DE2010655A1 - Verfahren zur Herstellung von Glyzin - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Glyzin

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DE2010655A1 DE19702010655 DE2010655A DE2010655A1 DE 2010655 A1 DE2010655 A1 DE 2010655A1 DE 19702010655 DE19702010655 DE 19702010655 DE 2010655 A DE2010655 A DE 2010655A DE 2010655 A1 DE2010655 A1 DE 2010655A1
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Description

CHA3ÜEBM MUG ft CHEMICAL COMPAHY Chattanooga, !Dennessee 57409 /V.St.A0
Unser Zeichen; 0 2755
Verfahren ssur Herstellung von GIy zin
Pie Erfindung betrifft ein Verfahren ssur Herstellung von GIyzin oder Aminoeeeigsäure und stellt eine Verbesserung gegenüber dem in der US-Patentschrift 3 215 736 beschriebenen Verfahren der.
Wie in der erwähnten US-Patentschrift wird zur Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrene ein Monoohloressigsäure (MCE)-Anteil verwendet» und zwar entweder die freie Säure oder ein Ammoniumsais davon, wobei die Umwandlung diese Anteils duroh Aminierung oder Ammonolyse erfolgt, und zwar duroh Umsetzung mit Ammoniak in Gegenwart einer Quelle für Hexamethylentetramin (EM!) in einer wirksamen» jedoch sehr kleinen Holmenge im Bezug auf die Chloressigsäure. Sie Bedingungen zur Durchfahrung der Heaktion liegen innerhalb bestimmter Reaktantenmengen, bestimmter Gehalte an BtöfS/MDB, bestimmter Temperaturen, bestimmter Zeiten und bestimmter pH-Werte, und zwar innerhalb der Grenzen, wie sie in der genannten US-Patentechrlft angegeben werden, Wobei jedoch die zur Herstellung einer Gewichtseinheit an GIyzin (100 $>} erforderliche Hettomenge an Hexamethylentetssamin merklich reduziert ist.
Dr.Soh/Gl Diese
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Diese und andere Verbessenragen werden in der Weise erhielt, dass das Verfahren entweder kontinuierlich oder in form eines Halbchargenverfahrens durchgeführt wird, wobei das Piltrat oder eine andere Mutterlauge, die in einem Zyklus abgetrennt wird, für eine erneute Verwendung in einem anderen Zyklus rezyklisiert wird. Auf diese V/eise wird die Gesamtmenge an erforderlichem HHS verringert und eine Vereinfachung des in der genannten Patentschrift beschriebenen Verfahrene erzielt, wobei gleichzeitig eine verbesserte Glyssinausbeute erhalten und/oder ein GIyζin mit einer höheren Reinheit gewonnen wird· ·"'
In hohem Ausmaße sind derartige Verbesserungen auf die Rezyklieierung von Mutterlauge aus einem Zyklus zur Ergänzung einer Reaktionsmasse zur Durchführung eines anderen Zyklus, wobei das HMI, das in einer derartigen Mutterlauge enthalten 1st, ausgenützt wird, zurückzuführen» Eb ist dann nur erforderlich, die zusätzlichen Mengen an HMT und an Reaktanten zuzusetzen und alle Reaktanten in die neue Reaktionsmasse in ihren entsprechenden Mengenverhältnissen und Konzentrationen einzubringen.
Zusätzlich au der Erzielung einer Kostenersparnis durch eine derartige Rezyklisierung ermöglicht das erfindungsgemässe Verfahren eine Vereinfachung, und zwar durch derartiges Steuern der Konzentration der Reaktanten in einer jeden Reaktionsmasse, dass beim Abkühlen von der erhöhten Reaktions temperatur GIyζin und Ammoniumchlorid zusammen in einer Mischung ausfallen, aus welcher GIysin in einfacher Weise abgetrennt werden kann·
Unter den Begriffen "Zentrifuge" oder "zentrifugieren" sollen
auoh
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ORKaINAt INSPECTED
auch andere Methoden ssur Abtrennung von Fee tatoffen von PlüßsigkeitejSj wie beispielsweise eine Filtration, verstanden werden.
Sin wichtiges Ziel der Erfindung ist die Realisierung der voreteilend geschilderten Verbesserungen bei der Herstellung von fflyzin durch ein kontinuierliches Verfahren, wobei jedoch auch Vorteile, allerdings in geringerem Ausmaße, ersielt werden, wenn die Reaktion unter den vorstehend geschilderten Bedingungen in Form eines Halbchargenverfahrens durchgeführt wird.
Das erfindungsgemässe Verfahren wird anhand der beigefügten Zeichnungen, welche Fliessdiagramme darstellen, näher erläutert.
Figur 1 ist ein GIyzin-Fliessbild, welches die Durchführung einer Einchargenreaktion zeigt.
Pigur 2 ist ein Glyzin-tfliessbild, welches ein kontinuierliches Verfahren zeigt, das in einer Stufe durchgeführt wird, in welcher ein Gleichgewicht erreicht worden ist, und zwar was die Mengen an frischen Reaktanten sowie die Mengen an Reaktanten in der Mutterlauge betrifft, die der Reaktionszone unter Bildung einer vollständig neuen Reaktionsmasse zugeführt werden. Die figur 2 kann ebenfalls einen Halbchargenprozess darstellen, bei dessen Durchführung eine Anfangscharge aus rezyklisierter Mutterlauge dem Reaktor zugeführt wird, worauf sich die Zugabe der anderen Reaktanten anschliesst.
Aus dem Glyzin-Fliessbild gemäss- Figur 1 geht hervor, wie die Mengen an Wasser, HMiD, MOE, MOErVerunreinigungen und einem 30 $igen wässrigen Ammoniak der Reaktionszoae 10 zugeführt
worden,_
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: = m> BAD ORIGINAL
werden, und zwar ausgedrückt als Gewichteteile in entspreohenaen Mengenverhältnissen aur Bildung einer Anfangsre&ktionsmasse. Die angegebenen Mengen sind natürlich lediglich "beispielhafte Mengen, wobei jedoch das HMS/MÖE-Verhältnis typisch für den angegebenen Bereich iat, wie er in der oben erwähnten Patentschrift angegeben wird, wobei ausserdem die Bedingungen hinsichtlich Zeit, Eemperatur, pH etc», welche in diesem Patent angegeben sind, zu berücksichtigen sind. ^ Alle in Figur 1 gezeigten Mengen stehen iti einer entsprechenden Beziehung zueinander zur Durchführung des verbesserten Verfahrens. Eine wässrige Lösung von Ammoniak (30 % NHj) führt die erforderliche Menge an HH5 au, wobei gleichzeitig ein Teil des erforderlichen Gesamtwassero zugeleitet wird.
In der Reaktionszone 10 wird die Reaktion bei einem pH zwischen ungefähr 6,0 und 7»5 und bei einer 'Temperatur zwischen ungefähr 70 und 85 °C und vorzugsweise bei ungefähr 750C durchgeführt. Die Konzentration an GIyzin und Ammoniumchlorid nach Beendigung der Reaktion ist derart, dass beim Abkühlen das Glycin und das Ammoniumchlorid zusammen ausfallen.
w Ein derartiges Abkühlen wird in der Kühlzone 11 bewirkt, in welcher die ganze Reaktionsmasse aus der Reaktionszone 10 eingeführt wird. In der Kühlzone 11 wird die Reaktionsmasse auf ungefähr 250C abgekühlt. Diese besondere !temperatur ist nicht kritisch, sie ist jedoch aus wirtschaftlichen Gründen vollständig aufriedenstellend. Die später in dem Pliessbild gezeigten Mengen sind typisch für die Mengen, die dann erhalten werden, wenn das Abkühlen bei 25°0 durchgeführt wird, wobei die der Reaktionszone zugeführten Mengen den angegebenen Mengen entsprechen oder diesen Mengen proportional sind.
Aus der
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Aus der Kühlaone 11 wird die gesamte Jjasse in eine Zentrifuge 12 überführt. Der durch Zentrifugieren gebildete Kuchen, der die in Figur 1 angegebene Zusammensetzung besitzt, wird in nicht-gezeigte Kessel überführt, in welchen eine Reinigungsstufe durchgeführt wirds wobei GIysin mit dem gewünschten Eeinheitssustand erhalten wird, während Ammoniuinchlorid (UELCl) abgetrennt wird.
Das FiItrat aus der Zentrifuge 12 wird einem Filtratkessel 13 zugeführt. Es besitzt die nachstehend angegebene Zusammensetzung (in Gewichtsteilen):
Wasser 4159
HMS 794
MLCl 1642
GIy zin 1040
Verunre inigungen 156
Nebenprodukte 235
Aus dem Kessel 13 wird das FiItrat erneut der Reaktionszone 10 zugeführt, in welcher eine zweite Reaktion durchgeführt wird, wobei gegebenenfalls frische Reaktanten zugeführt werden, um die entsprechenden Mengen an Reaktanten in den entsprechenden Konzentrationen bereit aus teilen.
Dies führt zu einer Klärung des Glyzin-Fliessbildes axt einer Gleichgewichtsstufe, die aus Figur 2 hervorgeht. Unter dem Begriff "Gleichgewichtsstufe" soll die Stufe verstanden werden, die dann erreicht worden iet, nachdem eine ausreichende Anzahl von Zyklen, gewöhnlich 2 oder mehr, durchgeführt worden ist, und zwar unter gleichzeitigem Eezy&lisieren der Kutterlauge, so dass die gleichen Mengen an frischen Reak-
tanten
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BAD ORIGINAL
tanten oow.le die gleichen Mengen an rsayklisierton Komponenten dasu ausreichen, .la Icombiniertftr Form die gleichen Mengenverhältnisse und Konzentrationen der Bestandteile in Jeder aufeinanderfolgenden Iteakfcicraamasse au ergeben. Zur Erzielung dieses Ergebnisses worden ungefähr die gleichen Mengen und Zusammensetzungen an Kuchen und FiItrat aus der Zentrifugierungßstufe aus dem Strom durch das System entfernt, bevor der restliche Seil des Filtrate, der für eine anschliessende Reaktionsmasse erforderlich ist, resyklioiert wird.
In 3?igur 2 sind ähnliche Zonen und Anlage teile mit den gleichen Bezugs zahlen wie in Figur 1 gekennzeichnet, Wie aus der legende oberhalb der Reaktionszone 10 hervorgeht ("Zufuhr zu der Reaktionszone in einer Zeiteinheit"), werden die Mengen an Wasser, HMl1, MOE9 MOE-Verunreinigungen und an wasserfreiem Ammoniak, die angegeben sind, der Reaktionsaone 10 im allgemeinen in der gleichen Zeiteinheit zu Beginn jeweils eines neuen Verfahrenszyklus zugeführt. Innerhalb der gleichen Zeiteinheit werden die frischen Komponenten zugeführt, wobei in die ReaktionBzone 10 eine Zubereitung aus der Piltratzone 15 rezyklioiert wird, die als "rezyklialerte Mutterlauge" bezeichnet wird, und die aus den angegebenen Gewichtsteilen an Wasser, ΗΜΪ, NH^Ol, GIyzin, Verunreinigungen und Nebenprodukten besteht, wie sie in Figur 2 gezeigt sind. Zusammen mit der Zubereitung der "Frischzufuhr" stellt die Zubereitung dar "rezyklisierten Mutterlauge" die entsprechende Zubereitung der Reaktionsmaese innerhalb der Reaktionszone 10 dar.
Innerhalb der Reaktionszone werden die gleichen Reaktionsbedingungen aufrecht erhalten, wie sie vorstehend angegeben wurden, worauf die Reaktionsmaese in der Kühlzone 11 abgekühlt
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BAD ORIGINAL
kühlt wird. Dann wird die abgekühlte Reaktionsmasse in der Zentrifugenzone 12 sentrifugiert. Der "Kuchen für die Reinigung" aus der Zone 12 mit der in Figur 2 gezeigten Zusammensetzung aus M4Ol und (Jlysin wird mit dor Zubereitung vermischt, die als "Mutterlauge für die Reinigungsstufe" bezeichnet wird und in SOrm einer Aufschlämmung ©inem Kessel oder Kesseln 14 augeführt, welche mit "Aufschlämmung für die Reinigung" bezeichnet i*erden. Dort wird die Aufschlämmung in der Weise verarbeitet, dass ein ßlyzin mit der gewünschten Reinheit erhalten wird. Eine derartige Reinigung kann in der Weise durchgeführt werden, dass das Glyzin von dem Ammonium-Chlorid abgetrennt wird, und »war durch Verwendung eines mit Wasser mischbaren Lösungsmittels, wie beispielsweise einer wässrigen Methanollösung, in welchem bzw. in welcher das GIysin im wesentlichen unlöslich ist, während das Ammonium-Chlorid im wesentlichen löslich ist. Daran schliesst sich, später eine Umkristallisation des Glyzine aus einer wässrigen Lösung desselben an. Eine etwas andere Methode wird in der erwähnten US-Patentschrift beschrieben, da bei der Durchführung dieses Verfahrens die Ausfällung von GIyain aus einer Lösung von GIy sin und Ammoniumchlorid dort durch die Verwendung eines mit Wasser mischbaren Lösungsmittels bewirkt wird, in welchem das GIyKin unlöslich ist. Hier bezieht sich das Kühlen auf die Erzielung eines gemeinsam ausgefällten Niederschlags aus GrIysin und Ammoniumchlorid, wobei die Abtrennung des Glyzine durch selektive Auflösung von Ammoniumchlorid und Abfiltrieren des Glyains bewirkt wird.
Bezüglich des Starts des in Figur 2 gezeigten Zyklus lässt sich aus den Zubereitungen der "Frischzufuhr" sowie der "rezyklisierten Mutterlauge11 berechnen, dass die vereinigten
Zubereitungen^ 109838/1673
BAD ORtGiNAL
Zubereitungen, welche i:a die Keaktionsaone 10 gelangen, die nachstehend angogebenen Beatarid teil® in clsn angegebenen Gewichts teilen enthalten:
Vfaseer 4941
MOE 2930
EMS : 794
HH* (wasserfrei) 1126
Die Analyse dieser vereinigten Zubereitungen zeigt, dass die Reaktanten KOB und Mj in den gleichen reagierenden Mengenverhältnissen und Konzentrationen vorliegen, während das EMS in der gleichen Menge zur wirksamen Durchführung des kontinuierlichen Verfahrens von Pigur 2 vorliegt, wie sie zur Durchführung des Einchargenverfahrens gemäss Figur 1 eingesetzt wird. Tatsächlich kann es erforderlich sein, die Mengen einiger der Komponenten in der "S1I1Isohzufuhr" leicht von Zeit zu Zeit einzustellen, wobei die Entfernung einer entsprechenden Menge der "Mutterlauge für die Reinigungsstufe" und die Zusammensetzung der "reayklisierten Mutterlauge" konstant gehalten werden können, nachdem das kontinuierlich arbeitende System ein Gleichgewicht erreicht hat, so dass die Zusammensetzung der "Prischzufuhr" ebenfalls konstant gehalten werden kann. .
Ein bedeutsames Merkmal des erfindungsgemässen kontinuierlichen Verfahrens besteht darin, dass nur 149 Gewiohtsteile HMT in jedem Zyklus zusammen mit 782 Seilen Wasser in der "Mutterlauge für die Reinigungsstufe" herausgenommen werden, so dass aur 149 Seile an frischem HMS der "Frisohzufuhr zusammen mit 782 Seilen Wasser zugesetzt werden müssen, und zwar an Stelle von 794 Seilen HI-IS zusammen mit 4941 Seilen Wasser, so wie dies bei der Durchführung des Einchargenverfahrens der Pail
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BAD ORIGINAL
ist. Dies bedeutet eine Ersparnis an HM3J, da nur 782/4941 oder 15 j 8 °ß> der ΗΜΪ-Menge sur Aufreehterhalt'aag der gewünschten Eonsentration in jedem Zyklus erforderlich sind 9 die "bei der Durchführung eines EinchargeBverfahrens ohne Rezyklisierung erforderlich ist.
Bei der Durchführung des kontinuierlichen oder halbchargeweisen Verfahrens gemäss Figur 2 wird, damit kein Wasser zusammen mit dem Ammoniak zugeführt werden muss, wasserfreies Ammoniak in gasförmigem Zustand zur Einführung in die Reaktionszone 10 zusammen mit den anderen Komponenten der "Frisch« zufuhr" verwendet· Eine derartige Verwendung von wasserfreiem Ammoniak ermöglicht eine einfache Steuerung der erforderlichen Frischwassermenge. Wird eine 75 $ige wässrige Lösung von HCE als Quelle der 2930 Teile MOE, welche in der "Frischzufuhr" gezeigt ist, verwendet, dann sind 20 Teile Wasser verfügbar, um die 782 TaIIe Wasser su liefern. Der Best, und zwar 3 fi9 stellt die Verunreinigungen in der MOE dar und \«rird in der Weise gezeigt, dass er 195 Seile Verunreinigungen, bezogen . auf das Gewicht» ausmacht. Auf diese Weise wird die in der "Frischaufuhr" enthaltene Wassermenge ,klein und konstant gehalten.
Aus der Figur 2 geht farner hervor, dass die Menge an Ohio« rid in dem Kuchen aus der Zentrifuge 12, welcher der Reinigung zugeführt wird, plus die Menge an Chlorid in dem Filtratteil, welcher als "Mutterlauge für die Reinigungsstufe" bezeichnet wird, gleich der Chloridmenge ist, welche in die Reaktionszone 10 eingeführt wird (KdE und ihre Verunreinigungen)» Diese Chloridmenge bleibt in jedem Zyklus konstant, und zwar nach dem ersten oder dem zweiten Zyklus, d.h. nachdem das Verfahren die Gleichgewichtestufe erreicht hat. Diese Chloridmengö wird als HH^Cl berechnet und wird in Figur 2
angegeben. 10 983 3/1673
:;,..-■ BAD OFUGtNAL
angegeben. Bine weitere HILCl-Menge liegt in der Krezykliaiorten Mutterlauge" vor. Mese Menge wird ebenfalls berechnet und in tfigur 2 angegeben.
Beim Betrieb der Zentrifuge 12 wird das Zentrifugieren der gekühlten Reaktionsmasse vorzugsweise derartig gesteuert» dass weniger als 10 # der Mutterlauge an den Feststoffen, welche den Kuchen bilden, anhaften. Die Glysiniaenge in dem Kuchen, d.h. 2094 Gewichtsteile (vergleiche Sigur 2) stellen eine 90 $ige Ausbeute dar, und zwar bezogen auf die theoretische Menge, die auf der MOB beruht, die in der Böaktion eingesetzt wird.
Vorzugsweise wird technische Monochloresaigsäure zur Herstellung von Glycin nach dem erfindungsgemsUJsen Verfahren verwendet, wobei jedoch auch das Ammoniurasals eingesetzt werden kann. In diesem Pail ist die in der ITrischsufuhr eingesetzte Ammoniakmenge entsprechend reduziert. Sonst bleibt das Verfahren im wesentlichen das gleiche. Eine typische Lösung einer technischen Monocbloressigsäure enthält 75 # MOB, 2 $ Dichloressigsäure, 2 i> Essigsäure, 1 $> an anderen Verunreinigungen und 20 $> Wasser.
Bei dem eingesetzten ΗΜΪ handelt es sich ebenfalls um technisches HMI.
Zur Erläuterung der Erfindung wird die nachstehend angegebene Verfahrensweise beschrieben, wobei zur Durchführung einer Reihe von Reaktionen 51 Mol MOE pro Reaktion eingesetzt werden:
1. Eine erste Reaktion wird durchgeführt, um eine Mutterlauge herzustellen. Diese Reaktion unterscheidet uich von den späteren Reaktionen in folgenden Punkten:
Si
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a) Es wird wässriges Ammoniak an Stelle von wasserfreiem Airanojjiiak verwendet, so dass eine .entsprechende Menge an Wasser für die Reaktionsmutterlaiige zur Verfugung gestellt werden muss.
b) Eine relativ grease Menge an HMiD wird verwendet, und zwar im Vergleich zu der kleinen, später erforderlichen "FriBohzufuhr-Menge n .
c) Praktisch das ganze gebildete JUnmoniumohlorid wird
in der Eeaktionsmutterlauge aufgelöst, so dass das Verhältnis von GIysin au Ammoniumchlorid in dem Niederschlag anders ist.
1. Reaktion
Unter den in, der oben angegebenen US-Patentschrift beschriebenen Bedingungen hinsichtlich pH, Temperatur, Zeit und HMX-Konsentration werden folgende Eeaktanten umgesetzt:
Gewichtsteile
5 t 67 Mol HiED mit einem Molekulargewicht von HO, 12
Wasser
Gesamt - HMT-Lösung
31 Mol IdE mit einem Molekulargewicht von 94t50
Verunreinigungen (entsprechend 2,06 Mol)
MCE mit einem Molekulargewicht von 94,50
Wasser
Gesamt MOE-Lösung
794 ISSL
2930
195 -J82
1544
3907
66.1
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BAD ORIOINAL
S_ewiclitateile
66p 1 Mol Ammoniak mit einem Molekulargewicht von 17,03 1126
70 i> Wasser 2622
Gesamtes wäcsriges Ammoniak 3755
Gesamt in .... 9204
Gesamt Wasser » 4159
Theoretische Zusammensetzung der Reaktionsflüssigkeit vor der !Filtration
31 Mol GIy ain 2327
33,05 Mol NH4Cl » 1768
HMT 794
H2O 4159
MGE-Verunreinigungen
9204
AbkUhlea auf 25
Die löslichkeiten von Ammoniumchlorid und Glyzin in der Reaktionsmiöchung unterscheiden sich nicht wesentlich von den Iiöslichkeiten in Wasser. Sine graphlache Aufzeichnung der Itöslichkeiten in Wasser kann dazu verwendet werden, die löslichkeit dieser Verbindungen in der Reaktionsmisohung zu bestimmen.
ist wichtig, auf die gleiche temperatur in jedem Zyklus abzukühlen, so dass verschiedene Iiöslichkeiten vermieden werden.
JDann wird in der Weise zentrifugiert, dass weniger als 10 i>
der
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BAD ORIGINAL
der Mutterlauge aa den Feststoffen anhaften. Das Filtx&t wird die Mutterlauge sur Mrohführung der anschliessenden Reaktionen. Das Piltrat wird als Ausgangsmutterlauge für die nachfolgenden Reaktionen verwendet. Hach dem filtrieren wird die Mutterlauge eingesteilt, und zwar durch Entfernen eines IeIls derselben, so dass sie die gleiche Wassermenge enthält, die dann vorliegt, wenn die Reaktion gestartet wird· Xn diesem Beispiel bedeutet dies, dass eine solche Menge der Lösung entfernt wird, dass die 782 !eile Wasser entfernt werden, welche in der KOE-Lösyng zugesetzt worden sind, wobei 4159 Seile Wasser zurückbleiben. Die Verunreinigungen röichern sieh solange in der Mutterlauge an, bis die entfernte Menge mit den 782 Seilen Wasser gleich der zugesetzten Menge ist.
Hach einigen Reaktionen zur Einstellung eines Gleichgewichts kann man die folgende Stoffbilanz aufstellen, wenn 90 cp MOE in jeder Reaktion in GIyzin umgewandelt worden sind:
In die Reaktion
Aus der Durch Gesamt
Mutterlauge Zugabe I
Wasser 4159 782 4941
MCE — 2930 (31 Mol) 2930
MOE-Verunreinigungen 1036 195 1231
ΗΜΪ 794 149 943 (6,73
Mol)
wasserfreies NH, - 1126 1126
NH4Ol 1642 •M 1642
Glyzin 1040 IHR 1040
10 Jo Hebenprodukte 1256 - " ■■ 1236
9907 5182 15089
6,73/31 « 0f 217 Mol WB/tfol MOE
Aus der
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ORIGINAL
201065C
- 14 Aus der Reaktion
Als Mutter
lauge		 3?ür die Rei- lasagr
Wasser 4159 782 4941
MOE-Veruare inigungen 1036 156 1192
BMS 794 149 943
HH4Ol 1642 1768 3410
GIyζin 1040 2094 3134
(2327 x 0,9
90 -^p Ausbeute)
Nebenprodukte 1236 (2327,3t 0.1) 1469
9907 5182 15089
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Claims (5)

- 15 Patentansprüche
1. Verfahre» zur Herstellung von GIysin durch Ammonolyse eines MonochloressigsSure-Anteilß in einem wässrigen Medium mittels Ammoniak in Gegenwart einer Hexame thy lento traminquelleβ wobei eine Reaktionsmasse erhalten wird, die eine wässrige Lösung von Hexamethylentetramin, GIysin und Aiamoniumchlorid enthält, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktlonsmasse in einem solch ausreichenden Maße abgekühlt wird, dass eine gemeinsame Kristallisation von Glyzin und Ammoniumchlorid erfolgt, die wässrige Phase, welche Hexamethylentetramin enthält, von der festen Phase abgetrennt wird, die bei der gemeinsamen Auskristallisation erhalten wird, die wässrige Phase 9 welche Hexamethylentetramin enthält, für eine Verwendung zur Herstellung von weiteren Mengen an Glyzin rezyklisiert WiXd9 und Glycin von der festen Phase durch selektives Solubilisie« r©n des Ammoniumchlorids abgetrennt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Meng© der resyklisierten wässrigen Phase derart eingestallt wird, dass die Menge an Wasser in der Ammonolyse«= Heaktionsmassö im wesentlichen konstant gehalten wird« .
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass frisches Wasser und Hexamethylentetramin mit ,der rezyklisierten Phase zur Herstellung von weiteren Glyzinmengen vermischt werden.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die rezyklisierte wässrige Phase den Hauptteil an Wasser und Hexamethylentetramin in der Heaktionsmischung darstellt.
109838/1673 .
BAD OBtGiNAL
~ 16 -
5. Verfahren nach Anspruch 4? dadurch gekennzeichnet, dass es kontinuierlich durchgeführt wird, wobei die Amraonolyse bei einer Temperatur zwischen ungefähr 70 und 85°C und bei einem pH zwischen ungefähr 6,0 und 7,5 durchgeführt wird, und wobei die Jiainonolyse-Reaktionsinasse auf ungefähr 250C ssur Bewirtung der gemeinsamen Kristallisation abgekühlt wird.
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BAD ORIGINAL
Leerseite
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