DE2016153A1 - Verfahren zum Herstellen eines bleibend die Entflammbarkeit verzögernden Fadens aus regenerierter Cellulose - Google Patents

Verfahren zum Herstellen eines bleibend die Entflammbarkeit verzögernden Fadens aus regenerierter Cellulose

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DE2016153A1
DE2016153A1 DE19702016153 DE2016153A DE2016153A1 DE 2016153 A1 DE2016153 A1 DE 2016153A1 DE 19702016153 DE19702016153 DE 19702016153 DE 2016153 A DE2016153 A DE 2016153A DE 2016153 A1 DE2016153 A1 DE 2016153A1
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Description

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Verfahren zum Herstellen eines bleibend die Entflammbarkeit verzögernden Fadens aus regenerierter Cellulose
Die Erfindung betrifft eine abgewandelte Ausführungsform des Herstellenes eines die Entflammbarkeit verzögernden Gebildes aus regenerierter Cellulose nach dem deutshen Patent (deutsche Patentanmeldung P 16 69 427.2). --'.
Für viele Anwendungsgebiete auf dem Gebiet der- Textilien -ist es zweckmäßig, Cellulosefasern and Garne-zu schaffen, die starke verringerte Entflammbarkeit besitzen. Das Herstellen von Künstseide, die annehmbare die Entflammbarkeit verzögernde Eigenschaften für alle Textilgutanwendungeri besitzt unter Heranziehen billiger und handelsgängiger chemischer, die Entflammbarkeit verzögernder Mittel ist in zufriedenstellender Weise nach dem deutschen Patent (Patentanmeldung P 16 69 427.2) erreicht worden.
Diese und weitere Aufgaben werden nach dem-genannten Patent da— durch erreicht, daß ein regenerierter Cellulosefaden darin dispergiert ein praktisch wasserunlösliches, flüssiges Phosphonitrilatpolymer der folgenden allgemeinen Formel
■—fr—-M » P(OR) (OR')
enthält, wobei R und R1 die gleichen oder verschiedenen Alkyl-, oder AlkenyIreste mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen sind, a sick auf. wenigstens 3 beläuft. Zu R und R' gehören z.B. die Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Isopropyl·-, Butyl-, Isobuty 1-,. "Amyl- B Isoamyl-, llexyl-, Allyl- und Crotyleste. , .'".'■■""■■". ■-■■■■-■. ■ . ■- . - ■ . ■ - 2 -
Ö0SI44 / 11 3% ' . . ' . -BAD ORIGINAL.
"Jach einer Ausführngsform der vorliegenden Erfindung ist wenigstens 0 durch ein S ersetzt und R und R1 sind unter anderem ebenfalls Arylalkyl- oder Arylreste, wobei die Arylreste 6 bis 10 Kohlenstoff atome aufweisen. Somit gehören zu R und R1 auch die Phenyl-, Uaphthyl- und Kresylreste. Nach einer weiteren erfindungsgemäßen Ausführungsform weist wenigstens eine der OR- oder OR1 Gruppen des Polymer ein odermehrere Halogenatome mit den Kohlenwtoffatomen von R oder R1 verknüpft auf. Somit kann irgendeine der R und R1-Gruppen durch Halogen substituiert sein und vorzugsweise sind beide Gruppen in dieser Weise substituiert, da Verbindungen, bei denen R und R1 gleich sind, sich leichter herstellen lassen. Dort wo R der Methylrest ist, muß R1 ein Rest mit einer größeren Anzahl an Kohlenstoffatomen sein, da der Methylrest sich nicht leicht halogenieren läßt und ebenfalls dazu neigt, das Polymer stärker wasserlöslich zu machen. Bezüglich R und R1 ist es bei diesen Verbindungen bevorzugt, daß beide halogenierte Äthyl- oder Propylreste sind, da Phosphonitrilpolymere mit weniger Kohlenstoffatomen zu einer stärkeren Wasserlöslichkeit neigen, während das Vorliegen von mehr Kohlenstoffatomen zu Produkten führt, die einen geringeren Prozentsatz an Phosphor enthalten, wodurch deren Wirksamkeit verringert wird. Jedobh gehören hierzu auch gemischte Ester, bei denen R und R1 verschiedene Reste darstellen und ein Teil des Sauerstoffs gegebenenfalls durch Schwefel ersetzt ist, und zwar in Abhängigkeit von der Kombination der vorliegenden Reste, wodurch sich gegebenenfalls überlegene die Entflammbarkeit verzögernde oder andere zweckmäßige Eigenschaften für die entsprechenden Fäden und Fasern aus regenerierter Cellulose ergeben.
In einigen Fällen, wo Sauerstoff überwiegend durch Schwefel ersetzt ist und R und R1 gleich sind, d.h. Met hy §f gruppen, stellt das Polymer eine kristalline feste Substanz dar. Dort wo diese Verbindungen durch Vermischen mit ähnlichen Verbindungen, wie / denjenigen nach der deutschen Patentschrift (deutsche Patentanmeldung P 16 69 427.2) verflüssigt werden, können dieselben für die erfindungsgemäßen Zwecke herangezogen werden.
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Gemischte Abkömmlinge jedoch, vie z.B. der Methyimercaptopropyl- mercapto-Abkömmling sind bevorzugt, da dieselben nicht dazu neigen kristalline Feststoffe auszubilden, und dieselben lassen sich somit leichter mit Viskose in die Entflammbarkeit verzögernde Fäden und Fasern verspinnen. .
Das erfindungsgemäße Phosphohitri!polymer ist ein cyclisches Primäres, Tetrameres oder höher cyclisches Polymer, oder es handelt sich um ein lineares Polymer und wird vorzugsweise als ein Gemisch dieser Isomeren auf der Grundlage wirtschaftlicher und ähnlicher Leistungsfähigkeit der reinen Verbindung angewandt.
Die Menge an die -"Entflammbarkeit verzögernden Mittel auf der Grundlage von Phosphonitrilat, die in dem regenerierten Cellulosefaden dispergiert ist, beläuft sich auf etwa 5Θ bis etwa 30% und vorzugsweise 10 bis 25% bezogen auf das Gewicht des Fadens.
Nach den erfindungsgemäßen Verfahren wird das oben beschriebene Phosphonitrilat in eine viskose Lösung eingearbeitet und die Viskose, in Form einer oder mehrerer Fäden in ein koagulierendes und regenerierendes Medium eingespsnnen. Die ausgebildeten Fäden werden einer Nachbehandlung unter Anwenden allgemein bekannter Arbeitsweisen auf dem Kunstseidegebiet unterworfen unäer Ausbilden kontinuierlicher Fäden, Fasern und Garne sowie Stapelfasern. Dieselben können sodann zum Herstellen beliebiger bekannter Textil- gegenstände angewandt werden, bei denen die die Entflammbarkeit verzögernde Eigenschaft angestrebt wird.
Das erfindungsgemäße, die Entflammbarkeit verzögernde Pnosphoni- trilat wird al-s eine Flüssigkeit mit pumpfaniger Konsistenz angewandt, die vorzugsweise ein rones Umsetzungsprodukt carsteilt, das in der hier beschriebenen Weise hergestellt worden ist. So können z.B. die entsprechenden polymeren Phosphonitrilcnloridc in die angegebenen Ester umgewandelt und sodann halogeniert v/erden. Aufgearbeitete Produkte, wie das Trinere sind ebenfalls durchaus zweckmäßig. Das Halogenieren 3:ann z.B. in der Weise ausgeführt werden, wie es durch Hamalainen et al. Textile Research Journal Februar 1956, Seiten 141-144 und der US-Patentschrift 2 825 713 beschrieben ist. Die Ester der gemischten Ester kennen ebenfalls in ähnlicher Weise oaloriert oder fluoriert v.'eräen.
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Die ha]οjenierten Ester werden ebönfalls z.B. durca Umsetzen des flüssigen Polymeren des Puosphonitrilchlorides mit einer Verbindung Hergestellt, die einen nalogenierten Ester des Pnosphonitrilcnlorioos bildet, z.E. J'tnylenchlornydrin und Jvthylenbromnydrin, oder nalogenierte Alkylalkonole z.L·. wie sie in der US-Patentscnrift 2 631 R95 offenbart sind.
Das vermittels dieser Umsetzungen gebildete Produkt stellt eine ölige Flüssigkeit dar und kann in Viskose als solche oder in geeignete Lösungen oder wässrige Lmulsinnen eingearbeitet werden. Vorzugsweise wira eine einregulierte Ilcnge des die IZntf lainmbarkr-it verzögernuen, nalogenierten Pnospnonitrilates in <Jie Viskose uni'.ittc:]Lar vor den Auspressen c'erselben durcn die fadenbildennen Spinndüsen eingedruckt. Die Viskose wira sodann in ein saurer; Dad versponnen und in nerkömiulicner '.»-eise weiterverarbeiten
uie l'erctUito-iUjlvCiiiii] inge ces Pnospnonitri lchlorides können in Viskose als solcne ocer in q< eignete Gemische, Lc'^r.ungen oder v/cissrigo Lnulnionen eingearbeitet werden. Vorzugsweise v;ird eine cntsprecr.ena eingestellte :ir-nge des oie Lntflajfimbarkeit verzögerncien/i^iohptiönitril atos in uie Viskose unmittelbar vor dem Auspressen uurcli öic fadeniiildonden Spinndüsen eingedrückt. TJie Viskose v/ird sodann in X-In saures Bad versponnen und in herkö'nmlicner Ueise baiterverarbeitet.
Die iJrfinaung wira im folgenden annand einer Reixie von Ausfünrungsbc'ispielen erläutert:
Leispiel 1
Ls wire 2,2,4,4,6 , r~i!exa!itnyln<--rcöPtocyclotriphosphazatrien (!Ir-xaati.ylpprcapto-Z bköi iriling der, trineren Pnosphonitrilchlcrides) in aer folgenden ',.eise Hergestellt. Ls werden 20 g IJatriumiiietall in 300 nl. Toluol bis zurr. Scnrelzen craitzt und sodann vermittels scanellen R'i.iren uas ..atriur- in 'rrc-pfcneri oisneryiert. Man laßt si ca oie Suspension auf Raurvtegtperatitur ablvünlen, sodann wira das 'loluol ai/y'ecoasen unc das ^atriur. n.it Tetranyarofuran gev;ayciion. Es '.,orden souann t,')0 ml Tetrahydrofuran uno in Zmscnluß nieran 92 n.l /.tayln;ercai'tan innerhalb .von 30 : inuten bei Raumtemperatur zugesetzt. Das Unsetzungsgeüiscn v/irc sodann unte iRückflußbeüingungen 6 Stunden lang an Sieden genalten. Sodann ist das gesante
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zugesetzte natrium aufgelöst.
Die Suspension des Natriumsalzes wird bei Raumtemperatur gerührt und eine Lösung von 150 g trimerem Phosphonitrilchlotid in Tetrahydrofuran·, -zugesetzt« Es erfolgt nur ein geringfügiger oder kein Temperaturanstieg. Das Ümsetzungsgemisch wird sodann unter Rückflußbedingungen 7,5 Stunden am Sieden gehalten. Es wird eine Probe des Produktes entnommen, aufgearbeitet und der Analyse unterworfen.· Hierbei wird festgestellt, daß das Produkt 0,49% restliches Chlor enthält.
Das Haupturnsetzungsgemisch wird sodann weitere 6 Stunden lang am Rückfluß gehalten, bevor das Tetrahydrofuran unter Vakuum vermittels eines Drehverdampfers abgezogen wird. Der Rückstand wird | in 500 ml Siswassar gegossen und das.Produkt zweimal mit jeweils 2-250 ml Äther extrahiert. Die ätherische Lösungen werden- mehrfach mit Wasser gewaschen, vereinigt, unter Natriumsulfat und Drierite getrocknet, filtriert und unter Vakuum eingeengt. Der Rückstand wird unter Vakuum eine Stunde lang bei 40 C und 0,02 mm Hg gehalten. Man erhält so ein geringfügig verfärbtes·, recnt bewegliches öl in einer Menge von 108 g. ■ """".'
Die -Slementaraftälyse des Produktes zeigt die folgenden Werte: Kohlenstoff = 28,7%, Wasserstoff = 6,17%, Chlor = 0959%, Stickstoff = 3,3%; Phospnor =18,8% und Schwefel = 36,4%.- Es wird berecnnet, daß das Produkt die folgende prozentuale Zusammensetzung der Elemente haben sollte: Kohlenstoff = 28,7%, Wasser- | stoff = 6,03%; Chlor = 0,0%; Stickstoff = 8,3%, Phosphor = IG,5% und Schwefel = 38,4%. ·
Die in der obigen Weise hergestellte Verbindung wird iß -die die Spinndüsen zum Herstellen von Kunstseide speisende Viskoseleitung in abgelassener ;:iengs bezogen auf das Gewicht der Celliulöse in aer Viskose eingedrückt. Diese Viskose wird in- ein herkömrtv lienas wässriges- Säurespinnbad versponnen, das 9% Schwefelsäure,· 2% Zinksulfat und 15% Natriumsulfat bei 550C 'enthält. Das erhal-" tane Garn wird weitervärarbaitet, indem dasselbe durch eine Reihe 3äder hindur ougef ühr t-wird, die ein ■ Wasserwaschbad,: Entsehwefeiungsünl Bleichbad, Bleichsäurebad, Chiorentfernungsbad und I/eicnappretierungsbad darstellen* Das aus 300- Fäden bestehende
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- 6 2QO Deniergarn wird sodann getrocknet und gesammelt.
Us v/ird mit dem in dieser Weise Hergestellten Garn ein Entflammbarkeitstest durchgeführt. Der Test besteht darin, daß zunächst ein Garnbündel ausgebildet wird, vermittels Sch*ingen des Garns um die geschlossenen Finger einer ausgestreckten Hand unter Ausbilden eines Bündels aus 6000 Denier und sodann Entfernen desselben von der Hand. Das Garnbündel wird fünfmal verschlungen und sodann einmal zusammengelegt unter Ausbilden eines integrierten Garnbündols mit einer Länge von etwa 4 cm und einer 12,OOO Denier Größe. Die freien Enden des Garnbündels warden in Pinzetten eingeklar.imernt una das Bündel in waagerecnter Lage gehalten, in der dasselbe durcn die Sptize der Flamme eines Fischer-Brenners nin~ und herscnwingend mit einem Durchtritt euren die Flamme pro Sekunde gefüxirt wird. Die Brennerflanme v/ird auf eine 15 cmllöhe und eine blaue Flamme eingestellt. Die Anzahl der Durentritte bis zum Erzeugen eines Entflammens der Probe v/ird festgestellt. Ein Kontrollgarnbündel (das Garn enthält kein die Entflammbarkeit verzögerndes Mittel) entflammt bei 1 oder 2 Durentritten und die die Entflammbarkeit verzögernden Garne werden für die Entflammbarkeit wie folgt bewertet.
1-2 Hindurentritte - scnlecht
3-4 Kindurcntritte - mittelmäßig
5-6 Hindurchtritte -got
7-9 Durentritte -sehr gut bis ausgezeichnet
10 oder mehr Durchtritte - ausgezeicnnet
Ein Kunstseidegarn, das etwa 15% des 2,2,4,4,6,6-Hexaäthylmercaptotriphosphazitrien entnält, v/ird als gut bewertet nacn dem obigen Test, wobei sich kein Nachglühen zeigt. Das Nachglühen stellt ein Verbrennen ohne sichtbare Flamme dar.
Das Beibenalten der Größe der Flaramfestigkeit in dem Garn nach Ab»- scnluß des vollständigen wieteren Vearbeitens in der oben beschriebenen Weise des versponnenen Garns beläuft sich auf der Grundlage der Phosphoranalyse auf 80,8%. Das allgemeine Aussehen usw. der Garne entspricht praktisch demjenigen einer herkömmlichen Kunstseide.
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Beispiel 2 .
In der folgenden Weise wird der Äthylmercäptoester von gemischten polymeren Phosphonitrilcnloriden hergestellt.
Es werden 276 g Natriummetall in kleine einzelne Kügelchen vermittels Abkühlen einer geschmolzenen Dispersion in heißen Toluol umgewandelt. Das Toluol wird sodann abgegossen und die Natriumteilchen mit Tetrahydrofuran gewaschen. Es werden sodann 5500 ml Tetrahydrofuran zugesetzt und es erfolgt im Anschluß hieran ein tropfenweiser Zusatz von 1115 g Ütnylraercaptan. Die Temperatur des Gemisches steigt allmählich auf 60 C an und wird-bei diesem Viert bis zürn Abscnluß der Zugabe gehalten, !lach Abscnluß der Zugabe wird das Umsetzungsgemisch auf 60 C unter Rückflußkünlung erhitzt, bis das gesamte Natrium aufgelöst ist.
Esc wird ein Gemisch aus 464 g linearen und cyclischen Pnosphonitrilchloriden, die zuvor vermittels Einwirken von Phosphorpentacnlorid auf Ammoniumchlorid in einem nochsiedenaen cnlorierten Lösungsmittel hergestellt worden sind, in 500. ml Tetrahydrofuran gelöst, und die ernaltene Lösung wird tropfenweise unter Rünren zugesetzt. Bs ergibt sicn eine ausreichende Umsetzungswärme unter Erhöhen der Temperatur auf 60 bis 6 5°C, v/o dieselbe während des Zusatzes genalten wird. Nachdem der Zuscitz zum Abschluß gebracht v/orden ist, wird das Umsetzungsgeiiiiscxi unter Rückflußbedingungen insgesamt «0 Stunden lang gerünrt und gexial-ten. Es werden Proben des Umsetzungsgemisches von Zeit zu Zeit entfernt und aufgearbeitet, um so die Gescnwindigkeit festzu- ' stellen, mit der der Ciilorgehalt und der Gehalt an organiscnem Produkt verringert viira. -...".
Sobald die Umsetzung scnainbar zum Abscnluß gekommen ist, wirö. . der größte Teil des Lösungsmittels unter Vakuum entfernt, der Rückstand auf Eis und 'wasser gegossen, sowie das Gemiscn sodann mit verdünnter.Salzsäure angesäuert. Die sicn abtrennende ölige Schicht wird entfernt, und die wässrige Schicht wird zvieiraal rait Toluol extrahiert. Die Toluolextrakte werden sodann mit den Öl vereinigt, das zuvor abgetrennt worden ist, und die Gesamtmenge wird mit Wasser gewascnen. Mach den Trocknen mit wasserfreiem Natriumsulfat wirdder größte Teil des Toluols unter Vakuum ab-· ■-....... ' ■ ' - 8 -
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destilliert und das restliche öl wird durch ein wenig Diatomeenerde filtriert. Der restliche Teil der vorliegenden flüchtigen Stoffe wird sodann dadurch entfernt, daß der Rückstand eine Stunde lang bei 4O°C unter einem Vakuum von 0,02 mm gehalten wird.
Die Blementaranalyse des Umsetzungsproduktes ergibt folgende WErte: Kohlenstoff = 3(D, 1%; Viasserstoff = 6,5%; Chlor = 1,2%, Phosphor = 18,0%; Stickstoff = 6,7%, Schwefel = 35,3%. Es wtrd berechnet, daß das Produkt den gleichen Prozentsatz der Elemente wie das Produkt enthalten sollte, das ausgehend von dem trimeren Phosphonitrilchlorid hergestellt worden ist, und zwar die folgenden Werte: Kohlenstoff = 28,7%; Wasserstoff = 6,03%; Chlor = 0,0%, Stickstoff = 8,3%; Phosphor = 18,5% und Schwefel = 38,4%.
Das ind er oben beschriebenen Weise hergestellte Produkt wird in die Viskose vor dem Verspinnen eingepumpt und das gesponnene Garn wird in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 angegeben, wieterverarbeitet. Das Einführen von etwa 15% des die Entflammbarkeit verzögernden Mittels in das Garn führt zu guten die Entflammbarkeit verzögernden Eigenschaften ohne Auftreten eines ilachglühens. Bei einer Einführung von etwa 20% besitzt das Garn sehr gute die Entflammbarkeit verzögernde Eigenschaften bei dem Test, wobei kein IJacnglühen eintritt. Die Garneigenschaften sind praktisch genau so gut wie diejenigen herkömmlicher Kunstseide.
Beispiel 3
Es werden 295,5 g (3,67 Mole) lithylenchlorid tropfenweise innerhalb von 75 !!!nuten einer gerührten Lösung von 133,4 g (2,3 Mole) des cyclischen Trilleren des Phosphonitrilchloridesin 1000 ml Pyridin zugesetzt. Zunächst belauft sich die Temperatur des Umsetzungscenisches auf 20°C, jedoch steigt die Temperatur schnell an und erreicnt 38 C,nachdem etwa 70 g /itnylenchlorhydrin zugesetzt worden sind. Eine von Außen verringerte Temperatur von etwa 5 C, wird bev/irlct und bei diewser Temperatur wird während des restlichen Zusatzes genalten. Das Umsetzungsgemisch wird sodann bei Raumtemperatur 24 Stunden geührt.
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Nach 24 stündigem Rühren wird etwas Überschuß an Pyridin unter Vakuum innerhalb von 150 Minuten bei 40-41°C abdestilliert und 'der Rückstand auf Eiswasser in einer Menge von 1000 ml gegossen. Das Produkt witdmit 300 ml Chloroform extrahiert, die Cnloroformlösung abgetrennt, zweimal mit verdünnter Salzsäure (100 ml pro Waschung) und sodann zweimal mit 300 ml Wasser gewaschen. Die wässrigen Schichten werden nacheinander mit 300 ml Chloroform extrahiert, die Chloroformlösungen vereinigt-* getrocknet und filtriert.
Das Verdampfen des Chloroforms auf einem Drehverdampfer führt dazu, daß ein öliger Rückstand verbleibt, der unter Vakuum 5,5 Stunden lang bei 40°C und 0,02 mm Hg gerührt wird. Das Endprodukt stellt ein strohfarbenes öl in einer Menge von 225,5 g entsprecnend einer Ausbeute von 95% dar, wobei eine geringfügige Trübung durch Filtration nicht entfernt wird.
Ein kernmagnetisches Resonanzspektrum dieses Produktes zeigt einen Triplet 3,75 ppm und ein verwickeltes, scnlecht aufgelöstes Muster bei einem 1:1 Verhältnis. Dieses Ergebnis steht in Übereinstimmung mit der Formel für 2,2 ,4,4,6,6-Hexa(2;-chlorethoxy) cyclotriphosphazatrien oder 2-Chloräthyihexaester des trimeren Phosphonitrilchlorids und es liegen keine merklicnen Verunreini- ; gungen vor. Die Analyse der Verbindung zeigt folgende Werte: Kohlenstoff = 22,3%., Wasserstoff - 3,95%, Cnlor = 34,7%, Stick- stoff = 7,54% und Phosphor = 16,9%. -Die theoretischen Erfordernisse für die Verbindung belaufen sich auf folgende Werte: ■ Kohlenstoff = 23,6%, Wasserstoff = 3,95%, Chlor =34,8%, Stickstoff = 6,9% und Phosphor = 15,2%. . ·
Eine in dieser Weise hergestellte Verbindung wird in die die Spinndüsen für das Herstellen von Kunstseide speisende Viskoseleitung in abgeeinessener Menge auf der Grundlage des Gewichtes der Cellulose in der Viskose eingedrückt. Diese. Viskose wird in eine aerkömmliciies wässriges Säurespinnbad eingesponnen, das 9,0% Schwefelsäure, 2,0% Sinksulfat und 15% Natriumsulfat bei 55°C enthält. Das erhaltene Garn wird weiterverarbeitet, indem ciasselbe durch eine Reihe Bäder hindurchgeführt wird, einschließlicA eines 'iasserwaschbades, Sntschwefelungsbades, Bleichbades, eines Eleiciisäurebades, amnes Chiorentfernungsbades und eines Wei cn a'ppre tür bade s. Das Garn wird sodann getrocknet und gesammelt.
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Kunstseidegarn, das etwa 15 Gew.S des 2-Cnloratiiylnexaesters des trilleren Pnospnonitrilcxilorides enthnält, wird als ausgezeicnnet besäglich des v/eiter oben bescnriebenen Entflamnibarkeitstests bewertet, wobei sich kein rlacnglünen zeigt.
Das Beibenalten der Größe der die Entflammbarkeit verzögernden Eigenscnaften in dem Garn nach Ausfünren der vollständigen, oben beschriebenen Weiterverarbeitung des versponnenen Garns beläuft sicn auf der Grundlage der Phosphoranaylse auf 91,0%. Das Aussehen und weitere Eigenschaften der Ganre sind praktisch die gleicnen wie diejenigen nerkömmlicner Kunstseide.
Beispiel 4
Ein ännlicnes Verfahren zum Herstellen des cnlorierten Esters ? des cyclischen Trineren des Phosphonitrilchlorides nach Beispiel 1 wird mit der Ausnanme ausgeführt, daß ein Gemisch aus Phospnonitrilcnloridpolymeren, die als das Rohprodukt aufgrund des Hersteilens des flüssigen Phosphonirilpoloridpolynaer erhalten worden sind, anstelle von reinera cycliscnen Trimeren zur Anwendung gebracht.wird. Das Gemiscn entnält größtenteils Trimeres und Tetramere mit einigen nöneren cycliscnen linearen Polymeren des Phosphonitrilchlorides Die Ausbeute beträgt 85,4% und die Analyse ekes Produktes zeigt folgende Werte: Kohlenstoff = 23,3%, Wasserstoff = 4,05%, Cnlor = 34,9%, Pnospnor = 16,0% und Stickstoff =7,4%.
Das durcn die obige Umsetzung erhaltene Produkt wird in ähnlicher Weise in Viskose eingedrückt und die Viskose wird in der im 3eispiel 3 beschriebenen Weise versponnen und weitervearbeitet. Das etwa 15 Gew.% des eingedrückten Produktes enthaltende Garn wird dem Entflammbarkeitstest unterworfen und zeigt hierbei gute die Entflammbarkeit verzögernde Eigenscnaften, wobei kein Nachglühen eintritt. Nachdem das Produkt der Einwirkung von UV-Licht in einem Fadeometer 50 Stunden lang ausgesetzt worden ist, ist der Verlust an Garnfestigkeit nicnt größer als bei herkömmlicner Kunstseide.
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Beispiel 5
Es wird der 2,3-Dichlorpropylhexaester des cyclischen Trimeren von Phosphonitrilchlorid vermittels Chlorieren des Hexaallylesters des Phosphonitrilchlorides hergestellt. Derselbe wird in die Viskose eingedrückt und die Viskose versponnen und weiterverarbeitet. Das Garn enthält 25 Gew.% des chlorierten Phosphonitrilates und ist flammfest.
Es können auch weitere wasserunlösliche, flüssige, halogenierte Polyphosphonitrilester in die Viskose zum Herstellen einer Kunstseide entsprechend den vorangehenden Beispielen eingedrückt werden, wie z.B. chlorierte, bromierte und fluorierte Allylester des Pftlyphosphonitrilchlorides, Addukte aus Bromoform und Allyl- (J ester von Polyphosphonitrilchloriü, 2,3-Dibrompropylester von Polyphosphonitrilchlorid, 1,3-Dicnlorporpylester von Polypnosphonitrilchlorid, Cnlorphenylester von Polyphosphonitrilchlorid, Bromnaphthylester von Polypnosphonitrilchlorid, halogenierte oder teilweise halogenierte gemischte Ester, z.B. Brompropyläthylester von Polyphosphonitrilcnlorid, Fluorpropylmethylester von Polyphosphonitrilchlorid, Chlorphenylmetnylester von Polyphosphonitrilchlorid, etc.
Es ist erforderlich, daß die mit jedem Phosphoratom in der polymeren Kette verknüpften OR- und -OR" Gruppen verknüpft sind. So weist z.B«der Hexaester des cyclischen Trimeren des Phosphonitrilchlorides 6 Substituentengruppen auf. Erfindungsgemäß Jj können 1 bis 6 dieser Gruppen halogeniert sein.
Einige der halögenierten und Mercaptoester werden bleibender in dem Garn als andere zurückgehalten, und einige erfordern einen Zusatz in größeren Mengen zu der Viskose für das Ausbilden der ansgestrebten Flammfestigkeit, jedoch wird der größte erfindungsgemä&e Vorteil der Flammfestigkeit darin gsenen, daß ein Eindrücken in die Viskose und Verspinnen in ein Garn erfolgen kann, das dessen normale Weichheit usw. beibehält. Dies ist darauf zurückzuführen, daß die Verbindungen viskose Flüssigkeiten sind, die im Inneren der Matrix"der regenerierten Cellulose festgehalten, werden. Phosphonitrilester, die Feststoffe sind, neigen zum Ausbilden eines sich hart anfüalenuen Garns unä lassen sicn
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- 12 -schwierig in die Viskose verspinnen.
Diejenigen halogenierten Mercaptoester, die nicht bleibend durcn Textilien auf der Grundlage von Kunstseidegarn nacn wiederholten Waschvorgängen festgehalten werden, erweisen sich als zweckmäßig für Kunstseide, die in nur einmal zur Verwendung kommenden Bekleidungsstücken vorgesehen ist.
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Claims (7)

Patentansprüche
1. Verfanren zum Herstellen eines bleibend die Entflammbarkeit verzögernden Fadens aus regenerierter Cellulose, bei dem Viskose, und eine die Entflammbarkeit verzögernde Menge eines praktisch wasserunlöslichen, flüssigen Phosphonitrilatpolymer der folgenden allgemeinen Formel
H=P- (OR) (OR1 )
wobei R und R' die gleichen oder unterschiedliche Alkyl- oder Alkenylreste mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen sind und sich η auf wenigstens 3 beläuft, vermischt, das Gemisch in einen Faden verformt und derselbe koaguliert und regeneriert wird nach Patent (Patentanmeldung P 16 69 427.2), dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens eines der Sauerstoffatome durch ein schwefelatom ersetzt ist, oder wenigstens eine der OR oder -OR1 Gruppen ein oder mehrere Halogenatome verknüpft mit den Kohlenstoffatomen von R und R1 aufweist und R und R1 ebenfalls Arylalkyl- oder Arylreste sein können, die Arylreste 6 bis 10 Kohlenstoffatome aufweisen.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadufcn gekennzeichnet, daß wenigstens 5% bezogen auf das Gewicht der Cellulose an flüssigen Phosphonitrilat mit der Viskose vermischt v/erden.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2/ dadurch gekennzeichnet, daß alle Sauerstoffatome durch Schwefelatome ersetzt sind.
4. Verfahren nach Ansprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß R und R1 gleich sind und jeder der REste wenigstens 2 Kohlenstoffatom^ aufweist.
5.Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß R und R1 die 2-Cnlorätnyl- oder 2,3-Dichlorpropylreste sind.
6. Verfahren nach Ansprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß R und R' unterschiedliche Reste sind.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß einer der Reste R oder R' halogeniert ist.
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DE19702016153 1969-04-25 1970-04-04 Verfahren zum Herstellen eines bleibend die Entflammbarkeit verzögernden Fadens aus regenerierter Cellulose Pending DE2016153A1 (de)

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