DE112019003305T5 - Harz-metall-verbundkörper und verfahren zur herstellung desselben - Google Patents

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metal composite
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Naoto Okubo
Shinichi Miura
Takaaki Uchida
Hideaki Yamaguchi
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Idemitsu Kosan Co Ltd
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Idemitsu Kosan Co Ltd
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Abstract

Ein Harz-Metall-Verbundkörper, der einen Harzbestandteil und einen Metallbestandteil beinhaltet, wobei der Harzbestandteil eine Harzformmasse enthält, die eine Harzmischung enthält, die eine Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) enthält, sowie einen Glasfüllstoff (D) mit einem Anteil des Glasfüllstoffs (D) von 13,0 Gewichts-% oder mehr und 37,0 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Gesamtmenge der Harzmischung und des Glasfüllstoffs (D) als 100 Gewichts-%, wobei der Rest aus der Harzmischung besteht, und wobei die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) ein Polymer auf Styrolbasis mit einer syndiotaktischen Struktur (A), ein kautschukartiges Elastomer (B) und einen säuremodifizierten Polyphenylenether (C) enthält, mit einem Gehalt des Polymers auf Styrolbasis (A) von 62,0 Gewichts-% oder mehr und 85,0 Gewichts-% oder weniger, einem Gehalt des kautschukartigen Elastomers (B) von 12,0 Gewichts-% oder mehr und 37,0 Gewichts-% oder weniger, und einem Gehalt des säuremodifizierten Polyphenylenethers (C) von 0,1 Gewichts-% oder mehr und 3,9 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) als 100 Gewichts-%.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf einen Harz-Metall-Verbundkörper und ein Verfahren zur Herstellung desselben.
  • Stand der Technik
  • Eine Technik zur Zusammenführung eines Metalls und eines Harzes, bei denen es sich um unterschiedliche Materialien handelt, wird vor allem in den Bereichen elektronische und elektrische Maschinen, Automobile und elektrische Haushaltsgeräte entwickelt. Ein Klebstoff wird zum Verbinden eines Metalls und eines Harzes verwendet, und es wurden verschiedene Klebstoffe entwickelt. Die Verwendung eines Klebstoffs, insbesondere in einem elektronischen Gerät, erfordert jedoch ein Verfahren, bei dem ein Formkörper aus einem Harz, der durch Spritzgießen oder dergleichen geformt wurde, mit einem Klebstoff an einen Formkörper aus einem Metall, der durch Press- oder Druckguss geformt wurde, geklebt wird, und die Formen für das Spritzgießen werden notwendigerweise in der Anzahl der Formkörper aus einem Harz hergestellt. Darüber hinaus wird die Positionierung beim Ankleben des Harzformkörpers an ein Metall notwendigerweise säuberlich durchgeführt.
  • Darüber hinaus besteht in den Bereichen der elektronischen Ausstattungen, der Informations- und Kommunikationsgeräte, wie Computer und Mobiltelefone, ein starker Bedarf an einer reduzierten Größe, einem reduzierten Gewicht und einer erhöhten Geschwindigkeit, verbunden mit dem schnellen Wachstum der Kommunikationsinformationsmenge, und es wird ein Harz-Metall-Verbundkörper mit niedriger Dielektrizitätskonstante gewünscht, der der Nachfrage gerecht werden kann. Im Bereich der Informations- und Kommunikationsgeräte schreitet die Nutzung der Hochfrequenzbänder, wie z.B. des Mikrowellen- und Millimeterwellenbandes, aufgrund der Abnahme der nutzbaren Wellenlängenbänder voran, und die CPU-Taktfrequenz wird zu einer Hochfrequenz, die das Gigahertz-Band erreicht. Um die Größe und das Gewicht des im Hochfrequenzband einsetzbaren Kommunikationsgeräts zu verringern, ist es notwendig, einen Harz-Metall-Verbundkörper zu entwickeln, der einen Harzbestandteil mit einer niedrigen dielektrischen Tangente und einer niedrigen Dielektrizitätskonstante enthält, das die Übertragungsrate von Signalen nicht verzögert und die Signalintensität nicht verringert.
  • Ein Verfahren zur Zusammenführung eines Metalls und eines Harzes ohne die Verwendung eines Klebstoffs wurde untersucht. Zum Beispiel beschreiben die Patentliteraturstellen 1 und 2 einen Verbundkörper aus einem Metall und einem Harz. Die Patentliteraturstellen 3 bis 5 beschreiben ein Produktionsverfahren zur Herstellung eines Formkörpers aus einem Metalleinsatz und einem Harzverbundwerkstoff mit einer verbesserten Bindungsfähigkeit zwischen einem Metall und einer Harzzusammensetzung ohne Zutun eines Klebstoffs durch Bildung ultrafeiner Poren auf der Metalloberfläche durch eine chemische Behandlung.
  • Zitationsliste
  • Patentliteraturstellen
    • Patentliteraturstelle 1: JP 2017-39280 A
    • Patentliteraturstelle 2: JP 2014-218076 A
    • Patentliteraturstelle 3: JP 2001-225352 A
    • Patentliteraturstelle 4: JP 2001-225346 A
    • Patentliteraturstelle 5: JP 2001-9862 A
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Technisches Problem
  • Patentliteraturstelle 1 beschreibt ein Polystyrolharz als das Harz, beschreibt aber nicht spezifisch die Harzzusammensetzung, und die tatsächliche Haftfestigkeit zwischen dem Metall und der Harzzusammensetzung ist immer noch unzureichend. Patentliteraturstelle 2 verwendet ein Polyphenylensulfidharz als Hauptkomponente und neigt dazu, bei den elektrischen Eigenschaften unterlegen zu sein. Die Patentliteraturstellen 3 bis 5 zielen auf die Behandlung einer Metalloberfläche ab und beziehen sich nicht auf die spezifische Harzzusammensetzung.
  • Lösung des Problems
  • Die Erfinder des Vorliegenden haben untersucht, einen Harz-Metall-Verbundkörper mit einem Harz auf Polystyrolbasis als Hauptbestandteil der Harzformmasse bereitzustellen, der eine ausreichend hohe tatsächliche Haftfestigkeit zwischen einem Harzbestandteil und einem Metallbestandteil aufweist und ausgezeichnete dielektrische Eigenschaften besitzt. Infolgedessen wurde erkannt, dass das Problem durch einen Harz-Metall-Verbundkörper gelöst werden kann, der einen Harzbestandteil, der ein Polymer auf Styrolbasis mit einer syndiotaktischen Struktur als Hauptkomponente und bestimmten Komponenten in bestimmten Proportionen enthält, und einen Metallbestandteil enthält.
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf die folgenden Punkte [1] bis [16].
    • [1] Ein Harz-Metall-Verbundkörper, der einen Harzbestandteil und einen Metallbestandteil beinhaltet, wobei der Harzbestandteil eine Harzformmasse enthält, die eine Harzmischung enthält, die eine Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) enthält, sowie einen Glasfüllstoff (D) mit einem Anteil des Glasfüllstoffs (D) von 13,0 Gewichts-% oder mehr und 37,0 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Gesamtmenge der Harzmischung und des Glasfüllstoffs (D) als 100 Gewichts-%, wobei der Rest aus der Harzmischung besteht, wobei die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) ein Polymer auf Styrolbasis mit einer syndiotaktischen Struktur (A), ein kautschukartiges Elastomer (B) und einen säuremodifizierten Polyphenylenether (C) enthält, mit einem Gehalt des Polymers auf Styrolbasis (A) von 62,0 Gewichts-% oder mehr und 85,0 Gewichts-% oder weniger, einem Gehalt des kautschukartigen Elastomers (B) von 12,0 Gewichts-% oder mehr und 37,0 Gewichts-% oder weniger, und einem Gehalt des säuremodifizierten Polyphenylenethers (C) von 0,1 Gewichts-% oder mehr und 3,9 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) als 100 Gewichts-%.
    • [2] Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß Gegenstand [1], wobei das kautschukartige Elastomer (B) ein Polymer auf Styrolbasis ist.
    • [3] Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß Gegenstand [1] oder [2], wobei der säuremodifizierte Polyphenylenether (C) ein mit Maleinsäureanhydrid modifizierter oder mit Fumarsäure modifizierter Polyphenylenether ist.
    • [4] Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Gegenstände [1] bis [3], wobei der Glasfüllstoff (D) ein Glasfüllstoff ist, der einer Oberflächenbehandlung unterzogen wurde.
    • [5] Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß Gegenstand [4], wobei der Glasfüllstoff D-Glas ist.
    • [6] Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß Gegenstand [4] oder [5], wobei der Glasfüllstoff eine Faserform hat und einen elliptischen Faserquerschnitt aufweist.
    • [7] Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Gegenstände [1] bis [6], wobei der Harz-Metall-Verbundkörper ein einsatzgeformter Körper ist.
    • [8] Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Gegenstände [1] bis [7], wobei die Harzmischung im wesentlichen kein Antioxidationsmittel auf Phosphorbasis enthält.
    • [9] Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Gegenstände [1] bis [8], wobei der Metallbestandteil mindestens eine Art ist, die aus der aus Aluminium, rostfreiem Stahl, Kupfer, Titan und deren Legierungen bestehenden Gruppe ausgewählt ist.
    • [10] Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß Gegenstand [9], wobei der Metallbestandteil Aluminium oder eine Aluminiumlegierung ist.
    • [11] Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Gegenstände [1] bis [10], wobei der Metallbestandteil mindestens einem aus einer chemischen Behandlung und einer physikalischen Behandlung ausgewählten Verfahren auf mindestens einer Oberfläche des Metallbestandteils, die in Kontakt mit dem Harzbestandteil steht, unterzogen wird.
    • [12] Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Gegenstände [1] bis [11], wobei der Metallbestandteil Poren aufweist, die auf mindestens einer Oberfläche des Metallbestandteils ausgebildet sind, die mit dem Harzbestandteil in Kontakt steht.
    • [13] Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Gegenstände [1] bis [12], wobei ein Prüfstück von 1,5 mm x 1,5 mm x 80 mm des Harzbestandteils eine relative Dielektrizitätskonstante (εr) von 2,95 oder weniger, gemessen bei einer Frequenz von 10 GHz gemäß ASTM D2520, und einen dielektrischen Verlusttangens (tanδ) von 0,0040 oder weniger aufweist.
    • [14] Ein Verfahren zur Herstellung des Harz-Metall-Verbundkörpers gemäß einem der Gegenstände [1] bis [13], welches das Spritzgießen der Harzformmasse auf den Metallbestandteil umfasst.
    • [15] Das Verfahren zur Herstellung des Harz-Metall-Verbundkörpers gemäß Gegenstand [14], wobei das Verfahren ferner umfasst, den nach dem Spritzgießen erhaltenen Harz-Metall-Verbundkörper einer Schneidarbeit unter Verwendung eines Arbeitsfluids zu unterziehen.
    • [16] Ein Verfahren zur Herstellung eines Harz-Metall-Verbundkörpers, das umfasst, dass der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Gegenstände [1] bis [13] einer Eloxierungsbehandlung und einer Porenversiegelungsbehandlung unterzogen wird.
  • Vorteilhafte Effekte der Erfindung
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung kann ein Harz-Metall-Verbundkörper bereitgestellt werden, der einen Verbindungsteil mit einer ausreichend hohen tatsächlichen Haftfestigkeit zwischen einem Harzbestandteil und einem Metallbestandteil sowie eine niedrige Dielektrizitätskonstante und eine niedrige dielektrische Verlusttangente aufweist.
  • Figurenliste
    • 1 ist eine Darstellung der Proben zur Bewertung der Zughaftfestigkeit, die in den Beispielen und Vergleichsbeispielen verwendet wurden.
    • 2 ist eine perspektivische Ansicht, die den Metall-Harz-Verbundkörper zeigt, der für den Fallstoßversuch in den Beispielen und Vergleichsbeispielen geformt wurde.
    • 3 ist eine Querschnittsansicht, die den für den Fallstoßversuch in den Beispielen und Vergleichsbeispielen geformten Metall-Harz-Verbundkörper auf der Linie A-A in 2 zeigt.
    • 4 ist eine Rückansicht, die die in den Beispielen und Vergleichsbeispielen für den Fallstoßversuch verwendete Probe zeigt.
    • 5 ist eine Vorderansicht, die die in Beispiele und Vergleichsbeispiele verwendete Probe für den Fallstoßversuch zeigt.
    • 6 ist eine schematische Darstellung, die die Struktur der Probe für den Fallstoßversuch zeigt, die in den Beispielen und Vergleichsbeispielen verwendet wurde.
    • 7 ist eine Seitenansicht, die die in den Beispielen und Vergleichsbeispielen verwendeten Proben für den Fallstoßversuch zeigt.
  • Beschreibung der Ausführungsformen
  • Als Ergebnis der ernsthaften Untersuchungen der vorliegenden Erfinder wurde festgestellt, dass ein Harz-Metall-Verbundkörper, der gleichzeitig die Festigkeit des Harzbestandteils selbst, die hohe Haftfestigkeit an der Grenzfläche zwischen dem Metallbestandteil und dem Harzbestandteil, die ein Abblättern unterdrückt, und eine niedrige Dielektrizitätskonstante und einen niedrigen dielektrischen Verlusttangens erreicht, durch Spezifizierung der Arten und Mengen der Komponenten, die den Harzbestandteil bilden, in dem Fall erhalten werden kann, wenn ein Harz auf Polystyrolbasis mit syndiotaktischer Struktur als Hauptkomponente des Harzbestandteils verwendet wird.
  • Die vorliegende Erfindung wird im Folgenden ausführlich beschrieben.
  • In der vorliegenden Beschreibung bedeutet der Ausdruck „XX bis YY“ „XX oder mehr und YY oder weniger“. In der vorliegenden Beschreibung können die bevorzugten Ausführungsformen frei gewählt werden, und es kann auch eine Kombination der bevorzugten Ausführungsformen weiter bevorzugt werden.
  • Der Harz-Metall-Verbundkörper der vorliegenden Erfindung beinhaltet einen Harzbestandteil und einen Metallbestandteil. Die Bestandteile werden im Folgenden ausführlich beschrieben.
  • Harzbestandteil
  • Bei dem Harz-Metall-Verbundkörper der vorliegenden Erfindung ist es erforderlich, den Harzbestandteil zu verwenden, der eine Harzformmasse enthält, die eine Harzmischung, die eine Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) enthält, und einen Glasfüllstoff (D) enthält, mit einem Gehalt des Glasfüllstoffs (D) von 13,0 Gewichts-% oder mehr und 37,0 Gewichts-% oder weniger auf der Grundlage der Gesamtheit der Harzmischung und des Glasfüllstoffs (D) als 100 Gewichts-% enthält, wobei der Rest aus der Harzmischung besteht, wobei die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) ein Polymer auf Styrolbasis mit einer syndiotaktischen Struktur (A), ein kautschukartiges Elastomer (B) und einen säuremodifizierten Polyphenylenether (C) enthält, und auf der Grundlage der Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) als 100 Gewichts-% einen Gehalt des Polymers auf Styrolbasis (A) von 62,0 Gewichts-% oder mehr und 85,0 Gewichts-% oder weniger aufweist, einen Gehalt des kautschukartigen Elastomers (B) von 12,0 Gewichts-% oder mehr und 37,0 Gewichts-% oder weniger, und einen Gehalt des säuremodifizierten Polyphenylenethers (C) von 0,1 Gewichts-% oder mehr und 3,9 Gewichts-% oder weniger aufweist.
  • <Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S)>
  • Die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) enthält ein Polymer auf Styrolbasis mit einer syndiotaktischen Struktur (A), ein kautschukartiges Elastomer (B) und einen säuremodifizierten Polyphenylenether (C), und die Gesamtmenge der Komponente (A), der Komponente (B) und der Komponente (C) beträgt 100 Gewichts-%.
  • < Polymer auf Styrolbasis mit einer syndiotaktischen Struktur (A)>
  • Das Polymer auf Styrolbasis mit einer syndiotaktischen Struktur (A) bezeichnet ein Harz auf Styrolbasis mit einer hochgradig syndiotaktischen Struktur (die im folgenden als SPS bezeichnet werden kann). In der vorliegenden Beschreibung bedeutet der Begriff „syndiotaktisch“, dass ein hoher Anteil der Phenylringe der nebeneinander liegenden Styroleinheiten alternierend in Bezug auf die Ebene, die durch die Hauptkette des Polymerblocks gebildet wird, angeordnet sind (was im Folgenden als Syndiotaktizität bezeichnet werden kann).
  • Die Taktizität kann quantitativ mit dem Kernspinresonanzverfahren unter Verwendung des Kohlenstoffisotops (d.h. der 13C-NMR-Methode) bestimmt werden. Die vorhandenen Anteile von fortlaufenden mehrfachen Struktureinheiten, z.B. fortlaufende zwei Monomereinheiten als Diade, fortlaufende drei Monomereinheiten als Triade und fortlaufende fünf Monomereinheiten als Pentade, können mit der 13C-NMR-Methode quantitativ identifiziert werden.
  • In der vorliegenden Erfindung bedeutet „Harz auf Styrolbasis mit einer hochgradig syndiotaktischen Struktur‟ ein Polystyrol, ein Poly(Kohlenwasserstoff-substituiertes Styrol), ein Poly(halogenstyrol), ein Poly(halogenalkylstyrol), ein Poly(alkoxystyrol), ein Poly(vinylbenzoatester), ein hydriertes Polymer oder eine Mischung davon, und ein Copolymer, das diese als eine Hauptkomponente aufweist, wobei jedes einen racemischen Diaden-(r)-Anteil von im allgemeinen 75 Mol-% oder mehr, und bevorzugt 85 Mol-% oder mehr, oder einen racemischen Pentaden-(rrrr)-Anteil von im allgemeinen 30 Mol-% oder mehr, und bevorzugt 50 Mol-% oder mehr, aufweist.
  • Beispiele für Poly(Kohlenwasserstoff-substituiertes Styrol) beinhalten Poly(methylstyrol), Poly(ethylstyrol), Poly(isopropylstyrol), Poly(tert-butylstyrol), Poly(phenyl)styrol, Poly(vinylnaphthalin) und Poly(vinylstyrol). Beispiele für Poly(halogenstyrol) beinhalten Poly(chlorstyrol), Poly(bromstyrol) und Poly(fluorstyrol), und Beispiele für Poly(halogenalkylstyrol) beinhalten Poly(chlormethylstyrol). Beispiele für Poly(alkoxystyrol) beinhalten Poly(methoxystyrol) und Poly(ethoxystyrol).
  • Beispiele der Comonomer-Komponente des Copolymers, das diese Struktureinheiten enthält, sind die Monomere der oben genannten Polymere auf Styrolbasis, und schließen auch Olefinmonomere, wie Ethylen, Propylen, Buten, Hexen und Octen; Dienmonomere, wie Butadien und Isopren; cyclische Olefinmonomere; cyclische Dienmonomere; und polare Vinylmonomere, wie Methylmethacrylat, Maleinsäureanhydrid und Acrylnitril ein.
  • Besonders bevorzugte Beispiele für das vorgenannte Polymer auf Styrolbasis beinhalten Polystyrol, Poly(p-Methylstyrol), Poly(m-Methylstyrol), Poly(p-tert.-Butylstyrol), Poly(p-Chlorstyrol), Poly(m-Chlorstyrol) und Poly(p-Fluorstyrol).
  • Beispiele hierfür beinhalten auch ein Copolymer aus Styrol und p-Methylstyrol, ein Copolymer aus Styrol und p-tert-Butylstyrol, und ein Copolymer aus Styrol und Divinylbenzol.
  • Das Molekulargewicht des SPS (A) ist nicht in besonderer Weise beschränkt, und das gewichtsmittlere Molekulargewicht davon beträgt unter dem Gesichtspunkt der Fließfähigkeit des Harzes beim Formen und der mechanischen Eigenschaften des resultierenden Formkörpers bevorzugt 1 × 104 oder mehr und 1 × 106 oder weniger, bevorzugter 50000 oder mehr und 500000 oder weniger, und noch weiter bevorzugt 50000 oder mehr und 300000 oder weniger. In dem Fall, dass das gewichtsmittlere Molekulargewicht 1 × 104 oder mehr beträgt, kann ein Formkörper mit zufriedenstellenden mechanischen Eigenschaften erhalten werden. In dem Fall, in dem das gewichtsmittlere Molekulargewicht 1 × 106 oder weniger beträgt, kann es andererseits kein Problem mit der Fließfähigkeit des Harzes beim Formen geben.
  • Der MFR des SPS (A), gemessen unter den Bedingungen einer Temperatur von 300°C und einer Belastung von 1,2 kgf, beträgt bevorzugt 2 g/10 min oder mehr, und noch bevorzugter 4 g/10 min oder mehr, und wenn der MFR im Bereich des MFR liegt, gibt es möglicherweise kein Problem mit der Fließfähigkeit des Harzes beim Formen. In dem Fall, dass der MFR 50 g/10 min oder weniger, und bevorzugt 30 g/10 min oder weniger beträgt, kann ein Formkörper mit zufriedenstellenden mechanischen Eigenschaften erhalten werden.
  • Das SPS (A) dieser Art kann zum Beispiel unter Bezugnahme auf die in JP 62-187708 A beschriebene Technik hergestellt werden. Konkret kann das SPS durch Polymerisation eines Monomers auf Styrolbasis (d.h. eines Monomers, das dem vorgenannten Polymer auf Styrolbasis entspricht) mit einem Kondensationsprodukt einer Titanverbindung, Wasser und einem Trialkylaluminium als Katalysator in Gegenwart eines inerten Kohlenwasserstofflösungsmittels oder in Abwesenheit eines Lösungsmittels hergestellt werden. Das Poly(halogenalkylstyrol) kann nach dem in JP 1-146912 A beschriebenen Verfahren hergestellt werden, und das hydrierte Polymer davon kann nach dem in JP 1-178505 A beschriebenen Verfahren hergestellt werden.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung enthält die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) das SPS (A) in einer Menge von 62,0 Gewichts-% oder mehr und 85,0 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Gesamtmenge des SPS (A), des kautschukartigen Elastomers (B) und des säuremodifizierten Polyphenylenethers (C) als 100 Gewichts-%. In dem Fall, dass der Gehalt des SPS (A) weniger als 62,0 Gewichts-% beträgt, kann die zufriedenstellende Zughaftfestigkeit an der Verbindungsfläche zwischen dem Metallbestandteil und dem Harzbestandteil nicht erhalten werden.
  • Der Gehalt des SPS (A) beträgt bevorzugt 65 Gewichts-% oder mehr, bevorzugter 68 Gewichts-% oder mehr, und noch bevorzugter 70 Gewichts-% oder mehr, und beträgt bevorzugt 80 Gewichts-% oder weniger, bevorzugter 78 Gewichts-% oder weniger, und noch bevorzugter 75 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) als 100 Gewichts-%.
  • <Kautschuk-artiges Elastomer (B)>
  • Der Harzbestandteil, der den Harz-Metall-Verbundkörper der vorliegenden Erfindung bildet, enthält notwendigerweise das kautschukartige Elastomer (B) in der Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S). Das gummiartige Elastomer (B) verleiht dem Harzbestandteil Elastizität und Viskosität und kann dadurch dem Harz-Metall-Verbundkörper eine signifikant hohe Beständigkeit verleihen. Insbesondere verleiht das kautschukartige Elastomer dem Harzbestandteil Elastizität und Viskosität, so dass der Harz-Metall-Verbundkörper ein hohes Schwingungs- und Stoßabsorptionsvermögen aufweist und gleichzeitig die Spannung durch Verteilung des inneren Drucks auflöst, wodurch eine hohe Haftfestigkeit an der Verbindungsgrenzfläche zwischen dem Metallbestandteil und dem Harzbestandteil erreicht werden kann.
  • Beispiele für das kautschukartige Elastomer (B) beinhalten Naturkautschuk, Polybutadienkautschuk, Polyisoprenkautschuk, Polyisobutylenkautschuk, Neoprenkautschuk, Polysulfidkautschuk, Thiolkautschuk, Acrylkautschuk, Urethankautschuk, Silikonkautschuk, Epichlorhydrinkautschuk, Ethylen-Propylen-Kautschuk, Ethylen-Propylen-Dien-Kautschuk, Kautschuk, der durch Modifizierung dieser Kautschukarten erhalten wurde, und beinhalten auch mindestens eine Art eines Polymers auf Styrolbasis, ausgewählt aus der Gruppe, die aus einem Styrol-Butadien-Blockcopolymer, einem Styrol-Isopren-Blockcopolymer, einem Styrol-Butadien-Styrol-Blockcopolymer, einem Styrol-Isopren-Styrol-Blockcopolymer, einem Styrol-Ethylen-Propylen-Styrol-Blockcopolymer, einem Styrol-Ethylen-Ethylen-Propylen-Styrol-Blockcopolymer, einem Styrol-Ethylen-Butylen-Styrol-Blockcopolymer, einem Styrol-Isopren-Butadien-Styrol-Blockcopolymer und hydrierten Erzeugnissen dieser Materialien besteht. Unter diesen ist mindestens eine Art eines Polymers auf Styrolbasis, das aus einem Styrol-Ethylen-Butylen-Styrol-Blockcopolymer, einem Styrol-Butadien-Blockcopolymer und einem Styrol-Butadien-Styrol-Blockcopolymer ausgewählt ist, bevorzugt, und ein Styrol-Ethylen-Butylen-Styrol-Blockcopolymer ist bevorzugter. Zwei oder mehr Arten von Styrol-Ethylen-Butylen-Butylen-Styrol-Blockcopolymeren werden weiterhin bevorzugt verwendet. Die Verwendung von zwei oder mehr Arten von Styrol-Ethylen-Butylen-Styrol-Blockcopolymeren kann die kontrollierbaren Bereiche des Molekulargewichts und des Styrolgehalts erweitern, was zu einem Harzbestandteil mit ausgezeichneter Zähigkeit und Festigkeit innerhalb des ausgewogenen Verhältnisses der anderen Harzformmaterialien führt.
  • Das Molekulargewicht des kautschuk-artigen Elastomers korreliert mit dessen MFR und kann daher indirekt durch den nach ISO 1133-1:2011 gemessenen MFR bewertet werden. In der vorliegenden Erfindung beträgt der MFR des kautschukartigen Elastomers unter den Messbedingungen einer Temperatur von 230°C und einer Belastung von 2,16 kgf bevorzugt 0,0 (kein Fluss) bis 10,0 g/10 min. Mit dem MFR von 10,0 g/10 min oder weniger kann eine ausreichende Festigkeit erreicht werden. Mit dem MFR von 0,0 g/10 min oder mehr kann die Dispergierbarkeit des kautschukartigen Elastomers in der Harzmischung in günstiger Weise beibehalten werden.
  • In dem Fall, dass das kautschukartige Elastomer (B) ein Polymer auf Styrolbasis enthält, beträgt dessen Styrolgehalt bevorzugt 25 Gewichts-% oder mehr und 35 Gewichts-% oder weniger. Mit einem Styrolgehalt von 35 Gewichts-% oder weniger kann eine ausreichende Zähigkeit verliehen werden. Bei einem Styrolgehalt von 25 Gewichts-% oder mehr kann eine ausgezeichnete Verträglichkeit mit dem Harz auf Styrolbasis mit syndiotaktischer Struktur erreicht werden.
  • In der vorliegenden Erfindung enthält die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) das kautschukartige Elastomer (B) in einer Menge von 12,0 Gewichts-% oder mehr und 37,0 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Gesamtmenge des SPS (A), des kautschukartigen Elastomers (B) und des säuremodifizierten Polyphenylenethers (C) als 100 Gewichts-%. In dem Fall, dass der Gehalt des kautschukartigen Elastomers (B) weniger als 12,0 Massen-% beträgt, kann die genügende Abblätterungshaftfestigkeit an der Verbindungsfläche zwischen dem Metallbestandteil und dem Harzbestandteil in dem resultierenden Harz-Metall-Verbundkörper nicht erreicht werden. In dem Fall, in dem der Gehalt des kautschukartigen Elastomers (B) 37,0 Gewichts-% überschreitet, ist es schwierig, in dem resultierenden Harz-Metall-Verbundkörper die ausreichende Zughaftfestigkeit an der Verbindungsfläche zwischen dem Metallbestandteil und dem Harzbestandteil bereitzustellen.
  • Der Gehalt des kautschukartigen Elastomers (B) beträgt bevorzugt 15 Gewichts-% oder mehr, bevorzugter 18 Gewichts-% oder mehr, und weiter bevorzugt 20 Gewichts-% oder mehr, und beträgt bevorzugt 35 Gewichts-% oder weniger, bevorzugter 33 Gewichts-% oder weniger, und weiter bevorzugt 30 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) als 100 Gewichts-%.
  • <Säuremodifizierter Polyphenylenether (C)>
  • Die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S), die in dem Harzbestandteil des Harz-MetallVerbundkörpers der vorliegenden Erfindung enthalten ist, enthält einen säuremodifizierten Polyphenylenether (C). Der säuremodifizierte Polyphenylenether (C), der in der Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) enthalten ist, kann die Grenzflächenfestigkeit zwischen dem Harzgemisch und dem später beschriebenen Glasfüllstoff (D) verbessern und dadurch die Festigkeit des Harzbestandteils erhöhen.
  • Der säuremodifizierte Polyphenylenether (C) ist eine Verbindung, die durch Säuremodifikation eines Polyphenylenethers erhalten wird. Der verwendete Polyphenylenether kann eine bekannte Verbindung sein, und bevorzugte Beispiele hierfür beinhalten Poly(2,3-dimethyl-6-ethyl-1,4-phenylenether), Poly(2-methyl-6-chlormethyl-1,4-phenylenether), Poly(2-methyl-6-hydroxyethyl-1,4-phenylenether), Poly(2-methyl-6-n-butyl-1,4-phenylenether), Poly(2-ethyl-6-isopropyl-1,4-phenylenether), Poly(2-ethyl-6-n-propyl-1,4-phenylenether), Poly(2,3,6-trimethyl-1,4-phenylenether), Poly(2-(4'-methylphenyl)-1,4-phenylenether), Poly(2-brom-6-phenyl-1,4-phenylenether), Poly(2-methyl-6-phenyl-1,4-phenylenether), Poly(2-phenyl-1,4-phenylenether), Poly(2-chlor-1,4-phenylenether), Poly(2-methyl-1,4-phenylenether), Poly(2-chlor-6-ethyl-1,4-phenylenether), Poly(2-chlor-6-brom-1,4-phenylenether), Poly(2,6-di-n-propyl-1,4-phenylenether), Poly(2-methyl-6-isopropyl-1,4-phenylenether), Poly(2-chlor-6-methyl-1,4-phenylenether), Poly(2-methyl-6-ethyl-1,4-phenylenether), Poly(2,6-dibrom-1,4-phenylenether), Poly(2,6-dichlor-1,4-phenylenether), Poly(2,6-diethyl-1,4-phenylenether), and Poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylenether). Darüber hinaus können auch die in den U.S. Patenten Nr. 3,306,874 , 3,306,875 , 3,257,357 und 3,257,358 beschriebenen Verbindungen verwendet werden.
  • Der Polyphenylenether wird im Allgemeinen durch eine Oxidationskupplungsreaktion unter Bildung eines Homopolymers oder eines Copolymers in Gegenwart eines Kupfer-Amin-Komplexes und eines substituierten Phenols mit einem oder mehreren Substituenten hergestellt. Der Kupfer-Amin-Komplex kann ein Kupfer-Amin-Komplex sein, der von einem primären, sekundären oder tertiären Amin abgeleitet ist.
  • Der verwendete säuremodifizierte Polyphenylenether (C) ist bevorzugt ein Maleinsäureanhydrid-modifizierter oder Fumarsäure-modifizierter Polyphenylenether.
  • Beispiele der für die Säuremodifikation verwendeten Säure beinhalten Maleinsäureanhydrid und ein Derivat davon, sowie Fumarsäure und ein Derivat davon. Das Derivat von Maleinsäureanhydrid ist eine Verbindung, die eine ethylenische Doppelbindung und eine polare Gruppe, wie z.B. eine Carboxylgruppe oder eine Säureanhydridgruppe, in einem Molekül aufweist. Konkrete Beispiele hierfür sind Maleinsäure, ein Maleatmonoester, ein Maleatdiester, ein Maleimid und eine N-substituierte Verbindung davon (wie ein N-substituiertes Maleimid, ein Maleinsäuremonoamid, und ein Maleinsäurediamid), ein Ammoniumsalz der Maleinsäure, ein Metallsalz der Maleinsäure, Acrylsäure, Methacrylsäure, ein Methacrylatester und Glycidylmethacrylat. Konkrete Beispiele für das Derivat der Fumarsäure beinhalten einen Fumaratdiester, ein Metallsalz der Fumarsäure, ein Ammoniumsalz der Fumarsäure und ein Halogenid der Fumarsäure. Unter diesen sind insbesondere Fumarsäure und Maleinsäureanhydrid bevorzugt.
  • In der vorliegenden Erfindung enthält die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) den säuremodifizierten Polyphenylenether (C) in einer Menge von 0,1 Gewichts-% oder mehr und 3,9 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Gesamtmenge des SPS (A), des kautschukartigen Elastomers (B) und des säuremodifizierten Polyphenylenethers (C) als 100 Gewichts-%. In dem Fall, dass der Gehalt des säuremodifizierten Polyphenylenethers (C) weniger als 0,1 Gewichts-% beträgt, wird die Grenzflächenfestigkeit zwischen dem SPS (A) und den Glasfasern unzureichend, und die Festigkeit des Harzbestandteils wird unzureichend. In dem Fall, dass der Gehalt des säuremodifizierten Polyphenylenethers (C) 3,9 Gewichts-% übersteigt, wird der Farbton verschlechtert und der Färbefreiheitsgrad verringert.
  • Der Gehalt des säuremodifizierten Polyphenylenethers (C) beträgt bevorzugt 1,0 Gewichts-% oder mehr, und noch bevorzugter 1,5 Gewichts-% oder mehr, und beträgt bevorzugt 3,0 Gewichts-% oder weniger, und noch bevorzugter 2,5 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) als 100 Gewichts-%. Der säuremodifizierte Polyphenylenether kann allein oder als Kombination von zwei oder mehreren Arten davon verwendet werden.
  • <Zusätzliche Komponenten>
  • Die Harzmischung, die die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) enthält, kann wunschgemäß zusätzliche Additive enthalten. Beispiele hierfür beinhalten ein Antioxidationsmittel, einen Lichtstabilisator, ein Nukleierungsmittel, und ein antistatisches Mittel.
  • <Antioxidationsmittel>
  • Es kann ein bekanntes Antioxidationsmittel verwendet werden, aber in der vorliegenden Erfindung ist bevorzugt im wesentlichen kein Antioxidationsmittel auf Phosphorbasis enthalten. Ein Antioxidationsmittel auf Phosphorbasis ist bevorzugt so weit wie möglich nicht enthalten, da seine Verwendung beim Formen Phosphorsäuregas erzeugen kann, das dazu neigt, die Metallkorrosion zu beschleunigen. Der Ausdruck „ein Antioxidationsmittel auf Phosphorbasis ist im wesentlichen nicht enthalten“ bedeutet konkret, dass die Menge eines Antioxidationsmittels auf Phosphorbasis in der Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) 5.000 Gewichts-ppm oder weniger, bevorzugter 1.000 Gewichts-ppm oder weniger, weiter bevorzugt 500 Gewichts-ppm oder weniger, und noch weiter bevorzugt 50 Gewichts-ppm oder weniger beträgt.
  • Das verwendete Antioxidationsmittel ist bevorzugt ein Antioxidationsmittel auf Phenolbasis. Beispiele für ein Antioxidationsmittel auf Phenolbasis beinhalten Triethylenglycol-bis(3-(3-tert-butyl-5-methyl-4-hydroxyphenyl)propionat), 1,6-Hexanediol-bis(3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionat), Pentaerythryl-tetrakis(3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionat), Octadecyl-3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionat, 3,5-Di-tert-butyl-4-hydroxybenzylphosphonatdiethylester, N,N'-Hexamethylenbis(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyhydrocinnamamid, 1,3,5-Trimethyl-2,4,6-tris(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzyl)benzol, und 3,9-Bis(2-(3-(3-tert-butyl-4-hydroxy-5-methylphenyl)propynyloxy)-1,1-dimethylethyl)-2,4,8,10-tetraoxaspiro[5,5]undecan.
  • Das zugesetzte Antioxidationsmittel kann die thermische Zersetzung beim Kneten und Formen vermindern. Der Gehalt des Antioxidationsmittels in der Harzmischung beträgt bevorzugt 0,05 Gewichtsteile oder mehr, und bevorzugter 0,10 Gewichtsteile oder mehr, und beträgt bevorzugt 0,50 Gewichtsteile oder weniger, und bevorzugter 0,30 Gewichtsteile oder weniger, bezogen auf 100 Gewichtsteile der Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S). Das Antioxidationsmittel kann allein oder als Kombination von zwei oder mehreren Arten davon verwendet werden. Wenn mehrere Arten von Antioxidationsmitteln enthalten sind, wird deren Gesamtmenge bezogen auf den oben genannten Bereich verwendet.
  • <Nukleierungsmittel>
  • Ein in der Harzmischung enthaltenes Nukleierungsmittel (Kristallisationskeimbildner) kann die geeignete Kristallisationsgeschwindigkeit bei der Formung von Harzpellets gewährleisten, und die Massenproduktivität der Pellets kann gesichert werden.
  • Es kann ein bekanntes Nukleierungsmittel verwendet werden, und Beispiele dafür beinhalten ein Metallsalz einer Carbonsäure, wie Aluminiumdi(p-tert-butylbenzoat), ein Metallsalz von Phosphorsäure, wie Natrium-2,2'-methylenbis(4,6-di-tert-butylphenyl)phosphat und Natriummethylenbis(2,4-di-tert-butylphenol)säurephosphat, ein Phthalocyaninderivat, und eine Verbindung auf Phosphatesterbasis. In dem Fall, dass die Harzmischung das Nukleierungsmittel enthält, beträgt der Gehalt des Nukleierungsmittels bevorzugt 0,2 Gewichtsteile oder mehr, und bevorzugter 0,5 Gewichtsteile oder mehr, und bevorzugt 2,0 Gewichtsteile oder weniger, und bevorzugter 1,5 Gewichtsteile oder mehr pro 100 Gewichtsteile der Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S). Mit einem Gehalt davon von 0,2 Gewichtsteilen oder mehr kann eine ausgezeichnete Massenproduktivität der Pellets der Harzformmasse, die den Harzbestandteil bilden, erreicht werden, und mit einem Gehalt davon von 2,0 Gewichtsteilen oder weniger kann der Harz-Metall-Verbundkörper eine ausgezeichnete relative Dielektrizitätskonstante und dielektrische Verlusttangente aufweisen. Das Keimbildungsmittel kann allein oder als Kombination von zwei oder mehreren Arten davon verwendet werden.
  • <Glasfüllstoff (D)>
  • Die Harzformmasse, die den Harzbestandteil des Metallverbundkörpers der vorliegenden Erfindung bildet, enthält die Harzmischung, die die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) und den Glasfüllstoff (D) enthält.
  • Der Glasfüllstoff (D) kann dem Harzbestandteil Festigkeit verleihen und das Formschwindungsverhältnis des Harzes beim Formen verringern. Im Harz-Metall-Verbundkörper kann die Fähigkeit, das Formschwindungsverhältnis zu verringern, die Restspannung an der Grenzfläche zwischen dem Harz und dem Metall verringern, und der ausgezeichnete Harz-Metall-Verbundkörper kann erhalten werden, da die Probleme einschließlich Abblätterung und Verformung davon unterdrückt werden können. Weiterhin kann der enthaltene Glasfüllstoff (D) den Elastizitätsmodul des Harzbestandteils erhöhen. Im Harz-Metall-Verbundkörper kann die Belastungskonzentration an der Grenzfläche zwischen dem Harz-Bestandteil und dem Metall-Bestandteil mit den Elastizitätsmoduln der Elemente, die näher beieinander liegen, verringert werden, und daher kann die Erhöhung des Elastizitätsmoduls des Harzbestandteils die Fallstoßeigenschaften des Harz-Metall-Verbundkörpers verbessern.
  • Die Form des Glasfüllstoffs (D) ist nicht in besonderer Weise beschränkt, und es können verschiedene Formen, wie z.B. eine faserige Form, eine Teilchenform, eine Plättchenform und eine Pulverform, verwendet werden. Der verwendete faserige Glasfüllstoff kann ein Glasfüllstoff mit einem Querschnitt sein, der annähernd die Form eines echten Kreises oder einer Ellipse hat. Unter diesen wird ein Glasfüllstoff in Faserform mit einer elliptischen (flachen) Faserquerschnittsform (d.h. flache Glasfasern) bevorzugter verwendet, da der Harzbestandteil ein ausgezeichnetes Formschwindungsverhältnis und Biegeelastizitätsmodul in TD (Querrichtung, d.h. die Richtung senkrecht zur Flussrichtung des Harzes) aufweisen kann.
  • Konkrete Beispiele für den bevorzugt verwendeten Glasfüllstoff sind Glaspulver, Glasflocken, Glasperlen, Glasfilamente, Glasfasern, Glasfaserbündel und Glasseidenmatte. Um die Affinität zum Harz zu erhöhen, ist es wirkungsvoll, den Glasfüllstoff einer Oberflächenbehandlung zu unterziehen. Die Oberflächenbehandlung des Glasfüllstoffs kann z.B. mit einem Kopplungsreagenz durchgeführt werden, das beliebig aus bekannten Materialien ausgewählt werden kann, wie z.B. einem Silan- Kopplungsreagenz, z.B. einer Aminosilanreihe, einer Epoxysilanreihe, einer Vinylsilanreihe, und einer Methacrylsilanreihe, und einem Titan- Kopplungsreagenz.
  • Unter diesen werden ein Aminosilan und ein Epoxysilan, wie z.B. γ-Aminopropyltrimethoxysilan, N-β-(Aminoethyl)-γ-Aminopropyltrimethoxysilan, γ-Glycidoxypropyltrimethoxysilan und β-(3,4-Epoxycyclohexyl)ethyltrimethoxysilan, und Isopropyltri(N-amidoethylaminoethyl)titanat bevorzugt als Oberflächenbehandlungsmittel verwendet. Das Oberflächenbehandlungsverfahren für den Glasfüllstoff kann ein bekanntes Verfahren sein und ist nicht in besonderer Weise eingeschränkt.
  • Beispiele für die Art des Glases beinhalten E-Glas, C-Glas, S-Glas, D-Glas, ECR-Glas, A-Glas und AR-Glas. E-Glas oder D-Glas wird bevorzugt verwendet, insbesondere um eine niedrige Dielektrizitätskonstante für den Harz-Metall-Verbundkörper zu gewährleisten. Beispiele für E-Glas beinhalten Glas mit einer Zusammensetzung, die 52 Gewichts-% oder mehr und 56 Gewichts-% oder weniger von SiO2, 12 Gewichts-% oder mehr und 16 Gewichts-% oder weniger von Al2O3, 15 Gewichts-% oder mehr und 25 Gewichts-% oder weniger von CaO, 0 Gewichts-% oder mehr und 6 Gewichts-% oder weniger von MgO, 5 Gewichts-% oder mehr und 13 Gewichts-% oder weniger von B2O3, und 0 Gewichts-% oder mehr und 2 Gewichts-% oder weniger insgesamt von Na2O und K2O enthält. Beispiele für D-Glas beinhalten Glas mit einer Zusammensetzung, die 72 Gewichts-% oder mehr und 76 Gewichts-% oder weniger SiO2, 0 Gewichts-% oder mehr und 5 Gewichts-% oder weniger Al2O3, 20 Gewichts-% oder mehr und 25 Gewichts-% oder weniger B2O3 und 3 Gewichts-% oder mehr und 5 Gewichts-% oder weniger insgesamt von Na2O und K2O enthält.
  • Der Gehalt des Glasfüllstoffs (D) in der Harzformmasse, die den Harzbestandteil der vorliegenden Erfindung bildet, beträgt bevorzugt 13,0 Gewichts-% oder mehr und 37,0 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Gesamtmenge der Harzmischung und des Glasfüllstoffs (D) als 100 Gewichts-%. Der Gehalt des Glasfüllstoffs (D), der weniger als 13,0 Gewichts-% beträgt, ist nicht bevorzugt, da der Harzbestandteil eine schlechtere innere Festigkeit aufweisen kann und ein erhöhtes Formschwindungsverhältnis des Harzes beim Formen aufweisen kann, was die Bindung an das Metall unzureichend macht. Der Gehalt an Glasfüllstoff (D), der 37,0 Gewichts-% übersteigt, ist nicht bevorzugt, da die Dielektrizitätskonstante des resultierenden Harz-Metall-Verbundkörpers erhöht sein kann.
  • Der Gehalt des Glasfüllstoffs (D) in der Harzformmasse beträgt bevorzugt 15,0 Gewichts-% oder mehr, und noch bevorzugter 18,0 Gewichts-% oder mehr, und beträgt bevorzugt 35,0 Gewichts-% oder weniger, und noch bevorzugter 33,0 Gewichts-% oder weniger.
  • Beim Formen des Harz-Metall-Verbundkörpers der vorliegenden Erfindung wird der Metallbestandteil zum Spritzgießen in eine Form gelegt, und dann wird das Spritzgießen durchgeführt. Daher kann ein Trennmittel nicht notwendigerweise verwendet werden, da der Trennwiderstand, der zwischen der Form und dem Harz beim Herauslösen des Harzes aus der Form aufgebracht wird, geringer wird als in dem Fall, in dem das Spritzgießen nur mit einem Harz (einer Harzzusammensetzung) durchgeführt wird. Ein Trennmittel ist bevorzugt nicht enthalten, da das Trennmittel dazu neigt, die Viskosität der Harzformmasse zu verringern, und die Möglichkeit der Gasbildung beim Formen mit sich bringt. Beispiele des Trennmittels beinhalten Polyethylenwachs, ein Silikonöl, eine langkettige Carbonsäure und ein Metallsalz einer langkettigen Carbonsäure. Beispiele für kommerziell erhältliche Handelsnamen davon sind SH-200-13000CS und SH-550 (hergestellt von Dow Corning Toray Co., Ltd.), KF-53 (hergestellt von Shin-Etsu Silicone Co., Ltd.) und Lico Wax OP (hergestellt von Clariant Japan Co., Ltd.). Für den Fall, dass der Harzbestandteil ein Trennmittel enthält, befindet sich das Trennmittel in der Nähe der Grenzfläche zwischen Harzbestandteil und dem Metallbestandteil, um die Haftfestigkeit zu beeinflussen. Dementsprechend bedeutet der Ausdruck „ein Trennmittel ist nicht enthalten“ konkret, dass die Menge des Trennmittels 0,6 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf den Harzbestandteil (d.h. die Gesamtmenge der Harzmischung und des Glasfüllstoffs (D)) als 100 Gewichts-% beträgt.
  • Ein Neutralisierungsmittel ist ebenfalls bevorzugt nicht in der Harzformmasse enthalten, die den Harzbestandteil des Harz-Metall-Verbundkörpers der vorliegenden Erfindung bildet. In der vorliegenden Erfindung ist ein Antioxidationsmittel auf Phosphorbasis, das eine Säurekomponente bildet, bevorzugt wie oben beschrieben nicht enthalten, und daher besteht in dem Fall, in dem ein Antioxidationsmittel auf Phosphorbasis nicht enthalten ist, nur eine geringere Notwendigkeit für ein Neutralisationsmittel. Darüber hinaus ist ein Neutralisationsmittel nicht bevorzugt, da es auch die Tendenz hat, die relative Dielektrizitätskonstante und die dielektrische Verlusttangente des Harz-Metall-Verbundkörpers zu erhöhen. Spezifische Beispiele für das Neutralisationsmittel beinhalten mindestens eine Art eines Neutralisationsmittels, das aus basischen Metallsalzen ausgewählt ist, insbesondere eine Verbindung, die das Element Calcium enthält, eine Verbindung, die das Element Aluminium enthält, und eine Verbindung, die das Element Magnesium enthält. Der Ausdruck „ein Neutralisationsmittel ist nicht enthalten“ bedeutet konkret, dass die Menge des Neutralisationsmittels 0,30 Gewichts-% oder weniger beträgt, bezogen auf die Harzformmasse (d.h. die Summe aus der Harzmischung und dem Glasfüllstoff (D)) als 100 Gewichts-%.
  • Die Harzformmasse, die den Harzbestandteil des Harz-Metall-Verbundkörpers der vorliegenden Erfindung bildet, kann so hergestellt werden, dass die vorgenannten wesentlichen Komponenten und die je nach Bedarf verwendeten beliebigen Komponenten in den vorgeschriebenen Verhältnissen gemischt und mit einem Banbury-Mischer, einem Einschneckenextruder, einem Doppelschneckenextruder oder dergleichen bei einer geeigneten Temperatur, z.B. einer Temperatur in einem Bereich von 270 bis 320°C, in genügender Weise geknetet werden. Die Harzformmasse kann durch verschiedene Formverfahren in eine gewünschte Form, z.B. eine Pelletform, gebracht werden.
  • Wie oben beschrieben, weist der Harzbestandteil, der den Harz-Metall-Verbundkörper der vorliegenden Erfindung bildet, als eines seiner Merkmale eine niedrige Dielektrizitätskonstante und eine niedrige dielektrische Verlusttangente auf. Konkret hat ein Prüfstück des Harzbestandteils von 1,5 mm x 1,5 mm x 80 mm bevorzugt eine relative Dielektrizitätskonstante (εr) von 2,95 oder weniger, gemessen bei einer Frequenz von 10 GHz gemäß ASTM D2520, und eine dielektrische Verlusttangente (tanδ) von 0,0040 oder weniger, was den Vorteil bietet, dass die Übertragungsrate von Signalen in einem Hochfrequenzband nicht verzögert und die Intensität der Signale nicht verringert wird.
  • Die relative Dielektrizitätskonstante (εr) des Harzbestandteils beträgt bevorzugt 2,85 oder weniger, und die dielektrische Verlusttangente (tanδ) beträgt bevorzugt 0,0030 oder weniger.
  • Metallbestandteil
  • Der Metallbestandteil, der den Harz-Metall-Verbundkörper der vorliegenden Erfindung bildet, ist bevorzugt mindestens eine Art ausgewählt aus der Gruppe, die aus Aluminium, rostfreiem Stahl, Kupfer, Titan und Legierungen derselben besteht. Diese Metalle können in Abhängigkeit von der Zielanwendung und -eigenschaften ausgewählt werden, wobei Aluminium und eine Aluminiumlegierung bevorzugter verwendet werden. Beispiele für Aluminium und die Aluminiumlegierung, die Aluminium enthält, beinhalten A1050, A1100 und A1200 als eine industrielle Reinaluminiumreihe, A2017 und A2024 als eine Al-Cu-Reihe, A3003 und A3004 als eine Al-Mn-Reihe, A4032 als eine Al-Si-Reihe, A5005, A5052 und A5083 als eine Al-Mg-Reihe, A6061 und A6063 als eine Al-Mg-Si-Reihe, und A7075 als eine Al-Zn-Reihe. Wenn der Harz-Metall-Verbundkörper als Chassis eines Informations- und Kommunikationsgeräts, wie z.B. eines Mobiltelefons, verwendet wird, sind eine Aluminiumlegierung und rostfreier Stahl unter dem Gesichtspunkt des Gewichts, der Festigkeit und der Funktionsweise bevorzugt.
  • Die Form des Metalbestandteils ist nicht in besonderer Weise beschränkt, soweit die Form eine Verbindung mit dem Harzbestandteil ermöglicht, und Beispiele hierfür sind eine flache Plattenform, eine gekrümmte Plattenform, eine Stabform, eine zylindrische Form und eine Massenform. Eine Struktur, die eine Kombination dieser Formen enthält, kann ebenfalls verwendet werden. Die Form der Oberfläche des Verbindungsteils, durch die der Harzbestandteil angebunden wird, ist nicht in besonderer Weise begrenzt, und Beispiele hierfür beinhalten eine flache Oberfläche und eine gekrümmte Oberfläche. Eine Form, die die Belastungskonzentration unterdrücken kann, ist für die Bewahrung der Haftfestigkeit bevorzugter.
  • Der Metallbestandteil kann durch Druckguss-, Extrusionsformen oder ähnliches aus einem Metallmaterial hergestellt werden. Es ist bevorzugt, dass das durch das Formen und dergleichen erhaltene Metallmaterial in eine vorgeschriebene Form gebracht wird, indem es einer plastischen Bearbeitung durch Schneiden, Pressen oder dergleichen, Stanzarbeiten und Ausschneidearbeiten, wie etwa Schneiden, Schleifen, funkenerosive Bearbeitung und dergleichen, unterzogen wird und dann einer später beschriebenen Oberflächenbehandlung unterzogen wird.
  • Der Metallbestandteil kann einer Oberflächenbehandlung unterzogen werden, wie einer physikalischen, chemischen oder elektrischen Oberflächenaufrauhung, und wird bevorzugt mindestens einer aus einer physikalischen Behandlung und einer chemischen Behandlung ausgewählten Behandlung unterzogen. In dem Fall, dass mindestens ein Teil, bevorzugt die gesamte Oberfläche des Metallbestandteils, die mit dem Harzbestandteil in Kontakt steht, der Oberflächenbehandlung unterzogen wird, kann der Harz-Metall-Verbundkörper mit besonders ausgezeichneter Bindungsfähigkeit zwischen dem Metallbestandteil und dem Harzbestandteil erhalten werden.
  • Die physikalische Behandlung und die chemische Behandlung sind nicht in besonderer Weise eingeschränkt, und es können die bekannten physikalischen und chemischen Behandlungen eingesetzt werden. Die physikalische Behandlung rauht die Oberfläche des Metallbestandteils auf, und die Harzmischung, aus der der Harzbestandteil besteht, dringt in die im aufgerauhten Bereich gebildeten Poren ein, um den Verankerungseffekt zu erzeugen, der die Verbesserung der Haftfähigkeit an der Grenzfläche zwischen dem Metallbestandteil und dem Harzbestandteil erleichtert. Die chemische Behandlung verleiht einen chemischen Hafteffekt, wie etwa kovalente Bindung, Wasserstoffbrückenbindung und intermolekulare Kraft, zwischen dem Metallbestandteil und dem damit integral geformten Harzbestandteil, was somit die Verbesserung der Haftfähigkeit an der Grenzfläche zwischen dem Metallbestandteil und dem Harzbestandteil erleichtert. Die chemische Behandlung kann auch eine Aufrauhung der Oberfläche des Metallbestandteils bewirken, und in diesem Fall wird der Verankerungseffekt ähnlich wie bei der physikalischen Behandlung erzeugt, was die Verbesserung der Haftfähigkeit an der Grenzfläche zwischen dem Metallbestandteil und dem Harzbestandteil weiter erleichtert.
  • Verschiedene Verfahren können als Verfahren der Oberflächenbehandlung eingesetzt werden. Beispiele für die physikalische Behandlung beinhalten eine Laserbehandlung und Sandstrahlbehandlung (siehe JP 2001-225346 A ). Mehrere physikalische Behandlungen können miteinander kombiniert werden. Beispiele für die chemische Behandlung sind eine Trockenbehandlung, wie z.B. Koronaentladung, eine Triazinbehandlung (siehe JP 2000 - 218935 A ), chemisches Ätzen (siehe JP 2001-225352 A ), eine Eloxierungsbehandlung (siehe JP 2010-64496 A ) und eine Hydrazinbehandlung. Für den Fall, dass das Metallmaterial, aus dem der Metalleinsatzbestandteil besteht, Aluminium ist, beinhalten Beispiele für die Behandlung auch eine Heißwasserbehandlung (siehe JP H08-142110 A ). Beispiele für die Heißwasserbehandlung beinhalten das Eintauchen in Wasser bei 100°C für 3 bis 5 Minuten. Mehrere chemische Behandlungen können in Kombination verwendet werden. Die Verfahren der Oberflächenbehandlung können allein oder als Kombination von zwei oder mehreren Arten von Oberflächenbehandlungen verwendet werden.
  • Um den Verankerungseffekt des Metallbestandteils zu verbessern, ist es bevorzugt, dass auf mindestens einem Teil der Oberfläche des Metallbestandteils, der mit dem Harzbestandteil in Kontakt steht, Poren gebildet werden. Insbesondere ist es bevorzugt, dass große Poren auf der Oberfläche des Metallbestandteils gebildet werden, und weiterhin feine Poren in den Poren gebildet werden.
  • Der Fall, in dem der Metallbestandteil aus Aluminium oder einer Aluminiumlegierung (die im folgenden als Aluminium(legierung) bezeichnet werden können) besteht, wird im folgenden konkret beschrieben.
  • Bei der Verbindung des Metallbestandteilss und des Harzbestandteils durch Spritzgießen oder dergleichen kann ein Aluminium (eine Aluminiumlegierung) aus einem Metallmaterial durch maschinelle Bearbeitung, wie Sägen, Fräsen, Entladen, Bohren, Schmieden, Pressen, Schneiden und Schleifen, in eine gewünschte Form gebracht werden und kann so in eine Form gebracht werden, die für ein Einlegeteil in einer Spritzgießform erforderlich ist. Nachdem der Metallbestandteil in die erforderliche Form gebracht worden ist, ist an ihm im Allgemeinen ein Ölmaterial angebracht, das in vielen Fällen bei der Bearbeitung verwendet wird. Daher wird eine Entfettungsbehandlung durchgeführt, bevorzugt vor der Bildung feiner Poren auf seiner Oberfläche. Die Entfettungsbehandlung ist bevorzugt ein Verfahren zur Entfernung der Arbeitsflüssigkeit unter Verwendung einer Lösungsmittelentfettungsanlage mit einem Lösungsmittel, wie z.B. Trichlen, Methylenchlorid, Kerosin und einem Ölmittel auf Paraffinbasis.
  • Anschließend wird bevorzugt eine Entfettungs- und Reinigungsbehandlung in einer Flüssigkeit durchgeführt. Diese wird durchgeführt, um die Arbeitsflüssigkeit für die Bearbeitung, wie z.B. Schneiden und Schleifen, Schmutz, wie z.B. Talg von Fingern, und dergleichen, der an der Oberfläche des Aluminiums (der Aluminiumlegierung) haftet, zu entfernen. In Fällen, in denen eine große Menge der Arbeitsflüssigkeit an der Oberfläche des Aluminiums (der Aluminiumlegierung) haftet, ist es bevorzugt, dass das Aluminium (Aluminiumlegierung) zuerst der oben erwähnten Lösungsmittelentfettungsanlage zugeführt und dann dieser Behandlung unterzogen wird. Das hier verwendete Entfettungsmittel kann ein handelsübliches Entfettungsmittel für eine Aluminiumlegierung sein. Bei der Verwendung eines im Handel erhältlichen Entfettungsmittels für eine Aluminiumlegierung ist es bevorzugt, dass das Entfettungsmittel in Wasser gelöst wird, um eine wässrige Lösung des Entfettungsmittels herzustellen, in die den Aluminium(legierungs)bestandteil bei der angegebenen Temperatur für die angegebene Zeit eingetaucht wird, z.B. bei 50 bis 80°C für etwa 5 Minuten. Nach dem Eintauchen wird der Aluminium-(Legierungs-)Bestandteil mit Wasser gereinigt.
  • Ein Vorbehandlungsprozess wird bevorzugt in einer solchen Weise durchgeführt, dass der Aluminium(legierungs) bestandteil durch Eintauchen in eine saure oder basische Lösung für mehrere Minuten grob geätzt wird, um den Oberflächenfilm chemisch zu entfernen, und dann eine Eloxierungsbehandlung oder dergleichen durchgeführt wird, um feine Poren zu bilden. In dem Vorbehandlungsprozess wird bevorzugt eine saure wässrige Lösung verwendet, und eine wässrige Lösung, die Fluorwasserstoffsäure oder ein Derivat der Fluorwasserstoffsäure enthält, kann als die saure Flüssigkeit verwendet werden. Es ist bevorzugt, dass der Aluminium(legierungs) bestandteil durch Eintauchen in eine saure oder basische Lösung für einige Minuten zur chemischen Entfernung des Oberflächenfilms grob geätzt wird, um ihn für das nachfolgende Verfahren geeignet zu machen. Nach der Reinigung mit Wasser wird der Aluminium(legierungs) bestandteil einer Behandlung unterzogen, um feine Poren zu bilden.
  • Beispiele für das Verfahren zur Bildung feiner Poren auf der Metalloberfläche beinhalten ein Verfahren unter Verwendung eines Lasers, wie in dem japanischen Patent Nr. 4,020,957 beschrieben; ein Verfahren zur Behandlung des Metallbestandteils durch ein Eloxierungsverfahren, wie in dem japanischen Patent Nr. 4,541,153 beschrieben ist; ein Substitutionskristallisationsverfahren zum Ätzen mit einer wässrigen Lösung, die eine anorganische Säure, Eisen(III)-lonen, Kupfer(III)-Ionen und Mangan-Ionen enthält, wie in JP 2001-348684 A beschrieben ist; und ein Verfahren zum Eintauchen des Metallbestandteils in eine wässrige Lösung ausgewählt aus einer oder mehreren aus hydratisiertem Hydrazin, Ammoniak und einer wasserlöslichen Aminverbindung (das im Folgenden als NMT-Verfahren bezeichnet werden kann), wie in WO 2009/31632 beschrieben. Unter diesen ist ein Verfahren zur Behandlung des Metallbestandteils durch ein Eloxierungsverfahren, wie in dem japanischen Patent Nr. 4.541.153 beschrieben, bevorzugt.
  • Der Metallbestandteil weist bevorzugt mehrere Poren mit einem Durchmesser von 0,01 µm oder mehr und 1.000 µm oder weniger auf, die auf der Oberfläche ausgebildet sind, die in Kontakt mit dem Harzbestandteil steht. Mit mehreren Poren mit einem Durchmesser von 0,01 µm oder mehr und 1.000 µm oder weniger, die darauf ausgebildet sind, kann der Harz-Metall-Verbundkörper erhalten werden, der weiterhin eine ausgezeichnete Bindungsfähigkeit zwischen dem Metallbestandteil und dem Harzbestandteil aufweist. Die Poren sind weiter bevorzugt 0,01 µm oder mehr und 100 µm oder weniger groß.
  • Verfahren zur Herstellung des Harz-Metall-Verbundkörpers
  • Der Harz-Metall-Verbundkörper kann durch integrales Formen des Metalbestandteils und des Harzbestandteils erhalten werden. Beispiele für das integrale Formverfahren sind Einsatzformung, Schmelzverfahren, Outsert-Formung und Overlay-Formung.
  • Die „Einsatzformung“ ist ein Verfahren zur Bereitstellung eines Formkörpers, bei dem der Metallbestandteil und der Harzbestandteil miteinander vereinigt sind, indem der Metallbestandteil in eine Form mit einer vorbestimmten Gestalt eingesetzt wird, und dann die Form mit dem Harzbestandteil gefüllt wird, und ein bekanntes Verfahren kann dafür verwendet werden. Das Verfahren ist nicht in besonderer Weise beschränkt, soweit das Verfahren den Harz-Metall-Verbundkörper durch Einfüllen des Harzes in die auf dem Metallbestandteil gebildeten Poren bereitstellen kann, beispielsweise durch Ausüben von Druck auf das geschmolzene Harz, gefolgt von Abkühlen und Verfestigen des Harzes. Beispiele für das Einfüllverfahren des Harzes beinhalten Spritzgießen und Formpressen, und beinhalten auch Spritzpressen, und ein Spritzgießverfahren ist bevorzugter.
  • Das Verfahren zum Festhalten des Metallbestandteils in der Form ist nicht in besonderer Weise beschränkt, und es kann ein bekanntes Verfahren verwendet werden. Beispiele hierfür sind ein Verfahren der Fixierung mit einem Stift oder dergleichen und ein Verfahren der Fixierung mit einer Vakuumleitung. Der durch Einsatzformung erhaltene Einsatzformkörper verfügt über einen Verbindungsabschnitt zwischen dem Harzbestandteil und dem Metallbestandteil, und die Form desselben ist nicht beschränkt. Beispiele hierfür beinhalten eine Form, bei der das Harz und das Metall einander überlagern, und eine Form, bei der der Metallbestandteil von dem Harzharzbestandteil umschlossen ist.
  • Die Temperatur des Metallbestandteils beim Einsatzformen beträgt bevorzugt 150°C oder mehr und 180°C oder weniger. Wenn die Temperatur des Metallbestandteils 150 °C oder mehr beträgt, können die auf dem Metallbestandteil gebildeten Poren ausreichend mit dem Harzbestandteil befüllt werden, und es kann eine ausgezeichnete Haftfestigkeit erzielt werden. In dem Fall, in dem die Temperatur des Metallbestandteils 180°C übersteigt, kann die Schwindung und Verformung des Harzbestandteils im Abkühlungsprozess erhöht werden, so dass die Zielform nicht erreicht werden kann, und gleichzeitig kann die zum Erwärmen und Kühlen erforderliche Energie erhöht werden, und die Zeit des Formungszyklus kann erhöht werden.
  • Das Verfahren zum Einstellen der Temperatur des Metallbestandteils innerhalb des oben genannten Bereichs ist nicht in besonderer Weise beschränkt, und Beispiele dafür beinhalten ein Steuerungsverfahren durch einen Temperatursteuerungsmechanismus der Form.
  • Bei dem Verfahren zur Durchführung des integralen Formens durch das Schmelzverfahren wird der Harzbestandteil durch Vibrationsschmelzen, Ultraschallschmelzen, Heizplattenschmelzen oder Schleuderschmelzen auf den Metallbestandteil geschmolzen. Die Schmelzbedingungen für die Durchführung der Verschmelzung sind nicht in besonderer Weise beschränkt und können in Abhängigkeit von der Form des Formkörpers und dergleichen in geeigneter Weise eingestellt werden.
  • Das Schmelzverfahren ist bevorzugt ein Verfahren, welches das In-Kontakt-Bringen des Metallbestandteils und des Harzbestandteils miteinander und das Erzeugen von Reibungswärme an der Kontaktfläche derselben zur Durchführung der Verschmelzung umfasst. Beispiele für das Schmelzverfahren, das die Erzeugung von Reibungswärme an der Kontaktfläche umfasst, sind ein Vibrationsschmelzverfahren, ein Ultraschallschmelzverfahren und ein Schleuderschmelzverfahren.
  • Die Größe, die Form, die Dicke und dergleichen des resultierenden Harz-Metall-Verbundkörpers sind nicht in besonderer Weise beschränkt und können eine beliebige aus einer Plattenform (wie etwa eine kreisförmige Form und eine polygonale Form), einer Säulenform, einer Kastenform, einer Schalenform, einer Tablettform und dergleichen sein. Bei dem groß dimensionierten Verbundkörper und dem Verbundkörper mit einer komplizierten Form muss die Dicke des Verbundkörpers nicht unbedingt über den gesamten Bereich des Verbundkörpers gleichmäßig sein, und es kann eine Verstärkungsrippe in dem Verbundkörper vorgesehen sein.
  • Der resultierende Harz-Metall-Verbundkörper kann durch Schneidarbeiten, Schleifarbeiten und dergleichen weiter bearbeitet werden. Beispiele für die Schneidarbeiten sind Drehen, Fräsen, Aufbohren, Bohren (wie z. B. Perforieren, Gewindeschneiden und Reiben), Verzahnen, Planschleifen, Formen, Schlitzen, Profilbohren und Verzahnungsformen. Bei den Schneidarbeiten wird bevorzugt eine bekannte Arbeitsflüssigkeit verwendet.
  • Die Arbeitsflüssigkeit kann auch bevorzugt sowohl bei der Nassbearbeitung als auch bei der nahezu trockenen Bearbeitung eingesetzt werden. Das Verfahren zur Zuführung der Arbeitsflüssigkeit kann eine Zirkulationszuführung sein, bei der der Bearbeitungsstelle eine große Menge der Arbeitsflüssigkeit zugeführt wird, oder eine sogenannte MMS (Minimalmengenschmierung), bei der der Bearbeitungsstelle ein Trägergas und eine Metallbearbeitungsflüssigkeitszusammensetzung in Form einer Vernebelung zugeführt wird.
  • Die Oberfläche des Harz-Metall-Verbundkörpers vor der Bearbeitung und des Harz-Metall-Verbundkörpers nach der vorgenannten Bearbeitung wird bevorzugt einer physikalischen Behandlung und/oder einer chemischen Behandlung unterzogen. Diese durchgeführten Behandlungen können dem Harz-Metall-Verbundkörper ein Design, wie z. B. eine Färbung, verleihen und die Oberfläche des Harz-Metall-Verbundkörpers schützen und verstärken.
  • Die Behandlung der Oberfläche des Harz-Metall-Verbundkörpers kann die gleiche Methode wie oben beschrieben sein. Zum Beispiel kann in dem Fall, in dem eine chemische Behandlung wie oben beschrieben durchgeführt wird, ein solches Verfahren verwendet werden, bei dem die zur Bearbeitung des Harz-Metall-Verbundkörpers verwendete Arbeitsflüssigkeit durch Entfetten entfernt wird, die Oberfläche mit einer sauren oder basischen Lösung grob geätzt wird und dann feine Poren auf der Oberfläche gebildet werden. Das Verfahren zur Bildung feiner Poren auf der Oberfläche ist auch hier bevorzugt eine Eloxierungsbehandlung. Die Bedingung dafür kann wie oben beschrieben sein.
  • Der Harz-Metall-Verbundkörper kann nach der Eloxierungsbehandlung ohne weitere Behandlung für verschiedene Zwecke verwendet werden, aber die nach der Eloxierungsbehandlung gebildete Eloxalschicht ist hinsichtlich der elektrischen Isolationseigenschaften und der Korrosionsbeständigkeit verhältnismäßig minderwertig. Daher wird der Teil des Harz-Metall-Verbundkörpers, der der Außenluft ausgesetzt wird, bevorzugt einer Porenversiegelungsbehandlung unterzogen. Beispiele für die Porenversiegelungsbehandlung beinhalten eine Porenversiegelungsbehandlung mit einem Hydrat. Genauer gesagt umfassen Beispiele dafür eine Dampfbehandlung und eine Heißwasserbehandlung, die auf eine Eloxalschicht mit feinen Poren angewendet werden, die durch eine Eloxierungsbehandlung gebildet wurden. In dem Fall, in dem der Harz-Metall-Verbundkörper gefärbt ist, kann die Porenversiegelungsbehandlung durchgeführt werden, während mit Hilfe einer bekannten gewünschten Färbungsmaßnahme, wie verschiedenen Farbstoffen, z. B. der Verwendung eines sauren Farbstoffs, eines Beizfärbemittels und eines basischen Farbstoffs, zum Beispiel durch Verwendung eines Färbebads bei einer Badtemperatur von 50 bis 70 °C, eine gewünschte Farbe gefärbt wird.
  • Das SPS-Harz, das im Harzbestandteil des Harz-Metall-Verbundkörpers der vorliegenden Erfindung verwendet wird, ist unter dem Gesichtspunkt der Behandlung dieser Art bevorzugt, da es eine ausgezeichnete chemische Beständigkeit und Heißwasserbeständigkeit aufweist und somit der Behandlung standhalten kann.
  • Als Oberflächenschicht des Harz-Metall-Verbundkörpers der vorliegenden Erfindung kann eine Hartüberzugsschicht zum Zweck der Verhinderung von Kratzern, Fingerabdrücken, statischer Aufladung und dergleichen vorgesehen werden. Die verwendete Hartüberzugsschicht kann eine beliebige sein, und zum Beispiel kann ein Schicht, die aus einer fotohärtbaren Zusammensetzung, die eine fotohärtbare polyfunktionelle Verbindung und ein Urethan(meth)acrylat enthält, gebildet wird, auf dem Metall-Harz-Verbundkörper gebildet werden.
  • Beispiele
  • Die vorliegende Erfindung wird anhand von Beispielen näher beschrieben, die vorliegende Erfindung ist jedoch nicht darauf beschränkt.
  • Die in den Beispielen und Vergleichsbeispielen verwendeten Materialien werden nachstehend gezeigt.
  • <Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S)>
  • Polystyrol-Polymer mit syndiotaktischer Struktur (A-1): Syndiotaktisches Polystyrol-Homopolymer, hergestellt von Idemitsu Kosan Co., Ltd., Handelsname: 90ZC, Schmelzpunkt: 270°C, racemische Pentaden-Taktizität: 98%, MFR: 9,0 g/10 min (Temperatur: 300°C, Last: 1,2 kgf)
  • Polystyrol-Polymer mit syndiotaktischer Struktur (A-2): Syndiotaktisches Polystyrol-Homopolymer, hergestellt von Idemitsu Kosan Co., Ltd., Handelsname: 60ZC, Schmelzpunkt: 270°C, racemische Pentaden-Taktizität: 98%, MFR: 6,0 g/10 min (Temperatur: 300°C, Last: 1,2 kgf)
  • Polystyrol-Polymer mit syndiotaktischer Struktur (A-3): Syndiotaktisches Polystyrol-Homopolymer, hergestellt von Idemitsu Kosan Co., Ltd., Handelsname: 30ZC, Schmelzpunkt: 270°C, racemische Pentaden-Taktizität: 98%, MFR: 3,0 g/10 min (Temperatur: 300°C, Last: 1,2 kgf)
  • Kautschuk-artiges Elastomer (B-1): Styrol-Ethylen-Butylen-Styrol-Blockcopolymer, Styrolgehalt: 33 Gewichts-%, hergestellt von Kuraray Co., Ltd., Handelsname: Septon 8006, MFR: 0,0 g/10 min (kein Fluss) (230°C, 2,16 kgf)
  • Kautschuk-artiges Elastomer (B-2): Styrol-Ethylen-Butylen-Styrol-Blockcopolymer, Styrolgehalt: 30 Gewichts-%, hergestellt von Asahi Kasei Corporation, Handelsname: Tuftec H1041, MFR: 5,0 g/10 min (230°C, 2,16 kgf)
  • Säure-modifizierter Polyphenylenether (C)
  • 1 kg eines Polyphenylenethers (intrinsische Viskosität: 0,45 dL/g, in Chloroform bei 25°C), 40 g Fumarsäure und 20 g 2,3-Dimethyl-2,3-diphenylbutan (hergestellt von NOF Corporation, Handelsname: Nofmer BC) als Radikalbildner wurden trocken gemischt und mit einem Doppelschneckenextruder, TEX44αII (hergestellt von The Japan Steel Works, Ltd.) bei einer Zylindertemperatur von 300 bis 330°C, einer Schneckendrehzahl von 360 U/min und einer Austragsrate von 110 kg/h trocken gemischt und schmelzgeknetet, um Pellets aus einem Fumarsäure-modifizierten Polyphenylenether bereitzustellen.
  • Zur Messung der Modifizierungsrate wurde 1 g der Fumarsäure-modifizierten Polyphenylenether-Pellets in Ethylbenzol gelöst und aus Methanol wieder ausgefällt, und das zurückgewonnene Polymer wurde einer Soxhlet-Extraktion mit Methanol unterzogen und nach dem Trocknen zur Messung der Modifizierungsrate durch die Carbonylabsorptionsintensität im IR-Spektrum und durch Titration vermessen. Die Modifizierungsrate betrug zu diesem Zeitpunkt 1,25 Gewichts-%.
  • Nukleierungsmittel: Natrium-2,2'-methylenbis(4,6-di-tert-butylphenyl)phosphat, hergestellt von ADEKA Corporation, Handelsname: Adeka Stab NA-11
  • Antioxidationsmittel auf Phenolbasis: Handelsname: Irganox 1010, hergestellt von BASF Japan Ltd.
  • Glasfüllstoff (D-1): ECS03T-249H (hergestellt von Nippon Electric Glass Co., Ltd., E-Glas, faserig (geschnittene Stranglänge: 3 mm), Faserquerschnitt: annähernd echte Kreisform (Durchmesser: 10,5 µm))
  • Glasfüllstoff (D-2): CS(HL)301 HP-3 (hergestellt von CPIC, D-Glas, faserig (geschnittene Stranglänge: 3 mm), Faserquerschnitt: annähernd echte Kreisform (Durchmesser: 13 µm))
  • Glasfüllstoff (D-3): CSG3PA-820 (hergestellt von Nitto Boseki Co., Ltd., E-Glas, faserig (geschnittene Stranglänge: 3 mm), Faserquerschnitt: ellipsoidische Form (kurzer Durchmesser: 7 µm, langer Durchmesser: 28 µm))
  • In Vergleichsbeispielen wurden die folgenden Materialien als anorganischer Füllstoff verwendet.
    Wollastonit: NYGLOS 12 (hergestellt von Tomoe Engineering Co., Ltd.)
    Talkum: TP-A25 (hergestellt von Fuji Talc Industrial Co., Ltd.)
    Calciumcarbonat: Whiton P30 (hergestellt von Toyo Fine Chemical Co., Ltd.)
  • Beispiele 1 bis 17 und Vergleichsbeispiele 1 bis 21
  • Herstellung der Harzformmasse
  • Die Komponenten, aus denen der Harzbestandteil besteht, mit Ausnahme des Glasfüllstoffes und der anderen organischen Füllstoffe, die in den Tabellen 1-1 bis 2-3 beschrieben sind, wurden gemischt und mit einem Henschel-Mischer trocken vermengt, um eine Harzmischung zu erhalten. Anschließend wurde die resultierende Harzmischung mit einem Doppelschneckenkneter-Extruder TEM-35B (hergestellt von Toshiba Machine Co., Ltd.) bei einer Zylindertemperatur von 270 bis 290°C, einer Schneckendrehzahl von 220 U/min und einer Austragsrate von 25 kg/h schmelzgeknetet, während der Glasfüllstoff oder die anderen anorganischen Füllstoffe zugeführt wurden, so dass Pellets (Harz-Formmasse) bereitgestellt wurden. Die durch das Schmelzkneten erhaltenen Pellets wurden bei 120°C für 5 Stunden mit einem Heißlufttrockner getrocknet.
  • In den Tabellen sind die Gehalte (Gewichts-%) des SPS (A), des kautschuk-artigen Elastomers (B) und des säuremodifizierten Polyphenylenethers (C) in Bezug auf den Anteil in der Harzzusammensetzung (S) auf Styrolbasis als 100 Gewichts-% angegeben. Die Gehalte (Gewichtsteile) des Nukleierungsmittels und des Antioxidationsmittels sind als Gehalt pro 100 Gewichtsteile der styrolbasierten Harzzusammensetzung (S) dargestellt. Die Gehalte (Gewichts-%) des Glasfüllstoffs (D) und der anderen anorganischen Füllstoffe sind als Anteil an der Gesamtheit der Harzmischung und des Glasfüllstoffs (D) als 100 Gewichts-% angegeben. Das „Harzmischung/anorganischer Füllstoff (Verhältnis in Gewichts-%)‟ bedeutet das Gewichtsverhältnis der Harzmischung und des anorganischen Füllstoffs (d.h. des Glasfüllstoffs (D) und der anderen anorganischen Füllstoffe).
  • <Bewertungsmethode für die Harzformmasse>.
  • Die nach der oben beschriebenen Trocknung erhaltenen Pellets (Harzformmasse) wurden bewertet. Die Auswertungsmethode war wie folgt.
  • Schwindungsverhältnis beim Formen
  • Ein quadratischer Plattenformkörper von 80 mm x 80 mm x 2 mm Dicke wurde aus dem resultierenden Granulat mit einer Spritzgießmaschine, SE100EV (hergestellt von Sumitomo Heavy Industries, Ltd.), bei einer Harztemperatur von 290°C und einer Formoberflächentemperatur von 160°C geformt und hinsichtlich des Formschwindungsverhältnisses (MD und TD) gemäß ISO 294-4:2001 vermessen. Die Ergebnisse sind in den Tabellen 1-1 bis 2-3 dargestellt.
  • Zugprüfung
  • Aus den resultierenden Pellets wurde mit einer Spritzgießmaschine SE100EV (hergestellt von Sumitomo Heavy Industries, Ltd.) bei einer Harztemperatur von 290°C und einer Formoberflächentemperatur von 160°C ein hantelförmiger Formkörper mit einer Dicke von 4 mm geformt und die nominelle Zugbruchdehnung gemäß ISO 527-1,2:2012 gemessen. Die Ergebnisse sind in den Tabellen 1-1 bis 2-3 dargestellt.
  • MD-Biegetest
  • Die resultierenden Pellets wurden mit einer Spritzgießmaschine SE100EV (hergestellt von Sumitomo Heavy Industries, Ltd.) bei einer Harztemperatur von 290 °C und einer Formoberflächentemperatur von 160 °C zu einer Größe von 80 mm x 80 mm x 3 mm Dicke geformt, und dann wurde ein Prüfstück mit einer Breite von 10 mm (80 mm x 10 mm x 3 mm Dicke) in Fließrichtung (MD) des Harzes herausgeschnitten und der MD-BiegeElastizitätsmodul gemäß ISO 178:2010 gemessen. Die Ergebnisse sind in den Tabellen 1-1 bis 2-3 dargestellt.
  • TD-Biegetest
  • Die resultierenden Pellets wurden mit einer Spritzgießmaschine SE100EV (hergestellt von Sumitomo Heavy Industries, Ltd.) bei einer Harztemperatur von 290 °C und einer Formoberflächentemperatur von 160 °C zu einer Größe von 80 mm x 80 mm x 3 mm Dicke geformt, und dann wurde ein Prüfstück mit einer Breite von 80 mm x 10 mm x 3 mm Dicke in der Richtung (TD) senkrecht zur Fließrichtung des Harzes ausgeschnitten und der TD-BiegeElastizitätsmodul gemäß ISO 178:2010 gemessen. Die Ergebnisse sind in den Tabellen 1-1 bis 2-3 dargestellt.
  • Izod-Schlagzähigkeit (mit Kerbe)
  • Die resultierenden Pellets wurden mit einer Spritzgießmaschine SE100EV (hergestellt von Sumitomo Heavy Industries, Ltd.) bei einer Harztemperatur von 290 °C und einer Formoberflächentemperatur von 160 °C zu einer Größe von 100 mm x 10 mm x 4 mm geformt und nach dem Formen einer Kerbe mit einer Kerbmaschine hinsichtlich der Izod-Schlagzähigkeit (mit Kerbe) gemäß ISO 180:2000 vermessen. Die Ergebnisse sind in den Tabellen 1-1 bis 2-3 dargestellt.
  • Bewertung der dielektrischen Eigenschaften (Relative Dielektrizitätskonstante und dielektrischer Verlusttangens)
  • Ein Prüfstück von 1,5 mm x 1,5 mm x 80 mm, das aus den resultierenden Pellets geformt wurde, wurde mit einer Spritzgießmaschine SE100EV (hergestellt von Sumitomo Heavy Industries, Ltd.) unter der Bedingung einer Harztemperatur von 290°C und einer Formoberflächentemperatur von 160°C geformt und hinsichtlich der relativen Dielektrizitätskonstante (εr) und des dielektrischen Verlusttangens (tanδ) bei 10 GHz durch die Hohlraumresonanz-Störungsmethode gemäß ASTM D2520 mit einem Netzwerkanalysator, 8757D, hergestellt von Agilent Technologies, Inc, und einem Hohlraumresonator für 10 GHz, hergestellt von Kanto Electronic Application and Development Inc., vermessen. Die Ergebnisse sind in den Tabellen 1-1 bis 2-3 dargestellt.
  • II. Herstellung des Harz-Metall-Verbundkörpers
  • Die Oberfläche einer Aluminiumlegierung A6063 (Abmessung: 50 mm in der Länge x 10 mm in der Breite x 2 mm in der Dicke) wurde einer Entfettungsbehandlung durch Eintauchen für 5 Minuten in eine alkalische Entfettungslösung unterzogen (wässrige Lösung: AS-165F (hergestellt von JCU Corporation), 50 mL/L). Anschließend wurde eine Vorbehandlung durch Säureätzung durchgeführt. Danach wurde eine Eloxierungsbehandlung durchgeführt, um einen Metallbestandteil mit einer Vielzahl von Poren herzustellen. Der so entstandene Aluminiumbestandteil wurde in eine Form platziert, und die in den Tabellen aufgeführte Harzformmasse (Pellets) wurde mit einer Spritzgießmaschine SE100EV (hergestellt von Sumitomo Heavy Industries, Ltd.) spritzgegossen (Harztemperatur: 290°C, Formoberflächentemperatur: 160°C, Einspritzgeschwindigkeit: 100 mm/s, Haltedruck: 100 MPa, Haltedruckzeit: 5 Sekunden), um einen Testexemplar des Harz-Metall-Formkörpers zu erhalten. Das Testexemplar wurde gemäß ISO 19095:2015 hergestellt (siehe 1). In 1 bezeichnet I1 die Länge des Testexemplars, I2 bezeichnet die Länge des Metallbestandteils 11, I3 bezeichnet die Länge des Harzbestandteils 12, I4 bezeichnet die Breite des Testexemplars und t bezeichnet die Dicke des Testexemplars. I1 betrug 100 mm, I2 und I3 betrugen jeweils 50 mm, I4 betrug 10 mm und t betrug 2 mm. Das resultierende Testexemplar wurde 1 Stunde lang bei 160 °C getempert und dann der Vorbehandlung, der Eloxierungsbehandlung und der Porenversiegelungsbehandlung wie unten gezeigt unterzogen. Als Vorbehandlung wurde eine alkalische Entfettung durch Eintauchen in eine 2,0 gewichts-%ige wässrige Natriumhydroxidlösung bei 50°C für 1 Minute durchgeführt, und dann mit 6,0 gewichts-%iger verdünnter Salpetersäure neutralisiert (bei normaler Temperatur für 30 Sekunden). Anschließend wurde die Probe mit einem System aus 90 Gewichts-% Phosphorsäure und 10 Gewichts-% Schwefelsäure bei 86°C für 2 Minuten chemisch geschliffen, und anschließend mit 6,0 gewichts-%iger verdünnter Salpetersäure Beläge entfernt.
  • Das der Vorbehandlung unterzogene Testexemplar wurde der Eloxierungsbehandlung (18 Masse-% Schwefelsäure, 18°C, 39 Minuten, 1 A/dm2) unterzogen und dann einer Heißwasserbehandlung (Porenversiegelungsbehandlung), gefolgt von einer Luftblasbehandlung, unterzogen.
  • <Bewertungsverfahren für Harz-Metall-Verbundkörper>
  • Zughaftfestigkeit
  • Die resultierenden Probekörper der Metall-Harz-Verbundkörper wurden jeweils hinsichtlich der Zughaftfestigkeit nach ISO 19095:2015 vermessen. Die Ergebnisse sind in den Tabellen 1-1 bis 2-3 dargestellt.
  • Fallstoß (Sechsseitenstoß)
  • Unter der Annahme, dass der Harz-Metall-Verbundkörper der vorliegenden Erfindung als Smartphone-Chassis verwendet wird, wurde die Haftfestigkeit unter Bedingungen bewertet, die dem tatsächlichen Gerät nahe kommen.
  • Ein Testexemplar für den Fallstoßtest wurde auf folgende Weise hergestellt, indem die Abmessung des Metallbestandteils und ein Teil der Formbedingungen des Metall-Harz-Verbundkörpers im Herstellungsverfahren des für die Messung der Zughaftfestigkeit verwendeten Testexemplars geändert wurden.
  • Ein Körper aus einer Aluminiumlegierung A6063 (Abmessung: 160 x 100 x 10 mm in der Dicke) wurde geschnitten, um einen Teil zu entfernen, der mit dem Harzbestandteil unter Verwendung einer Arbeitsflüssigkeit (Alphacool WA-K, hergestellt von Idemitsu Kosan Co., Ltd.) gefüllt werden sollte, und seine Oberfläche wurde einer Entfettungsbehandlung durch Eintauchen in eine alkalische Entfettungslösung (wässrige Lösung: AS-165F (hergestellt von JCU Corporation), 50 mL/L) für 5 Minuten unterzogen. Anschließend wurde eine Vorbehandlung durch saures Ätzen durchgeführt. Danach wurde ein Einsatzmetallteil mit einer Vielzahl von Poren auf seiner Oberfläche durch das Eloxierungsverfahren hergestellt.
  • Das resultierende Einlegeteil aus Metall wurde in eine Form platziert, und jede der in den Tabellen 1-1 bis 2-3 gezeigten Harzformmassen (Pellets) wurde spritzgegossen, um einen Verbundprozess mit dem Metallbestandteil mit einer Spritzgießmaschine SE100EV (hergestellt von Sumitomo Heavy Industries, Ltd.) unter der Bedingung einer Harztemperatur von 290°C, einer Formoberflächentemperatur von 160°C, einer Einspritzgeschwindigkeit von 100 mm/s, einem Haltedruck von 80 MPa und einer Haltedruckzeit von 5 Sekunden durchzuführen, um einen Harzmetallformkörper zu erhalten. Der resultierende Harz-Metall-Formkörper wurde unter Verwendung einer Arbeitsflüssigkeit (Alphacool WA-K, hergestellt von Idemitsu Kosan Co., Ltd.) geschnitten, um die unnötigen Teile des Harzes und des Metalls zu entfernen und so einen Formkörper zu erhalten, der ein Smartphone-Gehäuse simuliert (siehe 2 und 3).
  • Der resultierende Formkörper, der ein Smartphone-Gehäuse simuliert, wurde einer weiteren Oberflächenbehandlung unterzogen. Als Vorbehandlung wurde eine alkalische Entfettung durch Eintauchen in eine wässrige 2,0 gewichts-%ige Natriumhydroxidlösung bei 50°C für 1 Minute durchgeführt und dann mit 6,0 gewichts-%iger verdünnter Salpetersäure (bei normaler Temperatur für 30 Sekunden) neutralisiert. Anschließend wurde der Formkörper mit einem System aus 90 Gewichts-% Phosphorsäure und 10 Gewichts-% Schwefelsäure bei 86°C 2 Minuten lang chemisch geschliffen und dann mit 6,0 Gewichts-% verdünnter Salpetersäure von Belägen befreit. Der der Vorbehandlung unterzogene Formkörper wurde der Eloxierungsbehandlung (18 Masse-% Schwefelsäure, 18°C, 39 Minuten, 1 A/dm2) unterworfen und dann einer Heißwasserbehandlung (Porenversiegelungsbehandlung) unterzogen, gefolgt von einer Blasluftbehandlung.
  • Ein Exemplar für eine Fallstoßprüfung wurde hergestellt, indem eine Komponente zur Gewichtsanpassung (die in den Beispielen und Vergleichsbeispielen Glas war) mit dem Metall-Harz-Verbundkörper, der ein Smartphone-Gehäuse simuliert, kombiniert wurde, wodurch eine Gesamtmasse von 150 g (siehe 4 bis 7) in einheitlicher Form erhalten wurde. Konkret wurde, wie in 6 gezeigt, eine Glasplatte 4 als Komponente zur Gewichtsanpassung in den Metall-Harz-Verbundkörper, der ein Smartphone-Gehäuse simuliert, eingesetzt, um einen Probekörper für einen Fallstoßtest mit der in 4 gezeigten Rückansicht und der in 5 gezeigten Vorderansicht zu erhalten. 7 ist eine Seitenansicht des Probekörpers, und wie in den Figuren dargestellt, waren die mit den Symbolen 2 und 3 bezeichneten Abschnitte die mit dem Metallbestandteil 1 verbundenen Harzbestandteilabschnitte.
  • Der resultierende Probekörper für einen Fallstoßtest wurde von jeder seiner sechs Seiten aus einer Höhe von 1 m auf eine Betonplatte mit einem Fallprüfgerät für Leichtgewichtsprodukte, DT-205H (hergestellt von Shinyei Technology Co., Ltd.), fallen gelassen, und das Auftreten von Problemen, wie etwa die Abblätterung der Harz-Metall-Bindungsoberfläche und der Bruch des Harzbestandteils, wurde visuell bestätigt.
    A: Bei dem Fallstoßtest wurde kein Defekt visuell bestätigt.
    B: Der Defekt wurde im Fallstoßtest visuell bestätigt.
  • Tabelle 1-1
    Beispiel
    1 2 3 4 5 6
    Harzformmasse Harzmischung Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) SPS (A) (A-1) 90ZC Gewichts-% 78,0 78,0 68,0 68,0 78,0 68,0
    Kautschukartiges Elastomer (B) (B-1) Septon 8006 Gewichts-% 20,0 20,0 30,0 30,0 15,0 25,0
    (B-2) H1041 Gewichts-% 5,0 5,0
    Säuremodifizierter Polyphenylenether (C) Gewichts-% 2,0 2,0 2,0 2,0 2,0 2,0
    Nukleierungsmittel NA-11 Gewichtsteile 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5
    Antioxidationsmittel Irganox 1010 Gewichtsteile 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3
    Harzmischung (al)/anorganischer Füllstoff (a2) (Verhältnis in Gewichts-%) - 80/20 70/30 80/20 70/30 80/20 80/20
    Glasfüllstoff (D) (D-1) ECS03T-249H Gewichts-% 20,0 30,0 20,0 30,0 20,0 20,0
    (D-2) CS(HL)301HP-3 Gewichts-%
    (D-3) CSG 3PA-820 Gewichts-%
    Andere anorganische Füllstoffe Wollastonit Gewichts-%
    Talkum Gewichts-%
    Ca-Carbonat Gewichts-%
    Bewertungsergebnis Harzformmasse Formschwindungsverhältnis (MD) % 0,5 0,3 0,3 0,2 0,3 0,3
    Formschwindungsverhältnis (TD) % 0,8 0,8 0,8 0,8 0,8 0,8
    Nominelle Bruchdehnung % 3,0 3,0 3,3 3,3 3,2 3,3
    Biegeelastizitätsmodul (MD) GPa 6,2 8,5 5,4 7,8 6,0 5,4
    Biegeelastizitätsmodul (TD) GPa 3,1 4,3 2,7 3,9 3,0 2,7
    Izod-Schlagzähigkeit (mit Kerbe) kJ/m2 11,6 12,8 14,9 16,4 13,0 15,9
    Relative Dielektrizitätskonstante (10 GHz) - 2,75 2,89 2,75 2,87 2,74 2,75
    Dielektrische Verlusttangente (10 GHz) - 0,0027 0,0036 0,0027 0,0034 0,0026 0,027
    Metall-Harz-Verbundkörper Zughaftfestigkeit MPa 25 28 22 23 24 21
    Fallstoß (Sechsseiten-Stoß) - A A A A A A
  • Tabelle 1-2
    Beispiel
    7 8 9 10 11 12 13
    Harzformmasse Harzmischung Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) SPS (A) (A-1) 90ZC Gewichts-% 78,0 68,0 78,0 78,0 78,0 73,0 68,0
    Kautschukartiges Elastomer (B) (B-1) Septon 8006 Gewichts-% 15,0 25,0 20,0 20,0 15,0 20,0 25,0
    (B-2) H1041 Gewichts-% 5,0 5,0 5,0 5,0 5,0
    Säuremodifizierter Polyphenylenether (C) Gewichts-% 2,0 2,0 2,0 2,0 2,0 2,0 2,0
    Nukleierungsmittel NA-11 Gewichtsteile 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5
    Antioxidationsmittel Irganox 1010 Gewichtsteile 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3
    Harzmischung (al)/anorganischer Füllstoff (a2) (Verhältnis in Gewichts-%) - 70/30 70/30 80/20 70/30 70/30 70/30 70/30
    Glasfüllstoff (D) (D-1) ECS03T-249H Gewichts-% 30,0 30,0
    (D-2) CS(HL)301HP-3 Gewichts-% 20,0 30,0
    (D-3) CSG 3PA-820 Gewichts-% 30,0 30,0 30,0
    Andere anorganische Füllstoffe Wollastonit Gewichts-%
    Talkum Gewichts-%
    Ca-Carbonat Gewichts-%
    Bewertungsergebnis Harzformmasse Formschwindungsverhältnis (MD) % 0,2 0,2 0,5 0,4 0,3 0,3 0,3
    Formschwindungsverhältnis (TD) % 0,8 0,8 0,6 0,5 0,5 0,5 0,5
    Nominelle Bruchdehnung % 3,2 3,4 2,5 2,6 2,6 2,6 2,7
    Biegeelastizitätsmodul (MD) GPa 8,5 7,6 6,0 8,1 8,0 7,7 7,4
    Biegeelastizitätsmodul (TD) GPa 4,3 3,8 3,7 4,9 5,1 4,7 4,3
    Izod-Schlagzähigkeit (mit Kerbe) kJ/m2 14,8 16,3 11,7 14,5 14,8 16,0 17,2
    Relative Dielektrizitätskonstante (10 GHz) - 2,91 2,89 2,69 2,79 2,73 2,79 2,85
    Dielektrische Verlusttangente (10 GHz) - 0,0034 0,0034 0,0020 0,0026 0,0019 0,0022 0,0026
    Metall-Harz-Verbundkörper Zughaftfestigkeit MPa 26 22 25 28 26 24 22
    Fallstoß (Sechsseiten-Stoß) - A A A A A A A
  • Tabelle 1-3
    Beispiel
    14 15 16 17
    Harzformmasse Harzmischung Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) SPS (A) (A-1) 90ZC Gewichts-%
    (A-2) 60ZC Gewichts-% 78,0 73,0
    (A-3) 30ZC Gewichts-% 78,0 73,0
    Kautschukartiges Elastomer (B) (B-1) Septon 8006 Gewichts-% 15,0 20,0 15,0 20,0
    (B-2) H1041 Gewichts-% 5,0 5,0 5,0 5,0
    Säuremodifizierter Polyphenylenether (C) Gewichts-% 2,0 2,0 2,0 2,0
    Nukleierungsmittel NA-11 Gewichtsteile 0,5 0,5 0,5 0,5
    Antioxidationsmittel Irganox 1010 Gewichtsteile 0,3 0,3 0,3 0,3
    Harzmischung (al)/anorganischer Füllstoff (a2) (Verhältnis in Gewichts-%) - 70/30 70/30 70/30 70/30
    Glasfüllstoff (D) (D-1) ECS03T-249H Gewichts-%
    (D-2) CS(HL)301HP-3 Gewichts-%
    (D-3) CSG 3PA-820 Gewichts-% 30,0 30,0 30,0 30,0
    Andere anorganische Füllstoffe Wollastonit Gewichts-%
    Talkum Gewichts-%
    Ca-Carbonat Gewichts-%
    Bewertungsergebnis Harzformmasse Formschwindungsverhältnis (MD) % 0,3 0,3 0,3 0,3
    Formschwindungsverhältnis (TD) % 0,5 0,5 0,5 0,5
    Nominelle Bruchdehnung % 2,6 2,6 2,6 2,6
    Biegeelastizitätsmodul (MD) GPa 8,1 7,6 8,1 7,8
    Biegeelastizitätsmodul (TD) GPa 5,2 4,8 5,1 4,8
    Izod-Schlagzähigkeit (mit Kerbe) kJ/m2 14,8 16,2 14,8 16,2
    Relative Dielektrizitätskonstante (10 GHz) - 2,74 2,84 2,72 2,83
    Dielektrische Verlusttangente (10 GHz) - 0,0020 0,0024 0,0019 0,0022
    Metall-Harz-Verbundkörper Zughaftfestigkeit MPa 27 24 27 24
    Fallstoß (Sechsseiten-Stoß) - A A A A
  • Tabelle 2-1
    Vergleichsbeispiel
    1 2 3 4 5 6
    Harzformmasse Harzmischung Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) SPS (A) (A-1) 90ZC Gewichts-% 88,0 88,0 88,0 88,0 58,0 58,0
    Kautschukartiges Elastomer (B) (B-1) Septon 8006 Gewichts-% 10,0 10,0 10,0 10,0 40,0 40,0
    (B-2) H1041 Gewichts-%
    Säuremodifizierter Polyphenylenether (C) Gewichts-% 2,0 2,0 2,0 2,0 2,0 2,0
    Nukleierungsmittel NA-11 Gewichtsteile 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5
    Antioxidationsmittel Irganox 1010 Gewichtsteile 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3
    Harzmischung (al)/anorganischer Füllstoff (a2) (Verhältnis in Gewichts-%) - 90/10 80/20 70/30 60/40 90/10 70/30
    Glasfüllstoff (D) (D-1) ECS03T-249H Gewichts-% 10,0 20,0 30,0 40,0 10,0 30,0
    (D-2) CS(HL)301HP-3 Gewichts-%
    (D-3) CSG 3PA-820 Gewichts-%
    Andere anorganische Füllstoffe Wollastonit Gewichts-%
    Talkum Gewichts-%
    Ca-Carbonat Gewichts-%
    Bewertungsergebnis Harzformmasse Formschwindungsverhältnis (MD) % 0,7 0,5 0,3 0,1 0,3 0,2
    Formschwindungsverhältnis (TD) % 0,9 0,9 0,8 0,7 0,8 0,8
    Nominelle Bruchdehnung % 2,8 2,7 2,5 2,4 3,4 3,5
    Biegeelastizitätsmodul (MD) GPa 4,5 6,8 9,0 11,3 3,2 7,2
    Biegeelastizitätsmodul (TD) GPa 2,3 3,4 4,5 5,7 1,6 3,6
    Izod-Schlagzähigkeit (mit Kerbe) kJ/m2 8,0 9,7 10,8 12,5 13,7 16,8
    Relative Dielektrizitätskonstante (10 GHz) - 0,0020 0,0023 0,0031 0,0044 0,0020 0,0035
    Dielektrische Verlusttangente (10 GHz) - 26 28 30 32 14 16
    Metall-Harz-Verbundkörper Zughaftfestigkeit MPa 26 28 30 32 14 16
    Fallstoß (Sechsseiten-Stoß) - B B B B B B
  • Tabelle 2-2
    Vergleichs beispiel
    7 8 9 10 11 12 13 14
    Harzformmasse Harzmischung Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) SPS (A) (A-1) 90ZC Gewichts-% 58,0 78,0 78,0 68,0 68,0 80,0 70,0 76,0
    Kautschukartiges Elastomer (B) (B-1) Septon 8006 Gewichts-% 40,0 20,0 20,0 30,0 30,0 20,0 30,0 20,0
    (B-2) H1041 Gewichts-%
    Säuremodifizierter Polyphenylenether (C) Gewichts-% 2,0 2,0 2,0 2,0 2,0 0,0 0,0 4,0
    Nukleierungsmittel NA-11 Gewichtsteile 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5
    Antioxidationsmittel Irganox 1010 Gewichtsteile 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3
    Harzmischung (al)/anorganischer Füllstoff (a2) (Verhältnis in Gewichts-%) - 60/40 90/10 60/40 90/10 60/40 70/30 70/30 90/10
    Glasfüllstoff (D) (D-1) ECS03T-249H Gewichts-% 40,0 10,0 40,0 10,0 40,0 30,0 30,0 10,0
    (D-2) CS(HL)301HP-3 Gewichts-%
    (D-3) CSG 3PA-820 Gewichts-%
    Andere anorganische Füllstoffe Wollastonit Gewichts-%
    Talkum Gewichts-%
    Ca-Carbonat Gewichts-%
    Bewertungsergebnis Harzformmasse Formschwindungsverhältnis (MD) % 0,1 0,6 0,1 0,4 0,1 0,2 0,2 0,6
    Formschwindungsverhältnis (TD) % 0,8 0,9 0,7 0,8 0,8 0,9 0,8 0,9
    Nominelle Bruchdehnung % 3,6 3,0 2,9 3,2 3,3 1,5 1,6 3,0
    Biegeelastizitätsmodul (MD) GPa 9,0 4,0 10,7 3,6 9,8 8,5 7,8 4,0
    Biegeelastizitätsmodul (TD) GPa 4,5 2,0 5,4 1,8 4,9 4,3 3,9 2,0
    Izod-Schlagzähigkeit (mit Kerbe) kJ/m2 18,2 9,4 14,9 12,0 16,2 4,0 6,6 9,4
    Relative Dielektrizitätskonstante (10 GHz) - 2,97 2,61 3,04 2,62 2,99 2,79 2,87 2,61
    Dielektrische Verlusttangente (10 GHz) - 0,0044 0,0020 0,0044 0,0020 0,0044 0,0026 0,0034 0,0020
    Metall-Harz-Verbundkörper Zughaftfestigkeit MPa 18 24 30 18 24 28 23 23
    Fallstoß (Sechsseiten-Stoß) - B B A B A B B B
  • Tabelle 2-3
    Vergleichs beispiel
    15 16 17 18 19 20 21
    Harzformmasse Harzmischung Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) SPS (A) (A-1) 90ZC Gewichts-% 78,0 78,0 78,0 78,0 78,0 78,0 78,0
    Kautschukartiges Elastomer (B) (B-1) Septon 8006 Gewichts-% 20,0 20,0 20,0 20,0 20,0 20,0 20,0
    (B-2) H1041 Gewichts-%
    Säuremodifizierter Polyphenylenether (C) Gewichts-% 4,0 2,0 2,0 2,0 2,0 2,0 2,0
    Nukleierungsmittel NA-11 Gewichtsteile 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5 0,5
    Antioxidationsmittel Irganox 1010 Gewichtsteile 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3
    Harzmischung (al)/anorganischer Füllstoff (a2) (Verhältnis in Gewichts-%) - 60/40 80/20 70/30 80/20 70/30 80/20 70/30
    Glasfüllstoff (D) (D-1) ECS03T-249H Gewichts-% 40,0
    (D-2) CS(HL)301HP-3 Gewichts-%
    (D-3) CSG 3PA-820 Gewichts-%
    Andere anorganische Füllstoffe Wollastonit Gewichts-% 20,0 30,0
    Talkum Gewichts-% 20,0 30,0
    Ca-Carbonat Gewichts-% 20,0 30,0
    Bewertungsergebnis Harzformmasse Formschwindungsverhältnis (MD) % 0,1 1,2 1,0 1,6 1,4 1,2 1,0
    Formschwindungsverhältnis (TD) % 0,7 1,3 1,1 1,4 1,3 1,1 0,9
    Nominelle Bruchdehnung % 2,9 3,1 2,8 4,0 3,1 3,4 1,8
    Biegeelastizitätsmodul (MD) GPa 10,7 4,1 5,2 3,0 3,5 4,5 6,1
    Biegeelastizitätsmodul (TD) GPa 5,4 2,0 2,6 1,5 1,8 2,3 3,0
    Izod-Schlagzähigkeit (mit Kerbe) kJ/m2 14,9 3,04 2,20 3,88 3,37 1,78 1,91
    Relative Dielektrizitätskonstante (10 GHz) - 3,04 2,70 2,84 2,80 3,00 2,64 2,72
    Dielektrische Verlusttangente (10 GHz) - 0,0044 0,0019 0,0025 0,0015 0,0019 0,0032 0,0045
    Metall-Harz-Verbundkörper Zughaftfestigkeit MPa 28 23 25 21 24 23 25
    Fallstoß (Sechsseiten-Stoß) - A B B B B B B
  • Industrielle Anwendbarkeit
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung kann ein Harz-Metall-Verbundkörper bereitgestellt werden, der einen Verbindungsteil mit einer ausreichend hohen tatsächlichen Haftfestigkeit zwischen einem Harzbestandteil und einem Metallbestandteil sowie eine niedrige Dielektrizitätskonstante und eine niedrige dielektrische Verlusttangente aufweist.
  • Bezugszeichenliste
    • 11:
    Metallbestandteil
    12:
    Harzbestandteil
    1:
    Metallbestandteil
    2:
    Harzbestandteil
    3:
    Harzbestandteil
    4:
    Glas
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
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  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
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    • ISO 527-1,2:2012 [0106]
    • ISO 178:2010 [0108]
    • ISO 19095:2015 [0111]

Claims (16)

  1. Ein Harz-Metall-Verbundkörper, der einen Harzbestandteil und einen Metallbestandteil umfasst, wobei der Harzbestandteil eine Harzformmasse enthält, die eine Harzmischung enthält, die eine Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) enthält, sowie einen Glasfüllstoff (D) mit einem Anteil des Glasfüllstoffs (D) von 13,0 Gewichts-% oder mehr und 37,0 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Gesamtmenge der Harzmischung und des Glasfüllstoffs (D) als 100 Gewichts-%, wobei der Rest aus der Harzmischung besteht, wobei die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) ein Polymer auf Styrolbasis mit einer syndiotaktischen Struktur (A), ein kautschukartiges Elastomer (B) und einen säuremodifizierten Polyphenylenether (C) enthält, mit einem Gehalt des Polymers auf Styrolbasis (A) von 62,0 Gewichts-% oder mehr und 85,0 Gewichts-% oder weniger, einem Gehalt des kautschukartigen Elastomers (B) von 12,0 Gewichts-% oder mehr und 37,0 Gewichts-% oder weniger, und einem Gehalt des säuremodifizierten Polyphenylenethers (C) von 0,1 Gewichts-% oder mehr und 3,9 Gewichts-% oder weniger, bezogen auf die Harzzusammensetzung auf Styrolbasis (S) als 100 Gewichts-%.
  2. Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß Anspruch 1, wobei das kautschukartige Elastomer (B) ein Polymer auf Styrolbasis ist.
  3. Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß Anspruch 1 oder 2, wobei der säuremodifizierte Polyphenylenether (C) ein mit Maleinsäureanhydrid modifizierter oder mit Fumarsäure modifizierter Polyphenylenether ist.
  4. Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei der Glasfüllstoff (D) ein Glasfüllstoff ist, der einer Oberflächenbehandlung unterzogen wurde.
  5. Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß Anspruch 4, wobei der Glasfüllstoff D-Glas ist.
  6. Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß Anspruch 4 oder 5, wobei der Glasfüllstoff eine Faserform hat und einen elliptischen Faserquerschnitt aufweist.
  7. Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei der Harz-Metall-Verbundkörper ein einsatzgeformter Körper ist.
  8. Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei die Harzmischung im wesentlichen kein Antioxidationsmittel auf Phosphorbasis enthält.
  9. Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei der Metallbestandteil mindestens eine Art ist, die aus der aus Aluminium, rostfreiem Stahl, Kupfer, Titan und deren Legierungen bestehenden Gruppe ausgewählt ist.
  10. Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß Anspruch 9, wobei der Metallbestandteil Aluminium oder eine Aluminiumlegierung ist.
  11. Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Ansprüche 1 bis 10, wobei der Metallbestandteil mindestens einem aus einer chemischen Behandlung und einer physikalischen Behandlung ausgewählten Verfahren auf mindestens einer Oberfläche des Metallbestandteils, die in Kontakt mit dem Harzbestandteil steht, unterzogen wird.
  12. Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei der Metallbestandteil Poren aufweist, die auf mindestens einer Oberfläche des Metallbestandteils ausgebildet sind, die mit dem Harzbestandteil in Kontakt steht.
  13. Der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Ansprüche 1 bis 12, wobei ein Prüfstück von 1,5 mm x 1,5 mm x 80 mm des Harzbestandteils eine relative Dielektrizitätskonstante (εr) von 2,95 oder weniger, gemessen bei einer Frequenz von 10 GHz gemäß ASTM D2520, und einen dielektrischen Verlusttangens (tanδ) von 0,0040 oder weniger aufweist.
  14. Ein Verfahren zur Herstellung des Harz-Metall-Verbundkörpers gemäß einem der Ansprüche 1 bis 13, welches das Spritzgießen der Harzformmasse auf den Metallbestandteil umfasst.
  15. Das Verfahren zur Herstellung des Harz-Metall-Verbundkörpers gemäß Anspruch 14, wobei das Verfahren ferner umfasst, den nach dem Spritzgießen erhaltenen Harz-Metall-Verbundkörper einer Schneidarbeit unter Verwendung eines Arbeitsfluids zu unterziehen.
  16. Ein Verfahren zur Herstellung eines Harz-Metall-Verbundkörpers, das umfasst, dass der Harz-Metall-Verbundkörper gemäß einem der Ansprüche 1 bis 13 einer Eloxierungsbehandlung und einer Porenversiegelungsbehandlung unterzogen wird.
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