DE3308889C2 - Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoff-Pellets - Google Patents
Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoff-PelletsInfo
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Abstract
Ein Verfahren zum Verbessern der physikalischen Eigenschaften gepreßter Körper oder Pellets aus teilchenförmigem Kernbrennstoff-Material, das Urandioxid enthält. Die ungesinterten Preßlinge enthalten einen flüchtigen Binder, der in dem teilchenförmigen Brennstoffmaterial dispergiert ist.
Description
dadurch gekennzeichnet, daß der verwendete flüchtige Binder eine Hydroxysäure, die mindestens
eine Carboxylgruppe und mindestens eine Alkoholgruppe aufweist und/oder ein Salz einer derartigen
Hydroxysäure enthält
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß der flüchtige Binder mit dem Kernbrennstoff in einer trockenen ammoniakhaltigen Atmosphäre
gemischt wird.
3. Verfahren zum Herstellen von Pellets aus spaltbarem Kernbrennstoff, der Uranoxid, insbesondere
Urandioxid, einschließt, mit den folgenden Stufen:
(a) Vermischen des pulverförmigen Kernbrennstoff-Materials
mit einem flüchtigen Binder, der mindestens eine der Verbindungen Ammoniumbicarbonat,
Ammoniumcarbonat, Ammoniumbicarbonatcarbamat, Ammoniumsesquicarbonat
oder Ammoniumcarbamat umfaßt und
(b) Pressen eines zusammenhängenden Körpers aus der erhaltenen Mischung,
dadurch gekennzeichnet, daß als ein weiterer flüchtiger Binder eine Hydroxysäure, die mindestens eine
Carboxylgruppe und mindestens eine Alkoholgruppe aufweist und/oder ein Salz einer derartigen Hydroxysäure
enthält, verwendet wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß der flüchtige Binder mindestens
eine Hydroxysäure umfaßt, die ausgewählt ist aus Milchsäure, Glykolsäure, Weinsäure, Zitronensäure,
Apfelsäure, Glyzerinsäure, Mandelsäure und Hydroxybuttersäure.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß der flüchtige Binder in einer Menge
von bis zu 3 Gew.-%, bezogen auf den Gehalt an Urandioxid, eingesetzt wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 3,4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß ein Ammoniumsalz
einer Hydroxysäure als flüchtiger Binder eingesetzt wird.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 3,4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß der flüchtige Binder
auf der Grundlage einer Hydroxysäure mit dem pulverförmigen
Kernbrennstoff-Material in einer Menge von etwa 1 bis etwa 2 Gew.-°/o, bezogen auf das
Urandioxid, vermischt wird.
bekannt Bei diesem Verfahren werden als flüchtige Binder Ammoniumbicarbonat, Ammoniumcarbonat, Ammoniumbicarbonatcarbamat,
Ammoniumsesquicarbonat und Ammoniumcarbamat verwendet, wobei wählweise
als Porenbildner Ammoniumoxalat zugemisck-t werden kann.
Das Vorgehen nach der GB-PS 20 67 536 hat sich unter bestimmten Bedingungen und Umständen als verbesserungsbedürftig
erwiesen. So wurde festgestellt, daß die flüchtigen Binder nach der vorgenannten
GB-PS nicht durchweg die erwünschten Ergebnisse hinsichtlich Festigkeit der Pellets aus Uranoxid liefern.
Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein verbessertes Verfahren zum Herstellen
is gepreßter, zusammenhängender und handhabbarer PeI-lets
aus Kernbrennstoff zu schaffen, wobei die aus pulverförmigem
Kernbrennstoff unter Zumischung eines flüchtigen Binders gepreßten und ungesinterten Pellets
eine größere Homogenität und größere Festigkeit aufweisen sollten.
Diese Aufgabe wird bei den gattungsgemäßen Verfahren
durch die Merkmale des kennzeichnenden Teils des jeweiligen Anspruches 1 oder 3 gelöst
Die in der vorliegenden Erfindung eingesetzten polyfunktioneilen Säurebinder werden bevorzugter in ihrer Säureform als in ihrer Salzform eingesetzt, da die Säuren rascher unter Bildung eines einfachen Komplexes aus der polyfunktionellen Säure und dem Uranylion reagieren. Die Zugabe von Ammoniumcarbamat Ammoniumbicarbamat, Ammoniumcarbonat, wasserfreiem Ammoniak oder Ammoniumhydroxid zusammen mit dem Säurebinder, erhöht den pH-Wert des Systems und fördert daher die Polymerisation.
Die in der vorliegenden Erfindung eingesetzten polyfunktioneilen Säurebinder werden bevorzugter in ihrer Säureform als in ihrer Salzform eingesetzt, da die Säuren rascher unter Bildung eines einfachen Komplexes aus der polyfunktionellen Säure und dem Uranylion reagieren. Die Zugabe von Ammoniumcarbamat Ammoniumbicarbamat, Ammoniumcarbonat, wasserfreiem Ammoniak oder Ammoniumhydroxid zusammen mit dem Säurebinder, erhöht den pH-Wert des Systems und fördert daher die Polymerisation.
Die erfindungsgemäßen flüchtigen Binder enthalten Hydroxysäuren, die sowohl eine Carboxylgruppe
— COOH als auch eine Alkoholgruppe —OH aufweisen, und/oder Salze solcher Hydroxysäuren. Die nach Anspruch
3 im flüchtigen Binder mit enthaltenen Ammoniumverbindungen unterstützen die Polymerisation der
Binder auf der Basis von Hydroxysäuren und führen somit zu besonders stabilen gepreßten und ungesinterten
Pellets.
Vorteilhaft ist die Verwendung von Milchsäure, GIykolsäure,
Weinsäure, Zitronensäure, Apfelsäure, Glyzerinsäure, Mandelsäure und Hydroxybuttersäure. Milch-,
Hydroxybutter-, Mandel-, Glyzerin- oder Glykolsäure, die sowohl eine Carboxylgruppe als auch eine Alkoholgruppe
aufweisen, reagieren mit dem Uranoxid unter Bildung eines Pulvers mit größerer Plastizität, geringerer
Zugfestigkeit und besserer Gleitfähigkeit, als dies mit Wein-, Zitronen- oder Apfelsäure der Fall ist, die 2 oder
mehr Carboxyl-und Alkoholgruppen aufweisen.
In vielen Fällen ist die Gleitfähigkeit der Milchsäure- oder Glykolsäure-Komplexe enthaltenden Uranoxidpulver
ausreichend zum Pressen, ohne daß für die Gleitfähigkeit verbessernde Zusätze erforderlich sind.
Es können auch Mischungen von Hydroxysäuren eingesetzt werden, um Binder mit mittleren mechanischen
Eigenschaften zu erhalten.
Πια Cnl<*
nannnnten
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von Pellets aus spaltbarem
Kernbrennstoff nach dem Oberbegriff des Anspruches 1 oder 3.
Ein solches Verfahren ist aus der GB-PS 20 67 536 terweise ihre Ammoniumsalze ein.
Die flüchtigen Hydroxysäurebinder nach der vorliegenden Erfindung werden mit dem pulverförmigen
Brennstoff-Material in wirksamen Mengen von nur bis zu etwa 3 Gew.-% vermischt, wobei man merklich verbesserte
ungesinterte Preßlinge hoher Festigkeit und Dauerhaftigkeit erhält. Bevorzugte Mengen an flüchtigern
Binder umfassen für die meisten Fälle etwa 1 bis
etwa 2 Gew.-%, bezogen auf das pulverförmige Kernbrennstoff-MateriaL
Die Säurebinder nach der vorliegenden Erfindung reagieren chemisch mit dem pulverförmigen Brennstoff
und es wird angenommen, daß diese Säuren Komplexverbindungen mit dem Uran unter Bildung von Uranylsalzen bilden, wie Uranyllaktat, Uranylglykolid, Uranyltartrat, Uranylcitrat, Uranylmalleat und Uranylglyzerat
Variationen im pH-Wert der Komponenten oder ihrer Medien beeinflussen die Art der gebildeten Komplexe, wobei unter den Bedingungen hoher pH-Werte sich
im allgemeinen komplexere, langkettigere Polymere bilden.
Die meisten typischen organischen Binder erfordern einen hohen Wassergehalt oder ein anderes Lösungsmittel zum Auflösen des Binders, zum vollständigen Benetzen der Komponenten und zum Verteilen des Binders. Anders benötigen die in der vorliegenden Erfindung benutzten Hydroxysäuren nur gelinge Wasserkonzentrationen, aligemein zwischen etwa 5000 und etwa 7500 ppm, um wirksam zu sein. Solche minimalen
Mengen reichen aus, um die durch einen Konzentrationsgradienten bewirkte Ionenmobilität bei den in der
vorliegenden Erfindung eingesetzten Konzentrationen an Hydroxysäure im Verhältnis zum Urandioxid zu fördern, wodurch die Polymerisation eine Homogenität des
Binders im Brennstoff bewirkt
Außerdem erübrigt sich bei dem sehr geringen Wassergehalt eine Trocknungsstufe, wie sie üblicherweise
zur Wasserentfernung vor dem Pressen eines Pulvers zu einem Pellet erforderlich ist.
Die Umsetzung des Säurebinders mit dem Urangehalt des teilchenförmigen spaltbaren Kernbrennstoff-Materials führt zur Bildung eines komplexen Reaktionsproduktes, das für die vorteilhafte Verbindung sorgt
Der Einsatz von Uranbrennstoff bei der Bildung einer Bindephase oder eines Bindesystems für das teilchenförmige Brennstoffmaterial reduziert die Menge oder den
Gewichtsprozentgehalt des erforderlichen Binderzusatzes. Diese Verminderung an zugegebenem Binder minimalisiert auch die Menge an Kohlenwasserstoffen, die in
einem Ofen verflüchtigt werden muß, bevor der keramische Körper während der Sinterung verdichtet wird.
Die einzige Figur der Zeichnung gibt eine perspektivische Ansicht eines nach der vorliegenden Erfindung
erhaltenen Kernbrennstoff-Pellets wieder.
Im folgenden wird die Erfindung anhand von Beispielen näher erläutert:
Es wurden 5 kg Urandioxid-Pulver mit Kugeln aus korrosionsbeständigem Stahl in einem etwa 9,51 fassenden, mit Kautschuk ausgekleideten Gefäß 6 Stunden
lang gemahlen und dann zu Pellets gepreßt. Die erhaltenen Pellets waren außerordentlich unstabil.
Das vorstehende Verfahren wurde identisch mit der Ausnahme wiederholt, daß 2 Gew.-% Ammoniumbicarbonat zu dem Urandioxid-Pulver hinzugegeben wurden.
Die durch Pressen erhaltenen Pellets waren zwar fester, doch lagen sie an der Grenze der Brauchbarkeit
Das obenstehende Verfahren wurde mit der Ausnahme wiederholt, daß 1 Gew.-°/o Weinsäure zuerst 10 Minuten lang mit dem Urandioxid-Pulver vermischt wurde, und man dann 1 Gew.-% Ammoniumbicarbonat hinzugab. Die aus der Mischung gepreßten Pellets wiesen
eine gute Festigkeit auf.
Es wurden 15 kg Urandioxid-Pulver zu einer etwa 851
fassenden Vibrationsmühle hinzugegeben, die etwa 90,8 kg Aluminiumoxid-Zylinder mit einem Durchmesser von etwa 18 mm und einer Länge von etwa 18 mm
als Mahlmedium enthielt Als nächstes gab man eine Lösung von 2 Gew.-°/o Weinsäure und 1 Gew.-% Wasser, jeweils bezogen auf das Gewicht des Urandioxids,
to hinzu. Man betrieb die Mühle IV2 Stunden und hielt
während dieser Zeit eine strömende Stickstoffatmosphäre aufrecht Danach gab man wasserfreies Ammoniak zu der Mühle hinzu und beendete die Stickstoffströmung. Danach setzte man das Mahlen für nochmals
1V2 Stunden fort Das Pulver wurde aus der Mühle herausgenommen und durch 30minütiges Rollen in einem
etwa 191 fassenden Eimer agglomeriert Aus dem Pulver wurden Pellets unter Anwendung eines Druckes
von etwa 12 593,16 170 bzw. 25 020 N/cm2 gepreßt Die
diametralen Zugfestigkeiten betrugen 240, 237 bzw. 253 N/cm2, was sehr hohe Werte sind. Doch waren die
erhaltenen Pellets etwas brüchig und neigten zum Absplittern.
15 kg des gleichen Urandioxod-Pulvers wie im Beispiel
2 wurden zusammen mit 1V2 Gew.-% Milchsäure und
einem halben Gewichtsprozent Wasser 3 Stunden unter einer Stickstoffatmosphäre in der in Beispiel 2 genannten
Vibrationsmühle gemahlen. Das Pulver wurde wieder durch Rollen in dem Eimer agglomeriert und bei den im
Beispiel 2 genannten Drücken zu Pellets gepreßt. Die diametralen Zugfestigkeiten der Pellets betrugen 15,16,5
bzw. 25,2 N/cm2. Die Pellets waren weicher, leicht eindriickbar.neigten
jedoch nicht zum Absplittern.
Es wurden das gleiche Urandioxid-Pulver und die gleichen Zusätze in identischer Weise wie im Beispiel 3
beschrieben verarbeitet mit der Ausnahme, daß die Stickstoffströmung nach IV2 Stunden Mahlzeit beendet
wurde. Es wurde eine Strömung wasserfreien Ammoniaks begonnen und das Mahlen für weitere l'/2 Stunden
fortgesetzt
In diesem Beispiel wird daher durch die Zugabe an wasserfreiem Ammoniak ein höherer pH-Wert als in
Beispiel 3 benutzt.
Auch dieses Pulver wurde in dem Eimer agglomeriert und mit den im Beispiel 2 genannten Drücken zu Pellets
gepreßt. Die erhaltenen Pellets wiesen diametrale Zugfestigkeiten von 38,4,47,3 bzw. 57,7 N/cmk auf.
Diese Werte sind zwar merklich höher als die Werte nach Beispiel 3. Die erhaltenen Pellets waren daher nicht so weich wie die Pellets nach Beispiel 3, doch waren sie noch immer eindrückbar und hochbeständig gegen Splitterbildung.
Diese Werte sind zwar merklich höher als die Werte nach Beispiel 3. Die erhaltenen Pellets waren daher nicht so weich wie die Pellets nach Beispiel 3, doch waren sie noch immer eindrückbar und hochbeständig gegen Splitterbildung.
Es wurden 15 kg Urandioxid-Pulver in eine Vibratiopsmühle gefüllt, die etwa 90,8 kg Aluminiumoxid-Zylinder
mit einem Durchmesser von etwa 18 mm und einer Länge von etwa 18 mm enthielt. Man gab 1
Gew.-% Milchsäure, V2 Gew.-% Weinsäure und 5,000 ppm Wasser, alles bezogen auf das Urandioxid-Gewicht. hinzu. Man ließ die Mühle 20 Minuten nntpr
einer strömenden Stickstoffatmosphäre laufen. Danach nahm man eine Pulverprobe heraus und preßte sie unter
einem Druck von etwa 16 170 N/cm2 zu Pellets mit einem Durchmesser von etwa 1,26 cm. Die mechanischen
Eigenschaften der so erhaltenen Pellets, die beim diametralen Zusammenpressen gemessen wurden, ergaben eine Zugfestigkeit von 14,7 N/cm2, eine plastische Deformation beim Bruch von 19,0 μηι und eine elastische Deformation beim Bruch von 23,5 μπι.
Die Vibrationsmühle wurde unter einer Atmosphäre ι ο aus wasserfreiem Ammoniak wieder in Gang gesetzt
und für 1 Stunde, 40 Minuten betrieben. Es wurde wieder eine Pulverprobe entnommen und daraus Pellets
gepreßt und deren mechanische Eigenschaften in der oben beschriebenen Weise bestimmt Die Zugfestigkeit Ί5
betrug 41,0 N/cm2, die plastische Deformation beim Bruch 28,0 μΐη und die elastische Deformation beim
Bruch 31,0 μπι.
Im Gegensatz dazu hatten Pellets aus dem eingesetzten Urandioxid-Pulver eine Zugfestigkeit von 343 N/
cm2, eine plastische Deformation beim Bruch von 17,0μΐτι und eine elastische Deformation beim Bruch
von 30,0 μΐη.
Der Binder aus Milch- und Weinsäure, sowie die Ammoniakbehandlung erhöhte somit die Zugfestigkeit um
19,4% und die plastische Deformation beim Bruch um 64,7%. Bei der elastischen Deformation ist im wesentlichen keine Änderung aufgetreten.
Der Binder aus 1 Gew.-% Milchsäure, V2 Gew.-%
Weinsäure und V2 Gew.-% Wasser ergab eine bessere Preßbarkeit verglichen mit dem Binder aus 2 Gew.-%
Weinsäure und V2 Gew.-°/o Wasser nach Beispiel 2 und
dem Binder aus IV2 Gew.-% Milchsäure und V2
Gew.-% Wasser nach Beispiel 4.
Die NH3-Behandlung des Urandioxids mit V2
Gew.-% Glykolsäure-Binder führt zu einer Zunahme der Zugfestigkeit und der Plastizität.
Sowohl dieses Beispiel als auch das folgende Beispiel 7 zeigen, daß die Zugabe von Hydroxysäuren mit einer
einzigen Säuregruppe eine gute Bindung bei einer Konzentration von nur V2 Gew.-% ohne die Zugabe von
zusätzlichem Wasser ergibt Dies ist ein bedeutender Vorteil für die Binderentfernung während des Sinterns.
Das Beispiel 6 wurde wiederholt mit der Ausnahme, daß anstelle der Glykolsäure V2 Gew.-% Milchsäure als
Binder benutzt wurde. Man erhielt die folgenden Ergebnisse:
Für die Pellets in N2-Atmosphäre
Zugfestigkeit 19,2 N/cm2
plastische Dehnung 14 μΐη und elastische Deformation 213 μπι.
Für die Pellets in NH3-Atmosphäre Zugfestigkeit 35,1 N/cm2,
plastische Dehnung 14 μπι und elastische Deformation 30 μπι.
35
Es wurden 500 g Urandioxid-Pulver zusammen mit V2
Gew.-% Glykolsäure in ein Polyäthylen-Gefäß gefüllt, das halbvoll von Nylonkügelchen mit einem Durchmesser von etwa 1,25 cm war. Das Gefäß wurde zusammen
mit seinem Inhalt 10 Minuten lang auf einer Farb-Schüttelmaschine geschüttelt. Danach entfernte man die Ny-Ion-Kügeichen durch Sieben und teilte das Puiver in
zwei gleiche Mengen. Die eine Pulvermenge wurde mit Stickstoff behandelt und die andere mit wasserfreiem
Ammoniak, jeweils für 10 Minuten.
Man preßte aus dem Pulver mit einem Druck von etwa 16 170 N/cm2 Pellets mit einem Durchmesser von
etwa 1,26 cm und bestimmte durch diametrales Zusammenpressen die folgenden mechanischen Eigenschaften:
Für die Pellets in N2-Atmosphäre
Zugfestigkeit 343 N/cm2
plastische Dehnung 38 μπι und
elastische Dehnung 31 μπι.
Für die Pellets in NH3-Atmosphäre
Zugfestigkeit 34,7 N/cm2
plastische Dehnung 44 μπι und
elastische Dehnung 34 μπι.
Ohne Zusatz von Glykolsäure behandeltes Urandioxid-PuIver ergab Pellets mit
einer Zugfestigkeit von 21 N/cm2,
einer plastischen Dehnung von 14 μΐη, und
einer elastischen Dehnung von 23 μπι.
60
65
Claims (1)
1. Verfahren zum Herstellen von Pellets aus spaltbarem Kernbrennstoff, der Uranoxid, insbesondere
Urandioxid, einschließt, mit den folgenden Stufen:
(a) Vermischen des pulverförmiger! Kernbrennstoff-Materiais
mit einem flüchtigen Binder und
(b) Pressen eines zusammenhängenden Körpers aus der erhaltenen Mischung,
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