DE1542346C2 - Verfahren zur Herstellung von sphärischen oxydischen oder carbidischen keramischen Partikeln - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von sphärischen oxydischen oder carbidischen keramischen PartikelnInfo
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Description
In neuerer Zeit gewinnen sphärische oxydische oder carbidische Teilchen aus Uran und/oder Thorium
bzw. Plutonium in steigendem Maße Bedeutung. Sie finden entweder Verwendung als Hochtemperaturreaktorbrennstoff
in Form beschichteter Partikeln oder können in vibrationsverdichteten Brennelementen
eingesetzt werden.
Zur Herstellung solcher Teilchen wurden zunächst pulvermetallurgische Verfahren verwendet. Im Hinblick
auf die Wiederaufarbeitung von bestrahltem Kernbrennstoff sind jedoch chemische Verfahren zur
Partikelherstellung vorteilhafter, da die anfallenden Lösungen direkt weiterverarbeitet werden können.
Es ist bekannt, eine Metallsalzlösung mit vierwertigem
Uran in Anwesenheit eines Harzes, dessen Viskosität in Anwesenheit von Alkali größer wird, in alkalisches
Fällbad zu tropfen (DT-AS 12 12 841). Ein Nachteil besteht darin, daß nach diesem Verfahren
nur vierwertiges Uran verarbeitet werden kann. Ein anderes bekanntes Verfahren verwendet eine Emulsion
aus Toluol und Thoriumsol, in welche bei ständigem Rühren ein ammoniakgesättigtes Toluol zur
Herstellung kleiner Partikeln aus Thoriumoxid zugemischt wird (US-PS 32 35 326). Mit diesem Verfahren
lassen sich keine gleichmäßigen Brennstoffpartikeln herstellen.
Die vorliegende Erfindung beschreibt nun ein Verfahren zur Herstellung von sphärischen, oxydischen
oder carbidischen keramischen Partikeln, insbesondere von Kernbrennstoffpartikeln, aus ihren Metallsalzlösungen.
Das erfindungsgemäße Verfahren bezieht sich demgegenüber auf ein Verfahren zur Herstellung von
spärischen oxydischen oder carbidischen keramischen Kernbrennstoffpartikeln mit Uran oder Uran-Thoriumgemisch
als Kernbrennstoff durch Eintropfen ihrer Metallsalzlösung in Anwesenheit von Bindemitteln
und gegebenenfalls dispergiertem Kohlenstoff in ammoniakalische Fällbäder, mit anschließendem
Waschen, Trocknen und Sintern der erhaltenen Partikeln.
Dabei wird die vollständige Gelierung auf einfache Weise dadurch erzielt, daß das alkalische Medium
(z. B. Ammoniak) entlang der Phasengrenzen der feinsten Suspensionströpfchen vollständig und schnell
in den makroskopischen Tropfen (Emulsion) eindringen kann. Auf Grund der äußerst kurzen Diffusionswege erfolgt sofort eine Ausfällung von z. B. festem
Uransalz in den suspendierten Tröpfchen. Diese Uranprimärteilchen vernetzen untereinander und
bilden mit Hilfe des Bindemittels nahezu sofort feste Partikeln. Gleichzeitig und noch während der Verweilzeit
im Fällbad tritt ein Auswaschen des gebildeten Ammoniumnitrates ein. Das beim Trocknen der
Partikeln austretende öl wird mit CCl4 entfernt.
B e i s ρ i e 1 1
UCyPartikeln
570 ml Uranylnitratlösung (350 g U/l) wurde mit 400 ml Paraffinöl (d=0,840) nach Zusatz von 30 ml
Emulgator emulgiert. In die Emulsion wurde anschließend 1 1 5%ige wäßrige Polyvinylalkohollösung
eingerührt und die Mischung (100 g U/1; 25 g PVA/l) in Ammoniak (25 %) eingetropft. Die frisch gelierten
Partikeln gaben während der Lufttrocknung die Hauptmenge des Paraffinöls unter gleichzeitiger
Schrumpfung ab. Zur Entfernung der ölreste wurden
sie in CCl4 gewaschen, vorsichtig bis 300° C getrocknet
und anschließend bei 1000° C kalziniert (Entfernung des PVA). Es wurde 2 Stunden bei 1650° C in
reduzierender Atmosphäre gesintert. Die Dichte der UO2-Partikeln lag bei 98 % theoretischer Dichte.
Beispiel 2
(U/Th)O2-Partikeln
(U/Th)O2-Partikeln
Nach der vorgenannten Verfahrensweise wurde
eine Th/U-Emulsion (100 g Me/1; 25 g PVA/1; Th zu
U=IO : 1) zu Partikeln verformt. Nach dem Sintern (115O0C; red. Atmosphäre) wurde eine Dichte von
95 %der Theorie gefunden.
Beispiel 3
(U/Th)C2-Partikeln
(U/Th)C2-Partikeln
In diesem Fall wurde in der fertigen Emulsion zusätzlich Graphit suspendiert. Die Arbeitsweise bis
zum getrockneten Partikel war analog wie im Beispiel 1 beschrieben; die Kalzination wurde unter Stickstoff
vorgenommen. Die so vorbehandelten Partikeln wurden bei 1800° C zu Carbidpartikeln umgesetzt
und gleichzeitig gesintert.
Claims (1)
- Patentanspruch:Verfahren zur Herstellung von sphärischen oxydischen oder carbidischen keramischen Kernbrennstoffpartikeln mit Uran oder Uran-Thoriumgemisch als Kernbrennstoff durch Eintropfen ihrer Metallsalzlösung in Anwesenheit von Bindemitteln und gegebenenfalls dispergiertem Kohlenstoff in ammoniakalische Fällbäder, mit anschließendem Waschen, Trocknen und Sintern der erhaltenen Partikeln, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallsalzlösungen in Form einer Emulsion mit Paraffinöl eingesetzt und als Bindemittel Polyvinylalkohol verwendet werden, wobei als Uransalzlösung eine Uranylnitratlösung benutzt wird.
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DEN0028801 | 1966-07-06 | ||
| DEN0028801 | 1966-07-06 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| DE1542346B1 DE1542346B1 (de) | 1971-10-07 |
| DE1542346C2 true DE1542346C2 (de) | 1976-10-28 |
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