DE1483273C3 - Verfahren zur Verbesserung der galvanischen Eigenschaften einer zur Herstellung von Opferelektroden oder galvanischen Elementen geeigneten Aluminiumlegierung - Google Patents

Verfahren zur Verbesserung der galvanischen Eigenschaften einer zur Herstellung von Opferelektroden oder galvanischen Elementen geeigneten Aluminiumlegierung

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DE1483273C3 DE1483273A DE1483273A DE1483273C3 DE 1483273 C3 DE1483273 C3 DE 1483273C3 DE 1483273 A DE1483273 A DE 1483273A DE 1483273 A DE1483273 A DE 1483273A DE 1483273 C3 DE1483273 C3 DE 1483273C3
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Description

Im allgemeinen kann die erfindungsgemäß behandelte Aluminiumlegierung unlösliche Elemente enthalten, d. h. Elemente, deren Löslichkeit in Aluminium geringer ist als höchstens 0,03%. Die Gesamtmenge dieser unlöslichen Elemente soll nicht größer als 0,5% se'n, da sie als Sekundärelektroden wirken und in größeren Mengen die anodische Wirksamkeit durch Förderung der örtlichen Korrosion der Anode mindern.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung werden Legierungen der angegebenen Zusammensetzung behandelt, die außerdem noch 0,001 bis 7,0% Magnesium und/oder 0,001 bis 0,3 % Zirkon und/oder 0,001 bis 0,5% Wismut und/oder 0,001 bis 0,5% Indium mit der Maßgabe enthalten, daß der Gesamtgehalt dieser Elemente nicht größer als 8% ist.
Die galvanischen Eigenschaften der erfindungsgemäß behandelten Aluminiumlegierungen werden durch die Verwendung dieser Legierungen als Anoden in Primärelementen getestet, in denen beliebige verbrauchbare unpolarisierte Kathoden und flüssige Elektrolyte verwendet werden. -
In dem zum Test der galvanischen Eigenschaften der erfindungsgemäß behandelten Aluminiumlegierung benutzten Primärelement wird vorzugsweise festes geschmolzenes Silberchlorid als Kathode verwendet.
Es können im allgemeinen beliebige flüssige Elektrolyte und vorzugsweise wäßrige Elektrolyte verwendet werden. Der verwendete Elektrolyt soll bei Arbeitstemperatur flüssig sein, außerdem soH er die Anode oder Kathode nicht polarisieren und keine hemmende Wirkung auf die Anode ausüben.
Die zum Test der galvanischen Eigenschaften der erfindungsgemäß behandelten Aluminiumlegierung benutzten Primärelemente sind besonders zur Verwendung von Seewasser als Elektrolyt geeignet, jedoch zeigt es sich, daß diese Zellen und Batterien vorteilhaft auch in anderen Elektrolyten als Seewasser arbeiten. Z. B. kann irgendeine wäßrige Lösung von Natriumchlorid, z. B. eine 3,5 prozentige Lösung, verwendet werden.
Die vorstehend beschriebenen Primärelemente kön-. nen nach den üblichen, in der Technik bekannten Methoden hergestellt werden.
Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung.
Beispiel 1
Es wird hochreines Aluminium mit einem Gehalt von· 0,001 bis 0,002% Silicium und 0,002 bis 0,003% Eisen verwendet. In allen Fällen ist ein Legierungszusatz aus reinem Zinn und bei Verwendung von Gallium aus reinem Gallium in der Aluminiumlegierung enthalten.
Es werden Blöcke gegossen und dann zu Blechen ausgewalzt, die zur Homogenisierung eine Stunde lang auf, etwa 618° C erhitzt und anschließend mit Luft abgeschreckt werden, wodurch das Zinn in möglichst hohem Maße in fester Lösung gehalten wird. Alle Proben werden vor dem Test entfettet.
geben in jedem Primärelement verschieden. In allen Fällen wird das Anodenmaterial wie im Beispiel 1 durch Erhitzen einer entsprechenden Aluminiumlegierung auf etwa 6180C und anschließende Abschreckung mit Luft hergestellt. ■
Das Testprimärelement wird in üblicher Weise gebaut. Die Anoden werden aus Blechen von etwa 0,3048 mm Dicke geformt. Die Kathoden werden aus Silberchloridblechen von etwa 0,3810 mm Dicke geformt. Die Kathoden werden durch Einsetzen isolierender Abstandshalter abgeändert, wodurch sie ohne elektrischen Kurzschluß dicht an die Anoden gebracht werden können. Dies wird nach einem der technischen Verfahren durch Verwendung von Glasperlen erreicht, die an einer Seite des Blechs befestigt werden. Zahlreiche Löcher werden in die Kathode gebohrt und dadurch die Reaktionsoberfläche des Silberchlorids vergrößert. Außerdem wird das Silberchlorid in üblicher Weise durch Eintauchen in einen photographischen Entwickler teilweise zu SilberTeduziert. . ""^"T* ·-..■■
Der elektrische Kontakt mit der Silberchloridkathode wird durch eine 0,0254 mm dicke Silberfolie ■ von 99,9%iger Reinheit hergestellt, die in üblicher Weise in Druckkontakt gehalten wird. Es werden äußere elektrische Anschlüsse zur Anode und Kathode angelegt, die in geeigneter Weise voneinander und vom Elektrolyten isoliert sind. Die Anode, Kathode und die Abstandshalter werden dann zur Vervollständigung der Zellkonstruktion zusammengeklebt.
Die Zelle wird durch Eintauchen in eine Lösung von 3,5 Gewichtsprozent Natriumchlorid in destilliertem Wasser aktiviert. Der Stromkreis wird durch einen Stromschreiber, der für die Zelle einen äußeren Belastungswiderstand von 1 Ohm hat, vervollständigt.
Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle wiedergegeben.
Tabelle I
40
Anoden-
Material		 Chemisch
% Ga		 ; Analyse
1YoSn		 Stromdichte (A/cm2)
(Durchschnitt und
Max.-Min. von 3 Tests)
45 A
B		 0,013 0,20
0,20		 °'191 - ]005 -
C ' 0,045 0,20 0,213 + '0^
D 0,085 0,25 0,202 + 'JJJJ
E 1,00 0,16 — ,016
Beispiel 2
Es werden Primärelemente auf die vorstehend angeführte Weise hergestellt, jedoch ist die Zusammensetzung des Anodenmaterials wie nachstehend ange-
65 Die Versuche zeigen, daß kleine Mengen enthaltenen Galliums, z. B. bis 0,01 %, eine bedeutende und eindrucksvolle Erhöhung der Stromdichte zur Folge haben und das bei etwa 0,05 % Gallium der Höchstwert erreicht wird. Die Gallium enthaltenden erfindungsgemäß behandelten Aluminiumlegierungen weisen die anderen günstigen Eigenschaften der Aluminium-Zinn-Legierung auf, z. B. geringe Gasentwicklung und Beibehaltung der Klemmenspannung während der Arbeitsdauer der Zelle. Außerdem zeigen die erfindungsgemäß behandelten Gallium enthaltenden Aluminiumlegierungen in Bezug auf den Stromanstieg gute Eigenschaften.
Be i s p i el 3
In diesem Beispiel werden die Versuche gemäß Beispiel 2 mit weiteren Anodenmaterialien wiederholt, jedoch wird die Zeit bis zur Erreichung der Stromspitze in Sekunden gemessen. In allen Fällen wird das Anodenmaterial gemäß dem Verfahren aus Beispiel 1 hergestellt.
Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle wieder-'5 gegeben. .
Tabelle II
Anoden
material		 VoGa Chemische Analyse
Vo Sn		 7oMg Stromdichte (A/cm2)
(Durchschnitt und
Max.-Min. von 3 Tests)		 Zeit bis zum
Erreichen von 85 %'
der Stromspitze
(in see)
A — 0,20 — 0>191+ .005 7 bis 10
C 0,045 0,20 ■ — 0,212 + '008 7bis'8
F __ — 0,20 0,66 0,704 + '°01 1 bis 2
G 0,046 0,20 . 0,63 0,212+ gp 6 bis 7
Neben dem Effekt aus Beispiel 2 zeigt dieses Beispiel, daß Magnesium als Legierungskomponente das Strommaximum gegenüber der Anode ohne Magnesium vergrößert und gleichzeitig eine bemerkenswerte Verbesserung des Stromanstiegs zur Folge hat. Die Anwesenheit des Magnesiums beeinträchtigt die Wirkung des Galliums in Bezug auf die Stromdichte nicht und verbessert die Stromanstiegseigenschaften.
B e i s ρ i e 1 4
Dieses Beispiel zeigt die Wirkung des erfindungsgemäßen Verfahrens bei Aluminiumlegierungen, die Zinn als Legierungskomponente enthalten, das in möglichst hohem Maße im Mischkristall vorhanden ist.
Alle Proben werden gemäß dem Verfahren aus Beispiel 1 hergestellt, jedoch wird die Homogenisierungstemperatur wie in der folgenden Tabelle gezeigt, verändert. In jedem Fall weist die Legierung die folgende Zusammensetzung auf: Gallium 0,05%, Zinn 0,20°/c, Magnesium 0,5%. Rest Aluminium. Die Stromdichten werden gemessen.
Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle wiedergegeben.
Tabelle III
Homogenisierungs- Stromdichte
temperatur (A/cm2)
6200C 0,212
0,217
°'218
565°C 0,217
0,217 0,214
5400C 0,198
. 0,198
Dieses Beispiel zeigt, daß Zinn bei der erfindungsgemäßen Behandlung der Zinn enthaltenden Aluminiumlegierung bei 565.und 62O0C in hohem Maße in fester Lösung gehalten wird, während es bei der Behandlung bei 540° C nicht in so hohem Maße im Mischkristall gehalten wird, woraus sich schlechtere Eigenschaften ergeben.

Claims (4)

1 2 höchstens 0,5 %, die außerdem eine geringe Menge an Patentansprüche- Gallium enthalten, ist bereits eine Wärmebehandlung P ' bei Temperaturen bis zu 530° C zur Homogenisierung bekannt. Die Homogenisierung bei Temperaturen bis
1. Verfahren zur Verbesserung der galvanischen 5 zu 530° C weist jedoch den Nachteil auf, daß eventuell Eigenschaften einer zur Herstellung von Opfer- eine nachfolgende Anlaßbehandlung zur Wiederausanoden oder galvanischen Elementen geeigneten scheidung von gelöstem Zinn führen kann, wodurch Aluminiumlegierung aus bis zu 0,5% Zinn, 0,005 sich die galvanischen Eigenschaften der Aluminiumbis 1,0% Gallium, Rest Aluminium, d a d u rc h legierung verschlechtern.
gekennzeichnet, daß die Legierung bei io Die Erfindung überwindet diesen Nachteil durch ein 550 bis 630° C homogenisiert und danach abge- Verfahren zur Verbesserung der galvanischen Eigenschreckt wird, schäften einer für viele Zwecke geeigneten Aluminium-
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn- legierung, die z. B. als Opferanode oder in einem zeichnet, daß 15 bis 24 Stunden lang bei 550 bis galvanischen Element verwendet werden kann, das 620° C homogenisiert wird. 15 Seewasser oder andere Elektrolyte enthält.
3. Anwendung des Verfahrens nach Anspruch 1 Die Erfindung betrifft demgemäß ein Verfahren zur oder 2, auf eine Aluminiumlegierung der in An- Verbesserung der galvanischen Eigenschaften einer spruch 1 angegebenen Zusammensetzung, bei der zur Herstellung von Opferanoden oder galvanischen der Zinnanteil maximal 0,35% beträgt. Elementen geeigneten Aluminiumlegierung aus bis zu
4. Anwendung des Verfahrens nach Anspruch 1 20 0,5% Zinn, 0,005 bis 1,0% Gallium, Rest Aluminium, oder 2 auf eine Legierung der int Anspruch 1 oder 3 das dadurch gekejnnzeichnet ist, daß die Legierung bei angegebenen Zusammensetzung, die außerdem 550 bis 630°C homogenisiert und danach abgeschreckt noch 0,001 bis 7,0% Magnesium" und/oder 0,001 wird.
bis 0,3% Zirkonium und/oder 0,001 bis 0,5% Die Homogenisierung wird vorzugsweise bei 550
Wismut und/oder 0,001 bis 0,5% Indium mit der 25 bis 620°C über einen genügend langen Zeitraum durchMaßgabe enthält, daß der Gesamtgehalt dieser geführt, um die höchstmögliche Zinnmenge im Alu-Elemente nicht größer als 8 % ist. minium zu lösen, das überschüssige Zinn und andere
Legierungszusätze grob zu dispergieren und dadurch
die höchstmögliche Gleichmäßigkeit des Angriffs und
30 der Energieleistung zu erzeugen. Im allgemeinen kann
das Erhitzen innerhalb des bevorzugten Temperaturbereichs zwischen 15 Minuten und 24 Stunden dauern. Nach dem Erhitzen wird die Probe abgeschreckt, z. B.
• durch Eintauchen in eine große Menge Wasser von
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verbesse- 35 Raumtemperatur oder im Falle von dünnen Blechen rung der galvanischen Eigenschaften einer zur Her- durch Luftkühlung. Die Homogenisierung bei der stellung von Opferanoden oder galvanischen EIe- oben genannten Temperatur ergibt ein Maximum an menten geeigneten, Zinn und geringe Mengen Gallium Zinn in fester Lösung. Außerhalb dieses Temperaturenthaltenden Aluminiumlegierung zur Verwendung bereichs nimmt die Zinnmenge im Mischkristall mit flüssigen Elektrolyten, wie mit wäßrigen Elektro- 40 merklich ab, wodurch sich schlechtere elektrochemische lyten und insbesondere mit Seewasser. Eigenschaften ergeben.
Zum kathodischen Korrosionsschutz und in wäßrige Die erfindungsgemäß behandelte Aluminium-Zinn-
Elektrolyte und insbesondere Seewasser enthaltenden Gallium-Legierung als Anodenmaterial ergibt -1. eine galvanischen Elementen werden im allgemeinen Bleche nahezu konstante Spannung während der Lebensdauer aus. Magnesium oder Magnesiumlegierungen als 45 der Zelle, und keinen kontinuierlichen Spannungs-Anoden verwendet. Ein Nachteil dieser aus Magnesium abfall, wie er bei Zellen auftritt, die Anoden aus oder Magnesiumlegierungen bestehenden Anoden bei Magnesiumlegierungen enthalten; 2. eine merklich der Verwendung in Seewasserzellen sind ihre auf den verminderte Wasserstoffentwicklung und einen gehohen Preis von Magnesium und die schwere Ver- ringeren Temperaturanstieg. Diese Eigenschaften verarbeitbarkeit des Magnesiums und der Magnesium- 50 einfachen die Ausführung und Arbeitsweise der legierungen zu dünnen Blechen zurückgehenden hohen Batterien erheblich.
Kosten. Ein weiterer Nachteil bei der Verwendung von Es wurde gefunden, daß die erfindungsgemäß beMagnesium und Magnesiumlegierungen in Seewasser- handelte Aluminiumlegierung durch Oxidation Oberzellen besteht darin, daß sie im allgemeinen selbst bei flächenschichten bildet, die einen Überschuß an geschlossenem Stromkreis in salzhaltigen Medien 55 Defektstellen vom η-Typ in einer Konzentration aufleicht korrodieren. weisen, die eine wesentliche Erhöhung der Leitfähig-Es wird deshalb angestrebt, an Stelle von Magne- keit zur Folge hat. Vorzugsweise enthält die Legierung sium und Magnesiumlegierungen Aluminium und von 0,08 bis 0,35% Zinn. In manchen Fällen, z.B. Aluminiumlegierungen als Opferanoden und als in Primärelementen wird vorzugsweise Aluminium Elektroden in galvanischen Elementen zu verwenden. 60 von hohem Reinheitsgrad verwendet, andererseits Für diesen Zweck geeignete, Zinn und geringe Mengen kann das Verfahren auch bei Aluminium von gerin-Gallium enthaltende Aluminiumlegierungen sind aus gerem Reinheitsgrad angewendet werden, das bis zu der deutschen Auslegeschrift 1 148 122 und der 0,10% Silicium und bis zu 0,1 % Eisen enthält. Die britischen Patentschrift 944 338 und die Verwendung erfindungsgemäß behandelte Aluminiumlegierung kann dieser Aluminiumlegierungen aus der britischen Patent- 65 außer Aluminium, Zinn, Gallium und den üblichen schrift 944 338 und der USA.-Patentschrift 2 565 544 Verunreinigungen noch andere Metallbestandteile entbekannt. , halten, wodurch besonders günstige Ergebnisse erzielt Bei solchen Legierungen mit einem Zinngehalt von werden.
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