DE1277239C2 - Verfahren zur gewinnung von adipinsaeure aus den sauren waschwaessern der cyclohexan-luft-oxydation - Google Patents

Verfahren zur gewinnung von adipinsaeure aus den sauren waschwaessern der cyclohexan-luft-oxydation

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DE1277239C2 DE1966B0086345 DEB0086345A DE1277239C2 DE 1277239 C2 DE1277239 C2 DE 1277239C2 DE 1966B0086345 DE1966B0086345 DE 1966B0086345 DE B0086345 A DEB0086345 A DE B0086345A DE 1277239 C2 DE1277239 C2 DE 1277239C2
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Bei der Oxydation von Cyclohexan mit Luft fallen neben Cyclohexanol und Cyclohexanon sogenannte saure Waschwässer an, in denen Nebenprodukte der Reaktion (»Abstreifsäure«), und zwar Mono- und Dicarbonsäuren, Ester, Lactone, Hydroxysäuren und Oxosäuren mit bis zu 6 Kohlenstoffatomen enthalten sind.
Die in diesen sauren Waschwässern gelösten Nebenprodukte werden bekanntlich, gegebenenfalls nachdem gelöste Anteile an Cyclohexanol und Cyclohexanon durch Destillation abgetrennt wurden und nachdem die Lösung konzentriert wurde, durch Nachoxydation mit Salpetersäure in ein Gemisch aus Dicarbonsäuren übergeführt (vergleiche z. B. »Chemische Technik«, Bd. 13, 1961, S. 137, 138). Man arbeitet hierbei in der Regei bei einer Temperatur von etwa 4= 50° C und einer Verweilzeit von 1 bis 2 Stunden, wobei man zur Abführung der Reaktionswärme entweder Kühlflächen einsetzt oder einen Teil des Wassers unter vermindertem Druck bei der Reaktionstemperatur abdestilliert. Bei der anschließenden Aufarbeitung durch Kristallisation erhält man aus 100 kg wasserfreier »Abstreifsäure« etwa 52 kg reine Adipinsäure neben 44 kg eines Dicarbonsäuregemisches, das etwa 23% Adipinsäure, 57% Glutarsäure und 20% Bernsteinsäure enthält.
Ferner ist es aus der deutschen Patentschrift 11 59 423 bekannt, die Oxydation der in den sauren Waschwässern enthaltenen Nebenprodukte mit Salpetersäure und Luft vorzunehmen. Dieses Verfahren arbeitet jedoch bei verhältnismäßig hohen Temperaturen, so daß hier schwierige Korrosionsprobleme auftreten können.
Es wurde nun gefunden, daß man Adipinsäure aus der bei der Cyclohexan-Luft-Oxydation anfallenden sauren Waschwässer durch Behandlung mit Salpetersäure in wesentlich höherer Ausbeute erhält, wenn man die Reaktion bei einer Temperatur von 10 bis 4O0C durchführt und die Reaktionswärme durch siedendes Stickstoffdioxid abführt und gegebenenfalls gleichzeitig mit Hilfe von Prallkörpern sich abscheidende Kristalle mechanisch entfernt.
Während in Abwesenheit von Stickstoffdioxid die Reaktion bei dieser Temperatur nur äußerst langsam erfolgt, wobei plötzlich aus unbekannten Anlässen eine starke Steigerung der Reaktionsgeschwindigkeit eintreten kann, die m gefährlichen Explosionen führt, verläuft in Anwesenheit von Stickstoffdioxid die Reaktion rasch, gleichmäßig und gefahrlos.
Die als Ausgangsstoffe dienenden sauren Waschwässer fallen in der Regel mit einem Gehalt von 20 bis 50 Gewichtsprozent an organischer Substanz, im allgemeinen 45 bis 55 Gewichtsprozent ε-Hydroxycapronsäure, 30 bis 40 Gewichtsprozent Adipinsäure, 5 bis 10 Gewichtsprozent Glutar- und Bernsteinsäure und 5 bis 15 Gewichtsprozent Monocarbpnsäure an. Zweckmäßig entfernt man hieraus durch azeotrope Destillation mit Wasser zunächst geringe Mengen gelöster Anteile an Cyclohexanol und Cyclohexanon und konzentriert die Lösung durch Eindampfen, bis ihr Wassergehalt etwa 40 bis 98 Gewichtsprozent beträgt.
Als Oxydationsmittel wird eine Salpetersäure verwendet, die im allgemeinen eine Konzentration von 47 bis 78, vorzugsweise 57 bis 66 Gewichtsprozent besitzt. Die Konzentration der Salpetersäure im Reaktionsgemisch liegt im allgemeinen zwischen 40 und 50 Gewichtsprozent. Je 100 kg in den Waschwässern enthaltener organischer Substanz benötigt man in der Regel 80 bis 100 kg Salpetersäure (wasserfrei berechnet).
Die Oxydation wird vorzugsweise bei 14 bis 35°C, insbesondere bei 20 bis 300C, durchgeführt. Bei tieferer Temperatur ist die Reaktionsgeschwindigkeit nur gering, bei höherer Temperatur sinkt die Ausbeute an Adipinsäure. Man arbeitet im allgemeinen drucklos. Es ist jedoch auch möglich, unter leicht erhöhtem oder erniedrigtem Druck zu arbeiten, etwa im Bereich von 600 bis 1500 mm Hg. Die Verweilzeit beträgt im allgemeinen 1 bis 2 Stunden und ist abhängig sowohl von der Konzentration der Ausgangsstoffe im Reaktionsgemisch als auch von der Temperatur. Die optimale Verweilzeit läßt sich durch Versuche leicht ermitteln.
Die Umsetzung verläuft stark exotherm. Um die gewünschte Reaktionstemperatur einzuhalten, ist daher gute Kühlung erforderlich. Man verwendet Verdampfungskühlung mittels siedendem Stickstoffdioxid.
Dabei wird unter Stickstoffdioxid auch der in dimerer Form, d. h. als Distickstofftetroxid vorliegender Anteil zu verstehen sein. Zweckmäßig wendet man das Stickstoffdioxid in einer Menge von 0,5 bis 10 Gewichtsprozent, vorzugsweise von 1 bis 5 Gew.-%, bezogen auf das Reaktionsgemisch an. Man kann natürlich neben der Verdampfungskühlung auch noch eine Außenkühlung, beispielsweise im Reaktionsgefäß befindliche Kühlschlangen oder Kühlflächen verwenden. Man arbeitet hierbei in einem solchen Druckbereich, daß bei Reaktionstemperatur Stickstoffdioxid aus dem Reaktionsgemisch verdampft. Die Dämpfe werden anschließend kondensiert, und das flüssige Stickstoffdioxid wird in die Reaktion zurückgeführt.
Da Adipinsäure nur eine beschränkte Löslichkeit in Wasser besitzt, erfolgt beim Überschreiten der Sättigungskonzentration ein Auskristallisieren während der Reaktion. Es ist daher zweckmäßig, diese Kristalle mechanisch zu entfernen. Hierzu verwendet man vorteilhaft Prallkörper, die beispielsweise durch ein Rührwerk im Reaktionsgemisch in Bewegung gehalten werden. Sehr gut bewährt haben sich hierzu Prallkörper aus einem gegenüber Salpetersäure inerten, elastischen Material, beispielsweise aus einem inerten Kunststoff, wie Polyvinylchlorid. Die Prallkörper sollen zweckmäßig ein spezifisches Gewicht, das dem des Reaktionsge-
misches ähnlich ist, besitzen. Derartige Dichten lassen sich beispielsweise durch Umkleiden von spezifisch schwererem Material mit einem spezifisch leichterem Kunststoff oder auch durch Beimischen eines spezifisch schwereren, feinverteilten Füllmaterials, beispielsweise Schwerspat, zum Kunststoff erzielen. Die Prallkörper können nach beendeter Reaktion leicht, beispielsweise durch Siebe, vom Kristallbrei der ausgeschiedenen Adipinsäure abgetrennt werden.
Die Reaktionswärme wird durch Verdampfungskühlung mittels Stickstoffdioxid als Kühlmedium abgeführt. Man arbeitet hierbei in einem solchen Druckbereich, daß bei Reaktionstemperatur Stickstoffdioxid aus dem Reaktionsgemisch verdampft. Die Dämpfe werden anschließend kondensiert, und das flüssige Stickstoffdioxid wird in die Reaktion zurückgeführt
Vorteilhaft entfernt man gleichzeitig mit der Stickstoffdioxidsiedekühlung die Kristallabscheidungen mit Hilfe von Prallkörpern.
Die weitere Aufarbeitung des Reaktionsgemisches erfolgt in üblicher Weise. Beispielsweise trennt man die kristallin ausgeschiedene Adipinsäure durch Filtrieren ab. Aus der Mutterlauge läßt sich nach dem Entfernen des gelösten Stickstoffdioxids durch Ausblasen beispielsweise mit warmer Luft, destillativer Entfernung von Wasser unter vermindertem Druck und anschließende Kühlung der konzentrierten Mutterlauge eine weitere Menge Adipinsäure gewinnen. Es ist empfehlenswert, nach dem Abtrennen der nitrosen Gase die Mutterlauge so weit zu konzentrieren, daß ihr Salpetersäuregehalt auf 50 bis 65 Gewichtsprozent angestiegen ist, und die so konzentrierte Lösung teilweise in die Reaktion zurückzuführen. Hierdurch wird überraschenderweise die Ausbeute an Adipinsäure erhöht.
Aus 100 kg »Abstreifsäure« (wasserfrei berechnet) lassen sich bei 2O0C mehr als 75 kg, bei 300C mehr als 72 kg Adipinsäure gewinnen. Dagegen beträgt bei der bekannten Arbeitsweise bei 5O0C die Ausbeute nur 62 kg Adipinsäure.
Das neue Verfahren kann diskontinuierlich und vorzugsweise kontinuierlich durchgeführt werden.
Beispiel
In einem Rührbehälter mit Überlaufvorrichtung von 12 m3 Fassungsvermögen, der mit einem Rückflußkühler versehen ist, in den Kühlsole von -120C eingespeist wird, legt man 12 m3 6%ige Salpetersäure und 300 kg Stickstoffdioxid vor und läßt innerhalb von 15 Minuten bei 200C 500130%ige wäßrige »Abstreifsäure«-Lösung unter Kühlung zulaufen. Nach vorübergehender Temperaturerhöhung von etwa 20 auf 28° C kondensiert sich im Solekühler so viel Stickstoffdioxid, daß durch den Rücklauf des Kondensats im Reaktionsbehälter eine weitere Temperaturerhöhung verhindert wird.
Nun führt man stündlich bei etwa 200C 2000 kg 30%ige »Abstreifsäure«-Lösung und außerdem entweder 12 000 kg 60%ige Frischsalpetersäure ader die nach Entfernung der Adipinsäure und Wasser aufkonzentriert anfallende Kreislaufsäure zu.
Die anfallende etwa 3% feste Adipinsäure enthaltende Suspension führt man durch ein Druckzellenfilter und erhält stündlich 426 kg Adipinsäure. Das Filtrat wird mit wenig Luft in einer Füllkörperkolonne ausgeblasen, wobei der Stickstoffdioxid enthaltende Luftstrom ebenfalls durch den Solekühler geleitet und so Stickstoffdioxid kondensiert und in die Reaktion zurückgeführt wird. Die Mutterlauge wird aufkonzentriert und in den Reaktionsbehälter zurückgegeben; ein Teilstrom von 1000 kg wird abgezweigt und gesondert aufgearbeitet, um die mitanfallende Glutarsäure und Bernsteinsäure zu gewinnen. Nach dem Eindampfen zur Trockne erhält man 156 kg eines Dicarbonsäuregemisches, das zu 25% aus Adipinsäure, 55% aus Glutarsäure und 20% aus Bernsteinsäure besteht.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Gewinnung von Adipinsäure aus den bei der Cyclohexan-Luft-Oxydation anfallenden sauren Waschwässern durch Behandeln mit Salpetersäure, dadurch gekennzeichnet, daß man die Reaktion bei einer Temperatur von 10 bis 400C durchführt und die Reaktionswärme durch siedendes Stickstoffdioxid abführt und gegebenen- ι ο falls gleichzeitig mit Hilfe von Prallkörpern sich abscheidende Kristalle mechanisch entfernt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man Stickstoffdioxid in einer Menge von 0,5 bis 10 Gew.-%, vorzugsweise 1 bis 5 Gew.-% ' für die Siedekühlung verwendet.
3. Verfahren nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man die Oxydation bei einer Temperatur von 14 bis 35°C, insbesondere bei 20 bis 30° C durchführt.
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