CN109461942B - 一种空气电池用铝合金阳极材料及其制备方法、空气电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种空气电池用铝合金阳极材料及其制备方法、空气电池。该铝合金阳极材料，由以下重量百分比的组分组成：Zn 0.05‑5％、Mg 0.02‑3％、In 0.01‑3％、Ga 0.02‑5％、Sb 0.05‑5％，余量为Al。本发明提供的空气电池用铝合金阳极材料，在铝的基础上添加镁、锌、铟、稼和锑，从合金化的方面降低铝阳极材料的自腐蚀速率并提高其电化学性能。

Description

一种空气电池用铝合金阳极材料及其制备方法、空气电池
技术领域
本发明属于空气电池领域，具体涉及一种空气电池用铝合金阳极材料及其制备方法、空气电池。
背景技术
金属空气电池是新一代绿色蓄电池，其具有制造成本低、无毒、比能量高、原材料可回收利用等特点。目前研究较多的金属空气电池有锌空气电池、铝空气电池和锂空气电池等，在电位序中，铝比锌更活泼，可以获得较高的电池电压，且一个铝原子可以放出三个电子，而一个锌原子释放出两个电子，因而铝空气电池可提供较高的电池能量。此外，铝属于廉价金属，相应的铝空气电池的研究具有广阔的应用前景。
铝作为空气电池的阳极材料有其独特的优点：(1)电化学当量高，铝的电化学当量为2980Ah/kg，为除锂外最高的金属；(2)电极电位较负，在中性溶液中其标准电极电位为-1.66V(vs.SHE)，在碱性溶液中其标准电极电位为-2.35V(vs.SHE)，对阳极材料来说，电位越负，电池越能提供更大的电动势；(3)铝的资源丰富，价格低廉。
目前，空气电池用铝阳极材料与锌阳极材料相比，存在的首要问题就是铝在碱性溶液中的自腐蚀析氢很严重，造成阳极利用率大大降低，这个问题严重阻碍了铝空气电池的商业化应用。为了减小铝的自腐蚀速率，一般都采用纯度较高的铝(≥99.9％)及添加某些具有高析氢过电位的合金元素对铝进行合金化。
公布号为CN105140596A的中国专利申请公开了一种空气电池用铝合金阳极材料、制备方法及铝空气电池，该铝合金阳极材料由以下重量百分比的组分组成：Zn 0.05-6％、Ga 0.05-4％、In 0.01-2％，余量为Al。该铝合金阳极材料在碱性电解液中应用时，需另外在电解液中添加能降低铝阳极自腐蚀速率的薰衣草精油，以使阳极材料的自腐蚀速率达到2.93mg/cm2·h，但该自腐蚀速率仍处于较高水平，阳极材料在碱性电解液中的使用性能仍有待提高。
发明内容
本发明的目的在于提供一种空气电池用铝合金阳极材料，以解决现有铝合金阳极材料在碱性电解液中的自腐蚀速率较大的问题。
本发明的第二个目的在于提供一种空气电池用铝合金阳极材料的制备方法，以解决现有铝合金阳极材料在碱性电解液中的自腐蚀速率较大的问题。
本发明的第三个目的在于提供一种空气电池，以解决现有铝空气电池在碱性电解液中阳极自腐蚀速率较大的问题。
为实现上述目的，本发明的空气电池用铝合金阳极材料的技术方案是：
一种空气电池用铝合金阳极材料，由以下重量百分比的组分组成：Zn 0.05-5％、Mg 0.02-3％、In 0.01-3％、Ga 0.02-5％、Sb 0.05-5％，余量为Al。
本发明提供的空气电池用铝合金阳极材料，在铝的基础上添加镁、锌、铟、稼和锑，从合金化的方面降低铝阳极材料的自腐蚀速率并提高其电化学性能。其中，镁可以细化铝合金晶粒，镁在合金中可形成Mg2Al3化合物，高熔点的Mg2Al3化合物有细化晶粒的作用，使铝阳极均匀溶解。稼元素与铝的固溶度很大，腐蚀产生的稼离子由于活性低可以重新被还原生成液态的稼沉积到铝合金表面，与铝基体生成铝稼汞齐，铝稼汞齐可剥离氧化膜及腐蚀产物，裸露基体铝，促进铝合金的活化放电。同时，铟、锌与稼是高析氢过电位元素，可大大降低铝合金的析氢自腐蚀。锑在铝合金中以AlSb和Mg3Sb2的形式存在，高熔点AlSb和Mg3Sb2的存在促使α-Al相析出，AlSb和Mg3Sb2在结晶前沿的聚集，使得α-Al晶粒明显减小。另外，Mg极易在Mg3Sb2表面附着，降低了该化合物的界面自由能，改变了它的界面结构，使Mg3Sb2起到了异质晶核的作用，细化铝合金晶粒。通过添加适量镁、锌、铟、稼、锑对铝进行合金化，可明显提高合金的阳极利用率、降低自腐蚀速率。
以上合金化元素的加入量在一定的范围内，能够起到降低铝合金阳极自腐蚀速率的作用，若加入量过少，起不到应有的作用，若加入量大，则会形成形状较大的第二相，起不到细化晶粒的作用，反而增大铝合金阳极自腐蚀速率、降低阳极利用率。为进一步降低铝合金阳极的自腐蚀速率，提高阳极利用率，优选的，上述铝合金阳极材料由以下重量百分比的组分组成：Zn 0.5-5％、Mg 1-3％、In 1-3％、Ga 1-5％、Sb 4-5％，余量为Al。为获得最优的降低自腐蚀速率的效果，上述铝合金阳极材料由以下重量百分比的组分组成：Zn 0.5％、Mg3％、In 1％、Ga 5％、Sb 5％，其余为Al。
本发明的空气电池用铝合金阳极材料的制备方法所采用的技术方案是：
一种空气电池用铝合金阳极材料的制备方法，包括以下步骤：
1)在保护气氛下，向铝熔融液中加入Zn、Mg、In、Ga、Sb混合均匀，继续加热到730-780℃，保温5-10min，浇注成型得到铸锭；
2)将铸锭于350-570℃下均匀化退火4-10h，轧制，得到铝合金阳极材料。
本发明提供的空气电池用铝合金阳极材料的制备方法，通过熔炼、浇注、退火、轧制等工序制备铝合金阳极材料，所得铝合金阳极材料的晶粒细小、无合金元素偏析，而且在碱性电解液中的自腐蚀速率小，电化学性能优异。
一般而言，为了降低铝阳极材料的自腐蚀速率，一般都采用纯度较高的铝(≥99.9％)作为铝原料，本发明中，基于上述合金元素的优选，可降低铝原料的纯度要求，从而使制备铝合金阳极材料的成本明显降低，在该种情形下，优选的，步骤1)中，所述铝熔融液由铝原料熔化而成，所述铝原料中Al的质量含量为：99.8％≤Al＜99.9％。
为进一步降低铝原料的烧损，优选的，步骤1)中，所述铝熔融液由铝原料熔化而成，熔化时温度为670-720℃。
为使合金化元素的微观组织更加均匀，减小缺陷的产生，优选的，步骤2)中，所述轧制的温度为140-210℃。为方便空气电池的制备，优选的，步骤2)中，轧制后得到铝合金阳极板，铝合金阳极板的板厚为0.3-5mm。
本发明的空气电池所采用的技术方案是：
一种空气电池，包括阳极、阴极和碱性电解液，阳极采用上述铝合金阳极材料。
本发明提供的空气电池，在碱性电解液中，自腐蚀速率小于0.2mg/cm2·h，阳极利用率达80％以上，电动势大于1.77V，表现出自腐蚀速率小、电化学性能优良的特点。
为进一步提高空气电池的电化学活化性，优选的，所述碱性电解液为KOH或NaOH溶液，碱性电解液的浓度为1-10M。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明的实施方式作进一步说明。“％”如无特别说明，均为质量百分数。
本发明的空气电池用铝合金阳极材料的实施例：
实施例1
空气电池用铝合金阳极材料，由以下重量百分比的组分组成：Zn 0.5％、Mg 3％、In 1％、Ga 5％、Sb 5％，其余为Al。
实施例2
空气电池用铝合金阳极材料，由以下重量百分比的组分组成：Zn 3％、Mg 0.5％、In 0.01％、Ga 4％、Sb 2％，其余为Al。
实施例3
空气电池用铝合金阳极材料，由以下重量百分比的组分组成：Zn 0.05％、Mg 2％、In 2％、Ga 0.02％、Sb 1％，其余为Al。
实施例4
空气电池用铝合金阳极材料，由以下重量百分比的组分组成：Zn 5％、Mg 0.02％、In 0.05％、Ga 3％、Sb 0.05％，其余为Al。
实施例5
空气电池用铝合金阳极材料，由以下重量百分比的组分组成：Zn 1％、Mg 1％、In3％、Ga 1％、Sb 4％，其余为Al。
本发明的空气电池用铝合金阳极材料的制备方法实施例：
实施例1
空气电池用铝合金阳极材料的制备方法，对铝合金阳极材料实施例1的制备进行说明，具体采用以下步骤：
1)在温度为700℃下，将铝锭(纯度为99.8％)在感应熔炼炉坩埚中全部熔化，然后加入锌锭、镁锭、铟粒、稼粒和锑粒混合均匀，继续加热到750℃，保温10min后，浇注成型，得到铸锭；
2)将铸锭于380℃均匀化退火8h，使合金元素在高温下扩散均匀，得到退火件；
3)将退火件(厚度为5mm)于150℃下轧制成0.8mm厚的铝合金阳极板。
实施例2
空气电池用铝合金阳极材料的制备方法，对铝合金阳极材料实施例2的制备进行说明，具体采用以下步骤：
1)在温度为720℃下，将铝锭(纯度为99.8％)在感应熔炼炉坩埚中全部熔化，然后加入锌锭、镁锭、铟粒、稼粒和锑粒混合均匀，继续加热到730℃，保温8min后，浇注成型，得到铸锭；
2)将铸锭于450℃均匀化退火10h，使合金元素在高温下扩散均匀，得到退火件；
3)将退火件(厚度为5mm)于140℃下轧制成2mm厚的铝合金阳极板。
实施例3
空气电池用铝合金阳极材料的制备方法，对铝合金阳极材料实施例3的制备进行说明，具体采用以下步骤：
1)在温度为670℃下，将铝锭(纯度为99.8％)在感应熔炼炉坩埚中全部熔化，然后加入锌锭、镁锭、铟粒、稼粒和锑粒混合均匀，继续加热到740℃，保温7min后，浇注成型，得到铸锭；
2)将铸锭于570℃均匀化退火6h，使合金元素在高温下扩散均匀，得到退火件；
3)将退火件(厚度为5mm)于180℃下轧制成0.3mm厚的铝合金阳极板。
实施例4
空气电池用铝合金阳极材料的制备方法，对铝合金阳极材料实施例4的制备进行说明，具体采用以下步骤：
1)在温度为680℃下，将铝锭(纯度为99.8％)在感应熔炼炉坩埚中全部熔化，然后加入锌锭、镁锭、铟粒、稼粒和锑粒混合均匀，继续加热到760℃，保温5min后，浇注成型，得到铸锭；
2)将铸锭于500℃均匀化退火4h，使合金元素在高温下扩散均匀，得到退火件；
3)将退火件(厚度为5mm)于210℃下轧制成4mm厚的铝合金阳极板。
实施例5
空气电池用铝合金阳极材料的制备方法，对铝合金阳极材料实施例5的制备进行说明，具体采用以下步骤：
1)在温度为700℃下，将铝锭(纯度为99.8％)在感应熔炼炉坩埚中全部熔化，然后加入锌锭、镁锭、铟粒、稼粒和锑粒混合均匀，继续加热到780℃，保温6min后，浇注成型，得到铸锭；
2)将铸锭于350℃均匀化退火7h，使合金元素在高温下扩散均匀，得到退火件；
3)将退火件(厚度为5mm)于200℃下轧制成5mm厚的铝合金阳极板。
本发明的空气电池的实施例：
实施例1
空气电池包括阳极、阴极和电解液，阳极使用实施例1制备的铝合金阳极板；阴极由催化层、导电镍网和防水透气层组成，其中，催化层是由MnO2、活性炭和聚四氟乙烯按质量比2:4:1的比例混合后滚压制成厚度为0.7mm的膜层；防水透气层是由聚四氟乙烯和乙炔黑按质量比1:1的比例混合后滚压制成厚度为0.5mm的膜层；导电镍网的厚度为0.5mm；最后将催化层、导电镍网和防水透气层压制成厚度为0.5mm的阴极；电解液为7M KOH溶液。
实施例2
空气电池，包括阳极、阴极和电解液，阳极使用实施例2制备的铝合金阳极板；阴极由催化层、导电镍网和防水透气层组成，其中，催化层是由MnO2、活性炭和聚四氟乙烯按质量比2:4:1的比例混合后滚压制成厚度为0.7mm的膜层；防水透气层是由聚四氟乙烯和乙炔黑按质量比1:1的比例混合后滚压制成厚度为0.5mm的膜层；导电镍网的厚度为0.5mm；最后将催化层、导电镍网和防水透气层压制成厚度为1mm的阴极；电解液为5M KOH溶液。
实施例3
空气电池，包括阳极、阴极和电解液，阳极使用实施例3制备的铝合金阳极板；阴极由催化层、导电镍网和防水透气层组成，其中，催化层是由MnO2、活性炭和聚四氟乙烯按质量比2:4:1的比例混合后滚压制成厚度为0.7mm的膜层；防水透气层是由聚四氟乙烯和乙炔黑按质量比1:1的比例混合后滚压制成厚度为0.5mm的膜层；导电镍网的厚度为0.5mm；最后将催化层、导电镍网和防水透气层压制成厚度为0.2mm的阴极；电解液为10M KOH溶液。
实施例4
空气电池，包括阳极、阴极和电解液，阳极使用实施例4制备的铝合金阳极板；阴极由催化层、导电镍网和防水透气层组成，其中，催化层是由MnO2、活性炭和聚四氟乙烯按质量比2:4:1的比例混合后滚压制成厚度为0.7mm的膜层；防水透气层是由聚四氟乙烯和乙炔黑按质量比1:1的比例混合后滚压制成厚度为0.5mm的膜层；导电镍网的厚度为0.5mm；最后将催化层、导电镍网和防水透气层压制成厚度为0.8mm的阴极；电解液为1M KOH溶液。
实施例5
空气电池，包括阳极、阴极和电解液，阳极使用实施例5制备的铝合金阳极板；阴极由催化层、导电镍网和防水透气层组成，其中，催化层是由MnO2、活性炭和聚四氟乙烯按质量比2:4:1的比例混合后滚压制成厚度为0.7mm的膜层；防水透气层是由聚四氟乙烯和乙炔黑按质量比1:1的比例混合后滚压制成厚度为0.5mm的膜层；导电镍网的厚度为0.5mm；最后将催化层、导电镍网和防水透气层压制成厚度为0.3mm的阴极；电解液为3M KOH溶液。
对比例
对比例的空气电池用铝合金阳极材料，由以下重量百分比的组分组成：Zn 1％、Mg2％、In 1.5％、Ga 2.5％，其余为Al。具体采用以下步骤进行制备：
1)在温度为680℃下，将铝锭(纯度为99.9％)在感应熔炼炉坩埚中全部熔化，然后加入锌锭、镁锭、铟粒和稼粒混合均匀，继续加热到740℃，保温6min后，浇注成型，得到铸锭；
2)将铸锭于420℃均匀化退火5h，使合金元素在高温下扩散均匀，得到退火件；
3)将退火件(厚度为5mm)于160℃下轧制成0.6mm厚的铝合金阳极板。
对比例的空气电池包括阳极、阴极和电解液，阳极使用该对比例制备的铝合金阳极板；阴极由催化层、导电镍网和防水透气层组成，其中，催化层是由MnO2、活性炭和聚四氟乙烯按质量比2:4:1的比例混合后滚压制成厚度为0.7mm的膜层；防水透气层是由聚四氟乙烯和乙炔黑按质量比1:1的比例混合后滚压制成厚度为0.5mm的膜层；导电镍网的厚度为0.5mm；最后将催化层、导电镍网和防水透气层压制成厚度为0.6mm的阴极；电解液为4M KOH溶液。
检测实施例1-5中铝合金阳极材料和相应的空气电池的电化学性能，结果如表1所示。其中，铝空气电池的电动势是在电解液中放电电流密度为100mA/cm2时测试10h的电动势。
表1铝合金阳极材料和空气电池的性能检测结果
Figure BDA0001875899250000081
由表1可以看出，实施例所得铝合金阳极材料在电解液中的自腐蚀速率低至0.05-0.15mg/cm2·h，开路电压达到-1.82～-2.0V(vs.Hg/HgO)，组成的空气电池的电动势达到1.77-1.93V，阳极利用率达到80％-86％。实验结果表明，实施例所得铝合金阳极材料在碱性电解液中的自腐蚀速率低，电化学活化性能好(开路电位≤-1.8V(vs.Hg/HgO))；由于使用了纯度为99.8％的铝，其制造成本大大降低，且相应的空气电池的电动势和阳极利用率均能满足工业应用需求。

Claims (8)

1.一种空气电池，其特征在于，包括阳极、阴极和碱性电解液，其中，阳极采用空气电池用铝合金阳极材料，所述的空气电池用铝合金阳极材料由以下重量百分比的组分组成：Zn0.05-5%、Mg 0.02-3%、In 0.01-3%、Ga 0.02-5%、Sb 4-5%，余量为Al；
所述空气电池用铝合金阳极材料的制备方法，包括以下步骤：
1）在保护气氛下，向铝熔融液中加入Zn、Mg、In、Ga、Sb混合均匀，继续加热到730-780℃，保温5-10min，浇注成型得到铸锭；
2）将铸锭于350-570℃下均匀化退火4-10h，轧制，得到空气电池用铝合金阳极材料。
2.如权利要求1所述的空气电池，其特征在于，空气电池用铝合金阳极材料由以下重量百分比的组分组成：Zn 0.5-5%、Mg 1-3%、In 1-3%、Ga 1-5%、Sb 4-5%，余量为Al。
3.如权利要求2所述的空气电池，其特征在于，空气电池用铝合金阳极材料由以下重量百分比的组分组成：Zn 0.5%、Mg 3%、In 1%、Ga 5%、Sb 5%，其余为Al。
4.如权利要求1所述的空气电池，其特征在于，步骤1）中，所述铝熔融液由铝原料熔化而成，所述铝原料中Al的质量含量为：99.8%≤Al＜99.9%。
5.如权利要求1所述的空气电池，其特征在于，步骤1）中，所述铝熔融液由铝原料熔化而成，熔化时温度为670-720℃。
6.如权利要求1所述的空气电池，其特征在于，步骤2）中，所述轧制的温度为140-210℃。
7.如权利要求1所述的空气电池，其特征在于，步骤2）中，轧制后得到铝合金阳极板，铝合金阳极板的板厚为0.3-5mm。
8.如权利要求1所述的空气电池，其特征在于，所述碱性电解液为KOH或NaOH溶液，碱性电解液的浓度为1-10M。
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