DE1960289B2 - Verfahren zum Herstellen von sphärischen Brennstoff- und/oder Brutstoffteffchen aus Urandioxid für Brenn- und/oder Brutelemente für Kernreaktoren und Brutreaktoren - Google Patents
Verfahren zum Herstellen von sphärischen Brennstoff- und/oder Brutstoffteffchen aus Urandioxid für Brenn- und/oder Brutelemente für Kernreaktoren und BrutreaktorenInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Herstellen von sphärischen Brennstoff- und/oder Brutttoffteilchen
aus Urandioxid mit einem Durchmesser von einigen 100 um für Brenn- und/oder Brutelemente
für Kern- und Brutreaktoren, wobei kugelförmige Tropfen einer uranhaltigen wäßrigen Lösung durch
eine chemische Reaktion ausgehärtet werden.
Bei einer Reihe von Reaktortypen wird der Kernbrennstoff und/oder der Brutstoff bei den zu verwendenden
Brenn- und/oder Brutelementen in Form sphärischer Teilchen mit einem Durchmesser von einigen
100 μτπ verwendet. Dabei werden diese Teilchen entweder
mit verschiedenen Werkstoffen wie beispiels-Weise pyrolytischem Kohlenstoff, Siliziumcarbid
cd. dgl. beschichtet, um die während des Spaltprozesses gebildeten Spaltprodukte zurückzuhalten oder auch unfceschichtet
eingesetzt. Wegen der vielfältigen Anwendungsmöglichkeiten besteht daher ein großes Ineresse
Bn der Schaffung eines wirtschaftlichen Verfahrens zur Herstellung solcher sphärischer Kernbrennsloff-
und/oder Brutstoffteilchen.
Es ist bereits bekannt, daß sphärische Brennstoff- und/oder Brutstoffteilchen, bei denen als Brennstoff
und/oder Brutstoff Oxide von Uran, Thorium, Plutonium oder Mischungen dieser Elemente verwendet werden,
aus wässrigen Lösungen des Brennstoffs oder Brutstoffs hergestellt werden können. Die bekannten
Verfahren beruhen darauf, daß eine geeignete wässrige Lösung des Kernbrennstoffs und/oder des Brutstoffs in
eine mit Wasser nicht oder nur begrenzt mischbare organische Flüssigkeit eingetropft wird und daß im Anschluß
daran die dabei entstehenden kugelförmigen Tropfen durch eine chemische Reaktion verfestigt werden.
Werden diese Teilchen in einer anschließenden Verfahrensstufe getrocknet und gesintert, so erhält
man sphärische Kernbrennstoff- und/oder Kernbrutsioffteilchen.
Es gehört beispielsweise zum Stande der Technik (GB-PS 1 157 766), UO.'-Teilchen aus kolloidalen
Lösungen des 4wertigen Urans durch Gelieren zu gewinnen. Durch dieses Sol-Gel-Verfahren erhält man
zwar sehr dichte UCh-Teilchen. wobei bis zu 99% der
theoretischen Dichte erreichbar sind. Nachteilig ist dabei jedoch, daß die Solherstellung sehr kompliziert ist
und die Verfahrensschritte wegen der Sauerstoffempfindlichkeit der Lösungen unter Luftausschluß durchgeführt
werden müssen. Es ist auch bekannt, mit Hexamethylentetramin versetzte Metallsalzlösungen in entwässernde
organische Lösungsmittel einzutropfen (DT-AS 1 542 178). Nach diesem Verfahren lassen sich
jedoch nur ηκ-clrige Urankonzentrationen in der Aus
gangslösung verarbeiten. Von erheblichem Nachteil ist außerdem, daß die Wasser aufnehmenden Lösungsmittel
während des Prozesses ständig aufgearbeitet werden müssen.
Man hat schon vorgeschlagen, an Luft stabile Lösungen
des bwertigen Urans direkt zu kugelförmigen Teilchen /u verarbeiten. Durch anschließendes Sintern in
reduzierender Atmosphäre werden diese kugelförmigen Teilchen in UOs-Teilchen überfühu. Vorteilhafi ist
bei den bekannten Verfahren zwar, daß sie an Luft durchgeführt werden können, doch besteht der Nachteil
in der im Vergleich zum Sol-Gel-Verfahren geringeren Urankonzentration der eingetropften Lösung
und der dadurch verursachten stärkeren Schrumpfung der Teilchen beim Trocknen. Ein weiterer Nachteil besteht
darin, daß große Mengen organischer Zusätze er forderlich sind, deren Entfernung eine komplizierte
Nachbehandlung bedingen. Insbesondere führt dies dazu, daß die nach diesen Verfahren hergestellten UO2-Teilchen
porös sind.
Aufgabe der Erfindung ist es. ein Verfahren zu schaffen,
durch das auf einfache und somit wirtschaftliche Weise aus Lösungen des 6wertigen Urans dichte und
kugelförmige Urandioxid-Teilchen mit Durchmessern von einigen 100 μίτι herstellbar sind.
Zur Lösung dieser Aufgabe wird bei einem Verfahren der oben genannten Art zunächst eine Lösung aus
Uranylnitrat, Harnstoff und Wasser he- gestellt. Zweckmäßig enthält die Lösung 500 bis 700 g Uran/l. In diese
Lösung wird eine vom Gewichtsverhältnis Harnstoff zu Uranylnitrat abhängige Menge festen Hexamethylentetramin
eingerührt. Diese Menge kann beispielsweise, wenn das Gewichtsverhältnis Harnstoff zu Uranylnitrat
1 :4 beträgt, etwa die Hälfte des Gewichts dieser Mischung betragen. Es hat sich als zweckmäßig ergeben,
wenn das Hexamethylentetramin bei einer Temperatur zwischen 0 und 100C zugegeben wird. Ein großer Vorzug
des Verfahrens gemäß der Erfindung besteht darin, daß ein vorzeitiges Ausfällen des Urans aus der hochkonzentrierten
wässrigen Lösung verhindert wird.
Nach vollständiger Auflösung des Hexamethylentetramtns
wird die Lösung aus einer gekühlten Düse in bekannter Weise in eine Wasser nicht lösende organische
Flüssigkeit wie Paraffinöl von höherer, jedoch unterhalb 1000C liegender Temperatur eingetropft. Dabei
entstehen nach kurzer Verweilzeil in dem heißen ö! kMgelförmige Teilchen. Die Teilchen werden zunächst
mit einem leicht flüchtigen Lösungsmittel wie Petroläther paraffinfrei und anschließend zur Entfernung von
I larn.sluff und Nitrat mit einer Ammoniaklösung gewaichen.
Darauf werden die Teilchen an Luft soweit vorgetrocknet, bis sie frei rollen. Sie werden dann in einem
Argon-Wasserstoff-Strom langsam aufgeheizt und einige Stunden bei einer Temperatur zwischen 1200 und
1400" C zu dichten UCh-Teilchen gesintert.
Ausführungsbeispiel:
In einem Glasgefäß wurden 400 g UO;>(NOj)>.GH:>O
und 100 g (NH2)2CO (Harnstoff) in 160 ml Wasser unter
Rühren gelöst. Zu dieser Lösung wurde bei 5°C unter ständigem Röhren in kleinen Anteilen insgesamt
210 g festes Hexamethylentetramin gegeben und so lange gerührt, bis alles vollständig gelöst war. Die so
erhaltene Lösung wurde mittels einer auf 5QC gekühlten Düse tropfenweise in eine 2 m lange Glassäule, in
der auf 95°C erhitztes Paraffinöl enthalten war, gegeben.
Die dabei entstehenden orangegelben und völlig durchsichtigen Teilchen wurden am unteren Ende der
Säule gesammelt und anschließend auf einer Glaslritte zunächst mit Petroläther paraifinfrei gewaschen. Die
mehrere Stunden in Ammoniaklösung aufbewahrten Teilchen wurden dann an Luft soweit vorgetiocknet,
ίο bis sie frei rollten. Sie wurden anschließend in Aluminiumoxid-Schiffchen
gefüllt und in einem Rohrofen in strömendem Argon-Wasserstoff langsam bis 5000C
aufgeheizt und schließlidi bei 13000C gesintert Die gesinterten
UCh-Teilchen hatten nahezu theoretische Dichte und Durchmesser bis 900μιτι.
Claims (2)
1. Verfahren zum Herstellen von sphärischen Brennstoff- und/oder Brutstoffteilchen aus Urandioxyd
mit einem Durchmesser'von einigen 100 μηι
für Brenn- und/oder Brutelemente für Kern- und Brutreaktoren, wobei kugelförmig.: Tropfen einer
uranhaltigen wäßrigen Lösung durch eine chemische Reaktion ausgehärtet werden, dadurch gekennzeichnet,
daß eine wäßrige Lösung von Uranylnitrat, Harnstoff und Hexamethylentetramin
durch Zugabe von festen Hexamethylentetramin zu einer wäßrigen Lösung von Uranylnitrat und Harnstoff
mit einem Urangehalt von mehr als 500 g Uran/1 hergestellt wird und in einer Wasser nicht
lösende Flüssigkeit wie Paraffinöl von höherer, jedoch unterhalb 100 C liegender Temperatur eingetropft
wird, worauf nach kurzer Verweilzeit die dadurch entstandenen sphärischen Teilchen in an sich
bekannter Weise abgezogen, zur Entfernung der Wasser nicht lösenden Flüssigkeit mit einem leicht
flüchtigen Lösungsmittel wie Petroläther und zur Entfernung von Nitrat und Harnstoff mit Ammoniaklösung
gewaschen, an Luft vorgetrocknet und anschließend einige Stunden in reduzierender Atmosphäre
bei 1200 bis 1400cC gesindert werden.
2. Verfahren nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß die Herstellung der wäßrigen Lösung
aus Uranylnitrat, Harnstoff und Hexamethylentctramin bei einer Temperatur zwischen 0 und IOC
vorzugsweise bei einer Temperatur von etwa 5 C erfolgt.
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| FR2070218A1 (de) | 1971-09-10 |
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| DE1960289C3 (de) | 1975-09-11 |
| DE1960289A1 (de) | 1971-06-03 |
| FR2070218B1 (de) | 1974-09-20 |
| LU62165A1 (de) | 1971-05-12 |
| GB1329280A (en) | 1973-09-05 |
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