DE1960289C3 - Verfahren zum Herstellen von sphärischen Brennstoff- und/oder Brutstoff teilchen aus Urandioxid für Brenn- und/oder Brutelemente für Kernreaktoren und Brutreaktoren - Google Patents
Verfahren zum Herstellen von sphärischen Brennstoff- und/oder Brutstoff teilchen aus Urandioxid für Brenn- und/oder Brutelemente für Kernreaktoren und BrutreaktorenInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Herstellen von sphärischen Brennstoff- und/oder Brutstoffteilchcn
aus Urandioxid mit einem Durchmesser von einigen 100 um für Brenn- und/oder Brutdemente
für Kern- und Brutreaktoren, wobei kugelförmige Tropfen einer uranhaltigen wäßrigen Lösung durch
eine chemische Reaktion ausgehärtet werden.
Bei einer Reihe von Reaktortypen wird der Kernbrennstoff und/oder der Brutstoff bei den zu verwendenden
Brenn- und/oder Brutelementen in Form sphärischer Teilchen mit einem Durchmesser von einigen
μιη verwendet. Dabei werden diese Teilchen entweder mit verschiedenen Werkstoffen wie beispielsweise
pyrolytischem Kohlenstoff, Sili/iumcarbid
od. dgl. beschichtet, um die während des Spaltprozesses gebildeten Spaltprodukte zurückzuhalten oder auch unbeschichtet
eingesetzt. Wegen der vielfältigen Anwendungsmöglichkeiten besieht daher ein großes Ineresse
an der Schaffung eines wirtschaftlichen Verfahrens /ur Herstellung solcher sphärischer Kernbrennstoff-
und/oder Brutstoffieilchen.
Es ist bereits bekannt, daß sphärische Brennstoff- und/oder Brutstoffteilchen, bei denen als Brennstoff
und/oder Brutstoff Oxide von Uran, Thorium, Plutonium oder Mischungen dieser Elemente verwendet werden,
aus wässrigen Lösungen des Brennstoffs oder Brutstoffs hergestellt werden können. Die bekannten
Verfahren beruhen darauf, daß eine geeignete wässrige Lösung des Kernbrennstoffs und/oder des Brutstoffs in
eine mit Wasser nicht oder nur begrenzt mischbare organische Flüssigkeit eingetropft wird und daß im Anschluß
daran die dabei entstehenden kugelförmigen Tropfen durch eine chemische Reaktion verfestigt werden.
Werden diese TeHchen in einer anschließenden Verfahren<vStufe getrocknet und gesintert, so erhält
man sphärische Kernbrennstoff- und/oder Kernbrutstoffteilchea
Es gehört beispielsweise zum Stande der Technik (GB-PS 1 157 766), UCte-Teilchen aus kolloidalen
Lösungen des 4wertigen Urans durch Gelieren zu gewinnen. Durch dieses Sol-Gel-Verfahren erhält man
to zwar sehr dichte UOz-Teilchen, wobei bis zu 99% der
theoretischen Dichte erreichbar sind. Nachteilig ist dabei jedoch, daß die Solherstellung sehr kompliziert ist
und die Verfahrensschritte wegen der Sauerstoffempfindlichkeit der Lösungen unter Luftausschluß durchgeführt
werden müssen. Es ist auch bekannt, mit Hexamethylentetramin versetzte Metallsalzlösungen in entwässernde
organische Lösungsmittel einzutropfen (DT-AS 1 542 178). Nach diesem Verfahren lassen sich
jedoch nur niedrige Urankonzentrationen in der Aus-
gangslösung verarbeiten. Von erheblichem Nachteil ist außerdem, daß die Wasser aufnehmenden Lösungsmittel
während des Prozesses ständig aufgearbeitet werden müssen.
Man hat schon vorgeschlagen, an Luft stabile Lösun gen des bwertigen Urans direkt zu kugelförmigen Teilchen
zu verarbeiten. Durch anschließendes Sintern in reduzierender Atmosphäre werden diese kugelförmigen
Teilchen in UOi-Teilchen überführt. Vorteilhaft ist bei den bekannten Verfahren zwar, daß sie an Luft
durchgeführt werden können, doch besteht der Nachteil in der im Vergleich zum Sol-Gel-Verfahren geringeren
Urankonzentration der eingetropften Lösung und der dadurch verursachten stärkeren Schrumpfung
der Teilchen beim Trocknen. Ein weiterer Nachteil besteht darin, daß große Mengen organischer Zusätze erforderlich
sind, deren Entfernung eine komplizierte Nachbehandlung bedingen. Insbesondere führt dios
dazu, daß die nach diesen Vet fahren hergesteüten UO2-Teilchen
porös sind.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zu schaffen,
durch das auf einfache und somit wirtschaftliche Weise aus Lösungen des 6wertigen Urans dichte und
kugelförmige Urandioxid-Teilchen mit Durchmessern von einigen 100 μιη herstellbar sind.
Zur Lösung dieser Aufgabe wird bei einem Verfahren der oben genannten Art zunächst eine Lösung aus
Uranylnitrat, Harnstoff und Wasser hergestellt. Zweckmäßig enthält die Lösung 500 bis 700 g Uran/l. In diese
Lösung wird eine vom Gewichtsverhältnis Harnstoff zu Uranylnitrat abhängige Menge festen Hexamethylentetramin
eingerührt. Diese Menge kann beispielsweise, wenn das Gewichtsverhältnis Harnstoff zu Uranylnitrat
1 :4 beträgt, etwa die Hälfte des Gewichts dieser Mischung betragen. Es hat sich als zweckmäßig ergeben,
wenn das Hexamethylentetramin bei einer Temperatur zwischen 0 und 10"C zugegeben wird. Ein großer Vorzug
dvs Verfahrens gemäß der Erfindung besteht darin, daß ein vorzeitiges Ausfällen des Urans aus der hochkonzentrierten
wässrigen Lösung verhindert wird.
Nach vollständiger Auflösung des Hexamethylentetramins
wird die Lösung aus einer gekühlten Düse in bekannter Weise in eine Wasser nicht lösende organische
Flüssigkeit wie Paraffinöl von höherer, jedoch unterhalb 1000C liegender Temperatur eingetropft. Dabei
fcs entstehen nach kurzer^ Verweilzeit in dem heißen Öl
kugelförmige Teilchen. Die Teilchen werden zunächst mit einem leicht flüchtigen Lösungsmittel wie Petroläther
paraffinfrei und anschließend zur Entfernung von
Harnstoff und Nitrat nut einer Ammoniaklösung gewaschen. Darauf werden die 'ieücben an luft soweit vorgetrocknet, bis sie frei rollen. Sie werden dann in einem
Argon-Wasserstoff-Strom langsam aufgeheizt und einige Stunden bei einer Temperatur zwischen 1200 und
1400" C zu dickten UOz-Teilchen gesintert
In einem Glasgefäß wurden 400 g UO2(NOi)2.GH2O
und 100 g {NH-i-CO (Harnstoff) in 160 ml Wasser unter Rühren gelöst Zu dieser Lösung wurde bei 5° C unter ständigem Rühren in kleinen Anteilen insgesamt
210 g festes Hexamethylentetramin gegeben und so lange gerührt, bis alles vollständig gelöst war. Die so
erhaltene Lösung wurde mittete einer auf S4C gekühlten Düse tropfenweise in eine 2 jn lange Glassäule, in
der auf 95°C erhitztes Paraffinöl enthalten war, gegeben. Die dabei entstehenden orangegelben und vöSig
durchsichtigen Teilchen wurden am unteren Ende der Säule gesammelt und anschließend auf einer Glasfritte
zunächst mit Petroläther paraffinfrei gewaschen. Die
mehrere Stunden in Ammoniaklösung aufbewahrten Teilchen wurden dann an Luft soweit vorgetrocknet,
ίο bis sie frei rollten. Sie wurden anschließend in Aluminiumoxid-Schiffdaen gefüllt und in einem Rohrofen in
strömendem Argon-Wasserstoff langsam bis 5000C
aufgeheizt und schließlich bei 1300"C gesintert Die gesinterten UCh-Teilchen hauen nahezu theoretische
Claims (2)
1. Verfahren zum Herstellen von sphärischen Brennstoff- und/oder Brutstoffteilchen aus Urandioxyei
mit einem Durchmesser von einigen 100 μπα
für Brenn- und/oder Brrteleraente für Kern- und
Brutreaktoren, wobei kugelförmige Tropfen einer uranhaltigen wäßrigen Lösung durch eine chemische
Reaktion ausgehärtet werden, dadurch gekennzeichnet,
daß eine wäßrige Lösung von Uranylnitrat Harnstoff und Hexamethylentetramin durch Zugabe von festen Hexamethylentetramin zu
einer wäßrigen Lösung von Uranylnitrat und Harnstoff mit einem Urangehalt von mehr als 500 g
Uran/1 hergestellt wird und in einer Wasser nicht lösende Flüssigkeit wie Paraffinöl von höherer, jedoch
unterhalb 1000C liegender Temperatur einge
tropft wird, worauf nach kurzer Verweilzeit die dadurch entstandenen sphärischen Teilchen in an sich
bekannter Weise abgezogen, zur Entfernung der Wasser nicht lösenden Flüssigkeit mit einem leicht
flüchtigen Lösungsmittel wie Petroläther und zur Entfernung von Nitrat und Harnstoff mit Ammoniaklösung
gewaschen, an Luft vorgetrocknet und anschließend einige Stunden in reduzierender Atmosphäre
bei 1200 bis 14000C gesindert werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1. dadurch gekennzeichnet,
daß die Herstellung der wäßrigen Lösung aus Uranylnitrat, Harnstoff und Hexamethylentetramin
bei einer Temperatur zwischen 0 und 100C vorzugsweise bei einer Temperatur von etwa 5 C
erfolgt.
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