DE1217964B

DE1217964B - Verfahren zur Gewinnung von reinem Melamin

Info

Publication number: DE1217964B
Application number: DEA37871A
Authority: DE
Inventors: Ivan Christoffel; Delbert P Schutz
Original assignee: Allied Chemical Corp
Current assignee: Allied Corp
Priority date: 1961-07-13
Filing date: 1961-07-13
Publication date: 1966-06-02

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. Cl.:

Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:

C07d

Deutsche Kl.: 12 ρ -10/05

A37871IVd/12p
13. Juli 1961
2. Juni 1966

Es ist bekannt, daß durch Erhitzen von Harnstoff, Biuret, Triuret, Cyanursäure, Ammelid, Ammelin oder Cyansäure allein oder mit zugefügtem Ammoniak zusammen bei ausreichend hohen Temperaturen und Drücken Melamin gebildet wird. Es ist auch bekannt, den heißen Pyrolyseabfluß mit Wasser abzuschrecken, so daß eine heiße wäßrige Aufschlämmung oder Lösung von Melamin erhalten wird, die Verunreinigungen, einschließlich Hydroxytriazine, und nicht umgesetzten Harnstoff enthält. Diese heiße Melaminlösung, die beispielsweise eine Temperatur von 90 bis 150° C hat und unter atmosphärischem oder etwas erhöhtem Druck steht, wird von dem unter dem verminderten Druck entweichenden Ammoniak und Kohlendioxyd befreit und filtriert, um nicht gelöstes Material abzutrennen. Das Filtrat wird auf Temperaturen in der Größenordnung von 50° C oder darunter, bei denen das Melamin auskristallisiert, gekühlt. Das Melamin wird von der Mutterlauge abgetrennt und getrocknet. Das in dieser Weise hergestellte rohe Melamin enthält etwa 96 bis 97% Melamin. Ein solches Verfahren ist in der USA.-Patentschrift 2 918 467 beschrieben. Auch die USA.-Patentschrift 2 549 492 beschreibt das Abschrecken des Pyrolyseproduktes mit Wasser. Durch Umkristallisieren, indem man das Produkt mehrfach in heißem Wasser auflöst und das Melamin wieder auskristallisieren läßt, wird der Gehalt an Verunreinigungen herabgesetzt. Bei der praktischen Anwendung dieser Reinigungsmethode wird jedoch ein Punkt erreicht, bei dessen Überschreitung das Verhältnis der Löslichkeiten in Wasser des Melamins und der Verunreinigungen keine weitere Reinigung nach diesem Verfahren zuläßt. Dieser Punkt ist bereits erreicht, wenn das Produkt noch mehr als 1 % Verunreinigungen und weniger als 99% Melamin enthält, d. h., wenn der Gehalt an Verunreinigungen noch unerwünscht hoch ist.

Aus der USA.-Patentschrift 2 647 119 ist es bekannt, rohes Melamin, gewöhnlich ein aus Dicyandiamid hergestelltes Melamin, in Wasser zu lösen, das Melamin gelöst enthält.

Unlösliches Material wird abfiltriert, und zu dem Filtrat wird ein Alkali- oder Erdalkalihydroxyd in sorgfältig regulierter Menge zugesetzt, so daß eine Lösung mit einem pH von etwa 11,5 bis unter 13 erhalten wird, aus der das Melamin auskristallisiert wird. Die in dem rohen Melamin als Verunreinigungen anwesenden Hydroxytriazine bleiben in Lösung in dem wäßrigen Metallhydroxyd. Dieses Verfahren unterliegt jedoch einigen Beschränkungen. Insbesondere erfordert es eine genaue Überwachung der Kon-Verfahren zur Gewinnung von reinem Melamin

Anmelder:

Allied Chemical Corporation,

New York, N.Y. (V. St. A.)

Vertreter:

Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. I. Ruch, Patentanwalt,

München 5, Reichenbachstr. 51

Beanspruchte Priorität:

Ivan Christoffel,

Delbert P. Schutz, HopeweU, Va. (V. St. A.) -

zentration des Metallhydroxyds in der Lösung. Außerdem wird durch die relativ niedrige Temperatur von 100° C oder darunter, bei der die Melaminlösung mit dem Metallhydroxyd behandelt wird, die Menge an Melamin, die durch Kühlen aus dieser Lösung gewonnen werden kann, beschränkt.

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Gewinnung von reinem Melamin aus dem Druckpyrolysat von Harnstoff, Biuret, Triuret, Cyanursäure, Ammelid, Ammelin oder Cyansäure durch Vermischen mit Wasser, Entspannen, Filtrieren, Abkühlen und Kristallisierenlassen des so erhaltenen wäßrigen Gemisches und Abtrennen des auskristallisierten Melamins. Das Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man aus dem mit Wasser vermischten Druckpyrolysat zunächst so viel Kohlendioxyd abtreibt und alsdann so viel Ammoniak zusetzt, daß das wäßrige Gemisch nicht mehr als 3 Gewichtsprozent Kohlendioxyd und 8 bis 28 Gewichtsprozent Ammoniak enthält, und daß man das so erhaltene Gemisch einige Zeit bei 140 bis 230° C unter Überdruck hält, bevor man es filtriert und das reine Melamin durch Abkühlen auskristallisieren läßt.

Bei einer bevorzugten Durchführungsform des Verfahrens der Erfindung wird für das Digerieren eine ausreichende Menge an wäßrigem Ammoniak verwendet, um das Melamin bei der für das Digerieren angewandten erhöhten Temperatur in dem wäßrigen Ammoniak zu lösen. Es kann jedoch auch eine Menge an wäßrigem Ammoniak verwendet werden, die nicht ausreicht, um das gesamte anwesende

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Melamin zu lösen. In diesem Fall muß jedoch wei- daß beim Kühlen übersättigte Lösungen gebildet

teres Wasser zu dem Digerierungsprodukt und dem werden. Wenn das Druckpyrolysat gemäß der vor-

in der heißen wäßrig ammoniakalischen Flüssigkeit liegenden Erfindung in einer wäßrig-ammoniakali-

gelösten Melamin zugesetzt werden, bevor die Lö- sehen Lösung digeriert wird, wird diese Neigung des

sung gekühlt oder eingeengt wird, um das gereinigte 5 gereinigten Melamins, übersättigte Lösungen zu bil-

Melamin zu kristallisieren. Vorzugsweise wird der den, stark herabgesetzt und kann praktisch ausge-

Ammoniakgehalt auf 12 bis 24 Gewichtsprozent ein- schaltet werden.

gestellt. Der Wassergehalt soll so sein, daß die Lö- Diese Wirkungen werden durch die folgenden

sung bei einer Temperatur über 155° C mit Melamin Daten veranschaulicht: Ein Druckpyrolysat, das mit

gesättigt ist. Die Lösung wird auf eine Temperatur in io Wasser vermischt und von dem das Kohlendioxyd

dem Bereich von etwa 30 bis etwa 60° C gekühlt, abgestreift worden war, enthielt insgesamt 16 bis

um das Melamin auszukristallisieren. 17 Gewichtsprozent Feststoffe und weniger als 3 Ge-

Die für die Digerierung bei 140 bis 230° C erfor- wichtsprozent Kohlendioxyd. Es wurde mit so viel

derliche Zeit variiert mit der Konzentration an Am- wasserfreiem Ammoniak vermischt, daß mit dem

moniak und der Temperatur, bei der die Digerierung 15 anwesenden Wasser eine 28°/oige Ammoniaklösung

erfolgt. Je niedriger die Konzentration an Ammoniak erhalten wurde. Ein Teil dieses Gemisches wurde

und je niedriger die Temperatur ist, um so länger ist erhitzt, um das Melamin zu lösen, filtriert und auf

die Zeit. Die erforderliche Mindestzeit kann leicht etwa 30° C gekühlt, um das Melamin zu kristalli-

durch Analysieren entnommener Proben des Pro- sieren. Das Melamin wurde abfiltriert, getrocknet und

duktes auf ihren Melamingehalt nach dem in 20 vermählen. Ein weiterer Teil des Gemisches wurde

American Cyanamid Company's Bulletin »Chemistry 5,2 Minuten lang bei 190 bis 198° C und einem

of Melamin«, 1954 (Blatt 65-3-7500-3/54), beschrie- Druck von 38,5 bis 49,6 atü digeriert, bevor er fil-

benen Verfahren ermittelt werden. triert und die erhaltene Lösung gekühlt wurde, um

Es wurde gefunden, daß die Menge an Hydroxy- das Melamin auszukristallisieren, das abfiltriert, getriazin, die in dem aus der digerierten Lösung aus- 25 trocknet und vermählen wurde. Dieses Produkt entkristallisierten Melamin als Verunreinigung anwesend hielt 99,5 °/o Melamin. Mit diesen gereinigten MeIaist, beträchtlich erhöht wird, wenn mehr als 3 % minen wurden Lösungen von je 4,5 g in 100 g Wasser Kohlendioxyd, in freier Form oder an Ammoniak ge- bei 100° C hergestellt und langsam gekühlt. Die Tembunden, in dem bei der Digerierung erhitzten Ma- peratur, bei der in der Flüssigkeit die ersten Melaminterial anwesend sind. Ein Druckpyrolysat enthält 30 kristalle festgestellt werden konnten, wurde notiert, nach Abschrecken mit Wasser und Abtrennung der Für die Lösung des nach der ersten Methode gereibei Herabsetzen des Druckes entwickelten Gase mehr rügten Melamins betrug diese Kristallisationstempeals 3 °/o CO₂, obwohl bei Herabsetzung des Druckes ratur 35° C. Für die des Melamins, das der Digerieein großer Teil des während der Druckpyrolyse ge- rung mit wäßrigem Ammoniak unterworfen worden bildeten Kohlendioxyds als Gas entweicht. Daher 35 war, betrug sie 67 bis 69° C. Entsprechende Verwird in dem Verfahren der Erfindung Kohlendioxyd suche, bei denen 11,8 und 14,2 Minuten digeriert von dem mit Wasser vermischten Druckpyrolysat ab- wurde, ergaben eine Erhöhung der Kristallisationsgestreift, vorzugsweise indem man ihn bei Tempe- temperatur des gereinigten Melamins auf 88 bis 90 raturen von etwa 100° C oder darüber mit Dampf bzw. 91 bis 93° C, woraus sich ergibt, daß die Neibehandelt und vorzugsweise bis er praktisch frei von 40 gung des Melamins, übersättigte Lösungen in Wasser Kohlendioxyd ist. zu bilden, praktisch beseitigt war.

Bei Atmosphärendruck würden bei Temperaturen In dem Verfahren der Erfindung können in dem von etwa 140° C und darüber bei der Digerierung digerierten Melamin geringe Mengen an nicht geAmmoniak und Wasser von der Flüssigkeit ab- löstem Material anwesend sein und sind gewöhnlich dampfen. Daher muß die Digerierung unter über- 45 anwesend. Diese werden beim Filtrieren abgetrennt, atmosphärischen Drücken durchgeführt werden. Färbende Verunreinigungen können abgetrennt wer-

Es wurde festgestellt, daß die Korrosion von rost- den, indem man die filtrierte Lösung mit Aktivkohle freiem Stahl durch das der Digerierung unterworfene behandelt, bevor das Melamin auskristallisiert wird. Material im wesentlichen vermieden wird, wenn der Das auskristallisierte Melamin wird von seiner Kohlendioxydgehalt dieses Materials unter 2% ge- 50 Mutterlauge abgetrennt, mit wäßriger Ammoniakhalten wird, und rostfreier Stahl eignet sich daher als lösung gewaschen, um anhaftende Mutterlauge zu Material zur Herstellung des Digestors. entfernen, und in der üblichen Weise getrocknet.

Das mit Wasser abgeschreckte Druckpyrolysat Die von dem kristallisierten Melamin abgetrennte

enthält neben Melamin, Wasser, Ammoniak, Kohlen- Mutterlauge und Waschflüssigkeit werden vorzugs-

dioxyd und Ammoniakcarbonate gewöhnlich noch 55 weise destilliert, um das darin enthaltene Ammoniak

andere Verunreinigungen in einer Menge von etwa zu gewinnen, und dann gekühlt, wobei ein Gemisch

10 bis 15 Gewichtsprozent des anwesenden MeIa- von Ammelid und Ammelin auskristallisiert. Die

mins. Ein großer Teil dieser Verunreinigungen be- Restlösung, die Melamin' und restliches Ammelid

steht aus Hydroxytriazinen, und die obigen Ausfüh- und Ammelin enthält, wird am besten, erforderlichen-

rungen waren auf die Entfernung dieser Hydroxy- 60 falls mit weiterem Wasser zusammen, verwendet, um

triazine nach dem Verfahren der Erfindung abgestellt. weiteres Druckpyrolysat abzuschrecken. Auf diese

Es wurde festgestellt, daß in dem Druckpyrolysat Weise wird praktisch das gesamte in dem Druck-

noch Verunreinigungen anwesend sind, die bisher pyrolysat enthaltene Melamin als reines Melamin

nicht identifiziert wurden, die aber, wenn das rohe gewonnen, und die Hydroxytriazine werden als das

Melamin durch direkte Kristallisation aus seiner 65 Nebenprodukt, das zu der Pyrolyse zurückgeführt

wäßrig ammoniakalischen Lösung gereinigt wird, werden kann, gewonnen.

eine unerwünschte Neigung des gereinigten MeIa- Durch das Verfahren der Erfindung wird die Ge-

mins, in Wasser in Lösung zu bleiben, hervorruft, so winnung eines Melamins hoher Reinheit (99% oder

darüber) mit nur einer Kristallisation ermöglicht. Das Produkt eignet sich für die Herstellung von Melamin-Formaldehyd-Harzen und für andere Anwendungen, für die reines Melamin erforderlich ist.

Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele veranschaulicht. Mengenangaben beziehen sich auf das Gewicht, sofern nicht anders angegeben. Die angegebenen Mengen an Wasser, die in den verschiedenen Zusammensetzungen anwesend sind, ergeben sich als Differenz von 100% und der Gesamtmenge der übrigen anwesenden Materialien in Prozent.

Beispiel 1

Dieses Beispiel beschreibt im einzelnen ein Verfahren, wie es in der Zeichnung veranschaulicht ist, die als Fließschema die einzelnen Stufen eines vollständigen Verfahrens zur Synthese von Melamin aus Harnstoff und Gewinnung eines gereinigten Melamins aus dem Druckpyrolysat zeigt.

Geschmolzener Harnstoff wurde in einen Melaminreaktorl eingeführt, in dem er unter einem Druck von 140 atü auf eine Temperatur von 425° C erhitzt wurde. Von dem Melaminreaktor wurde über ein Druckreduzierventil ein Druckpyrolysat abgezogen, das die folgende Zusammensetzung hatte:

Melamin 33,0%

Ammelid + Ammelin 2,4%

Harnstoff + Biuret 1,8%

NH₃ 27,4%

CO₂ 35,4%

Das Druckpyrolysat wurde, wie weiter unten beschrieben, mit rückgeführter wäßriger Mutterlauge auf etwa 110° C abgeschreckt und in einen Abstreifer 2 geleitet, in dem Ammoniak und Kohlendioxyd durch direkten Kontakt mit Dampf von 110 bis 115° C unter einem Druck von 0,7 atü abgestreift wurden. Ammoniak und Kohlendioxyd wurden zusammen mit Wasserdampf vom Kopf des Abstreifers abgezogen, und vom Boden wurde eine Melaminaufschlämmung abgezogen, die die folgende Zusammensetzung hatte:

Melamin 16,4%

Ammelid + Ammelin 1,2%

Biuret + Harnstoff 0,8%

CO₂ Spuren

Wasser 81,6%

In die Aufschlämmung vom Abstreifer 2 wurde wasserfreies flüssiges Ammoniak in einem Gewichtsverhältnis von 1 Teil NH₃ zu 6,5 Teilen in der Aufschlämmung anwesenden Wassers eingeführt, was einer 13,3%igen wäßrigen Ammoniaklösung entspricht. Diese ammoniakalische Aufschlämmung wurde in den Digester 3 eingeleitet, wo sie durch direkte Zuleitung von Dampf auf 170 bis 180° C erhitzt und bei dieser Temperatur gehalten wurde. Sie wurde für die Dauer von 30 Minuten bei 170 bis 180° C und unter Drücken in dem Bereich von 17,5 bis 21 atü gehalten. Die von dem Digester 3 abgezogene Lösung hatte die folgende Zusammensetzung:

Melamin 12,8%

Ammelid + Ammelin 1,0%

NH₃ 10,3%

CO₂ 0,5%

Wasser 75,4%

Der Gehalt dieser Lösung an Ammoniak und Wasser entspricht 12,0%igem wäßrigem Ammoniak. Die Lösung von dem Digester wurde durch das Filter 4 filtriert, um feste Materialien abzutrennen, durch ein Bett von Aktivkohle 5 geleitet und dann im Kristallisator 6 von der Temperatur von 170 bis 180° C, mit der sie aus dem Bett von Aktivkohle abgezogen wurde, auf 50° C gekühlt, um das Melamin auszukristallisieren. Der Druck in dem Kristallisator

ίο wurde bei 6,65 bis 7 atü gehalten, um das anwesende Ammoniak in der Flüssigkeit, aus der das Melamin auskristallisiert wird, gelöst zu halten. Die Aufschlämmung von dem Kristallisator 6 wurde in einem Aufschlämmungseindicker 7 eingedickt, und die eingedickte Aufschlämmung wurde einer Zentrifuge 8 zugeleitet, wo das kristallisierte Melamin von seiner Mutterlauge abgetrennt und mit 12%igem wäßrigem Ammoniak gewaschen wurde, bevor es abgezogen und getrocknet wurde, wobei ein gereinigtes Melamin mit 99,6% Melamin und weniger als 0,1% Ammelid + Ammelin erhalten wurde.

Die vereinigten Mutterlaugen und Waschflüssigkeit von dem Aufschlämmungseindicker 7 und der Zentrifuge 8 wurden in einen Ammoniakabdampfer 9 geleitet. Ammoniak wurde zusammen mit einer geringen Menge an Kohlendioxyd durch Dampfdestillation von der Flüssigkeit abgetrennt. Dies erfolgt vorzugsweise unter einem Druck von etwa 16,5 atü bei einer Temperatur von etwa 44° C am oberen Ende und 205° C am Boden der Kolonne. Die am Boden der Kolonne austretende wäßrige Lösung wurde einem Vakuumkristallisator 10 zugeleitet, in dem sie auf etwa 100° C gekühlt wurde. Das dabei ausfallende Ammelid und Ammelin wurde in einem Filter 11 abfiltriert und geschmolzenem Harnstoff zugesetzt, der in den Melaminreaktor eingeleitet wurde, um zusammen mit dem Harnstoff in Melamin übergeführt zu werden. Die Mutterlauge vom Filter 11, die restliches Melamin und eine geringe Menge an Ammelid + Ammelin enthielt, wurde mit Ergänzungswasser zusammen zurückgeführt und zum Abschrecken von heißem Abfluß des Melaminreaktors 1 verwendet. In dieser Weise wird reines Melamin in hoher Ausbeute, bezogen auf den eingesetzten Harnstoff, erhalten.

Beispiel 2

Ein geschmolzenes Gemisch von Biuret und Harnstoff wurde durch Pyrolyse von Harnstoff hergestellt und mit einem als ein Nebenprodukt bei der Gewinnung von reinem Melamin aus einem Druckpyrolysat erhaltenen Ammelid + Ammelin vermischt. Das erhaltene Gemisch hatte die folgende Zusammen-Setzung:

Biuret 42,9%

Harnstoff 37,1%

Cyanursäure 11,4%

Triuret 5,4%

Ammoniak 0,5%

Ammelid + Ammelin 2,7 %

Dieses Gemisch wurde in einen Melaminreaktor gepumpt, in dem es unter einem Druck von 140 atü auf 400° C erhitzt wurde. Das Druckpyrolysat wurde auf 1 atü entspannt und mit Wasser abgeschreckt.

Die so erhaltene Aufschlämmung zusammen mit dem

Claims

frei werdenden gasförmigen Ammoniak und Kohlen- Million. Es zeigte keine Neigung zur Übersättigung,

dioxyd hatte die folgende Zusammensetzung: wenn seine Lösung in Wasser gekühlt wurde, um

. mn ι Melamin daraus auszukristallisieren. Sowohl geklärte

TT i-Tl' Ά""·;'*; ' ^{als auch} nicht geklärte Lösungen von Melamin-

Un oshche Anteile ·) ₅ Formaldehyd-Harz, die aus diesem gereinigten Me-

+ Harnstoff + Biuret 1,A-⁹Jo _]amm hergestellt wurden, hatten Farben unter

'I'll/ ^{20 Α}·^Ρ·Η·_? bestimmt nach den Farbmeßverfahren

^3 6,3⁰Zo (j_es Bulletins der American Cyanamid Company »Che-

^Wasser ^{67 /o} mistry of Melamine«, 1954 (Blatt 65-3-7500-3/54).

*) Die Bezeichnung »unlösliche Anteile« umfaßt samt- io Die Mutterlauge, von der das Melamin abgetrennt

liehe Hydroxytriazine und andere Stoffe, deren Löslichkeit _WOrden war, und Waschflüssigkeiten wurden destil-

m Wasser im Vergleich zu der von Melamin genug ist. ^ _{um dag darfn enthaltene} Ammoniak _{zu ge}w_in.

nen; Ammelid und Ammelin wurden auskristallisiert

Das Gemisch von Aufschlämmung und Gasen und zu dem Melaminreaktor zurückgeführt, und die

wurde in einen Dampfabstreifer geleitet, der bei einer 15 Mutterlauge wurde verwendet, um, wie in dem Ver-

Kolonnenbodentemperatur von 120° C und einem fahren von Beispiel 1, weiteres Druckpyrolysat abzu-

Druck von 1 atü betrieben wurde und in dem Am- schrecken,
moniak und Kohlendioxyd abgetrennt wurden.

Wasserfreies Ammoniak wurde der Aufschlämmung Patentansprüche:

zugesetzt, so daß ein Gemisch der folgenden Zu- 20 l. Verfahren zur Gewinnung von reinem Me-

sammensetzung erhalten wurde: lamin aus dem Druckpyrolysat von Harnstoff,

Melamin. 13 2% Biuret, Triuret, Cyanursäure, Ammelid, Ammelin

Unlösliche Anteile ' ^oc*^er Cyansäure durch Vermischen mit Wasser,

+ Harnstoff + Biuret . l,6«/o Entspannen, Filtrieren, Abkühlen und Kristalli-

Spuren ^a5 sierenlassen des so erhaltenen wäßrigen Ge-

j 23 8% misches und Abtrennen des auskristallisierten

Wasser 6lV% Melamins, dadurch gekennzeichnet,

' daß man aus dem mit Wasser vermischten Druck-

Das Verhältnis NH₃: H₂O entsprach dem von pyrolysat zunächst so viel Kohlendioxyd abtreibt

28%igem wäßrigem Ammoniak. Dieses Gemisch 30 und alsdann so viel Ammoniak zusetzt, daß das

wurde 30 Minuten lang unter einem Druck von wäßrige Gemisch nicht mehr als 3 Gewichts-

28 atü bei 180° C digeriert. Die erhaltene Lösung prozent Kohlendioxyd und 8 bis 28 Gewichts-

hatte die folgende Zusammensetzung: prozent Ammoniak enthält, und daß man das so

Melamin 13 3% erhaltene Gemisch einige Zeit bei 140 bis 230° C

Tlnlnsliftip Anteile n'oo/n 35 unter Überdruck hält, bevor man es filtriert und

NH 24 2 °/ reine Melamin durch Abkühlen auskristalli-

CO³ o'5% sierenläßt.

Wasser " 6l'l°/ ^" Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge-

' ° kennzeichnet, daß man die Mutterlauge der

Sie wurde durch ein Filter und ein Bett von Aktiv- 40 Melaminkristallisation durch Destillation einengt, kohle geleitet, wobei sie noch bei einer Temperatur das dadurch abgetriebene Ammoniak zurückvon 180° C und unter dem Druck von 28 atü ge- gewinnt, das in der eingeengten Mutterlauge enthalten wurde. Die Lösung wurde dann unter Vermin- haltene Ammelid und Ammelin durch Abkühlen derung des Druckes auf 4,2 atü auf 40° C gekühlt. auskristallisieren läßt und die so erhaltene Rest-Melamin kristallisierte aus und wurde von der 45 flüssigkeit zum Abschrecken des Druckpyrolysats Mutterlauge abfütriert, mit Wasser gewaschen und wieder verwendet,
getrocknet.

Das so erhaltene gereinigte Melamin enthielt we- In Betracht gezogene Druckschriften:

niger als 0,1% Hydroxytriazin als Verunreinigung Schweizerische Patentschrift Nr. 249 861;

und hatte einen Aschegehalt von etwa 5 Teilen je 50 USA.-Patentschriften Nr. 2 549 492, 2 918 467.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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