DE2223323B2 - Fluessiger gasturbinenflugzeugkraftstoff - Google Patents

Fluessiger gasturbinenflugzeugkraftstoff

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Description

Die Erfindung bezieht sich auf verbesserte flüssige Gasturbinenflugzeugkraftstoffe.
Dämpfe von flüssigen Kohlenwasserstoffkraftstoffen mit niedrigem Flammpunkt für Flugzeuge, welche leicht entzündbar sind, sind eine überwiegende Gefahr unter Bedingungen eines Absturzes. Diese Gefahr kann bis zu gewissem Ausmaß herabgesetzt werden, indem man flüssige Kohlenwasserstoffkraftstoffe mit einem Flammpunkt von nicht weniger als 32"C verwendet, doch selbst dann sind Nebel solcher Kraftstoffe, welche sich bilden, wenn die Flüssigkeit Schockbedingungen unterworfen wird, auch leicht entzündbar.
Die DT-OS 2049 495 beschreibt einen flüssigen GasturbinenflugzeugKraftstoffmit einem Flammpunkt von mindestens 32 C, und welcher eine herabgesetzte Neigung zur partikelförmigen Ausbreitung besitzt, wenn man den Kraftstoff dem Schock unterwirft, wobei der Kraftstoff Polymeres mit einem Molekulargewicht von größer als 101' (Viskositätsdurchschnitt) oder mit einer grundmolekularen Viskosität von größer als
s 0,25 l/g in solcher Konzentration aufgelöst enthält, daß eine molekulare Überlappung der Polymermoleküle in der Flüssigkeit vorliegt und das aufgelöste Polymere polare Gruppen enthält, welche intermolekulare Assoziationsbindungen bilden, die aus elektrostatischer
in Anziehung zwischen polaren und/oder dipolaren Ladungen in den polaren Gruppen erwachsen, wobei die Energie der Bindungen zumindest diejenige ist, welche der Energie von Wasserstoffbindungen entspricht, welche letztere im flüssigen Kohlenwasser-
r> stolTkraftstoff zwischen -OH-Gruppen und ROH gebildet werden, die mit -O-Gruppen von ROR' reagieren, wobei R und R' Alkyl sind, jedoch die Energie der Bindungen geringer ist als diejenige einer Typischen C-C-Kovalenzbindung.
.'Ii Bei geringen Konzentrationen der polaren Gruppen im Kraftstoff ist dieser unter geringen Scherbedingungen noch eine freifließende Flüssigkeit und es wird angenommen, daß nur unter Bedingungen hoher Scherung, welche auftreten, wenn der Kraftstoff dem
2) Schock unterworfen wird, sich eine hoch vernetzte Struktur bildet, welche sich aus intermolekularer Assoziation ergibt. Jedoch mit der Steigerung der Konzentration polarer Gruppen im Kraftstoff, sind mehr intermolekulare Assoziationen selbst bei gerin-
jü gen Scherbedingungen vorhanden und bei den höheren Konzentrationen polarer Gruppen, welche erllndungsgemäß angewandt werden, beginnt die Flüssigkeit einige Anzeichen leichter Gelstruktur selbst bei niedriger Scherung zu zeigen. Eine weitere Steigerung
i-, der Konzentration polarer Gruppen im Kraftstoff fuhrt dann dazu, daß er eine Gelstruktur zeigt, wie in der britischen Patentschrift 12 30 973 beschrieben ist. Die DT-OS 20 49 495 erstreckt sich nicht auf gelierte Kraftstoffe. In einer bevorzugten Form ist der Kraftstoff
■tu unter Bedingungen geringer Scherung eine freifließende Flüssigkeit mit niedriger Viskosität. Dies wird dadurch erreicht, daß eine Konzentration polarer Gruppen im flüssigen Brennstoff im Bereich 10~7 bis 10"4Grammol an Gruppen je Gramm Kraftstoff vorliegt.
Unter »Assoziationsbindungen« sind Bindungen zu verstehen, welche aus der elektrostatischen Anziehung zwischen monopolaren und/oder dipolaren Ladungen in den polaren Gruppen erwachsen, wobei diese Bin-
w düngen solche sind, welche ohne Veränderung der Natur der polaren Gruppen, aufgebrochen und wiederhergestellt werden können. Die Bindungen sind WasserstolTbindungcn oder elektrovalente Bindungen und schließen speziell kovalente Bindungen aus, welche
ss sich aus einer Teilung von Elektronenbahnen zwischen polaren Gruppen ergeben.
Es wurde gefunden, daß besonders geeignete Polymere die Additionscopolymeren von C3_2O-Alkylstyrolen sind, wobei diese Polymeren auch geeignete
ho polare Gruppen enthalten, welche intermolekulare Assoziationsbindungen bilden. Die polaren Gruppen werden in die Copolymeren eingeführt, indem man entweder ein Alkylstyrol mit einem Monomeren copolymerisiert, welches dies angemessene polare
br> Gruppe enthält, oder indem man ein Alkylstyrol mit einem Monomeren copolymerisiert, das eine funktioneile Gruppe enthält, welche zur Schaffung der angemessenen polaren Grjppe nachfolgend modifiziert
werden kann. Im Gegensatz zu Polymeren, welche durch Alkylieren von Polystyrol durch eine Friedel-Crufts-Kondensationsreaktion erhalten werden, wie sie in Beispiel 14 der DT-OS 2049 495 veranschaulicht ist, besitzen diese Polymeren eine im wesentlichen einheitliche Verteilung der Alkylgruppen und weisen daher verbesserte Löslichkeitseigenschaften auf. Außerdem gestattet die Anwendung eines Additionspolymerisationsverfahrens die Einführung von Comonomercn, welche ausgewählt werden können, um das Lösungsvermögen des fertigen Polymeren zu modifizieren.
Zu geeigneten Alkylstyrolen, welche bei der Bereitung der Copolymeren verwendet werden können, zählen n-Propylstyrol, n-Butylstyrol, n-Amylstyrol, r> n-Hexylstyrol und n-Dodecylstyrol; sec.-Butylstyrol, sec.-Amylslyrol, sec.-Hexylstyrol und sec.-Dodecylstyrol; Isopropylstyrol, Isobutylstyrol, Isoamylstyrol, Isohexylstyro! und Isododecylstyrol; tert.-Butylstyrol, tert.-Amylstyrol, tert.-llexylstyrol, und tert.-Dodecylstyrol.
Vorzugsweise enthält die Alkylgruppe 3 bis 8 Kohlenstoffatome und besonders bevorzugt, 3 bis4 Kohlenstofiatome.
Geeignete polare Gruppen zum assoziationsmäßigen r> Vernetzen der Polymerstruktur sind diejenigen, welche Wasserstoffbindungen und Bindungen schaffen, die sich aus gegenseitiger Einwirkung zwischen Monopolen wie Ionen, oder zwischen starken Dipolen ergeben, wie denjenigen, welche durch Nilril, Nitro-, Sullbn- und aromatische Reste geschaffen werden, welche mit diesen Gruppen substituiert sind, und lonenpaaren.
Zu geeigneten Comonomeren, welche basische polare Gruppen enthalten, zählen Vinylpyridin, Vinyl- r> diäthylamin, N.N-Dimethylaminoäthyl-methacrylat und tertiäres Butylaminoäthyl-(meth)-acrylat. Gruppen wie Sulfone können durch Vinylmethylsulfon eingeführt werden. Starke ionische und dipolare Gruppen werden vorzugsweise eingeführt, nachdem das Poly- 4» mere gebildet worden ist, beispielsweise durch Neutralisierung saurer Gruppen oder Quaternisierung basischer Gruppen.
Zu geeigneten Comonomeren für das Modifizieren der Löslichkeitseigenschaften des Polymeren zählen 4> Styrol, Vinyltoluol und Acrylester wie Methylmethacrylat, Butylacrylat und 2-Äthylhexylacrylat.
Zu geeigneten Copolymeren zur erfindungsgemäßen Verwendung zählen Poly(tert.-Butylstyrol/Acrylsäure) oder Poly(tert.-Butylstyrol/Methacrylsäure) oder Poly- μ (tert.-Butylstyrol/Acrylamid) mit einem Gehalt an zwischen 1 und 10Gew.-% Acrylsäure bzw. Methacrylsäure bzw. Acrylamid.
Zu geeigneten Comonomeren, welche saure polare Gruppen enthalten, zählen Acrylsäure und Methacrylsäure, Maleinsäureanhydrid, Vinylsulfonsäure, Vinylphosphat und Phosphonester ungesättigter, OH-haltiger Verbindungen wie der Phosphonester von Hydroxy-isopropyl-methacrylat.
Die Polymeren können nach herkömmlichen Me- bo Ihoden hergestellt werden, beispielsweise unter Verwendung eines Freiradikalinitiators, doch eine besonders geeignete Methode besteht in der wäßrigen Emulsionspolymerisation unter Bedingungen, welche das erforderliche hohe Molekulargewicht schaffen. Vor- bs zugsweise führt man diese Polymerisation bei einer geringstmöglichen Temperatur in Anwesenheit eines Redox-Initiatorsystems, beispielsweise Ammoniumpersullät und Natriumdithionit durch. Lösungspolymerisation kann man ebenfalls anwenden.
Polymerpartikel, welche durch Emulsionspolymerisation erhalten werden, kann man isolieren und dann im flüssigen Kohlenwasserstoff auflösen. Man kann aber auch die wäßrige Dispersion der Polymerpartikel zum Kraftstoff hinzusetzen, das Wasser entfernen und das Polymere gleichzeitig durch angemessenes Erwärmen auflösen. Es ist ein klarer Vorteil, das Polymere in solch zerteilter Form, verglichen mit der Bereitung des Polymeren in Lösung, herzustellen. Im letzteren Fall kann das Polymere nur in massiger Form isoliert werden und solche massige Form kann unbehandelbar sein und sich im Kohlenwasserstoff nur langsam auflösen.
Die Copolymeren von Alkylstyrolen, welche auch angemessene polare Gruppen enthalten, wenn sie durch Additiorispolymerisation hergestellt wurden, besitzen gute Löslichkeit in den flüssigen Kohlenwasserstoffkraftstoffen wie Flugturbinenkraftstoffen Qualität JP-8 (Flammpunkt 43"C min), spezifiziert in U.S. Military Specification MIL-T-83133, Qualität JP-5 (Flammpunkt 60°C min), spezifiziert in U.S. Military Specification MIL-T-5624G, Qualität Jet A und Jet A-I (Flammpunkt 43C'C min), spezifiziert in ASTM Specification D. 1655/66 T und Qualität AVTUR-NATO Code Nr. F-35 (Flammpunkt 38"C min), spezifiziert in U.K. Ministry of Aviation Specification Nr. D., Eng. R. D. 2494 (Ausgabe 4).
Bei den geringen Konzentrationen, welche erforderlich sind, um Nebelbildung unter Absturzbedingungen auf ein Mindestmaß herabzusetzen, beispielsweise Konzentrationen von 0,05 bis 1 Gew.-%, kann man das Auflösen des Polymeren im KraftstolT ohne Wärmeanwendung vollziehen.
Die erfindungsgemäß modifizierten Kraftstoffe sind Flüssigkeiten, von denen erwähnt wird, daß sie eine Viskosität von weniger als 10 Poise besitzen. Vorzugsweise besitzen die modifizierten Kraftstoffe jedoch eine Viskosität von weniger als 1 Poise.
Die Erfindung sei nunmehr durch die folgenden Ausführungsbeispiele erläutert, in denen sich Teil- und Prozentangaben auf das Gewicht beziehen.
Beispiel 1
Ein Gemisch aus 1152 Teilen Wasser, 288 Teilen Aceton, 342 Teilen tert.-Butylstyrol, 18 Teilen Acrylsäure und 9 Teilen Natriumdioctylsulfosuccinat wurde unter Stickstoff bei 25°C gerührt. Wenn das oberflächenaktive Mittel gelöst war, wurde ein Zweikomponentenadditionspolymerisationinitiator, bestehend aus (a) einer Lösung von 0,18 Teilen Ammoniumpersulfat in 8 Teilen demineralisiertem Wasser und (b) einer Lösung von 0,312 Teilen Natriumdithionit in 8 Teilen demineralisiertem Wasser, frisch hergestellt und schnell in das Gemisch eingeführt. Es wurde eine langsame exotherme Reaktion nach etwa einer halben Stunde beobachtet und 6 bis 8 Stunden weiter ablaufen gelassen, wobei die Reaktionstemperatur einen Spitzenwert von 35"C während dieser Zeit erreichte.
Das Produkt war eine Dispersion eines tert.-Butylstyrol/Acrylsäure-Copolymeren. welche einen Feststorfgehalt von 18 bis 20% besaß. Der durchschnittliche Durchmesser der dispergieren Teilchen betrug 0,02 bis 0,08 Micron. Das Polymere hatte ein Molekulargewicht von 21 bis 38 ■ 106 und eine grundmolare Viskosität von 4,5 dl/g.
Eine 2%ige Lösung von Poly(lert.-butylstyrol) in einem typischen FlugzeugkraCtstolT, AVTUR 50 (Defence Specification D., Eng. RD 2494) wurde durch Rühren der geeigneten Anteile der vorstehenden Dispersion und AVTUR 50 bei 150 C und Entfernung des Wassers durch azeotrope Destillation hergestellt.
Eine Reihe von Lösungen des Polymeren innerhalb eines Bereiches von 0,05 bis 1 % Polymerenkonzentration wurde durch Verdünnung der 2%igen Lösung mit weiterem AVTUR50 hergestellt. Diese Lösungen wurden dem »Spritztest«, beschrieben in der DT-OS 19 18 558, unterworfen, wobei das Muster der verspritzten Flüssigkeit beobachtet wurde, welches dadurch erhalten wurde, daß man den modifizierten Kraftstoff (gefärbt durch Zugabe eines Farbstoffes) in ein hohlzylindrisches Gefäß fallen ließ, welches mit adsorbierendem Papier ausgekleidet war. Bei 0,l%iger Polymerenkorizentration entstand ein Spritzermuster von klein-mittel dimensionierten Flecken und niedrigmittlerer Frequenz, und bei 0,2%iger Polymerenkonzentration trat vollständige Abwesenheit von Spritzern auf.
Die Lösungen wurden ebenfalls hinsichtlich ihrer Resistenz gegenüber Nebelbildung und Zündung unter Flugzeugbruchbedingungen durch folgende Testmethode getestet.
Die Testvorrichtung bestand aus einer Antriebseinheit, die in der Lage war, einen kleinen entlang einem Schienenstrang geführten Wagen oder Karren auf eine Geschwindigkeit von etwa 36,58 m/sec zu beschleunigen. Der Karren ist mit einem Bremssystem gekuppelt, das in der Lage ist, den Karren bei einer mittleren Verlangsamung des 30fachen der Erdbeschleunigung (Gravität) zu stoppen. Ein Kraftstofftank ist mit dem Karren verbunden und am vorderen Ende des Kraftstofftankes befindet sich eine Öffnung, welche mit einem gewogenen Kautschukspund verschlossen ist. Etwa 45 ml des zu testenden Kraftstoffes werden in den Tank gebracht, und der Karren wird zu einem Ablöspunkt (mittels einer Winde) zurückgezogen, von welchem er gelöst und bis zu einer Geschwindigkeit von 36,58 m/sec beschleunigt wird. Die Beschleunigung findet entlang einer Strecke von etwa 3 m des Gleisstranges statt, und der Karren wird dann entlang etwa 3 m des Gleisstranges durch das Bremssystem vcrlangsamt, so daß der gewogene Spund herausgetrieben und der Kraftstoffdurch die Tanköflnung ausgestoßen wird. Es befindet sich eine Zündungsreihe kleiner Gasflammen, die linear in Abständen von 0,3 m angeordnet sind, unter dem Teil des Gleisstranges, über
in welchem die Verlangsamung stattfindet, und jenseits des Gleisstranges.
Wenn unmodifizierter AVTUR-Kraftstoff dem Test unterworfen wird, erzeugt dieser ein Flackcrfeuer über der Zündungsreihe von 1,83 bis 2,13 m Länge und von großem Volumen. Demgegenüber war, wenn modifizierter AVTUR-Kraftstoff nach diesem Beispiel den gleichen Bedingungen unterworfen wurde, eine 0,l%ige Polymerkonzentration zur Verhinderung irgendeiner wesentlichen Zündung des Kraftstoffes
2(i wirksam.
Die Anzahl von Grammolen der polaren Gruppen je Gramm Kraftstoff bei dieser Konzentration beträgt 7,0· 10"7.
Beispiele 2-9
Weitere polymere Additive wurden auf ähnliche Weise, wie in Beispiel 1 beschrieben, hergestellt.
Eine 2%ige Lösung jedes polymeren Additivs in AVTUR 50 wurde durch Rühren der geeigneten Anteile der Dispersion des polymeren Additivs und
3d AVTUR 50 bei erhöhter Temperatur und Entfernung des Wassers durch azeotrope Destillation hergestellt. Eine Reihe von Lösungen jedes Polymeren im Bereich von 0,05 bis 1 % Polymerenkonzentration wurde durch Verdünnung jeder 2%igen Lösung mit weiterem AVTUR 50 hergestellt.
In der folgenden Tabelle sind Einzelheiten jeder der getesteten Mischpolymeren und der jeweils zur vollständigen Unterdrückung der Nebelbildung und Zündung beim Test durch den simulierten Flugzeug-
4» bruchtest, wie in Beispiel 1 beschrieben, erforderlichen Konzentration zusammengestellt.
Beispiel Copolymeres Monomeren- Anzahl g-Mol Grundmolare Zur vollständigen
verhältnis polarer Gruppen Viskosität in Unterdrückung
je g Kraftstoff bei AVTUR 50 bei von Nebel und
der effektiven 25'C Zündung
Konzentration erforderliche
Konzentralion
(dl/g) (Gew.-%)
2 tert.-Butylstyrol : Acryl 99,5 : 0,5 5,6 · 10"7 6,5 0,8
säure
3 tert.-Butylstyrol : Acryl 99 : 1 1,12 · 10"" 6,0 0,8
säure
4 tert.-Butylstyrol : Acryl 98 : 2 2,24 · 10"" 7,0 0,8
säure
5 tert.-Butylstyrol : Acryl 95 : 5 1,4 · 10"" 6,5 0,2
amid
6 tert.-Butylstyrol : Hy- 95 : 5 1,52 · 10"" 3,4 0,4
droxyäthylmethacrylat
7 tert.-Butylstyrol : 2-Äthyl- 70 : 25 : 5 1,4 · 10"" 9,2 0,2
hexylacrylat : Acrylsäure
8 tert.-Butylstyrol : Äthyl- 80 : 15 : 5 1,4 ■ 10"" 8,4 0,2
acrylat : Acrylsäure
9 tert.-Butyl-styrol : Meth 95 : 5 2,9 ■ 10"7 4,0 0,05
acrylsäure
Während sich alle vorstehenden Beispiele auf Additionsmischpolymere auf Basis von tert.-Butylstyrol beziehen, könnte die Erfindung auch mit anderen Additionsmischpolymeren von C3_2(rAlkylstyrolen, die geeignete polare Gruppen enthalten, welche intermolekulare Assoziationsbindungen bilden, beispielsweise angewendet werden.

Claims (5)

Patentansprüche:
1. Flüssiger GasturbinenllugzeugkraftstolT mit einem Flammpunkt von mindestens 32,2'1C, der ein Polymeres mit einem Molekulargewicht von über 106(Viskositätsdurchschnitt) oder einer grundmolaren Viskosität von über 2,5 dl/g in einer eine molekulare Überlappung der Polymermoleküle in dem Kraftstoff gewährleistenden Konzentration von 0,05 bis 2Gew.-% gelöst enthält, wobei das aufgelöste Polymere polare Gruppen enthält, die intermolekulare Assoziationsbindungen bilden, entstehend durch elektrostatische Anziehung zwischen polaren und/oder dipolaren Ladungen in den polaren Gruppen und wobei die Energie der Bindungen mindestens derjenigen Energie von Wasserstoffbindungen entspricht, die in dem flüssigen Gasturbinenflugzeugkraftstoff zwischen -OH-Gruppen von ROH bei der Reaktion von -O-Gruppen und ROR' gebildet werden, wobei R und R' Alkylgruppen sind, die Energie jedoch geringer ist als diejenige einer typischen covalenten C-C-Bindung, nach Patent 2049 495, dadurch gekennzeichnet, daß das Polymere ein Additionsmischpolymeres eines Alkylstyrols ist, dessen Alkylgruppe 3 bis 20 KohlenstolTatome enthält.
2. Flüssiger Gasturbinenflugzeugkraftstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Alkylgruppe in dem Alkylstyrol 3 bis 8 Kohlenstoffatome, insbesondere 3 bis 4 Kohlenstoffatome enthält.
3. Flüssiger GasturbinenllugzeugkraftstolT nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Polymere ein Mischpolymeres von tert.-Butylstyrol und Acrylsäure oder von tert.-Butylstyrol und Methacrylsäure oder von tert.-Butylstyrol und Acrylamid ist.
4. Flüssiger GasturbinenllugzeugkraftstolT nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Konzentration der polaren Gruppen in dem flüssigen Kraftstoff im Bereich von 10 7 bis IO ~4g-MoIen polarer Gruppen je Gramm Kraftstoff beträgt.
5. Flüssiger Gasturbinenflugzeugkraftstoff nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß er 0,05 bis 1 Gew.-% Polymeres enthält.
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