DE2014654C3 - Verfahren zum Entfernen saurer Bestandteile aus technischen Gasgemischen - Google Patents

Verfahren zum Entfernen saurer Bestandteile aus technischen Gasgemischen

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DE2014654C3 DE19702014654 DE2014654A DE2014654C3 DE 2014654 C3 DE2014654 C3 DE 2014654C3 DE 19702014654 DE19702014654 DE 19702014654 DE 2014654 A DE2014654 A DE 2014654A DE 2014654 C3 DE2014654 C3 DE 2014654C3
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Dietmar Dr. DDR 4201 Zöschen Flad
Horst Dr. DDR 4220 Leuna Grünert
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entfernen saurer Bestandteile aus technischen Gasgemischen (Sauergase), wie aus Erd-, Synthese-, Stadtgasen und anderen, durch Auswaschen derselben mit einem Lösungsmittel.
Es ist bekannt, saure Bestandteile, beispielsweise Schwefelwasserstoff, Kohlendioxid und Kohlenoxidsulfid, durch Auswaschen, beispielsweise mit Wasser, N-Methylpyrrolidon-(2), Propylencarbonat oder Methanol zu entfernen. Dabei werden die sauren Komponenten durch das Lösungsmittel physikalisch absorbiert (U11 m a η η, Encyclopädie der technischen Chemie, 3. Auflage, Ed. 9,1957, S. 759; DBR-AS 11 54 591, DBR-AS 12 01942).
Weiterhin ist es bekannt, saure Bestandteile aus oben angegebenen Gasgemischen durch Waschen mit wäßrigen Lösungen basisch reagierender Verbindungen, z. B. Alkanolaminen, Alkalisalzen schwacher Säuren, vorzunehmen. Die Sauergase werden unter diesen Bedingungen chemisch gebunden (DBR-AS 10 57 075).
Darüber hinaus ist es bekannt, zur Verbesserung des Stoffübergangs saure Gasbestandteile aus obengenannten Gasgemischen mit Lösungsmittelgemischen auszuwaschen, wobei die Sauergase sowohl physikalisch gelöst, als auch chemisch gebunden werden. Lösungsmittelgemische dieser Art sind z. B. 1,1-Dioxi-Tetrahydrothiophen-Alkanolamin, N-Methylpyrrolidon-Alkanolamin(FP 14 27 338; FP 14 28 356).
Verwendet man Wasser als Lösungsmittel, so ist es wegen der - geringen Löslichkeitskoeffizienten der Sauergase erforderlich, eine hohe Lösungsmittelmenge umzupumpen. Energieseitig sind derartige Verfahren sehr aufwendig. Setzt man statt dessen N-Methylpyrrolidon-(2) als Lösungsmittel ein, so sind zwar die Energieaufwendungen geringer, doch wirkt sich die Korrosivität des Lösungsmittels im Gemisch mit Waser gegenüber Kohlenstoffstahl nachteilig aus.
Beim Einsatz von Propylencarbonat als Lösungsmittel für Sauergase wirken sich besonders nachteilig die Verluste durch Zersetzung und Verdampfung des Lösungsmittels aus.
Methanol kann als Lösungsmittel für Sauergase auf Grund seines hohen Dampfdruckes nur bei tiefen Temperaturen verwendet werden. Ein derartiges Verfahren ist energetisch und investseitig sehr aufwendig.
Setzt man zum Auswaschen von Sauergasen aus Gasgemischen Lösungsmittel ein, die die Sauergase chemisch binden (z. B. wäßrige Lösungen von Alkanolamines Alkalisalze schwacher Säuren), so ist es wegen des schlechten Sioffüberganges, vorzugsweise des Kohlendioxids, notwendig, sowohl apparativ als auch energieseitig einen großen Aufwand zu treiben.
Bei Verwendung von Lösungsmittelgemischen, die sowohl physikalisch lösend als auch chemisch, bindend wirken, wie z.B. Gemischen aus 1,1-Dioxi-tetrahydrothiophen und Alkanolaminen bzw. N-Methylpyrrolidon-(2) und Alkanolaminen, ist neben der Erhöhung der
Stoffübergangsgeschwindigkeit die Beständigkeit dieser Lösungsmittel sowie der Dampfdruck für die Ökonomie
der Verfahren von entscheidender Bedeutung.
Zweck der Erfindung ist es. die geschilderten Nachteile zu vermeiden.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zu Grunde, saure Gasbestandteile aus Gasgemischen, wie z. B. Erd-, Synthese- und Stadtgasen, mit Hilfe von Lösungsmittel zu entfernen, welche neben einer guten Abtrennung der Sauergase geringe Korrosion an Stahl zeigen und großtechnisch leicht zugänglich sind.
Erfindungsgemäß werden Lösungsmittel verwendet, die N-substituierte ε-Caprolactame enthalten oder ausschließlich aus N-substituierten ε-Caprolactamen bestehen.
Als besonders geeignet hat sich N-Methyl-e-caprolactam erwiesen. Erfindungsgemäß kann man das Verfahren entsprechend den Konzentrationen der Sauergase modifizieren, indem man als Lösungsmittel ein Gemisch von N-Methyl-e-caprolactam mit Alkanolaminen, die ggf. Wasser enthalten, verwendet. Vorteilhaft ist es.
Zusätze von 0 bis 60% Alkanolaminen, sowie 0 bis 40% Wasser, zu verwenden. Die erfindungsgemäßen Lösungsmittel können ana-
log allen aus dem Stand der Technik bekannten Verfahren eingesetzt werden, beispielsweise in der Gegenstromwäsche. Die Gegenstromwäsche kann entsprechend dem prozentualen Gehalt an Sauergasen unter Druck oder auch drucklos durchgeführt werden.
Die N-substituierten ε-Caprolactaine, insbesondere N-Methyl-E-caprolactam, besitzen eine gutes Lösungsvermögen für Sauergas und nur eine sehr geringe Korrosivität gegenüber Stahl, die in einem Dauerversuch von 28 Tagen festgestellt wurde. Dabei wurde die Einwirkung auf Stahlproben in der Flüssigphase untersucht.
Tabelle Korrosion gegenüber Kohlenstoffstahl C 15
Temperatur Korrosion 0C mm/a
N-Methyl-e-capro- 100 0,01
lactam/25% H2O
Wasser 100 0,03
N-Methylpyrrolidon-(2)/ 100 032
25% H2O
1,1-Dioxy-tetrahydro- 110 0,21
thiophen/20% H2O
Hohe thermische Stabilität und große chemische Beständigkeit sind ein wesentlicher Vorzug der N-substituierten ε-Caprolactatne, insbesondere des N-Methyl-E-caprolactams. So zeigt die Substanz beim
Erhitzen auf Siedetemperatur bei Normaldruck (Kp. 235 bis 236"C) keinerlei Anzeichen einer teilweisen Zersetzung. Auch gegen hydrolytische Einflüsse ist N-Methyl ε-caprolactam sehr stabil; so war in einer Mischung aus N-Methyl-E-caprolactam, Wasser und Alkanolamin, die längere Zeit einer für die Aufarbeitung beim Verfahren der Entfernung saurer Bestandteile aus Gasgemischen üblichen Temperatur ausgesetzt wurde, nach einer Versuchszeit von 4 Wochen bei 900C keine Hydrolyse des Lactamringes festzustellen.
Die Korrosivität derartiger Gemische mit Wasser und Alkanolamin ist äußerst gering. Gemische aus 60 Gew.-% N-Methyl-E-caprolactam, 20% Wasser und 20% Diäthanolamin bzw. Diisopropanolamin zeigten beispielsweise in Gegenwart einer COrAtmosphäre gegenüber Kohlenstoffstahl (C 15) nach ?8tägiger Einwirkung bei 900C keinerlei Angriff.
Ein weiterer Vorteil besteht darin, daß sich die erfindungsgesnäß zu verwendenden N-substituierten ε-Caprolactame billig aus leicht und in großem Umfang technisch zugänglichen Ausgangsprodukten synthetisieren lassen. So ist z. B. N-Methyl-E-caprolactam einfach auf der Basis ε-Caprolactam und Methanol herzustellen. Dabei müssen keine sonderlich hohen Ansprüche an die Reinheit des eingesetzten ε-Caprolactams gestellt werden, man kann ggf. Fraktionen minderer Qualität zum Einsatz bringen.
Die vorstehend geschilderte Erfindung wird durch die folgenden Ausführungsbeispiele näher erläutert:
Beispiel 1
In einer Versuchsanlage wurden 20 m3 (N)/h Synthesegas (40% CO2,1.5% CO, 03% N2,0,2% CH4 und 58% H2) bei 25 at und 25° C mit 0,6 mVh Lösungsmittel, bestehend aus N-Methyl-E-caprolactam, gewaschen. Die beladene Lauge wurde durch Entspannen auf Atmosphärendruck regeneriert Das gereinigte Gas enthielt 6 Vol.-% CO2.
Beispiel 2
In einer Versuchsanlage wurden 20 m3 (N)/h Synthesegas (40% CO2.14% CO, 03% N2,0,2% CH4 und 58% H2) bei 25 at und 250C mit 0,65 mVh Lösungsmittel, bestehend aus N-Äthyl-E-caprolactam, gewaschen. Die beladene Lauge wurde durch Entspannen auf Atmosphärendruck regeneriert Das gereinigte Gas enthielt 6 Vol.-% CO2.
Beispiel 3
in der gleichen Versuchsanlage wurden 20 m3 (N)Zh Synthesegas (8% CO2,45% CO, 46% H2. Rest CH4 und N2) bei 25 at und 25°C mit 0,15OmVh Lösungsmittel gewaschen. Letzteres enthielt 60 Gew.-% N-Methyl-ε-caprolactam, 20 Gew.-% Diisopropanolamin und 20 Gew.-% Wasser. Der CO2-Gehalt wurde unter diesen Bedingungen bis auf Werte von unter 0,5% im Reingas abgesenkt. Das Lösungsmittel wurde bei Temperaturen von 90 bis 95° C regeneriert.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zum Entfernen saurer Bestandteile aus technischen Gasen durch Waschen mit Lösungsmitteln, dadurch gekennzeichnet, daß diese N-substituierte-E-Caprolactame enthalten oder ausschließlich aus N-substituierten-e-Caprolactamen bestehen.
Z Verfahren nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß als Lösungsmittel N-Methyl-E-caprolactam eingesetzt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Lösungsmittel ein Gemisch von N-Methyl-s-caprolactam mit Alkanolaminen, die ggf. Wasser enthalten, eingesetzt wird.
DE19702014654 1969-06-04 1970-03-26 Verfahren zum Entfernen saurer Bestandteile aus technischen Gasgemischen Expired DE2014654C3 (de)

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DE2014654A1 DE2014654A1 (en) 1970-12-10
DE2014654B2 DE2014654B2 (de) 1977-10-06
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DE19702014654 Expired DE2014654C3 (de) 1969-06-04 1970-03-26 Verfahren zum Entfernen saurer Bestandteile aus technischen Gasgemischen

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DE1154591B (de) * 1955-02-04 1963-09-19 Metallgesellschaft Ag Verfahren zur selektiven Auswaschung von Schwefelverbindungen aus Gasgemischen
GB1024412A (en) * 1964-03-02 1966-03-30 Shell Int Research Removal of acidic gases from gaseous mixtures

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DE2014654A1 (en) 1970-12-10
RO54830A (de) 1973-05-17
SU638351A1 (ru) 1978-12-25
DE2014654B2 (de) 1977-10-06
CS164999B1 (de) 1975-11-28

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