DE1545687A1 - Verfahren zur Herstellung eines 1-[(omega-1)-Oxoalkyl]-3,7-dimethylxanthins - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines 1-[(omega-1)-Oxoalkyl]-3,7-dimethylxanthins

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DE1545687A1 DE19651545687 DE1545687A DE1545687A1 DE 1545687 A1 DE1545687 A1 DE 1545687A1 DE 19651545687 DE19651545687 DE 19651545687 DE 1545687 A DE1545687 A DE 1545687A DE 1545687 A1 DE1545687 A1 DE 1545687A1
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Description

  • "Verfahren zur Herstellung eines 1-[(#-1)-Oxoalkyl]-3,7-dimet lxanthins Zusatz zu Patent........ (Anmeldung C 33 812 IVd/12p) Gegenstand des Hauptpatentes ist ein Verfahren zur Herstellung von l-ßcj-l)-0xoalkyl-j7-dimethylxanthinen der allgemeinen Formel in der A eine Alkylengruppe alt 2 bis 5, vorzugsweise 2 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet und die Ketogruppierung Über 2 bis 5, vorzugsweise 2 bis 4 Kohlenstoffatome vom XanthingerUst entfernt ist. Ein Weg zur Herstellung solcher Verbindungen besteht darin, daß man bei erhönter Temperatur auf Alkalimetallsalze des. Theobromins, vorzugsweise in wäßrigorganischer Ldsung, (#-l)-Oxoalkylhalogenide der allgemeinen Formel CHw-C-A-Hal, in der A die obige BedeutunS hat M 0 und Hal ein Halogenatom, vorzugsweise Brom oder Chlor ist, einwirken lest.
  • Soweit man nach dieser Verfahrensweise die Oxohexylverbindung hergestellt hat, hat man bisher das fUr die Reaktion bendtigte (w-1)-Oxohexylhalogenid durch Kondensation des 1, 3-Dihalogenpropans, insbesondere des 1,3-Dibrompropans mit einem Mol Acetessigester und zwei Mol metallischen Natrums in absolutem Alkohol erhalten. Das dabei erhaltene 2-Methyl-3-carbäthoxydihydropyran der Formel kurde dan durch Halogenwasserstoff, meistens Uromwasserstoff, zum 1-Bromhexanon-5 gespalten, das seinerseits mit einem Alkalimetallsalz des Theobromins in der angegebenen Weise umgesetzt wurde.
  • Es wurde nun gefunden, daß man das l- (5'-0xohexyl)-3, 7-dimethyl-xanthin in wesentlich einfacherer Ueise wie folgt erhalten lcann : Man kondensiert zunachst ein 1, 3-Dihalogenpropan mit einem f ! ol Acetessigester statt mittels metallischem Natrium mittels mindestens zwei Mol, vorzugsweise wasserfreiem, Kaliumcarbonat in mindestens 90%igem, vorzugsweise dem Ublichen 96%igen Alkohol bei 60 bis 110°C, vorzugsweise unter Rückfluß. Als Dihalogenpropane kommen solche in Frage, in denen das Halogen ein Atomgewicht von mindestens 35 hat, z. B. das 1-Brom-3-chlor-propan und vorzugsweise das 1, 3-Dibrompropan. Die Anwendung eines Ueberschusses an Kaliumearbonat oder Dihalogenpropan ist zwar mögliche bringt jedoch im allgemeinen keine besonderen Vorteile mit sich. Das anfallende 2-Methy1-3-carbEthoxy-5, 6-dihydropyran wird dann in Ublicher Weise, vorzugsweise durch Destillation, gereinigt und in an sich bekannter Weise mit mindestens zwei Mol Halogenwasserstoff, vorzugsweise Bromwasserstoff, z. B. unter RUckRluß in das 1-Halogenhexanon-5 UbergefUhrt. Diese Reaktion läßt sich jedoch auch bei gewöhnlicher Temperatur, z. B. von o-30"C durchführer, wenn man statt der Ublichen etwa 50% igen wäßrigen Bromwasserstofflbsung eine konzentriertere, z. B. mindestens 60Xige LUsung verwendet. Das Halogenhexanon wird dann mit einem Alkalimetallsalz des Theobromins in der angegebenen Weise zum 1-(5'-Oxohexyl)-), 7-dimethylxanthin umgesetzt.
  • Das vorliegende Verfahren zeichnet sich gegenüber der bisherigen Arbeitsweise dadurch aus, daß das Arbeiten mit metallischem Natrium vermieden wird. Außerdem kann statt des besonders herzustellenden absoluten Alkohols in diesem Falle der gewöhnliche Alkohol verwendet werden.
  • Dabei kann die Reaktion in einer wesentlich geringsten Menge Alkohol ausgefUhrt werden als die bekannte Kondensation mit metallischem Natrum. Perner wird die Aufarbeitung. des 2-Methyl-3-carbathoxy-5, 6-dihydropyrans dadurch erleichtert, daß die im Reaktionsgemisch vorhandenen anorganischen Salze eine aussalzende Wirkung auf das gemischte Reaktionsprodukt ausüben. Schließlich kann der wiedergewonnene Alkohol ohne weitere Reinigung oder Entwässerung für die vorliegende Reaktion wiederverwendet werden.
  • Beispiel 1 A) Eine Mischung von 560 g Kaliumearbonat, 700 ml Aethanol (96whig), 404 g l,)-Dibrompropan und 260 g Aoetessigsäureäthylester wird unter Rühren bis o0°C aufgeheizt. Es setzt eine Reaktion ein, nach deren Abklingen das Reaktionsgemisch 5 Stunden unter Rückfluß erhitzt wird. Anschließend wird die Hauptmenge des Alkohols unter gewöhnlichem Druck abdestilliert und der RUckstand mit 1, 5 Liter Wasser versetzt ; dabei seheidet sich ein Oel ab, welches abgetrennt wird. Die wäßrige Phase wird mit Benzol extrahiert und die Benzolschicht mit dem Oel vereinigt.
  • Nach dem Trocknen mit Nattiumsulfat wird das Benzol abdestilliert und der RUckstand fraktioniert. Man erhält 250 g 2-riethyl-3-carbäthoxy-5, 6-dihydropyran vom Kp14 105-108°C (73% d. Th.).
  • B) In 128 g. 2-Methyl-3-oarbthoxy-5, 6-dihydropyran werden bei Zimmertemperatur langsam 140 ml zigue Bromwasserstoffsäure eingetragen. Es setzt zunächst eine starke Kohlensäureentwicklung ein. Nach 1-2-tXgigem Stehen bei Raumtemperatur wird mit dem gleichen Volumen Eiswasser verdünnte das sich abscheidende dunkel gefärbte Oel wird abgetrennt, die wäßrige Phase mit Chloroform extrahiert, der Extrakt mit dem Oel vereinigt und mit gesEttigter Natriumbicarbonat-LUsung gewaschen. Die LUsung wird mit Natriumsulfat getrocknet, Chloroform unter Normaldurek abdestilliert und der RUckstand im Vakuum fraktioniert. Man erhält 109 g 1-Bromhexanon-5 vom Kpl2 94-98"C (81% d. Th.).
  • C) Das entstandene 1-Bromhexanon-5 wird gemäß dem Beispiel 3 des Hauptpatentes zum 1-(52-Oxohexyl)-3, 7-dimethylxanthin umgesetzt.
  • Beispiel 2 Das Beispiel 1 wird mit der Abweichung wiederholt, daß die Arbeit'3Lie folgt ausgefuhrt wird : Ein Gemisch von 66 g 2-Methyl-3-carbäthoxy-5, 6-dihydropyran und 150 ml 48oiger Bromwasserstoffsäure wird bei Zimmertemperatur stehen gelasse. Dabei findet eine starke Kohlensäureentwicklung statt. Anschließend wird das Reaktionsgemisoh 1 Stunde unter RUckfluB gekocht. Nach dem Erkalten wird mit Chloroform extrahiert, die Chloroformldsung mit gesEttigter Natriumbicarbonatlosung gewaschen und mit Natriumsulfat getrocknet. Nach dem Abdestillieren des Chloroforms unter Normaldruck wird das Keton im Vakuum fraktloniert ; man erhält 49 g 1-Bromhexanon-5, entsprechend 71,5 % der Theorie, vom KP12 94 - 98° C.
  • Beispiel 3 Das Beispiel 1 wird mit der Abweichung wiederholt, daß die Arbeitsstufe B) wie folgt ausgeführt wird : Eine Mischung von 34 g 2-Methyl-3-carbäthoxy-5,6-dihydropyran und 50 ml 38°ige Salzsäure wird eine Stunde bei Zimmertemperatur gehalten. Wahrend dieser Zeit findet eine lebhafte Kohlensäureentwicklung statt. Anschließend s§ttlgt man das Reaktionsgemisoh bei O*C mit gas£drmigem Chlorwasserstoff und hält 3 Stunden bei dieser Temperatur; danach läßt man das Reaktionsgemisch sich langsam auf Zimmertemperatur erwSrmen. Nach 12-stUndigsm Stehen wird mit Chloroform extrahiert, die Chloroformschicht mit gesättigter NatriumbioarbonatlUsung entsluert und mit Natriumsulfat getrocknet.
  • Nach Abdestillieren des Chloroforms bei Normaldruck wird der Rückstand im Vakuum fraktioniert. Man erhilt 15 g 1-Chlorhexanon-5 vom Kpl2 83-85°C, entsprechend 55 % der Theorie, das sich analog dem 1-Bromhexanon-5 umsetzen läßt.

Claims (2)

  1. Patentansprüche 4 l) l-(Oxoalkyl)-3,7-dimethylxanthin der Formel nach Patent 1.235.320, worin A einen Butylenrest bedeutet.
  2. 2) Weitere Ausbildung des Verfahrens zur Herstallung von 1-[(#-l)-Oxoalkyl]-3,7-dimethylxanthinen durch Umsetzung von Alkalimetallsalzen des Thoobromins mit (#-1)-Oxoalkylhalogeniden bei erhöhter Temperatur nach Patent 1.235.320, dadurch gekennzeichnet, daß man zur Horatelluw dos 1-(5@-Oxohexyl)"7-dimethyl-xanthins in an sich bekanntor Weise ein 1,3-Dihalogengropan mit Acetessigester zum 2-Methyl-3-carbäthoxydihydropyran umsetzte dieses mit Halogenwasserstoff zum l-Halogenhexanon-5 umsetzt, daß die Umsetzung des Acetessigesters in Oegenwart von mindestons 90 % igem Alkohol und mindestens 2 Mol Kaliumaarbonat bei 60 bis 110°C durchgef@@rt wird und daß £Wr die weitere Umsetzung m1ndostens zwei : Halogenwasserstoff verwendet werden und daß man aus dem 1-Halogenhexanon-5 darauf durch weitere Umsetzung mit einem Alkalimetallsalz des Theobrmmins das 1-(5'-Oxchexyl)-3,7-dimethylxanthin beratellt 3) Verfahren naoh Anspruoh 2, dadurch gekennzeichnet, caban das 1,3-Dibromproman mit A@etessigester und wasacrfreLom Kaliumoarbonat in Ublichem 96 % igem Alkohol zum 2-Methyl-3-oarbathoxy -dihydropyran umsetzt, dieses durch Einwirkung von mindestens 2 Mol Bromwasserstoff in das 1-Brom-hexanon-5 umwandelt und daraus durch weitere Umsetzung mit einem Alkalimetallsa. lz des Theobromins das 1-(5'-Oxohexyl)-3,7-dimethylxanthin erhält.
DE19651545687 1964-09-05 1965-07-02 1-(5'-Oxohexyl)-3,7-dimethylxanthin und Verfahren zu seiner Herstellung Granted DE1545687B2 (de)

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DEC0036289 1965-07-02
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US7153824B2 (en) 2003-04-01 2006-12-26 Applied Research Systems Ars Holding N.V. Inhibitors of phosphodiesterases in infertility
EP2193808A1 (de) 1999-08-21 2010-06-09 Nycomed GmbH Synergistische Kombination
CN114380829A (zh) * 2021-12-28 2022-04-22 赤峰万泽药业股份有限公司 一种己酮可可碱及其合成方法和应用

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EP2193808A1 (de) 1999-08-21 2010-06-09 Nycomed GmbH Synergistische Kombination
US7153824B2 (en) 2003-04-01 2006-12-26 Applied Research Systems Ars Holding N.V. Inhibitors of phosphodiesterases in infertility
CN114380829A (zh) * 2021-12-28 2022-04-22 赤峰万泽药业股份有限公司 一种己酮可可碱及其合成方法和应用

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