DE1265721B - Verfahren zur flammenlosen Spaltung von gasfoermigen und/oder verdampfbaren fluessigen Kohlenwasserstoffen in Gegenwart von Sauerstoff - Google Patents

Verfahren zur flammenlosen Spaltung von gasfoermigen und/oder verdampfbaren fluessigen Kohlenwasserstoffen in Gegenwart von Sauerstoff

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DE1265721B
DE1265721B DEB81982A DEB0081982A DE1265721B DE 1265721 B DE1265721 B DE 1265721B DE B81982 A DEB81982 A DE B81982A DE B0081982 A DEB0081982 A DE B0081982A DE 1265721 B DE1265721 B DE 1265721B
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Dr Karl Buschmann
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Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. Cl.:
COIb
Deutsche Kl.: 12 i-1/18
Nummer: 1265 721
Aktenzeichen: B 81982IV a/12 i
Anmeldetag: 18. Mai 1965
Auslegetag: 11. April 1968
Es ist bekannt, gasförmige und/oder verdampfbare flüssige Kohlenwasserstoffe mit zur vollständigen Verbrennung unzureichenden Mengen Sauerstoff oder sauerstoffhaltigen Gasen in Gegenwart von Wasserdampf ohne Flammenbildung in zwei Stufen zu Kohlenmonoxyd und Wasserstoff umzusetzen, wobei in der ersten Stufe ein Teil der Kohlenwasserstoffe mit dem Sauerstoff über einen Platinkatalysator verbrannt und in der zweiten Stufe der Rest der Kohlenwasserstoffe mit Wasserdampf an Nickelkatalysatoren weiter umgesetzt wird.
In der Regel werden hierfür in der zweiten Stufe Nickelkatalysatoren verwendet, die man durch Aufbringen von Nickel in Form von Nickelsalzlösungen auf feuerfeste natürliche oder synthetisch hergestellte Massen, z. B. Magnesit oder Tonerde, und durch anschließendes Zersetzen der Nickelsalze gewinnt. Werden nach dem bekannten Verfahren Kohlenwasserstoffe mit ,Sauerstoff in einer Menge von 0,01 bis 0,02 Nm3/Grammatom C unter Zusatz von Wasserdampf in einer Menge von 0,005 bis 0,05 kg/Grammatom C umgesetzt, um ein kohlenmonoxyd- und wasserstoffreiches Gas mit wenig Methan, z.B. mit weniger als 5 %> zu erzeugen, so treten in der Schicht des Platinkatalysators und des danach angeordneten Nickelkatalysators je nach dem verwendeten Rohstoff und den speziellen Reaktionsbedingungen Reaktionstemperaturen von 1100 bis 13000C auf. Längs der durchströmten Nickelkatalysatorschicht fällt die Reaktionstemperatur dann stetig ab und liegt am Ausgang dieser Schicht im Bereich von 700 bis 10000C. Geht man dabei von gasförmigen und/oder verdampfbaren Kohlenwasserstoffen aus, die noch aromatische und ungesättigte Kohlenwasserstoffe und/oder Schwefelverbindungen in einer Konzentration bis zu 1 g/kg und mehr enthalten, so haften diesem bekannten Verfahren erhebliche Nachteile an. Die Nickelkatalysatoren werden durch den Schwefelgehalt der Ausgangsstoffe in kurzer Zeit stark vergiftet, so daß ein erheblicher Aktivitätsabfall eintritt. Hinzu kommen Rußabscheidungen, die durch Anteile von ungesättigten Kohlenwasserstoffen verursacht werden. Unter diesen Bedingungen wird auch häufig eine Schrumpfung und ein Zerfall der verwendeten Nickelkatalysatoren beobachtet.
Die bekannten Katalysatoren waren im längeren Betrieb weder thermisch noch mechanisch genügend beständig oder hatten nur eine ungenügende Aktivität.
Die Erfindung geht aus von einem Verfahren zur flammenlosen Spaltung von gasförmigen und/oder verdampfbaren flüssigen Kohlenwasserstoffen in Gegenwart von Sauerstoff, wobei Sauerstoff in einer Verfahren zur flammenlosen Spaltung
von gasförmigen und/oder verdampf baren
flüssigen Kohlenwasserstoffen in Gegenwart
von Sauerstoff
Anmelder:
Badische Anilin- & Soda-Fabrik
Aktiengesellschaft, 6700 Ludwigshafen
Als Erfinder benannt:
Dr. Ernst Bartholome, 6900 Heidelberg;
Dr. Karl Buschmann, 6730 Neustadt;
Dr. Kurt Eder f, 6700 Ludwigshafen;
Dr. Walter Knobloch, 6800 Mannheim;
Dr. Helmut Nonnenmacher f,
6703 Limburgerhof;
Dr. Paul Schmulder, 6700 Ludwigshafen
Menge von 0,01 bis 0,02 Nm3/Grammatom C und Wasserdampf in einer Menge von 0,005 bis 0,05 kg/ Grammatom C enthalten sind, an Edelmetall- und Nickelkatalysatoren zu Kohlenmonoxyd und Wasserdampf, wobei man ein Gemisch von gasförmigen und/oder verdampfbaren Kohlenwasserstoffen, Sauerstoff und Wasserdampf in einer ersten Stufe über einem Edehnetallkatalysator bis zum praktisch vollständigen Verbrauch von freiem Sauerstoff und anschließend in einer zweiten Stufe an formbeständigen homogenen Nickelkatalysatoren umsetzt, die Nickel und Magnesiumoxyd enthalten.
Die Erfindung besteht darin, daß man Nickelkatalysatoren in an sich bekannter Weise und bei Temperaturen oberhalb 16000C, aber mindestens um 1000C oder höchstens um 600° C höher als die am Ort des Nickelkatalysators herrschende Reaktionstemperatur calciniert, wobei die Umsetzung in der zweiten Stufe über zwei Schichten des Nickelkatalysators erfolgt, die bei verschiedenen Calcinierungstemperaturen behandelt worden und in der Weise angeordnet sind, daß die unmittelbar hinter dem Edelmetallkatalysator angeordnete erste Schicht des Nickelkatalysators bei einer höheren Temperatur calciniert worden ist als die nachfolgende zweite Schicht.
Im Gegensatz zu der normalen Spaltung über Nickelkatalysatoren, wie sie beispielsweise in der USA.-Patentschrift 2125 743 beschrieben wird, bei
809538/504
3 4
der bei Temperaturen von 820° C bei der Spaltung sein soll als die am Ort des Nickelkatalysators herrgearbeitet wird und bei der man Katalysatoren ver- sehende Reaktionstemperatur.
wendet, die bei 920 bis HOO0C calciniert worden sind, Die Calcinierungsdauer kann 1J2 bis 24 Stunden, und bei der die Gase mit vergleichsweise niedrigen vorteilhaft 2 bis 10 Stunden betragen. Zweckmäßig Temperaturen in die erste Nickelkatalysatorschicht 5 wird die Calcinierung in oxydierender Atmosphäre eintreten, ist das Temperaturgefälle bei dem erfin- durchgeführt. In manchen Fällen ist es vorteilhaft, dungsgemäßen Zweistufenverfahren mit einer vor- nach der Calcinierung die Katalysatoren bei Temperageschalteten Edelmetallkatalysatorschicht gerade um- türen zwischen 500 und 1000° C mit reduzierend wirgekehrt. Hierbei treten die teilweise gespaltenen Aus- kenden Gasen, z.B. Wasserstoff, zu behandeln, um gangsstoffe, aus der Edelmetallkatalysatorschicht korn- io Nickel in metallischer Form zu erhalten,
mend, mit Temperaturen von 1000° C und darüber in Als Rohstoffe können nach dem erfindungsgemäßen die erste Nickelkatalysatorschicht ein und verlassen Verfahren sowohl gasförmige Kohlenwasserstoffe als diese mit einer Ausgangstemperatur von etwa 800 0C, auch verdampf bare flüssige Kohlenwasserstoffe, z.B. womit der erste Teil der Nickelkatalysatorschicht der mit einer C-Zahl von C5 bis C30, insbesondere Benzinhöchsten Beanspruchung ausgesetzt ist. 15 fraktionen mit einem Siedeende bis 200° C verarbeitet
Für die erste Stufe verwendet man zweckmäßig werden. Auch Gasöle mit einem Siedeende bis 350°C solche Edelmetallkatalysatoren, bei denen ein oder haben sich als brauchbar erwiesen,
mehrere Edelmetalle, insbesondere Platin in geringer Ein besonderer Vorteil besteht darin, daß man in Menge, z.B. 0,01 bis 0,2 Gewichtsprozent, auf einen Anlagen, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren feuerfesten Träger, insbesondere α-Tonerde, aufge- ao arbeiten, ohne größere Umstellungen sowohl gastragen sind. Die Schichthöhe dieses Katalysators der förmige als auch flüssige Kohlenwasserstoffe spalten ersten Stufe beträgt im allgemeinen ein Zwanzigstel kann und dabei keine Rücksicht auf den Schwefeibis ein Fünftel, vorteilhaft ein Zwölftel bis ein Siebentel gehalt der Ausgangsstoffe nehmen muß. Man kann der Katalysatorschichthöhe beider Stufen. z.B. Ausgangsstoffe mit 0,2 bis 2 g Schwefel pro
Unter formbeständigen Nickelkatalysatoren für die 25 Kilogramm Ausgangsstoff ohne besondere Vorreinizweite Stufe sind solche Nickelkatalysatoren zu ver- gung verarbeiten. Die Ausgangsstoffe können auch, stehen, die unter den Bedingungen der Calcinierung was besonders bei gasförmigen Kohlenwasserstoffen zwar chemische und/oder physikalische Umwandlun- häufig der Fall ist, ungesättigte Anteile, z. B. 10 Gegen, z.B. Sinterung oder Schrumpfung, erleiden, dabei wichtsprozent und mehr, enthalten. Das Verfahren aber im wesentlichen ihre geometrische Form behal- 3° eignet sich vor allem bei der Spaltung unter Normalten, druck oder leicht erhöhtem Druck bis etwa 3 at. Es
Unter homogenen Nickelkatalysatoren sind erfin- kann aber auch unter erhöhtem Druck, beispielsweise
dungsgemäß Katalysatoren zu verstehen, bei denen bei Drücken von 6 bis 50 at, vorzugsweise 10 bis 30 at,
man bei ihrer Herstellung das Nickel nicht durch durchgeführt werden.
Tränken des fertigen Katalysatorträgers mit einer 35 Eine vorteilhafte Ausführungsform des erfindungs-
Nickelsalzlösung aufträgt, sondern Nickelverbindun- gemäßen Verfahrens besteht darin, in der zweiten
gen, z.B. Nickelsalze, Hydroxyde oder Oxyde in Stufe zwei Schichten verschiedener Nickelkatalysa-
trockenem oder gelöstem Zustand, mit feinverteiltem toren zu verwenden, die bei verschiedenen Calcinie-
Trägermaterial, wie Magnesiumoxyd, Tonerde, Zir- rungstemperaturen behandelt werden,
kondioxyd, trocken oder in pastenartigem Zustand 40 Der Nickelkatalysator der ersten, unmittelbar hinter
innig vermischt. Der Masse kann, bevor sie zu ge- dem Edelmetallkatalysator angeordneten Schicht ist
formten Katalysatoren gepreßt wird, ein hydraulisches zweckmäßig frei von einem hydraulischen Bindemittel
Bindemittel zugesetzt werden. und besteht vorzugsweise aus Nickel, Magnesiumoxyd
Die Nickelkatalysatoren für die zweite Stufe können und Tonerde. Der Nickelgehalt beträgt insbesondere
einen Nickelgehalt zwischen 4 und 40 Gewichtsprozent, 45 15 bis 25 Gewichtsprozent. Das Gewichtsverhältnis
vorzugsweise zwischen 5 und 25 Gewichtsprozent, Magnesiumoxyd zu Tonerde liegt hierbei im allge-
besitzen. Als Träger dienen Magnesiumoxyde oder meinen zwischen 0,1 und 7, vorzugsweise zwischen
auch Gemische von Magnesiumoxyd und Tonerde. 1,3 und 3,4. Bei der Herstellung dieses Katalysators
Das Gewichtsverhältnis Magnesiumoxyd zu Tonerde können handelsübliche technische Magnesiumoxyde
liegt hierbei im allgemeinen zwischen 0,1 und 7, vor- 50 und Tonerden verwendet werden. Es ist jedoch vorteil-
zugsweise zwischen 1,3 und 3,4. Mitunter haben sich haft, von möglichst reinen, insbesondere silicatfreien
Zusätze von Zirkondioxyd, beispielsweise in einer Materialien auszugehen. Günstig wirkt sich bei der
Menge von 5 bis 10 Gewichtsprozent, als vorteilhaft Herstellung dieses Katalysators aus, wenn man das
erwiesen. Außerdem können die Katalysatoren noch Aluminiumoxyd in Form von y-Tonerde verwendet,
hydraulische Bindemittel enthalten, und zwar in einer 55 Der geformte Katalysator wird bei Temperaturen von
Menge zwischen etwa 5 und 30 Gewichtsprozent. Es 1200 bis 1600° C, vorteilhaft von 1400 bis 1600° C,
ist günstig, weitgehend silicatfreie Katalysatoren calciniert.
anzuwenden; dabei sind als hydraulische Bindemittel Als Nickelkatalysator der zweiten Schicht kann
besonders Tonerdezemente geeignet. Als besonders man den in gleicher Weise hergestellten Katalysator
wirksam hat sich reines Calciumaluminat erwiesen. 60 verwenden, wobei man jedoch den geformten Kataly-
Die Calcinierungstemperaturen der Nickelkatalysa- sator bei einer tieferen Calcinierungstemperatur von toren sollen im allgemeinen zwischen 800 und 1600° C z. B. 1000 bis 1300°C, vorteilhaft bei 1100 bis 1250° C, hegen, wobei jedoch die Temperatur, bei der die calciniert. Für die zweite Schicht kann man aber auch Calcinierung erfolgt, sich innerhalb dieser Grenzen einen Nickelkatalysator verwenden, der aus Nickel, nach der am Ort des Nickelkatalysators herrschenden 65 Magnesiumoxyd und einem hydraulischen Binde-Reaktionstemperatur richten soll und mindestens um mittel, insbesondere Calciumaluminat, besteht. Der 100°C und höchstens um 600° C, vorteilhaft aber Nickelgehalt beträgt vorzugsweise 15 bis 25 Gewichtsmindestens um 2009C und höchstens um 400°C höher prozent, der Magnesiumoxydgehalt 45 bis 80 Ge-

Claims (5)

  1. 5 6
    wichtsprozent und der Calciumaluminatgehalt 5 bis dort zusammen mit 6000 kg/h Wasserdampf aus den
    30 Gewichtsprozent. Leitungen 6 und 7 auf 250°C aufgeheizt. Die vor-
    Die erste Nickelkatalysatorschicht kann ein Fünftel gewärmten Reaktionspartner werden dann in der
    bis zum Dreifachen der zweiten, bei niedrigerer Tem- Mischvorrichtung 8 gut vermischt. Die Mischung
    peratur calcinierten Schicht betragen. 5 gelangt in den Reaktionsofen 9, der aus einem aus-
    Bei der Durchführung des Verfahrens werden die gemauerten Zylinder von 3 m Durchmesser und etwa gasförmigen und/oder verdampften Kohlenwasser- 2 m Höhe besteht und mit der Mischvorrichtung durch stoffe gegebenenfalls zusammen mit Wasserdampf und ein Kegelgewölbe verbunden ist. Der Basiswinkel des Sauerstoff oder sauerstoff haltigen Gasen, dem auch Kegelgewölbes ist um etwa 10° größer als der Schütt-Wasserdampf beigemischt werden kann, getrennt vor- io winkel der verwendeten Schüttungen. Hier trifft das geheizt und in einer Mischvorrichtung unter hoher Gemisch der Ausgangsstoffe mit praktisch unvermin-Geschwindigkeit vermischt. Durch den Zusatz einer derter Geschwindigkeit zunächst auf eine etwa 20 cm genügend hohen Menge Wasserdampf zum Sauerstoff hohe inerte Schicht 10 aus hochfeuerfesten Magnevor der Vermischung kann man eine unerwünschte siumoxydringen und gelangt dann in eine etwa 30 cm Zündung an der Mischstelle verhindern. Es ist zweck- 15 hohe Schicht eines Platinkatalysators 11 aus Formmäßig, hierfür den Molanteil von Wasserdampf im lingen von «-Tonerde mit einem Gehalt von etwa Wasserdampf-Sauerstoff-Gemisch höher als den auf 0,05 Gewichtsprozent Platin. In dieser Schicht verläuft die C-Zahl 1 bezogenen Molanteil des Wasserdampfes unter starker Expansion der erste exotherme Schritt im Wasserdampf-Kohlenwasserstoff-Gemisch einzu- der Umsetzung. Die weitere Umsetzung des Gemisches stellen. Geht man von gasförmigen Kohlenwasser- 20 findet in den nachfolgenden Nickelkatalysatorschichstoffen mit niedriger C-Zahl, z.B. Methan, aus, so ten 12 und 13 von 40 bzw. 120 cm Schichthöhe statt, reduziert man zweckmäßig die Geschwindigkeit der Der Nickelkatalysator der Schicht 12 besteht aus Mischung in einem freien Raum merklich, z.B. auf 20 Gewichtsprozent Nickel, 60 Gewichtsprozent Maein Fünftel oder weniger der an der Mischstelle herr- gnesiumoxyd und 20 Gewichtsprozent Tonerde und sehenden Geschwindigkeit, und führt anschließend 25 wurde bei 1500° C 2 Stunden lang calciniert. Der das Gemisch über eine niedrige inerte Schicht von Nickelkatalysator der Schicht 13 wurde in gleicher 5 bis 50 cm, zweckmäßig 10 bis 30 cm, in der die auf Weise hergestellt, aber bei 1200° C 4 Stunden lang den freien Querschnitt bezogene Geschwindigkeit des calciniert. Das Gasgemisch durchströmt den Reak-Gemisches vorteilhaft weiter vermindert wird, und tionsofen von oben nach unten und tritt durch Leiunmittelbar danach über die Schicht des Edelmetall- 30 tung 14 mit einer Temperatur von etwa 850° C aus dem katalysators. Als inerte Schicht ist z. B. eine Schüttung Ofen aus. Während der Umsetzung wird am Ausgang von Korund, insbesondere aber von bei hoher Tempe- der Katalysatorschichten ein Druck von etwa 1,3 at ratur calcinierten Ringen aus Magnesiumoxyd oder gemessen.
    Magnesiumaluminiumspinell geeignet. Geht man da- Man erhält etwa 16000 Nm3 Synthesegas folgender
    gegen von Kohlenwasserstoffen mit höherer C-Zahl, 35 Zusammensetzung:
    z.B. verdampften Rohbenzinen, aus, so ist es vorteil- Volumprozent
    haft, die Mischung der Ausgangsstoffe, ohne die an qq 117
    der Mischstelle herrschende Geschwindigkeit in einem qq 27*4
    freien Raum merklich zu verringern, über eine niedrige jj gOO
    inerte Schicht und unmittelbar danach über die 40 cjj q'2
    Schicht des Edelmetallkatalysators zu leiten. Sowohl j>j θ'?
    die inerte Schicht als auch die Schicht des Edelmetallkatalysators sind dabei zweckmäßigerweise in einem Der Versuch kann unter den angegebenen Bedinkonischen, sich in Strömungsrichtung erweiternden gungen im Dauerbetrieb viele Monate ohne Störung Raum angeordnet. In manchen Fällen, z. B. bei der 45 durchgeführt werden. Die Katalysatoren bleiben dabei Spaltung von Schwerbenzinen oder Gasölen, emp- thermisch und mechanisch stabil und zeigen kein fiehlt es sich, die Mischung ohne merkliche Verminde- Nachlassen ihrer Aktivität,
    rung der an der Mischstelle herrschenden Geschwin- ...
    digkeit und ohne Verschaltung einer inerten Schicht Patentansprüche:
    direkt, auf die Schicht des Edelmetallkatalysators zu 50 1. Verfahren zur fiammenlosen Spaltung von leiten. Der Edelmetallkatalysator ist dabei zweck- gasförmigen und/oder verdampfbaren flüssigen mäßig in einem konisch sich in Strömungsrichtung Kohlenwasserstoffen in Gegenwart von Sauerstoff, erweiternden Raum angeordnet. Bei einer bevorzugten wobei Sauerstoff in einer Menge von 0,01 bis Ausführungsform des Verfahrens durchströmt das 0,02 Nm3/Grammatom C und Wasserdampf in Reaktionsgemisch die aufeinanderfolgenden Schichten 55 einer Menge von 0,005 bis 0,05 kg/Grammatom C von oben nach unten. Der im allgemeinen zylindrische enthalten sind, an Edelmetall- und Nickelkatalysa-Reaktionsofen besitzt vorteilhaft ein Kegelgewölbe, toren zu Kohlenmonoxyd und Wasserstoff, wobei dessen Basiswinkel nur wenig größer ist als der Schutt- man ein Gemisch von gasförmigen und/oder verwinkel der verwendeten Schüttungen. dampfbaren Kohlenwasserstoffen, Sauerstoff und
    Das erfindungsgemäße Verfahren soll an Hand des 60 Wasserdampf in einer ersten Stufe über einem
    folgenden Beispiels näher erläutert werden. Edelmetallkatalysator bis zum praktisch vollständigen Verbrauch von freiem Sauerstoff und an-
    Beispiel schließend in einer zweiten Stufe an formbeständigen homogenen Nickelkatalysatoren umsetzt, die
    4000 kg/h Rohbenzin mit einem Siedebereich von 65 Nickel und Magnesiumoxyd enthalten, d a -
    50 bis 200°C werden durch Leitung 1 über den Ver- durch gekennzeichnet, daß man die
    dämpfer 3 dem Vorheizer 4 und 3200 Nm3/h Sauer- Nickelkatalysatoren in an sich bekannter Weise
    stoff durch Leitung 2 dem Vorheizer 5 zugeführt und bei Temperaturen unterhalb 1600°C, aber minde-
    stens um 100° C und höchstens um 600° C höher als die am Ort des Nickelkatalysators herrschende Reaktionstemperatur calciniert, wobei die Umsetzung in der zweiten Stufe über zwei Schichten des Nickelkatalysators erfolgt, die bei verschiedenen Calcinierungstemperaturen behandelt worden und in der Weise angeordnet sind, daß die unmittelbar hinter dem Edelmetallkatalysator angeordnete erste Schicht des Nickelkatalysators bei einer höheren Temperatur calciniert worden ist als die nachfolgende zweite Schicht.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die gasförmigen und/oder verdampften Kohlenwasserstoffe einerseits und Sauerstoff oder die sauerstoffhaltigen Gase andererseits getrennt vorgeheizt werden und dem Sauerstoff oder den sauerstoffhaltigen Gasen vor der Vermischung mit den gasförmigen und/oder verdampften Kohlenwasserstoffen eine solche Menge Wasserdampf zugesetzt wird, daß keine Zündung an der Mischstelle auftritt, wobei der Molanteil von Wasserdampf im Wasserdampf-Sauerstoff-Gemisch höher als der auf die C-Zahl 1 bezogene Molanteil des Wasserdampfes im Wasserdampf-Kohlenwasserstofr-Gemisch eingestellt wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Spaltung von gasförmigen Kohlenwasserstoffen die Geschwindigkeit der Mischung der Ausgangsstoffe in einem freien Raum auf ein Fünftel oder weniger der an der Mischstelle herrschenden Geschwindigkeit reduziert und anschließend das Gemisch über eine niedrige inerte Schicht unmittelbar danach über die Schicht des Edelmetallkatalysators geleitet wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Spaltung von flüssigen verdampften Kohlenwasserstoffen die Mischung der Ausgangsstoffe, ohne die an der Mischstelle herrschende Geschwindigkeit in einem freien Raum merklich zu verringern, über eine niedrige inerte Schicht und unmittelbar danach über die Schicht des Edelmetallkatalysators geleitet wird, wobei sowohl die inerte Schicht als auch die Schicht des Edelmetallkatalysators in einem konisch sich in Strömungsrichtung erweiternden Raum angeordnet ist.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Spaltung von flüssigen verdampften Kohlenwasserstoffen die Mischung der Ausgangsstoffe, ohne die an der Mischstelle herrschende Geschwindigkeit in einem freien Raum merklich zu verringern und ohne eine inerte Schicht vorzuschalten, direkt auf die Schicht des Edelmetallkatalysators geleitet wird, wobei diese Schicht in einem konisch in Strömungsrichtung sich erweiternden Raum angeordnet ist.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    Deutsche Patentschrift Nr. 1 013 631;
    USA.-Patentschrift Nr. 2125 743.
    Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
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