DE1946716A1 - Verfahren zum Behandeln von bestrahltem Kernbrennstoff - Google Patents

Verfahren zum Behandeln von bestrahltem Kernbrennstoff

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Description

UNITED KIN&DOM ATOMIG ENERGY AUTHORITY
11 Charles II Street, London, S. ¥. 1, England
diese Anmeldung wird die Priorität aus der britischen Patentanmeldung Nr. 44452/68 vom 18. September, 1968 beansprucht
Verfahren zum Behandeln von bestrahltem Kernbrennstoff
Die Erfindung bezieht sich auf das Behandeln bzw. Verarbeiten oder Bearbeiten von bestrahlten Kernbrennstoffen. Insbesondere betrifft sie das Behandeln von bestrahltem Monokarbidbrennstoff, der nicht nur Uran, sondern auch eine signifikante bzw. eine nicht unbedeutende Menge Plutonium enthält, z.B. Binphasen-Mischkristall-Monokarbide /single phase solid solution monocarbodes/, wie beispielsweise Uran-Plu-« tonium-Monokarbid, (U Pu)C,
009814/1669
Beim Behandeln eines solchen Kernbrennstoffs geht es in erster Linie um die Trennung von Uran und Plutonium von Spaltprodukten und voneinander. Zu diesem Zweck werden allgemein Lösungsmittel-Extraktionsyerfahren bevorzugt, und dazu ist ein Auflösen des Brennstoffs in Salpetersäure erforderlich, aber ein Einphasen-Direkt-Auflösungsverfahren ist mit bestrahltem Karbid praktisch nicht durchführbar. Eine der Hauptschwierigkeiten besteht darin, daß durch die Einwirkung der Salpetersäure auf den in Frage stehenden Brennstoff komplexe organische Verbindungen erzeugt werden. Diese Verbindungen führen zu Schwierigkeiten beim nachfolgenden Lösungsmittel-Extraktionsverfahren, da sie mit Lösungsmittel/Wässrigphase-Freisetzung /solvent/aqueous phase disengagement/ interferieren und die Plutoniumverarbeitung in der Lösung komplizieren. Sie können außerdem eine Gefährdung in den Raffinaten mit sich bringen, indem sie eine Quelle für Abrauchreaktionen /fume-off reactions/ oder sogar Explosionen in den Brennstoffspeiehertanks sind, wenn die Kühlung versagen sollte.
Erfindungsgemäß wird bestrahlter Monokarbid-Kernbrennstoff durch Erhitzen in Kohlendioxyd zu Oxyd ver- oder umgewandelt.
Das Oxydationsprodukt ist in Salpetersäure löslich (abgesehen vom Spaltproduktschlamm, der ein Merkmal aller Kernbrennstoffe mit hochgradigem Abbrand ist). Die auf diese Weise gebildete Salpetersäurelösung kann durch herkömmliche Lösungsmittel-Extraktionsverfahren zur Wiedergewinnung des Urans und Plutoniums behandelt werden. Verfahren zur Behandlung bestrahlten Karbidbrennstoffee mittels Oxydation durch Luft bedingen eine.Oxydation über die Verbindung U5OgPuO2. Das Plutonium in dieser Verbindung ist nicht vollständig in Salpetersäure ISilioh, und es ist eine Pluoridkatalyse für die Auflösung erforderliöh. Eine Oxydation durch Kohlendioxyd führt jedoch nicht zur Bildung der Verbindung U^OgPug. Sine Dampf-Pyrolyse,
U098U/1669
die ebenfalls als ein Verfahren zum Behandeln bestrahlter Karbid-Kernbrennstoffe vorgeschlagen wurde, führt zu Problemen im Vorrichtungsbau und zwar wegen der Möglichkeit der Moderation und Reflektion und der sich daraus ergebenden Notwendigkeit einer Kritikalitätskontrolle.
Die Oxydation wird vorzugsweise bei einer Temperatur von mindestens 10000C, aber nicht mehr als 11000G durchgeführt. Eine zufriedenstellende Reaktion findet nicht statt bei 95O0C oder darunter. Bei einem Beispiel eines bevorzugten Verfahrens zur Verwirklichung der Erfindung wurden 60 g bestrahlter Kernbrennstoffelementstifte mit Uran-Plutonium-Monokarbid, eingehüllt in Edelstahl, in Stücke von Halbzollänge zerhackt und bei 10000C etwa drei Stunden lang unter einem Strom von Kohlendioxyd mit atmosphärischem Druck erhitzt. Die Kohlendioxyd-Strömungsmenge betrug etwa 20 ml/min. Das Produkt wurde durch Röntgenstrahlen als Einphasen-Mischkristall (U Pu)Op bestimmt, wobei kein ermittelbares Karbid vorhanden war» Das Produkt war in 6-N-Salpetersäure löslich, abgesehen vom Spaltproduktschlamm.
Die Erfindung kann zur Oxydation von gemischten Monokarbiden und für Einphasen-Mischkristalle angewandt werden. Ferner kann bis zu 30 i> Sesquikarbid im Kernbrennstoff mit dem Monokarbid vorhanden sein.
Die Erfindung betrifft auch Abänderungen der im beiliegenden* Patentanspruch 1 umrissenen Ausführungsform und bezieht sich vor allem auch auf sämtliche Erfindungsmerkmale, die im einzelnen — oder in Kombination — in der gesamten Beschreibung offenbart sind.
Patentansprüche
UQ98U/1669

Claims (4)

69 128 Kü/A χ a tent ans ρ rü c h e
1. Verfahren zum behandeln von Irestrahlten Kernbrennstoffen, ,--ekennz^ichnet durch die Umwandlung von Lestrahltem Mor.okarbid-Kernr rem,staf f zu Oxyd durch Erhitzen in Kohlendioxyd.
2. Verfahren nach Anspruch 1, i'idurch gekennzeichnet, da.: der iirciinstoff üran-I I utonium-'-'onokarbiu aufv/eist.
3. V^rfanren nach Anspruch 1, iadui'oh (jokonnzeichnet, (5fi.'i der brennstoff auf eine Tinpcrai.ar zvisohon 10CO0C μπα '1GO0C- erhitzt wird.
da.
4. Verfahren nach Ar.cpruch 3, dadurch gekenrzeichnet,
.p-ir^tar vor. 10000C er-
; der .rre
wir].
:ίε auf eine
Ü098U/T669
DE1946716A 1968-09-18 1969-09-16 Verfahren zur Umwandlung von in bestrahltem Kernbrennstoff enthaltenem Einphasen-Uran-Plutonium-Monokarbid in (UPu)O2 Expired DE1946716C3 (de)

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Application Number Priority Date Filing Date Title
GB4445268A GB1205169A (en) 1968-09-18 1968-09-18 Improvements in or relating to the processing or irradiated nuclear fuel

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DE1946716A1 true DE1946716A1 (de) 1970-04-02
DE1946716B2 DE1946716B2 (de) 1978-05-03
DE1946716C3 DE1946716C3 (de) 1978-12-21

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FR2018338B1 (de) 1973-07-13
DE1946716C3 (de) 1978-12-21
US3714058A (en) 1973-01-30
DE1946716B2 (de) 1978-05-03
FR2018338A1 (de) 1970-05-29
JPS501672B1 (de) 1975-01-20
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