildet werden. Der obere Teil des Regenerators 48 dient als Abbrandzone A, in der Koks vom Katalysator unter Verwendung von heißem, Sauerstoff enthaltendem Gas abgebrannt wird, das man durch eine Oxydationsgaszufuhrlei-tung 5l; mit einer Temperatur von otwa 443 bis 499°C (830 bis 9300F) einspeist. Die beim Abbrennen von Koks entstehenden gasförmigen Produkte, die Oxydc des Kohlenstoffs und Schwefels onthalton, werden als Raucllgase aus der Abbrandzone A durch eine Rauchgasabzugsleitung 53 abgezogen. Die im wesentlicheii kohlenstofffreien Katalysatorteilchen werden aus der Abbrandzone A nach unten und durch eine Chlorierungszone T3 geführt, in der sie mit einem lWasserdampf-Clllorgomiscll mit einem Nolverhältnis von Wasserdampf zu Chlor von etwa 2,0 : 1,0, das durch eine Chlorierungsmittelzufuhrlcitung 55 mit einer Temperatur von etwa 4990C (930°F) zugeführt wird, in Kontakt gebracht werden, ggf. mit Luft oder einem anderen freien Sauerstoff enthaltenden Gas, das durch eine Tr ocknungs luft zufulirlei tung 62 eingespeist wird, im Gemisch. Der Wasserdampf und nicht verbrauchtes Chlor werden aus der Chlorierungszone B durch eine Restchlorabzugsleitung 60 abgezogen.
  • Aus der Ohlorierungszone B fließen die Katalysatorteilchen weiter nach unten durch eine Troclcnungszone C, die in einem engeren Teil 61 des Regenerators 48 enthalten ist. In dor Trocknungszone C werden dampfförmige Stoffe von den Katalysatorteilchen durch einen Strom heißer, trockener Luft abgestreift, die mit einer Temperatur im Bereich von etwa 427 bis 53OC (800 bis 1000 F) durch die Trocknungsluftleitung 62 zugeführt wird. Die getrockneten regenerierten Katalysatorteilchen werden aus dem Regenerator 48 durch eine Uberführungsleitung 63 in die Fördergutaufgabevorrichtung 64 abgezogen, aus der sie durch einen Fördergasstrom, der durch eine Fördergaszufuhrleitung 65 eingespeist wird, durch die Förderleitung 66 in die Reduktionszone bzw. den Zylinderraum 27 des Reaktors 24 gefördert werden.
  • Dio vorstehenden Ausführungen erläutern die Erfindung und zeigen, daß durch das Verfahren der Erfindung die nutzbare Katalysatorlebensdauer, d.h. die Betriebszeit, die gearbeitet werden kann, bevor eine Regenerierung der Katalysatoren in den Festbettreaktoren erforderlich ist und die vor dem Umbau der Anlage, wie bereits erwähnt, etwa 9 bis 10 Monate beträgt, nach der Umstellung auf das Verfaliren der Erfindung auf etwa 22 bis 28 Monate ausgedehnt werden kann, bevor eine Regenerierung des Katalysators in den Festbettrealctoren erforderich wird , vorausgesetzt, daß der Druck in der Anlage und die Kreislaufgasraten beibehalten werden.
  • Eine Verringerung des Drucks in der Anlage senkt das Molverhältnis von Wasserstoff zu Kohlenwasserstoffen auf das vorstehend erwähnte Verhältnis von 4,0 : 1,0. Wirtschaftliche Überlegungen bzw. Überschlagsrechnungen lassen erkennen, daß die bei einem niedrigeren Druck zu erwartenden höheren Ausbeuten an flüssigen Produkten und Wasserstoff es rechtfertigen, die durch die Drucksenkung bedingte Abnahme der Katalysatorlebensdauer in Kauf zu nehmen0 Die Verringerung der Katalysatorlebensdauer ist deshalb nicht nachteilig, weil sie es dem Raffineriebetrieb ermöglicht, die Festbettkatalysatorregenerierung so zu planen, daß sie mit der normalen allgemeinen Instandhaltungsraffinerieüberholung zusammenfällt, die etwa alle 15 bis 18 Monate vorgenommen wird.

Claims (5)

Patentansprüche
1. Mehrstufiges Verfahren zum katalytischen Reformieren eines Kohlenwasserstoffbeschicküngsstroms, dadurch gekennzeichnet, daß man a) den Kohlenwasserstoffbeschickungsstrom (Beschickungsstrom) in einer ersten Reaktionszone aus mehreren in Reihe hintereinander angeordneten Katalysatorfestbetten umsetzt, indem man ihn in don Katalysatorfestbctten jeweils in lateralem Radialstrom über don Itatalysator führt, b) mindestens einen Teil des dabei erhaltenen Ausflusses der ersten Realctionszonc nach unten ion eine zweite Reaktionszone einführt, die ein Bett eines durch sie durch Fließen unter Schwerkrafteinwirkung (Schwerkraftfluß) bewegbaren Katalysators enthält, und den Ausfluß in Kontakt mit dem bewegbaren Katalysator weiter umsetzt, c) aus der zweiten Reaktionszone zumindest periodisch Katalysator abzieht, wobei gleichzeitig daraus ein umgewandelter Kohlenwasserstoffausfluß gewonnen wird, und d) der zweiten Realstionszone zumindest periodisch frischen und/oder regenerierten Katalysator zufiihrt .
2, Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekonnzeichnet, daß man den Beschiclcungsstrom in einer Wasserstoffatmosphäre umsetzt,
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Beschickungsstrom in der Dampfphase umgesetzt wird.
4. Vorfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man den bzw. den in die zweite Reaktionszone eingespeisten Teil des Ausfluss(es) der ersten Reaktionsone in lateralem Radialstrom mit dem bewegbaren Katalysator in Berührung bringt.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4 dadurch gekennzeichnetw daß man der zweiten Reaktionszone den frischen und/oder regenerierten Katalysator zur gleichen Zeit zuführt, zu der Katalysator aus der zweiten Reaktionszone abgezogen wird.
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