DE2409461C2 - Verfahren zur Herstellung von warm- und kriechfesten kerntechnischen Bauteilen aus Zirkonium-Legierungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von warm- und kriechfesten kerntechnischen Bauteilen aus Zirkonium-Legierungen

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von warm- und kriechfesten kerntechnischen Bauteilen, wie Hüllen und Druckrohre eines Kernreaktors, aus Zirkonium-Legierungen.
In wassergekühlten Kernreaktoren müssen die den Kernbrennstoff umgebenden Hüllen gegen Temperaturen zwischen 300 und 5000C und die Einwirkung des Wärmeübertragungsfluids, in diesem Fall Wasser, beständig sein, das unter den gegebenen Druck- und Temperaturbedingungen eine dauernde Verringerung des Durchmesers dieser Hüllen bewirkt. Diese als Kriechen wohlbekannte Erscheinung führt zu einer Verringerung oder Beseitigung des Spielraums, der zwischen der Hülle und dem Kernbrennstoff verbleiben muß, wodurch dann eine Wechselwirkung zwischen den Kernbrennstofftabletten und der Hülle selbst hervorgerufen wird, welche für die Haltbarkeit der Hülle nachteilig ist. In den keinen Brennstoff enthaltenden Teilen des Brennelements kann das Kriechen zu einem mehr oder weniger starken Zusammendrücken der Hülle bis zu derem vollständigem Knicken führen.
Für kerntechnische Zwecke verwendbare Zirkonium-Legierungen sind seit langem bekannt und wurden intensiv erforscht, besonders die Legierungen Zircaloy 2 und 4 (e.Wz.). Zu den kerntechnisch besonders wichtigen Eigenschaften dieser Legierungen gehören Korrosionsfestigkeit gegenüber heißem Druckwasser und mechanische Festigkeit in der Wärme und auch bei Strahlenbelastung.
Auch die wichtige Eigenschaft der Kriechfestigkeit wurde bereits untersucht (Nuclear Engineering, March 1958, Seite 102/114, »Zirconium«), wobei Zircaloy-Legierungen und auch eine 9,7% Niob-Legierung relativ günstige Ergebnisse zeigten, jedoch die Kriechfestigkeit der Zirkonium-Zinn-Legierungen ab 6000C stark abfällt. Die hier auf Seite 107 und in Fig.9 angegebenen Daten lassen allerdings nicht erkennen, daß die Prüfstücke in einer Weise kalt verformt wurden, wie es für Reaktorbnuteile z. B. Hüllen und Druckrohre von Brennstoffelementen, erforderlich ist.
Was die Beeinflussung der Festigkeitseigenschaften von Zirkonium durch Sauerstoff angeht, so soll zwar die höhere Festigkeit von Schwammzirkonium bei Raumtemperatur im Vergleich mit Jodid-Zirkonium auf dem höheren Sauerstoffgehalt des ersteren beruhen, und es ist auch allgemein auf Seite 105, rechte Spalte oben, gesagt, daß Sauerstoff einen deutlich festigkeitsverbessernden Effekt hätte, andererseits nimmt die Festigkeit der Sauerstoff-Legierungen mit der Temperatur viel schneller ab als die von Zirkonium und anderen Zirkonium-Legierungen, so daß bei etwa 5000C vergleichbare Festigkeiten erreicht werden. Diese Festigkeitseigenschaften sind auch nicht unmittelbar vergleichbar mit der Kriechfestigkeit, für welche große Schwankungen je nach Herkunft von Vorbehandlung des Zirkoniums berichtet werden (a.a.O., S. 106/107). Es ist dort auch ausdrücklich erwähnt, daß die schlechte Kriechfestigkeit von Zirkonium dazu führte, daß man Zirkonium-Legierungen mit besserer Kriechfestigkeit entwickelte, darunter die erwähnten Zircaloy-Legierungen. Aus G. L. Miller, »Zirconium«, Seite 240, 241; 263, 471, 472 ist es zwar bekannt, Zircaloy-2-Legierung nach Heiß- und Kaltwalzen und Glühen durch Erhitzen auf 7500C während zwanzig Stunden zu rekristallisieren, wodurch jedoch die 0,2-Grenze und die Zugfestigkeit, in Längs- und Querrichtung bei Raumtemperatur gemessen, abnehmen. Für 2600C sind keine Zahlenwerte nach der Rekristallisation angegeben. Zwar ist in dieser Veröffentlichung für Zircaloy-2 ein Sauerstoffgehalt zwischen 0,14 und 0,25% angegeben, der zu höherer Festigkeit bei Raumtemperatur beitragen soll, jedoch nimmt diese Wirkung mit steigender Temperatur ab (Seite 240,241) wie bereits oben erwähnt.
Lange Zeit wurde angenommen, daß die Einführung von Sauerstoff in Zirkonium-Legierungen deren mechanische Eigenschaften bei hoher Temperatur und besonders die Kriecheigenschaften nicht beeinflußt, und man hat demnach Sauerstoff als eine bedeutungslose Verunreinigung angesehen. Die Ergebnisse von Untersuchungen dieser Frage sind besonders aus dem Buch von B. Lustman und F. Kerze »The Metallurgy of Zirconium« bekannt, das 1955 erschienen ist.
Die Technik der Herstellung von Kernbrennstoffelementhüllen und Druckrohren für Leichtwasser-Kernreaktoren hat sich tatsächlich seit der Zeit dieser frühen Veröffentlichungen (1955 bis 1958) dahin entwickelt, daß die zur Zeit industriell hergestellten Hüllen etwa 0,08 bis 0,14% Sauerstoff enthalten.
Da eine befriedigende Verbesserung der Kriechfestigkeit von Zirkonium-Legierungen noch nicht erreicht wurde und vor allem die Kriechfestigkeit trotz Einhaltung der Legierungsspezifikation hinsichtlich Mindestzugfestigkeit bei Raumtemperatur oder höherer Temperatur erheblich schwankende Werte zeigt, liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, kerntechnische Bauteile mit verbesserter Warm- und Kriechfestigkeit aus Zirkonium-Legierungen herzustellen.
Der Erfindung liegen die überraschenden Ergebnisse von eingehenden systematischen Untersuchungen der Erfinder an Brennelementhüllen für wassergekühlte Kernreaktoren zugrunde, welche ergeben haben, daß der
Zusatz von Sauerstoff zu Zirkonium-Legierungen deren Kriechfestigkeit und Elastizitätsgrenze in einem Temperaturbereich zwischen 250 und 5000C erhöh». Es wurde ferner gefunden, daß die durch Zusatz von Sauerstoff erhaltene verbesserte Kriechfestigkeit durch eine Rekristallisationsbehandlung noch gesteigert werden kann.
Die Aufgabe wird daher erfindungsgemäß gelöst durch das im Anspruch 1 angegebene Verfahren.
Bevorzugte Ausführungsformen der Erfindung sind in den Unteransprüchen angegeben.
Von den für die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens bevorzugten Zirkonium-Legierungen seien erwähnt die bekannte Legierung »Zircaloy 2« (e.Wz.) mit der Zusammensetzung 1 bis 2% Zinn, 0,07 bis 0,24% Eisen, 0,05 bis 0,15% Chrom, 0,07 bis 0,08% Nickel, Rest Zirkonium, und eine Zirkonium-Legierung im wesentlichen gleicher Zusammensetzung mit geringerem Nickelgehalt, die als »Zircaloy 4« (e.Wz.) bekannt ist.
Ferner kommen in Frage Zirkonium-Legierungen, welche Eisen und Chrom oder solche, weiche Eisen, Chrom und Zinn, oder solche welche Niob enthalten.
Durch die erfindungsgemäße Kombination von Maßnahmen, nämlich Verwendung von Zirkonium-Legierungen mit bestimmtem Sauerstoffgehalt und Art der Rekristallisationsbehandlung nach der Kaltverformung wird die Aufrechterhaltung einer hohen Elastizitätsgrenze erreicht, die bei den verschiedenen bekannten Behandlungen von Zirkonium-Legierungen bei der Herstellung kerntechnischer Bauteile bisher nicht beobachtet wurde und durchaus überraschend ist
Es wurde festgestellt, daß die Wirkung des Sauerstoffs von diesem selbst herrührt und weder von der Art seiner Einführung in die Legierung noch von Schwankungen der chemischen Zusammensetzung der Legierung beeinflußt wird, die gewöhnlich im Verlauf der Herstellung einer großen Zahl von Hüllen oder anderen kerntechnischen Bauteilen auftreten.
Untersuchungen der Kriechfestigkeit wurden unier Bedingungen ähnlich den in einem Kernreaktor herrschenden Bedingungen an verschiedenen Hüllen aus der obengenannten Zirkonium-Legierung »Zircaloy 4« (e.Wz.) durchgeführt, die die gleiche metallurgische Behandlung und besonders eine gleiche Wärmebehandlung bei 600°C während zwei Stunden erfahren hatten. Diese Hüllen wurden bei 4000C der Wirkung eines Drucks unterworfen, der eine in Umfangrichtung wirkende Spannung von 130 N/mm2 bewirkte. Nach Verlauf von 250 Std. betrug die diametrale Verformung im Mittel 0,6% bei den Hüllen, deren Legierung 0,10 bis 0,13 Gew.-% Sauerstoff enthielt, während sie bei Hüllen mit Sauerstoff gehalten zwischen 0,14 und 0,25 Gew.-% bei höchstens 0,15% oder darunter lag.
Aus diesen Versuchsergebnissen folgt, daß die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren behandelten Legierungen unter den Versuchsbedinungen eine diametrale Verformung zeigen, die höchstens ein Viertel des Werts der Verformung bei üblichen Zirkonium-Legierungen erreicht, wodurch die nachteilige Wechselwirkung zwischen Brennstoff und Hülle erheblich verzögert und die Knickfestigkeit der Hülle gesteigert wird.
Die in der folgenden Tabelle aufgeführten Ergebnisse zeigen, daß die Hüllen aus erfindungsgemäß behandelten Legierungen auch eine höhere Elastizitätsgrenze als Hüllen aus Legierungen mit geringem Sauerstoffgehalt aufweisen, und zwar sowohl bei monoaxialen Beanspruchungen in der Längsrichtung als auch bei biaxialen Beanspruchungen gleichzeitig in Längs- und Umfangsrichtung. Im gegebenen Beispiel war die Beanspruchung in Umfangsrichtung doppelt so hoch wie die Beanspruchung in Längsrichtung.
Tabelle
Sauerstoffgehalt (Gew.-%) der Hüllen aus Zirkonium-Legierung »Zircaloy 4« (e.Wz.)
Elastizitätsgrenze bei 0,2% in N/mm2 bei 400° C nach einer Wärmebehandlung von 2 Std. bei 600°C Längsbeanspruchung Längs- und Umfangsbeanspruchungen Umfangsspannung = Längsspannung
0,13 bis 0,16
0,14 bis 0,25
185 245
Diese Erhöhung der Elastizitätsgrenze ist vorteilhaft in allen Fällen rascher Beanspruchungen der Hülle und führt besonders zu einer Verbesserung der Knickfestigkeit der Hülle. Man kann dadurch teilweise die Herabsetzung der Elastizitätsgrenze kompensieren, die bei Wärmebehandlungen bei hoher Temperatur nach Kaltverformung (Fließpressen bzw. Ziehen) auftritt
Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht damit nicht nur in bekannter Weise die Verbesserung der Spannungskorrosionsbeständigkeit der Brennstoffhüllen, sondern es wird auch zum Teil eine wesentliche Verringerung der Elastizitätsgrenze vermieden, die bei einer ähnlichen Wärmebehandlung anders zusammengesetzter Zirkonium-Legierungen auftreten würde.
Anders gesagt, bewirkt der Sauerstoffgehalt der erfindungsgemäß zu behandelnden Zirkonium-Legierungen eine Erhöhung der Krieciifestigkeit und ermöglicht eine weniger starke Verringerung der Elastizitätsgrenze bei Wärmebehandlung als im Fall von anderen üblichen Zirkonium-Legierungen mit geringerem Sauerstoffgehalt.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von warm- und kriechfesten kerntechnischen Bauteilen, wie Hüllen und Druckrohren, aus bekannten, für kerntechnische Zwecke verwendbaren Zirkonium-Legierungen, dadurch gekennzeichnet, daß die kalt verformten Bauteile aus solchen Zirkonium-Legierungen mit einem Gehalt von 0,14 bis 0,25 Gewichtsprozent Sauerstoff zwischen 400 und 750°C rekristallisationsgeglüht werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Bauteile zwischen 525 und 7500C während etwa 2 Stunden rekristallisationsgeglüht werden.
ίο
3. Anwendung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 oder 2 auf eine Zirkonium-Legierung mit 1 bis
2% Zinn, 0,07 bis 0,25% Eisen, 0,05 bis 0,15% Chrom, 0,07 bis 0,08% Nickel, Rest Zirkonium, oder eine Legierung gleichen Typs, jedoch mit weniger Nickel oder eine Zirkonium-Niob-Legierung.
DE2409461A 1973-03-02 1974-02-27 Verfahren zur Herstellung von warm- und kriechfesten kerntechnischen Bauteilen aus Zirkonium-Legierungen Expired DE2409461C2 (de)

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