DE1938470A1 - Verfahren zur Herstellung von Gemischen aus Urandioxid und Plutoniumdioxid - Google Patents

Description

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Nuklear-Chemie und —Metallurgie Gesellschaft

¥o If.gang b. Hanau

Verfahren xwr Jierstellung von Gemischen ans Urandioxid ' und

Gegen rand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Kernbrenn- wau -brutstoffgemischen ans ürandioxid und Plxitoniumdioxid.

Bekanntlich werden Oxidgemische der Elemente Uran und Plutonium je nach (ior Gemischzusammensetzung als Kernbrennstoff beispielsweise in Jelstiinirs- oder Brutreaktoren verwendet* Die Brennelemente solcher Ki-aktoren enthalten das Oxidgemisch überwiegend in Form gesintfirtor Tabletten. Aus reaktorphysikalischen Gründen ist eine "..te homogene Verteilung der Oxidgeraischkomponenten untereinander von besonderer Bedeutung. Mittels Autoradiographie, Einsatz von Mikrosonden, Anwendung der Röntgentechnik sowie anderer Messmet,horif!ri können die Mikrohomogenität und der Grad der Mischkristallbildung der Oxidkoinponenten geprüft werden.

Es sind mohro.ro. Methoden bekannt, Gemisch) aus Urandioxid und I'lutoniumdioxid mit ausreichender Mikrohomogenität herzustellen.

Hoi s;· i öl s'.v·*' se können beide Gemischkomponenten durch gemeinsame nass' m.miνhn Fällung innig gemischt werden. Machteilig ist bei die- . so;·.!nannten Ko-Fäll ungsverfahren die starke begrenzung der noch .:ri tik.il i tätssicher zu hantierfinden Materialncnge. Erfahriin^sgon.isH schwankt die Qualität des kogofiillton Produktes, ferner mus.s das Produkt fast immer zerkleinert worden.

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Weiterhin ist bekannt, dass die Oxidpulverkomponenteh vorgeniscitt und gemeinsam gemahlen werden. Im allgemeinen wird die fein gemahlene Mischung vorgepresst und nach a;nschliessendeni Granulieren gepresst und gesintert. Auch das Vorpressen, Granulieren, Pressen und Sintern ohne vorheriges Mahlen des Oxidpulvergemisches ist bekannt.

Häufig werden die trocken gemischten Oxfidpulver vorgepresst, zusätzlich vorgesintert, granuliert und dann zn den gewünschten Tabletten gepresst und gesintert.

Bei diesen geschilderten Varianten sind zwar durchaus zufriedenstellende Tlomogenitätsverhältnisse erzielbar. Von Nachteil sind jedoch die hierzu notwendigen zahlreichen pröduktverbessernden Verfahrenssehritte, welche auch mit einem erheblichen Sicherheitsaufwnnd verbunden sind.

Für cie Verarbeitung von nassplastifiziertem Oxidgeiiiisch zu Sinterkörpern gelten die gleichen Nachteile. Überdies ist'die auf diesem V7eg erzielte Mikrohotnogenität oft nicht befriedigend.'

Wr wurde nun festgestellt, dass speziell hergestellte sinterfiihi^o Oxid pulver sich ohne zusätzliche Verfahrensschritte so gut trocken mit an sich bekannten Mischverfahren mischen lassen, so dass die Gemische direkt zu den gewünschten Tabletten guter Mikrohomogenität ohne zusätzliche produktverbessernde Verfahrensschritte und ohne presserleiöhternde Zusätze verpresst und gesintert werden können.

Als hierfür besonders geeignet haben sich sehr feinteilige nicht agglomerierende und gut fliessende Oxidpulver erwiesen. Solche sind in der gewünschten Qualität durch thermische Zersetzung von

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erhältlich, Sehr feinteiliges nicht agglomerierendes Wrandioxi driver ist z.B. aus dem kristallinen Fälluiigsproäultt /\mmomiui>ttifanyilcarl>onat — sogenanntes ABC - herstellibrar* Auch die thermische Zersetzung von Ammonium^ öriurartat , - sogenairötes AIHi — öas aws tlranyi trat lösung entweder ein? ^pmottiak/l,aJtt-Gept±i$©li: ©der mittels Harnstoff gefallt ^ fiifrrt zit ilrandiQxidfixilver, asts si on zum trocKenen Mischen mit Pliitöfti«ifi#iQxiÄpuI\rer gwt eignet _t. s@ äass eine gute Hikrö- im Slnterlt:ör|»er resultiert *

BIe entsprechenden EigeiiseKaften müssen au oh vöiti pulver erfüllt siein, voi* äJjXem, wenn sein Anteil grosser als etwa 2 §ew.$ im Gemisch beträgt. Durch thermische Zersetzung von kristaliinew Plutöniumoxalät gelingt es efeenfälls, ein fein-* teiliges und nicht agglomeriereitäes Oxidpulver zu erhalten.

Die Vorteile dieses Verfahrens, welche auf den laeseftPieVbenen Öxidj>ulverc|uaiitäten herüben^ sind folgende:

ä) Einfache Herstelltiiig vöä Higehbrennstoffen durch trockenes Niiseheii^ Mnde-*-und gleitittittelfreies Pressen und Sintern ohne zusätzliche Art»eitssehrit*^e«

B) Ilan^dhabung relativ grosser Materiälmengen.

G) Verhältnismässig geringer Sicherheitsaufwand (durch Abwesenhe it von Moderatarea iift Verfahren).

B) Gute I

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Pl]Jt onlumdioxldpulyer: (Komponente E)

Schüttdichte SchüttvtnJiel Teilcheivgrtfsse Teilchenform HgO-Gehalt

1,5 g/cur

kleiner 20 /um

kristallin

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Beide Pulverkomponenten werden im Gewichtsverhältnis A/H = 50 : 1 trocken 40 Minuten in einem Schleudermischer gemischt und anschliessend - wie in Beispiel 1 erläutert — weiterverarbeitet.

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Claims (7)

1. - 6 PATENTANS PRÜCHE

   Verfahren zur TTerstellung von Mischbrennstoffen aus Urandioxid und Plutoniumdioxid durch trockene Vermischung der beiden sinterfähigen keramischen Ausgangspulver und anschliessendes Vorpressen zu Formkörpern ohne Mn.lemittelzusatz, dadurch gekennzeiohnet, dass als zu mischende Komponenten Pulver mit besonders geringer Neigung zur Selbstagglomeration und mit guter Fliessfähigkeit Verwendet werden.
2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dj^ur^h^^_ejm^j^cjine_t, dass Pulver durch thermische Zersetzung von kristallinen Fällungsprodukten hergestellt werden.
3. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Schüttwinkel der Pulver kleiner als 40° ist.
4. 4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeiohnet_;_ dass die Pulver ein Sieb mit der Maschenweite .kleiner^ 45 /um passieren.
5. 5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass entsprechendes Urandioxid durch thermische Zersetzung von Ammoniumuranylkarbonat hergestellt wird.
6. 6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass entsprechendes Urandioxid durch thermische Zersetzung von Ammoniumdiuranat hergestellt wird.
7. 7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, 'daduXeh^gek^ dass Plutoniuradioxid duroh thermische Zersetzung von Plutoniumoxalat hergestellt wird.

   Frankfurt/Main, 24.7.1969 Sohn/Bi

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