CN114015910B - 一种铝合金阳极及其制备方法与应用 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种铝合金阳极及其制备方法与应用，该铝合金阳极，由以下重量分数的金属元素组成：镁0.2％～0.3％、锡0.03％～0.1％、镧0.01％～0.4％、铈0.01％～0.3％、镓0.01％～0.5％和余量为铝。本发明中通过镧元素和铈元素的相互搭配，通过两者之间的相互协同，进一步提升了稀土元素的细化效果，从而减缓了铝合金的自腐蚀，从而提高了阳极利用率。

Description

一种铝合金阳极及其制备方法与应用
技术领域
本发明涉及电化学技术领域，具体涉及一种铝合金阳极及其制备方法与应用。
背景技术
金属空气电池是以金属铝(或锌)作为阳极，空气中的氧气作为阴极活性物质，碱性或中性水溶液作为电解液，空气中的氧气通过气体扩散电极(阴极)到达气-固-液三相界面与金属发生反应而放出电能。其中铝空气电池具有无毒、无污染、比能量高、价格便宜及能再生利用等优点。
铝空气电池的阳极材料有其独特的优点：(1)电化学当量高，铝的电化学当量为2980A·h/kg，为除锂外最高的金属；(2)电极电位较负，在碱性溶液中其标准电极电位为-2.35V(vs.SHE)，对阳极材料来说，电位越负越好，电池能提供更大的电动势；(3)铝的资源丰富，价格低廉。然而，铝阳极在碱性电解液中能产生大电流，但铝阳极自腐蚀严重，导致阳极利用率极低。
因此，需要开发一种铝合金阳极，该阳极的利用率高。
发明内容
为解决现有技术中存在的问题，本发明提供了一种铝合金阳极，该阳极的利用率高。
本发明还提供了上述铝合金阳极的制备方法。
本发明还提供了一种铝空气电池。
本发明第一方面提供了一种铝合金阳极，由以下重量分数的金属元素组成：镁0.2％～0.3％、锡0.03％～0.1％、镧0.01％～0.4％、铈0.01％～0.3％、镓0.01％～0.5％和余量为铝。
根据本发明的至少一种实施方式，具备如下有益效果：
镁元素有利于降低铝阳极溶解的阳极极化，提高铝阳极的电流密度，但是镁易与Al反应生成具有阴极特性的中间产物Mg5Al18，导致晶间腐蚀，降低铝阳极的利用率。
镓元素能阻止铝表面产生钝化膜，改变铝晶粒在溶解过程中存在的各向异性，从而使铝阳极腐蚀均匀，电化学性能也得到改善。镓元素与铝的固溶度很大，腐蚀产生的镓离子由于活性低可以重新被还原生成液态的镓沉积到铝合金表面，与铝基体生成铝镓汞齐，铝镓汞齐可剥离氧化膜及腐蚀产物，裸露基体铝，促进铝合金的活化放电。同时，锡与镓是高析氢过电位元素，可大大降低铝合金的析氢自腐蚀。这些合金化元素的加入量在一定的范围之内，若加入量少，起不到应有的作用，若加入量大，形成大量形状较大的第二相，起不到细化晶粒的作用，反而增大铝合金自腐蚀速率、降低阳极利用率且使腐蚀均匀性变差。
稀土元素是表面活性元素，在结晶过程中，它吸附在晶界表面减少了表面张力，从而降低形核功，使结晶核心聚增，合金组织细化。另一方面，由于稀土金属的原子半径大，很容易填补生长中的铝合金晶粒的表面缺陷，阻碍晶粒继续生长，也使晶粒细化。同时由于稀土在铝溶解度很小，彼此之间交互作用生成多元复杂的金属间化合物，还可使其它合金元素的分布更为均匀。
本发明中通过镧元素和铈元素的相互搭配，通过两者之间的相互协同，进一步提升了稀土元素的细化效果，从而减缓了铝合金的自腐蚀，从而提高了阳极利用率。
通过添加适量镁、锡和镓，特别是稀土元素，对铝进行合金化可明显提高合金的阳极利用率、降低自腐蚀速率，还改善了合金表面的腐蚀均匀性。
根据本发明的一些实施方式，所述铝合金阳极中锡元素的质量分数为0.03％～0.08％。
根据本发明的一些实施方式，所述铝合金阳极中锡元素的质量分数为0.03％～0.05％。
根据本发明的一些实施方式，所述铝合金阳极中镧元素的质量分数为0.04％～0.3％。
根据本发明的一些实施方式，所述铝合金阳极中镧元素的质量分数为0.04％～0.15％。
根据本发明的一些实施方式，所述铝合金阳极中铈元素的质量分数为0.01％～0.25％。
根据本发明的一些实施方式，所述铝合金阳极中铈元素的质量分数为0.01％～0.15％。
根据本发明的一些实施方式，所述铝合金阳极中镓元素的质量分数为0.5％～0.65％。
根据本发明的一些实施方式，所述铝合金阳极中镓元素的质量分数为0.55％～0.65％。
本发明第二方面提供了上述铝合金阳极的制备方法，包括以下制备方法：
将铝熔化，再加入镁、锡、镧、铈和镓熔炼，浇铸成铸坯，以10℃/min～15℃/min升温至450℃～500℃，退火10h～110h，冷却至室温，去除表面氧化层后，轧制成铝板，在400℃～420℃退火，退火时间以铝板厚度为基准，为30min/mm～40min/mm，退火完成后冷却至室温。
根据本发明的一些实施方式，所述熔炼的温度为920℃～950℃。
本发明第三方面提供了一种铝空气电池，包括所述铝合金阳极。
根据本发明的一些实施方式，所述铝空气电池，还包括电解液和空气阴极。
根据本发明的一些实施方式，所述电解液为氢氧化钠溶液。
根据本发明的一些实施方式，所述氢氧化钠溶液的摩尔浓度为1mol/L～7mol/L。
根据本发明的一些实施方式，所述空气阴极由催化层、导电镍网和防水透气层压制形成。
根据本发明的一些实施方式，所述空气阴极的厚度为0.2mm～0.6mm。
根据本发明的一些实施方式，所述催化层的制备原料包括：催化剂、导电剂、活性炭和粘接剂。
根据本发明的一些实施方式，所述催化剂为γ-MnO2。
根据本发明的一些实施方式，所述导电剂包括炭黑、石墨烯、金属粉和导电聚合物中的至少一种。
根据本发明的一些实施方式，所述粘接剂包括聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯和聚乙烯醇中的至少一种。
根据本发明的一些实施方式，所述催化层，包括以下按重量份数的制备原料：催化剂10份～40份，导电剂5份～20份，活性炭25份～65份和粘接剂20份～55份。
根据本发明的一些实施方式，所述催化层的厚度为0.3mm～0.8mm。
根据本发明的一些实施方式，所述防水透气层，由以下制备原料组成：聚四氟乙烯和乙炔黑。
根据本发明的一些实施方式，所述防水透气层中聚四氟乙烯的质量分数为40％～60％。
根据本发明的一些实施方式，所述防水透气层的厚度为0.3mm～0.8mm。
根据本发明实施方式的，至少具备如下有益效果：
利用本发明的铝合金阳极组装的铝空气电池，在碱性电解液中铝合金阳极自腐蚀速率低至0.017mg/cm2·h～0.027mg/cm2·h、开路电位达到-1.90(vs.SHE)～-1.96V(vs.SHE)，在电解液中放电电流密度为100mA/cm2时测试10h的电动势为1.94V～2.01V，阳极利用率为86％～91％，铝合金阳极表面腐蚀均匀。
具体实施方式
以下将结合实施例对本发明的构思及产生的技术效果进行清楚、完整地描述，以充分地理解本发明的目的、特征和效果。显然，所描述的实施例只是本发明的一部分实施例，而不是全部实施例，基于本发明的实施例，本领域的技术人员在不付出创造性劳动的前提下所获得的其他实施例，均属于本发明保护的范围。
本发明的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示意性实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不一定指的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任何的一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。
下面详细描述本发明的具体实施例。
实施例1
本实施例中铝合金阳极，由以下重量百分含量的组分组成：Mg0.2％、Sn0.03％、La0.01％、Ce0.01％、Ga0.01％和余量为Al。
本实施例中铝合金阳极的制备方法，包括以下步骤：
将铝熔化，再加入镁、锡、镧、铈和镓熔炼(熔炼温度为950℃)，浇铸成铸坯，以10℃/min升温至500℃，退火20h，冷却至室温，去除表面氧化层后，轧制成铝板(铝板厚度为10mm)，在400℃退火5h，退火完成后冷却至室温，即制得铝合金阳极。
本实施例的铝空气电池，包括铝阳极、空气阴极和电解液，电解液为6mol/L的氢氧化钠溶液。
空气阴极是由催化层、导电镍网和防水透气层压制形成的；
催化层是由γ-MnO2、炭黑、活性炭与聚四氟乙烯按质量比为1：1：4：5的比例混合后滚压制成的厚度为0.6mm的膜层；
防水透气层是由聚四氟乙烯和乙炔黑按重量比为1:1的比例混合后滚压制成的厚度为0.4mm的膜层；
最后将催化层、导电镍网和防水透气层压制成厚度为0.3mm的空气阴极。
本实施例中铝合金阳极在电解液中的自腐蚀速率为0.025mg/cm2·h、开路电位为-1.90V(vs.SHE)，组成的空气电池在电解液中放电电流密度为100mA/cm2时测试10h的电动势为1.94V，阳极利用率为87％，铝合金阳极表面腐蚀均匀。
实施例2
本实施例与实施例1的差异在于：铝合金阳极，由以下重量百分含量的组分组成：Mg0.2％、Sn0.05％、La0.04％、Ce0.01％、Ga0.01％和余量为Al。
本实施例中铝合金阳极在电解液中的自腐蚀速率为0.023mg/cm2·h、开路电位为-1.93V(vs.SHE)，组成的空气电池在电解液中放电电流密度为100mA/cm2时测试10h的电动势为1.96V，阳极利用率为88％，铝合金阳极表面腐蚀均匀。
实施例3
本实施例与实施例1的差异在于：铝合金阳极，由以下重量百分含量的组分组成：Mg0.25％、Sn0.05％、La0.04％、Ce0.25％、Ga0.05％和余量为Al。
本实施例中铝合金阳极在电解液中的自腐蚀速率为0.019mg/cm2·h、开路电位为-1.95V(vs.SHE)，组成的空气电池在电解液中放电电流密度为100mA/cm2时测试10h的电动势为1.89V，阳极利用率为90％，铝合金阳极表面腐蚀均匀。
实施例4
本实施例与实施例1的差异在于：铝合金阳极，由以下重量百分含量的组分组成：Mg0.25％、Sn0.05％、La0.04％、Ce0.25％、Ga0.05％和余量为Al。
本实施例中铝合金阳极在电解液中的自腐蚀速率为0.017mg/cm2·h、开路电位为-1.96V(vs.SHE)，组成的空气电池在电解液中放电电流密度为100mA/cm2时测试10h的电动势为2.01V，阳极利用率为91％，铝合金阳极表面腐蚀均匀。
实施例5
本实施例与实施例1的差异在于：铝合金阳极，由以下重量百分含量的组分组成：Mg0.3％、Sn0.1％、La0.2％、Ce0.25％、Ga0.4％和余量为Al。
本实施例中铝合金阳极在电解液中的自腐蚀速率为0.020mg/cm2·h、开路电位为-1.93V(vs.SHE)，组成的空气电池在电解液中放电电流密度为100mA/cm2时测试10h的电动势为1.95V，阳极利用率为87％，铝合金阳极表面腐蚀均匀。
实施例6
本实施例与实施例1的差异在于：铝合金阳极，由以下重量百分含量的组分组成：Mg0.3％、Sn0.1％、La0.4％、Ce0.3％、Ga0.5％和余量为Al。
本实施例中铝合金阳极在电解液中的自腐蚀速率为0.027mg/cm2·h、开路电位为-1.90V(vs.SHE)，组成的空气电池在电解液中放电电流密度为100mA/cm2时测试10h的电动势为1.93V，阳极利用率为86％，铝合金阳极表面腐蚀均匀。
对比例1
本实施例与实施例1的差异在于：铝合金阳极，由以下重量百分含量的组分组成：不添加金属镧。
本实施例的铝合金阳极在电解液中的自腐蚀速率为0.062mg/cm2·h、开路电位为-1.85V(vs.SHE)，组成的空气电池在电解液中放电电流密度为100mA/cm2时测试10h的电动势为1.86V，阳极利用率为80％，铝合金阳极表面腐蚀均匀。
对比例2
本实施例与实施例1的差异在于：不添加金属铈。
本实施例的铝合金阳极在电解液中的自腐蚀速率为0.064mg/cm2·h、开路电位为-1.82V(vs.SHE)，组成的空气电池在电解液中放电电流密度为100mA/cm2时测试10h的电动势为1.83V，阳极利用率为80％，铝合金阳极表面腐蚀均匀。
对比例3
本实施例与实施例1的差异在于：不添加镧和铈。
本实施例的铝合金阳极在电解液中的自腐蚀速率为0.082mg/cm2·h、开路电位为-1.77V(vs.SHE)，组成的空气电池在电解液中放电电流密度为100mA/cm2时测试10h的电动势为1.76V，阳极利用率为80％，铝合金阳极表面腐蚀均匀。
本发明实施例1～7和对比例1～3制得的铝阳极的性能测试结果见表1。
Figure BDA0003302972830000071
由表1可知：本发明实施例1～6中的铝合金阳极自腐蚀速率低至0.017mg/cm2·h～0.027mg/cm2·h、开路电位达到-1.90(vs.SHE)～-1.96V(vs.SHE)，组成的空气电池在电解液中放电电流密度为100mA/cm2时测试10h的电动势为1.94V～2.01V，阳极利用率为86％～91％，铝合金阳极表面腐蚀均匀。实验结果表明，本发明的铝阳极能显著降低铝阳极的自腐蚀速率，使铝合金阳极拥有良好的耐蚀性和较高的电化学活性，满足了碱性铝空气电池大电流密度放电的要求。
综上所述，本发明中通过镧元素和铈元素的相互搭配，通过两者之间的相互协同，进一步提升了稀土元素的细化效果，从而减缓了铝合金的自腐蚀，从而提高了阳极利用率。
上面结合具体实施方式对本发明实施例作了详细说明，但是本发明不限于上述实施例，在所属技术领域普通技术人员所具备的知识范围内，还可以在不脱离本发明宗旨的前提下作出各种变化。此外，在不冲突的情况下，本发明的实施例及实施例中的特征可以相互组合。

Claims (12)

1.一种铝合金阳极，其特征在于：由以下重量分数的金属元素组成：镁0.2％～0.3％、锡0.03％～0.1％、镧0.04％～0.3％、铈0.01％～0.25％、镓0.01％～0.5％和余量为铝；
制备所述铝合金阳极的方法，包括以下步骤：
将铝熔化，再加入镁、锡、镧、铈和镓熔炼，浇铸成铸坯，以10℃/min～15℃/min升温至450℃～500℃，退火10h～110h，冷却至室温，去除表面氧化层后，轧制成铝板，在400℃～420℃退火，退火时间以铝板厚度为基准，为30min/mm～40min/mm，退火完成后冷却至室温。
2.根据权利要求1所述的一种铝合金阳极，其特征在于：所述铝合金阳极中锡元素的质量分数为0.03％～0.08％。
3.根据权利要求1所述的一种铝合金阳极，其特征在于：所述铝合金阳极中锡元素的质量分数为0.03％～0.05％。
4.根据权利要求1所述的一种铝合金阳极，其特征在于：所述铝合金阳极中镧元素的质量分数为0.04％～0.15％。
5.根据权利要求1所述的一种铝合金阳极，其特征在于：所述铝合金阳极中铈元素的质量分数为0.01％～0.15％。
6.根据权利要求1所述的一种铝合金阳极，其特征在于：所述铝合金阳极中镓元素的质量分数为0.05％～0.5％。
7.根据权利要求1所述的一种铝合金阳极，其特征在于：所述铝合金阳极中镓元素的质量分数为0.05％～0.45％。
8.根据权利要求1所述的一种铝合金阳极，其特征在于：所述熔炼的温度为920℃～950℃。
9.一种铝空气电池，其特征在于：包括如权利要求1至7任一项所述的铝合金阳极。
10.根据权利要求9所述的一种铝空气电池，其特征在于：还包括电解液和空气阴极。
11.根据权利要求10所述的一种铝空气电池，其特征在于：所述电解液为氢氧化钠溶液。
12.根据权利要求11所述的一种铝空气电池，其特征在于：所述氢氧化钠溶液的摩尔浓度为1mol/L～7mol/L。
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CN111560544A (zh) * 2020-05-25 2020-08-21 湖南西瑞尔新材料科技有限公司 一种空气电池用阳极铝合金的制备方法和空气电池

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