DE1938470C3 - Verfahren zur Herstellung von Gemischen aus Urandioxid und Plutoniumdioxid - Google Patents

Description

J'diesen peschüdcrten Varianten siml zwar uSau lufri^denntellende Homogeni.iitsvcrhiil,-nSe erzielbar. Von Nachteil sind jedoch die hierzu η wendigen zahlreichen produktverbessernden Ver- ?ah»hritte, welche auch mit einem erheblichen Sicherheitsaufwand verbunden sind. Für die Verarbeitung von naßplastif inertem Oxid-

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Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Kernbrenn- und -brutstoffgemischen aus Urandioxid und Plutoniumdioxid.

Bekanntlich werden Oxidgemische der Elemente Uran und Plutonium ja nach der Gemischzusammensctzung als Kernbrennstoff beispielsweise in Leistungs- oder Brutreaktoren verwendet. Die Brennelemente solcher Reaktoren enthalten das Oxidgemisch überwiegend in Form gesinterter Tabletten. Aus reaktorphysikalischen Gründen ist eine gute homogene Verteilung der Oxidgemischkomponenten untereinander von besonderer Bedeutung. Mittels Autoradiographic, Einsatz von Mikrosonden, Anwendung der Röntgentechnik sowie anderer Meßmethoden können die Mikrohomogenität und der Grad der Mischkristallbildung der Oxidkomponenten geprüft werden. Es sind mehrere Methoden bekannt, Gemische aus Urandioxid und Plutoniumdioxid mit ausreichender Mikrohomcgenität herzustellen.

ν Beispielsweise können beide Gemischkomponenten durch gemeinsame naßchemische Fällung innig gemischt werden. Nachteilig ist bei diesem sogenannten Ko-Fällungsverfahren die starke Begrenzung der "noch kritikalitätssichcr zu hantierenden Material-

; ,menge. Erfahrungsgemäß schwankt die Qualität des

- kogefällten Produktes, ferner muß das Produkt fast immer zerkleinert werden.

Weiterhin ist bekannt, daß die Oxidpulverkomponenten vorgemischt und gemeinsam gemahlen werden. Im allgemeinen wird die fein gemahlene Mi-

_t schung vorgepreßt und nach anschließendem Granulieren gepreßt und gesintert. Auch das Vorpressen, Granulieren, Pressen und Sintern ohne vorheriges Mischverfahren mischen lassen, so dab die Gemische Sirckt zu den gewünschten Tabletten guter M.kroho-Wnfät ohne zusätzliche produktverbessernde VeSrenssehritte und ohne preßerle.chternde Zusätze verpreßt und gesintert werden können.

Als hierfür besonders geeignet haben sich Oxidpu ver mit Teilchengrößen ^ 45 μηι und güter^Fließfähigkeit erwiesen, wobei der Schüttwinkel als Kennzeichen Li Fließfähigkeit kleiner als 40° sein muß Solche Pulver sind in der gewünschten Qualität durch thermische Zersetzung von kristallinen Fallungsproiukten des Uransfund Plutoniums erhältlich Sehr feinteiliges (* 45 μια) Urandioxidpulver ist z. B. aus dem kriftallinen Fällungsprodukt Ammon.urnuranylkarbonat - sogenanntes AUC - herstellbar.

Auch die thermische Zersetzung von Ammoniumdiuranat - sogenanntes ADU - das aus Uranyln.trat- <ösung entweder durch ein Ammoniak/Luft-Gemisch oder mittels Harnstoff gefällt wird, führt zu Urandioxidpulver, das sich zum trockenen Mischen mit Plutoniumdioxidpulver gut eignet, so daß eine gute Mikrohomogenität im Sinterkörper resultiert.

Die entsprechenden Eigenschaften müssen auch vom Plutoniumdioxidpulver erfüllt sein, yor allem, wenn sein Anteil größer als etwa 2 Gewichtsprozent im Gemisch beträgt. Durch thermische Zersetzung von kristallinem Plutoniumoxalat gelingt es ebenfalls, ein Oxidpulver mit Teifchengrößen £ 45 μπι zuerhal-

Die Vorteile dieses Verfahrens, welche auf den beschriebenen Oxidpulverqualitäten beruhen, sind fol-

⁸A) Einfache Herstellung von Mischbrennstoffen durch trockenes Mischen, binde- und gleitmittelfreies Pressen und Sintern ohne zusätzliche Arbeitsschritte.

B) Handhabung relativ großer Materialmengen.

C) Verhältnismäßig geringer Sicherheitsaufwand (durch Abwesenheit von Moderatoren im . erfahren).

D) Gute Urandioxid-Plutoniumdioxid-Mikroho-,

mogenität.

55 Urandioxidpulver:
(Komponente A)

Beispiel 1

Schüttdichte; ' t ,5 g/cm¹ •Scfiüttwinkel: 30° Teilchengröße: kleiner 30 μηι Tcilchenform: kristallin H₂O-Gehalt: 0,1 Gewichtsprozent

ΙΜιιΙοηίιιιιηΙίυχίιΙ-pulver;
(Komponente B)

Schliiulichte; 1,4 g/cm·¹'
SehüUwinkel; 25"
Teilchengröße; kleiner 20 /im Teilchenform; kristallin
WjO-Gehalt; 0.05 Gewichtsprozent

Beide Piilverkomponenten mit den geschilderten

»* ^:;Eigenschaften werden im Gewichtsverhältnis AW »

' %; I trocken 30 Minuten in einem Schleudermischer

gemischt, anschließend zu homogenen Formkörpern

jverpreßl und zu gesinterten Tabletten wcitcrvenirbci-

UraiKÜoxid·
ipulvcr:

Peispiel 2

Schüttdichte: 1,3 gern'
Schüttwinkel: 38° (Komponente A) Teilchengröße; kleiner 45 /im

(einseht, Sekundüragglomcrate) Teik'henform: kristallin mit

gclcgentl, Sekun^ düragglomeriiten H;O-Gehalt; 0,15 Gewichtsprozent

Plutonium- Schüttdichte: l,5g/cm^J

dioxklpulver; Schüttwinkel: 20°

(Komponente J)) Teilchengröße: kleiner 20 /im

Teilchenform: kristallin

H₂O-GeHaIt: 0,05 Gewichtsprozent

Beide Pulverkornponenten werden im Gewichtsverhältnis Λ/Β = 50:-l trocken 40 Minuten in einem Schleudermischer gemischt und anschließend - wie in '«Beispiel I erläutert ~ weiterverarficitet,

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Claims (5)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung von Mischbrcnn- ^stoffen aus Urandioxid und Plutoniumdioxid

durch trockene Vermischung der beiden sinterfiihigen keramischen Ausgangspulver und anschließendes Verpressen zu Formkörpern ohne Bindemittelzusatz, dadurch gekennzeichnet, daß als zu mischende Komponenten Pulver mit Teilehengrößen - 45 μνη und guter Fließfähigkeit verwendet werden, wobei der Schüttwinkcl als Kennzeichen der Fließfähigkeit kleiner als 40^s sein muß.

2. Verfahren nach Anspruch I, dadurch ge- '5 kennzeichnet, daß die Pulver durch thermische -Zersetzung von kristallinen Fällungsprodukten des Urans und Plutoniums hergestellt werden,

3. Verfahren nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß entsprechendes Urandioxid durch thermische Zersetzung von Ammoniumuranylkarbonat hergestellt wird.

4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß entsprechendes Urandioxid durch thermische Zersetzung von Ammo- ^a5 niumdiuranat hergestellt wird.

5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß Plutoniumdioxid durch thermische Zersetzung von Plutoniumoxalat hergestellt wird.

Mahlen des Oxidpulvergemisches ist bekannt, Hlufle werden die trocken gemischten Oxidr-ulver

eenrel)(, wwHWHch vorgehlntert, granuliert und π Kn gewünschten Tabletten gepreßt und g>