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Kernreaktor-Brenn- bzw. Brutstoffelement und Verfahren zur Herstellung
derselben Die Erfindung bezieht sich auf ein Kernreaktor-Brenn- bzw. Brutstoffelement
aus elektrisch schlechtleitenden körnigen Spaltstoffen, denen zum besseren Wärmetransport
gut wärmeleitende Materialien beigegeben sind.
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Da die Wirtschaftlichkeit moderner Hochtemperaturreaktoren unter anderem
von der spezifischen Leistung in ihrer Spaltzone abhängt, ist es wichtig, Kernbrennstoffe
mit guter Wärmeleitfähigkeit herzustellen. Je besser die Wärmeleitfähigkeit der
Kernspaltstoffelemente ist, um so mehr Wärme kann pro Zeiteinheit aus dem Brennstoff
abgeführt werden und um so höhere spezifische Leistungen lassen sich in der Spaltzone
erzeugen.
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Es gibt Kernspaltstoffe, die zwar hochtemperaturbeständig sind, jedoch
nur eine verhältnismäßig geringe Wärmeleitfähigkeit aufweisen. Ein solcher bekannter,
zur Zeit oft verwendeter Spaltstoff ist z. B. Urandioxyd.
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Nun ist es bekannt, eine verbesserte Wärmeableitung aus schlecht wärmeleitenden
Spaltstoffen, wie z. B. Urandioxyd, dadurch zu erreichen, daß diese in einem Metall
dispergiert werden. Hierzu verwendet man entweder Urandioxydkörner von 40 bis 100
#t Durchmesser und dispergiert diese in einem nichtspaltbaren Metall, oder man geht
von kleineren Urandioxydkörnern von etwa 2 bis 20 #t Durchmesser aus, die dann in
geringen Prozentsätzen in einem spaltbaren Metall, wie z. B. Uran, dispergiert werden.
Im letzten Falle soll aber nicht die Wärmeleitfähigkeit des ohnehin genügend gut
wärmeleitenden Uranmetalls beeinflußt, sondern durch die Zugabe geringer Mengen
von Urandioxyd soll eine mechanische Deformation durch im Innern der Brennelemente
entstehende Spaltgase verhindert werden. Die Wärmeleitfähigkeit des Kernbrennstoffelementes
am Uranmetall wird hierbei durch das schlecht wärmeleitende Urandioxyd herabgesetzt.
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Ein weiteres bekanntes Verfahren zur Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit
von schlecht wärmeleitenden Spaltstoffen besteht darin, andere gut wärmeleitenden
Stoffe, wie etwa Berylliumoxyd oder Molybdän, beizumischen. Diese Beimischungen
werden in verschiedenen Formen in den Spaltstoff eingebracht, beispielsweise durch
Mischung des Spaltstoffpulvers mit Pulver der beizumischenden Substanz und Weiterverarbeitung
dieser Mischungen. Auch kann man die Spaltstoffkörner mit einer dünnen Haut aus
der beizumischenden Substanz umhüllen und diese umhüllten Spaltstoffkörner als Ausgangspunkt
für die Brenn- bzw. Brütelernentherstellung verwenden. Körner aus Urandioxyd werden
z. B. mit Molybdän bedampft, dabei sollen gleichzeitig auch die Spaltgase im Brennstoffkorn
zurückgehalten werden.
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Die Erfindung geht von der Überlegung aus, daß der Wärmetransport
in! Innern von verschiedenen Eigenschaften und Bestandteilen des Festkörpers abhängig
ist. Bei Metallen tragen unter anderem die elektrischen Ladungsträger in ganz erheblichem
Umfange zum guten Wärmetransport bei. Aufgabe der Erfindung ist es, die Ladungsträgerdichte,
d. h. die Dichte der freien Elektronen oder der Defektelektronen in körnigen, elektrisch
schlechtleitenden Spaltstoffen so zu steigern, daß eine erhebliche Verbesserung
der Wärmeleitfähigkeit gewonnen- wird, ohne daß dem Kernspaltstoff zuviel Fremdstoffe
zugeordnet werden müssen. Im Gegensatz zu den bekannten Verfahren soll hierdurch
die Beigabemenge auf ein Minimum herabgedrückt werden. Gemäß der Erfindung liegt
die Korngröße des Spaltstoffes in der Größenordnung der doppelten effektiven »Eindringtiefe«
der Ladungsträger. Der Erfindung liegt dabei die Erkenntnis zugrunde, daß sich an
der Grenzschicht zwischen Metallen und schlechten Leitern, insbesondere Halbleitern,
in einer gewissen Schichtdicke (d. h. also der »effektiven Eindringtiefe«) die Dichte
der Ladungsträger erhöht, da ein Teil der Elektronen aus dem Metall in den Halbleiter
eindringt.
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Die Tiefe dieser Eindringzone mit höherer Ladungsträgerdichte ist
allerdings relativ klein und liegt in der Größenordnung von 0,1 @t bei Zimmertemperatur
(ohne Anlegen einer Spannung zwischen Halbleiter und Metall): Für eine wirksame
Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit der Spaltstoffe nach der Erfindung genügt es
dann, relativ geringe Mengen des elektrisch gut leitenden Zusatzstoffes beizumengen,
da die Ladungsträgerkonzentration im Spaltstoff praktisch über dessen ganzes Volumen
durch die angelagerten Metalle erhöht wird. Bei Verwendung
von
Urandioxyd kann man Molybdän oder Berylliumoxyd zugeben. Man hat im Rahmen der Erfindung
verschiedene Möglichkeiten, diese Zusatzstoffe den Spaltstoffen zuzuordnen. Günstig
kann es z. B. sein, die Spaltstoffkörner mit Metallkörnern kleinerer, maximal gleicher
Größe zu vermischen.
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Auch kann man vorteilhaft durch intensive Mischung der Kernspaltstoffkörner
mit einer z. B. flüssigen, chemischen Verbindung die Zusatzstoffe einbringen. In
diesem Falle werden die chemischen Verbindungen den Spaltstoffkörnern beispielsweise
durch Auftrocknen angelagert, worauf mit bekannten Maßnahmen, wie z. B. durch Reduktion,
die Verbindung in den leitenden Zusatzstoff umgewandelt wird.
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Bei den Korngrößen, die bei dem Verfahren nach der Erfindung in Frage
kommen, ist es schwierig, die Stoffe intensiv genug beizumischen bzw. die Zusatzstoffe
auf die Spaltstoffkörner aufzubringen, da die Körner bei diesen Korngrößen koagulieren.
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Sehr zweckmäßig ist daher ein Verfahren, bei dem die Brennstoffkörner
mit einer Mahl- oder Mischvorrichtung in einer Lösung der chemischen Substanz, aus
der später die Zusatzstoffe erzeugt werden, gemahlen und/oder gemischt werden. Hierauf
wird das Gemisch getrocknet und durch chemische Reaktion die Zusatzsubstanz aus
der aufgetrockneten Verbindung hergestellt. Der-Mahlvorgang, bei dem die Kernspaltstoffteilchen
(z. B. Urandioxyd) auf die entsprechende Korngröße herabgemahlen werden, ist also
mit dem Mischvorgang vereinigt, wenn man als Mahlflüssigkeit eine Lösung ' der chemischen
Verbindung verwendet, aus der die Zusatzsubstanz (z. B. Molybdän) erzeugt wird.
Eine solche Lösung; die sich für die Herstellung einer Molybdänbeimischung bzw.
-umhüllung der Urandioxydkörner und damit als Mahlflüssigkeit eignet, besteht aus:
15 ml H20 21,5 g 4)2M004
3 g LiOH 25 ml NH40H Das in dieser Lösung gemahlene
und anschließend getrocknete Mahlgut wird bei hohen Temperaturen in der Größenordnung
von 900°C im feuchten Wasserstoffstrom geglüht. Es kann vorteilhaft sein, anschließend
bei Erhöhung der Temperatur auf etwa 1100° C weiterzuglühen, so daß das gebildete
Molybdän-auf dem Mahlgut festsintert. Weiterhin ist es zweckmäßig, die aneinandergesinterten
Körner nochmals diesem Verfahren (Mahlung, Trocknung, Reduktion, Sinterung) zu unterwerfen.
Es ist ohne weiteres einzusehen, daß man bei dem vorbeschriebenen Verfahren durch
Konzentrationsänderung der chemische Verbindung ein Mittel in der Hand hat, um die
Schichtdicke des aufgetragenen Stoffes zu beeinflussen.
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Bei Verwendung von Zusatzstoffen auf keramischer Basis, wie ä. B.
Berylliumoxyd, empfiehlt es sich, neutrale Flüssigkeiten als Mahlflüssigkeit zu
verwenden, wie z. B. Alkohol. Selbstverständlich kann man auch bei Verwendung von
'metallischen Zusatzstoffen den letzten Mahlvorgang in einer neutralen Flüssigkeit
vollziehen.
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Die Ausführungsmöglichkeiten des Verfahrens nach der Erfindung sind
nicht auf die beschriebenen Beispiele beschränkt. So wird es in vielen Fällen zweckmäßig
sein, Fliehkraftkugelmühlen als Mahlvorrichtungen zu verwenden, bei denen das feste
Mahlgut in einer Flüssigkeit suspendiert einem um eine lotrechte Achse umlaufenden,
Mahlkugeln enthaltenden Mahlgefäß aufgegeben werden. Das Mahlgefäß läuft bei diesen
Mühlen außer um seine eigene Achse noch um eine zweite Achse um, wobei die Drehzahlen,
mit denen das Mahlgefäß um die eigene Achse und um die zweite Achse umläuft, so
gewählt werden, daß die das Mahlgut enthaltende Flüssigkeit im Mahlgefäß einen umlaufenden
Ring bildet. Das Mahlgut wird dabei einer zentrifugenartigen Wirkung unterworfen,
die die gröberen Teilchen an die Innenwand des Mahlgefäßes drängt, wo sie der Mahlwirkung
von wenigen größeren, in dem Mahlgefäß enthaltenen Kugeln unterworfen sind.
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Um Brennelemente aus den relativ feinen Körnern herstellen zu können,
wird es sich in den meisten Fällen empfehlen, die Körner zunächst zusammenzusintern
oder in einer anderen geeigneten Weise zu größeren Stücken zusammenzuformen und
diese Stücke dann auf die für die Brennelementherstellung günstigste Form und Größe
zu vermahlen. Hierbei. kann es durchaus vorteilhaft sein, die Stücke auf verschiedene
Größe herabzumahlen, da es beispielsweise bei der Herstellung von Brennelementen
unter Einwirkung mechanischer Schwingungen meist günstig ist, Körner verschiedener
Größe miteinander zu verpressen.