DE2054940C3 - Verfahren zur Verbesserung des Viskositätsindex' und der UV-Beständigkeit von Schmieröl - Google Patents

Verfahren zur Verbesserung des Viskositätsindex' und der UV-Beständigkeit von Schmieröl

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DE2054940C3 DE2054940A DE2054940A DE2054940C3 DE 2054940 C3 DE2054940 C3 DE 2054940C3 DE 2054940 A DE2054940 A DE 2054940A DE 2054940 A DE2054940 A DE 2054940A DE 2054940 C3 DE2054940 C3 DE 2054940C3
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Description

I)
211
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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von hydrogecrackten Schmierölen mit hohem Viskositätsindex, die gute Beständigkeit gegen UV-Licht besitzen. In einer besonderen Ausführungsform befaßt sich die Erfindung mit der Herstellung von Schmierölen mit hohem Viskositätsindex und guter Färb- sowie UV-Beständigkeit aus minderwertigem Schmieröl-Einsatzmaterial unter Verwendung eines Verfahren, das in 4ί einer bevorzugten Ausführungsform aus Hydrocracken, Lösungsmittelraffination und anschließender Entparaffinierung besteht.
Für die Raffination von Schmierölen sind verschiedene Verfahrensstufen wie Destillation, Lösungsmittelraffination, Lösungsmittel-Entparaffinierung, Säurebehandlung und Tonbehandlung bekannt Wenn Rückstandsöle verarbeitet werden sollen, ist im allgemeinen eine vorherige Entasphaltierung notwendig.
Unter den genannten Verfahrensstufen wird die Destillation durchgeführt, um ein Rohöl in Fraktionen verschiedener Viskositäten aufzutrennen. Die Lösungsmittelraffination, ζ. B. mit Furfurol, SO2 oder Phenol wird gewöhnlich zur Abtrennung aromatischer Verbindungen und dementsprechender Verbesserung des Viskositätsindex verwendet, die Lösungsmittel-Entparaffinierung, z. B. mit einem Gemisch aus Methyläthyl-Kelon und Toluol, dient dazu, die Eigenschaften bei niederer Temperatur zu verbessern, indem der Stock·1 punkt des Öls gesenkt wird, und die Ton-Behandlung wird gewöhnlich als letzte Stufe dazu verwendet, die Farbe des Öls Weiter zu verbessern und es nach der Vorangehenden Säurebehandlung zu neutralisieren.
Bei einer typischen Arbeitsweise werden aus einem Rohöl unter atmosphärischem Druck leichte Destillate abgestoppt, dabei wird ein atmosphärischer Rohölrückstand erhalten, der dann im Vakuum destilliert wird und Schmierölfraktionen ergibt. Der Rückstand dieser Vakuumdestillation wird entasphaltiert und ergibt schweres Schmieröi-Ausgangsprodukt Die einzelnen Schmierölfraktionen werden dann wie üblich durch Lösungsmittelraffination, Entparaffinierung, Säurebehandlung und Tonbehandlung weiter verarbeitet
Bei der üblichen Schmierölraffination ergibt die zuerst durchgeführte Lösungsmittelextraktion etwa 45 bis 90% des Einsatzmaterials als Raffinat, wobei etwa 10 bis 55% des Einsatzmaterials als dunkeigefärbter viskoser Extrakt verworfen werden. Da der Extrakt einen verhältnismäßig hohen Prozentsatz des Einsatzmaterials darstellt und sich durch Entparaffini&i -.ng und Tonbehandlung nicht zu einem Schmieröl von befriedigender Qualität verbessern läßt, hat man die Anwendung der Lösungsmittelextraktion als erste Stufe bisher für das logischste und wirtschaftlichste genauen. Das lösungsmittelraffinierte öl wird üblicherweise mit Ton behandelt, um seine Farbe zu verbessern, und dann entparaffiniert, wenngleich es in bestimmten Fällen wünschenswert sein kann, vor der Tonbehandlung zu entparaffinieren.
Wegen der steigenden Nachfrage nach leichteren Schmierölen hat man es für vorteilhaft gehalten, die schwereren öle in die wertvolleren leichteren Produkte durch Hydrocracken umzuwandeln. Dadurch wird nicht nur die Ausbeute an erwünschten Schmierölfraklionen größer, sondern es wurde auch der Vorschlag gemacht, das Hydrocracken, ebenso wie die Hydrierbehandlung, wegen der hohen Wasserstoffdrucke, die hierbei mit im Spiel sind, anstelle der Lösungsmittelraffination anzuwenden. Aus nicht völlig bekannte» Gründen sind jedoch durch Hydrocracken hergestellte Öle nicht beständig gegen ultraviolettes Licht und bilden einen flockigen Niederschlag, wenn sie dem ultravioletten Licht längere Zeit ausgesetzt sind. Es ist deshalb ein wesentliches Ziel der Erfindung, durch Hydrocracken ein Schmieröl mit verbesserter UV-Beständigkeit herzustellen.
Weitere Ziele bestehen darin, die Farbe eines hydrogecrackten Schmieröls zu verbessern sowie den Viskositätsindex eines hydrogecrackten Schmieröls zu erhöhen.
Gegenstand der Erfindung ist daher ein Verfahren zur Verbesserung des Viskositätsindex und ά ; UV Beständigkeit von Schmieröl, das dadurch gekennzeichnet ist, daß rine Schmierölfraktion an einem Katalysator hydrierend gecrackt und das hydrogecrackte öl dann mit Lösungsmittel raffiniert wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann bei einer ganzen Reihe von Einsatzstoffen Verwendung finden. So kann man das Einsatzmaterial zum Beispiel dadurch erhalten, daß man einen Vakuumrückstand mit einem niedermolekularen Kohlenwasserstoff wie Propan oder Butan entasphaltiert. Danach kann der entasphaltierte Rückstand hydrogecrackt und mit Lösungsmittel raffiniert werden. Ebenso ist es möglich, in der Hydrocrack* Stufe ein Paraffindestillat einzusetzen. Man kann das Einsatzmaterial ob man es nun durch Vakuumdestillation oder durch Entasphaltierung eines Vakuumrtick-Standes erhält, in einer Vorstufe mit Lösungsmittel raffinieren, bevor man es hydrocrackt. Man kann als Einsatzmalerial ebenso eine Schmierölfraktion verwen* den, die man durch Entasphaltierung und Lösungsmit-
telraffination im Simultanverfahren aus einem Rückstand, wie z. B. atmosphärischem oder Vakuumrückstand, erhält, wobei der Rückstand aber nicht mit den üblichen niedermolekularen Kohlenwasserstoffen als Entasphaltierungsmitteln behandelt wird, sondern mit einem Lösungsmittel wie Furfurol oder N-MethyI-2-pyrrolidon, und das Raffinat mit reduziertem Aromaten- und Asphaltgehalt wird der Hydrocrackzone zugeführt.
Je nach dem gewünschten Ausmaß der Hydrocrakkung und dem Einsatzmaterial lassen sich die Reaktionsbedingungen des Hydrocrackens abwandeln. Typische Reaktionsbedingungen umfassen eine Temperatur von etwa 371 bis 482" C, vorzugsweise 399 bis 454° C. Der Druck kann sich bei etwa 35,2 bis 352, vorzugsweise 70,3 bis 176 atü bewegen. Die Raumgeschwindigkeiten können schwanken zwischen etwa 0,1 und 10,0 Raumteilen pro Raumteil und Stunde, wobei der Bereich von 0,3 bis 1,5 bevorzugt ist Das Wasserstoffverhältnis kann 28,3 bis 283 Nm1 pro 0,159 ms öl, vorzugsweise 85 bis 283 Nm1 pro 0,159 rn 1Ol betragen.
Der "Wasserstoff kann aus jeder geeigneten Quelle stammen, z. B. elektrolytisch erzeugt sein, durch partielle Verbrennung von Kohlenwasserstoffen und anschließende Konversion und Reinigung oder als Nebenprodukt der katalytischen Reformierung erhalten werden. Der Wasserstoff sollte eine Reinheit von etwa 50 bis 100%, vorzugsweise 75 bis 95 Volumen-% besitzen.
Öl und Wasserstoff werden in Gegenwart eines Katalysators in Berührung gebracht. Der Katalysator kann die Form eines Fest-, Fließ- oder Wirbelbetts haben oder in dem öl suspendiert werden. Der Wasserstoff kann aufwärts oder abwärts durch den Reaktor fließen, dasselbe gilt für das -Öl. In einer besonderen Ausführungsform werden Öl und ein Teil des Wasserstoffs gemeinsam am Kopf des Reaktors, der ein Katalysator-Festbett enthält, eingeleitet, und der restliche Wasserstoff wird zu Kühlungszwecken an verschiedenen Punkten in der Mitte des Reaktors eingeführt.
Der Hydrocrack-Katalysator soll vorzugsweise eine Verbindung eines Metalls aus der VI. Gruppe des Periodensystems, wie Molybdän, Chrom oder Wolfram oder eine Verbindung eines Metalls der VIII. Gruppe wie Kobalt, Eisen oder Nickel und deren Gemische enthalten. Der Katalysator wird gewöhnlich in Oxid-Form in den Reaktor eingegeben, es ist jedoch zu erwarten, daß im Laufe des Verfahrens in gewissem Umfang eine Reduktion und Sulfidierung eintritt, so daß nach einiger Betriebszeit der Katalysator wahrscheinlich ein Gemisch des Metalls, Metallsulfids und wahrscheinlich des Oxids darstellt Falls notwendig, läßt sich der Katalysator nach dem Einfüllen in den Reaktor jedoch vor der Inbetriebnahme desselben wenigstens teilweise in die Sulfid-Form überführen, zum Beispiel durch Einwirkung eines gasförmigen Gemischs von Wasserstoff und Sulfidierungsmittel wie H2S, Methylmercaptan oder CS2. Das Metall der VIII. Gruppe kann in einem Anteil von 1 bis 20, vorzugsweise 2 bis 15 Gewichts-% des gesamten Katalysators und das Metall der VL Gruppe in einem Anteil von etwa 5 bis 40, Vorzugsweise 7 bis 25 Gew.-% vorhanden sein.
Die Metallbestandteile können auf einem feuerfesten anorganischen Oxid, wie von Metallkationen befreitem Zeolith, At2O3, ZrO2, SiO2, MgO oder ihren Gemischen, die ggf. mit einem sauren Material wie Boroxid oder Halogen aktiviert sind, aufgebracht sein.
Der Katalysator soll zweckmäßigerweise eine spezifl· sehe Oberfläche von wenigstens |50mJ/g und ein Porenvolumen von wenigstens 0,5 cmJ/g besitzen. Die obere Grenze von spezifischer Oberfläche und Porenvolumen wird bestimmt von der Härte und Abriebfestigkeit des Katalysators. Für technische Anlagen, die pro Tag einige hundert Kubikmeter Einsatzöl verarbeiten, sollten die spezifische Oberfläche des Katalysators etwa 800 m2/g und sein Porenvolumen etwa 0,8 cmVg nicht überschreiten.
Der Katalysator kann nach irgendeinem der bekannten Verfahren hergestellt werden, etwa durch Imprägnierung des Trägers mit einer Salzlösung eines der Metalle, Filtern, Trocknen und. falls erforderlich, durch anschließende Imprägnierung mit der Salzlösung eines
π anderen Metalls, Filtern,Trocknen und Kalzinieren.
Der Ablauf des Hydrocrackers wird gekühlt und daraus wasserstoffreiches Gas abgetrennt und in den Hydrocracker zurückgeführt. Der wasserstoffreiche Gasstrom wird zweckmäßig mit Wasser gewaschen, ui 1
m das darin enthaltene Ammoniak zu entfernen-, man kam. auch einen Teilstrom aus dem System abziehen, um die Anreicherung von Ammoniak und/oder niedermolekularen Kohlenwasserstoffen zu verhindern. Dem Rücklaufstrom wird frischer Wasserstoff zugesetzt, um den in
>> der Hydrocrack-Reaktion verbrauchten zu ersetzen und etwaige sonstige Wasserstoffverluste auszugleichen. Aus dem restlichen Ablaut des Hydrocrackers werden Schmierölfraktionen durch Destillation, falls nötig bei vermindertem Druck, gewonnen.
jo Das hydrogecrackte öl wird nun mit einem Lösungsmittel raffiniert. Als Lösungsmittel eignen sich hierzu Furfurol, Nitrobenzol, Dimethylformamid, flüssiges SO2 u. dgl. Bevorzugt wird jedoch N-Methyl-2-pyrrolidon wegen seiner chemischen Beständigkeit, seiner
π überlegenen Eigenschaften als Lösungsmittel und wegen der verbesserten UV-Beständigkeit des Produkts. Die eingesetzten Lösungsmiltelmengen betragen im allgemeinen prozentual 100 bis 600% bei Temperaturen zwischen 48,9 bis 121.PC; voizugswelse werden Mengen von 100 bis 300% verwendet, und die Temperaturen bewegen sich zwischen 48,9 und 82,2°C. Überraschenderweise reicht bei dem Verfahren der Erfindung die Lösungsmittelraffination allein vor dem Hydrocracken nicht dazu aus, das öl UV-beständig zu
4i machen; erst die Lösungsmittelraffination nach dem Hydrocracken, insbesondere bei Verwendung von N-Methyl-2-pyrroIidon, führt zu einer Verbesserung des Öls. Bei zweimaliger Lösungsmiuelraffination, d. h. einmal vor und einmal nach dem Hydrocracken,
ίο brauchen die Bedingungen beim zweiten Mal nicht so scharf zu sein wie beim ersten Mal, obwohl es bei technischen Anlagen vielleicht zweckmäßiger ist, unter gleichen Bedingungen zu arbeiten.
Nachdem das hydrogecrackte öl mit Lösungsmittel raffiniert ist, kann man es entparaffinieren, um seinen Stockpunkt herabzusetzen. In einer Ausführungsform der Erfindung wird das aus der Lösungsmittelraffination kommende Raffinat mit einem Katalysator zusammengebracht, der eine hydrierwirksame Komponente, wie
bo sie im Hydrocrack-Katalysator verwendet wirds auf einem von Metallkationen befreiten Mordenit als Träger enthält
Dieser Träger wird vorzugsweise hergestellt, indem man einen synthetischen Mordenit mit Säure behandelt, Um die Natriumionen durch Wasserstoffionen zu ersetzen, Der synthetische Mordenit wird mit Säure zweckmäßig in dem Maße behandelt, daß ein Teil der Tonerde ausgelaugt wird und ein Mordenit entsteht, der
ein Molverhältnis SiO3: AhOj von wenigstens 20 und erhöhte Entparaffinierungsaktivität besitzt. Die kata'ytische Entparaffinierung kann bei einer Temperatur von wenigstens 232°C, einem Druck von mindestens 70,3 atü, einer Raumgeschwindigkeit von 0,2 bis 5,0 Raumteilen pro Raumteil und Stunde sowie einem Wasserstoffverhältnis von 28,3 bis 283 Nm3 pro 0,159 mJ öl durchgeführt werden. Bevorzugte Bedingungen für die katalj'jsche Entparaffinierung sind eine Temperatur von 232 bis 427° C, ein Druck von 7,03 bis 105 atü und eine Raiimgesch windigkeit von 0,2 bis 2,0.
Zur Entparaffinierung kann man das Öl auch zusammenbringen mit einem Gemisch aus 40 bis 60 Volumen-% eines Keions, wie Azeton, Methylälhylketon oder n-Butylketon, und 60 bis 40 Volumenprozent einer aromatischen Verbindung wie Benzol oder Toluol in einem Verhältnis von etwa 3 bis 4 Raumteilen ϊ Lösungsmittel pro Raumteil öl, Abkühlen der Mischung bis etwa -17,8 bis -28,9"C, und Entfernen der Paraffine durch Filtern oder Schleudern. Das Filtrai wird dann einer Flash-Destillation unterworfen und das Lösungsmittel abgeslrippL Das erhaltene Produkt ist in ein Schmieröl mit hohem Viskositätsindex und guter Beständigkeit gegen UV-Licht
Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung weiter erläutern.
Beispiel I
Bei diesem Beispiel wurde als Einsatzmaterial ein öl verwendet, das durch Destillation aus einem entasphaltierten Vakuumrückstand und anschließende Raffination mit Furfurol erhalten wurde. Das Öl wurde über einen Katalysator hydrierend gecrackt. Dieser enthielt 2,S% Nickel und 9,6% Molybdän, jeweils als Sulfide, war auf einen Träger aus SiO2ZAI2Oj (73% SiG2) aufgebracht und hatte ein Porenvolumen von 0,72 cmVg und eine spezifische Oberfläche von 349 m2/g. Das Hydrocrakken wurde bei 399° C, 127 atü, einer Raumgeschwindigkeit von 0,4 Raumteilen pro Raumteil Katalysator und Stunde sowie einem Wasserstoffverhältnis von 17 NmV 0,159 m3 Öl durchgeführt. Die Tabelle 1 zeigt in der Spalte 1 die Eigenschaften des hydrogecrackten Öls, in Spalte 2 die des entparaffinierten hydrogecrackten Öls, in Spalte 3 die Eigenschaften eines Öls, das durch
Tabelle 1
Raffination des hydrogecrackten Öls mit N-Methyl-2-pyrrolidon bei 82^° C und einem Dcsierungsverhältnis von 300% erhalten wurde, und in Spalte 4 das Raffinat von Spalte 3. In beiden Fällen stellte das Entparaffinie-
2n rungslösungsmittel eine Misc' .ng aus Toluol und Methyläihylkeion in gleichen Vuiirnenieiien dar. "wie das Beispiel lehrt, wird die Ausflockung des hydrogecrackten Öls im UV-Licht durch die milde Lösungsmittelraffination verringert Außerdem wird der Viskositätdndex des Öls um 12 VI-Einheiten verbessert. Es zeigt auch, daß alleinige Lösungsmittelraffination vor dem Hydrocracken kein Öl erbringt, das gegenüber UV-Licht beständig ist das aber bei Lösungsmittelraffination im Anschluß an das Hydroctacken die gewünschte Beständigkeit aufweist
Dichte, "API 33,1
Viskosität,
SUS bei 37,80C
SUS bei 98,9° C
Viskositätsindex
Pour Point, "C
UV-Beständigkeit, 48 Std.
In diesem Beispiel wurde das Einsatzmaterial, ein durch Entasphaltierung eines Vakuumrückstands mit Propan erhaltenes öl, bei 418,5° C, 162 atü, einer Raumgeschwindigkeit von 0,4 Raumteil/jlaumteil Katalysator und Stunde und einem Wasserstoffverhältnis von 170 NmV0,159m3 hydrierend gecrackt, und zwar über ein pelletisiertes Katalysator-Festbett, das aus 5,9% Nickel und 18,3% Wolfram auf einem AI2O3-Träger mit einer spezifischen Oberfläche von 171 m2/g bestand, und das Hydrocrackprodukt dann mit einer 50:50-Mischung aus Methylethylketon und Bezol bei einer Verdünnung von 3 :1 und einer Temperatur von
Tabelle 2
32,4
225 256 260 289
50,8 50,8 53,7 54,1
129 107 140 119
+ 35,0 -17,8
Ausflockung keine
Ausflockung
Beispiel II
- 34,4° C entparaffiniert
In der nachfolgenden Tabelle 2 sind in Spalte 1 die Eigenschaften des entparaffinierten hydrogecrackten Öls, in Spalte 2 die des durch chargenweise Furfurol-Raffination des entparaffinierlen Hydrocrack-Produkts mit einem Dosierungsverhältnis von 300% bei 65,6°C erhaltenen Raffinats und in Spalte 3 die Eigenschaften des Raffinats enthalten, das man durch chargenweise Lösungsmittelraffination des entparaffinierten hydrogecrackten Öls mit einem DosierungsverliäUnis von 300% bei 65,6°C mit N-Methyl-2-pyrrolidon erhielt.
1 2 3
Viskosität,
SUS bei 37,80C 434 513 481
SUS bei 98,90C 60,4 66,2 64,7
Viskositätsindex 100 IW 107
Pour Point, °C -17,8 -20,6 -17,8
UV-Bi'rtändigkeit, 48 Std. Ausflockung keine Ausflockung, keine Ausflockung,
aber trübe klar
Beispiel II zeigt die Überlegenheit von N-Methyl-2-pyrrolidon über Furfurol zur Erzeugung eines gegen UV-Licht beständigen Produkts. Es zeigt weiter, daß das hydrierend gecrackte Öl, das nicht mit einem guten Lösungsmittel für Aromaten behandelt wurde, eine sehr schlechte UV-Beständigkeit besitzt. Außer einer Verbesserung der UV-Beständigkeit führt die Lösungsmittelraffination des hydrierend gecrackten Öls weiterhin zueiner Verbesserung des Viskositätsindexes.
Beispiel III
Der hydrierend gecrackte, entasphaltierte Vakuumrückstand aus Beispiel Il wurde mit N-Melhyl-2-pyrrolidon in einem Gegenstrom-Extrakfor bei einem Lösungsmittel-Dosierungsverhältnis von 176 Voi.-% und einer Extraktionslemperatur von 98,3°G unter Mischen und Absetzen raffiniert und dabei ein Raffinat von 79 Voi.-% erhalten. Die Eigenschaften des eniparaffinierten Einsatzmaterials und entparaffinieren Raffinatöls sind in den Spalten 1 bzwt 2 der Tabelle 3 wiedergegeben. Auch hieraus geht die Verbesserung von UV-Beständigkeit und Viskositätsindex hervor.
Tabelle 3
Viskosität,
SUS bei 37,8°C
SUS bei 98,9°C
Viskositätsindex
Pour Point, 0C
UV-Beständigkeit,
48 Std.
466
61,9
-28,9
Ausflockung
469
64,5
iio
-15,0
keine
Ausflockung
25
30
Beispiel IV
In diesem Beispiel wurde der aus schwefelfreiem Louisiana-Rohöl erhaltene Vakuumrücksland mit Butan entasphaltiert und der entasphaltierte Rückstand wie in Beispiel Il hydrierend gecrackt. Die Lösungsmittelraffination erfolgte in einem 12stufigen Misch-Absetz-Gegenstrom-Extraktor mit 105 Vol.-% N-Methyl-2-pyrrolidon und einer Extraktionstemperatuf von 48,90C. Das raffinierte öl wurde in einer Ausbeute von 82 Vul.-°/o erhalten. Die Eigenschaften des hydrierend gecrackten Öls vor und nach der Lösungsmittelraffination werden in den Spalten 1 und 2 der nachfolgenden Tabelle 4 wiedergegeben.
Tabelle 4
Dichte, "APl
Viskosität,
SUS bei 37,8OC
SUS bei 98,9°C
Viskositätsindex
Farbe, Lovibond
31,1
35,2
62,7 67,6
35,5 36,7
106 130
130/12,7 mm 5/152,4 mm
Diese Ergebnisse lassen die weitgehende Verbesserung der Farbe erkennen, die durch Lösungsmittelraffination des hydrierend gecrackten Öls unter Verwendung von N-MethyI-2-pyrrolidon als Lösungsmittel erzielt wird.
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Claims (6)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Verbesserung des Viskositätsindex und der UV-Beständigkeit von Schmieröl, dadurch gekennzeichnet, daß eine Schmierölfraktion an einem Katalysator hydrierend gecrackt und das hydrogecrackte öl dann mit Lösungsmittel raffiniert wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Schmierölfraktion ein Paraffindestillat oder ein entasphaltierter Destillationsrückstand eingesetzt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein Katalysator verwendet wird, der ein Metall aus der VIIL Gruppe des Periodensystems, insbesondere Nickel, oder eine Verbindung dieses Metalls enthält
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß als Lösungsmittel N-Methylpyrroiidon-(2) verwendet wird.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Schmierölfraktion vor der Hydrocrack-Behandlung einer Lösungsmittelraffination, insbesondere mit N-MelhylpyrroIidon-(2) unterworfen wird.
6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß eine Schmierölfraktion verwendet wird, die durch Vorbehandlung eines Erdöl-Deslillationsrückstands mit einem Lösungsmittel, das Affinität zu aromatischen Kohlenwasserstoffen besitzt, insbesondere N-Methylpyrrolidon- (2\ gewonnen worden ist.
in
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