DE112006002452T5 - Fluoreszierende Substanz - Google Patents

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Akira Komeno
Kenji Tsukuba Kohiro
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Abstract

Leuchtstoff, umfassend eine Verbindung der Formel aM1O·bM2 2O3·cM3O2 (worin M1 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Ba, Sr, Ca, Mg und Zn ausgewählt ist; M2 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Al, Sc, Ga, Y, In, La, Gd und Lu ausgewählt ist; M3 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Si, Ti, Ge, Zr, Sn und Hf ausgewählt ist; a für einen Wert von nicht weniger als 8 und nicht mehr als 10 steht; b für einen Wert von nicht weniger als 0,8 und nicht mehr als 1,2 steht; und c für einen Wert von nicht weniger als 5 und nicht mehr als 7 steht), wobei die Verbindung als Aktivator mindestens ein Element umfasst, das aus der Gruppe von Seltenerdmetallen, Mn, Bi und Zn ausgewählt ist.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen Leuchtstoff.
  • Leuchtstoffe werden für lichtemittierende Vorrichtungen, beispielsweise eine weiße LED, verwendet. Eine weiße LED ist eine weißes Licht emittierende Vorrichtung, die ein lichtemittierendes Element und einen Leuchtstoff, der Licht bei Anregung mit mindestens einem Teil des von dem lichtemittierenden Element emittierten Lichts emittiert, umfasst. Als das für eine weiße LED verwendete lichtemittierende Element können ein lichtemittierendes Element, das blaues Licht emittiert, (im folgenden manchmal als "blaue LED" bezeichnet) und ein lichtemittierendes Element, das nahes Ultraviolettlicht bis bläuliches purpurrotes Licht emittiert, (im folgenden manchmal als "LED im nahem Ultraviolettbereich" bezeichnet) genannt werden. Als Leuchtstoff, der Licht bei Anregung mit dem von den obigen lichtemittierenden Elementen emittierten Licht emittiert, ist Y3Al5O12:Ce bekannt (siehe beispielsweise Patentdokument 1).
    • Patentdokument 1: JP-A-10-242513
  • Jedoch kann für lichtemittierende Vorrichtungen, die herkömmliche Leuchtstoffe verwenden, nicht angegeben werden, dass sie ausreichende Lumineszenzeigenschaften, die hauptsächlich Farbgebungseigenschaften sind, zeigen. Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung eines Leuchtstoffs, der eine lichtemittierende Vorrichtung ergeben kann, die im Hinblick auf die Lumineszenzeigenschaften, die hauptsächlich Farbgebungseigenschaften sind, in der Praxis verbessert ist. Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung eines Leuchtstoffs, der eine weiße LED ergeben kann, die im Hinblick auf Lumineszenzeigenschaften, die hauptsächlich Farbgebungseigenschaften sind, verbessert ist.
  • Als Ergebnis intensiver Forschungen, die durch die Erfinder durchgeführt wurden, wurde die vorliegenden Erfindung erhalten.
  • Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist der im folgenden angegebene Leuchtstoff und die im folgenden angegebene lichtemittierende Vorrichtung.
    • <1> Ein Leuchtstoff, umfassend eine Verbindung der Formel aM1O·bM2 2O3·cM3O2 (worin M1 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Ba, Sr, Ca, Mg und Zn ausgewählt ist; M2 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Al, Sc, Ga, Y, In, La, Gd und Lu ausgewählt ist; M3 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Si, Ti, Ge, Zr, Sn und Hf ausgewählt ist; a für einen Wert von nicht weniger als 8 und nicht mehr als 10 steht; b für einen Wert von nicht weniger als 0,8 und nicht mehr als 1,2 steht; und c für einen Wert von nicht weniger als 5 und nicht mehr als 7 steht), wobei die Verbindung als Aktivator mindestens ein Element umfasst, das aus der Gruppe von Seltenerdmetallen, Mn, Bi und Zn ausgewählt ist.
    • <2> Der obige Leuchtstoff, wobei der Aktivator mindestens ein Element ist, das aus der Gruppe von Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Mn, Bi und Zn ausgewählt ist.
    • <3> Der obige Leuchtstoff, im wesentlichen bestehend aus einer Verbindung der Formel (M1 1-xRex)9M22M3 6O24 (worin M1 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Ba, Sr, Ca, Mg und Zn ausgewählt ist; M2 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Al, Sc, Ga, Y, In, La, Gd und Lu ausgewählt ist; M3 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Si, Ti, Ge, Zr, Sn und Hf ausgewählt ist; Re für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Sm, Eu, Tm, Yb, Mn und Zn ausgewählt ist; x für einen Wert von mehr als 0 und weniger als 1 steht).
    • <4> Der obige Leuchtstoff, wobei x für einen Wert von nicht weniger als 0,01 und nicht mehr als 0,2 steht.
    • <5> Der obige Leuchtstoff, wobei M1 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Ba, Sr und Ca ausgewählt ist.
    • <6> Der obige Leuchtstoff, wobei M2 für Sc und/oder Y steht.
    • <7> Der obige Leuchtstoff, wobei M3 für Si und/oder Ge steht.
    • <8> Eine lichtemittierende Vorrichtung, die den oben genannten Leuchtstoff umfasst.
    • <9> Eine lichtemittierende Vorrichtung, die ein lichtemittierendes Element und ein fluoreszierendes Material, das Licht bei Anregung mit mindestens einem Teil des von dem lichtemittierenden Element emittierten Lichts emittiert, umfasst, wobei das fluoreszierende Material den oben genannten Leuchtstoff umfasst.
    • <10> Die obige lichtemittierende Vorrichtung, wobei das durch das lichtemittierende Element emittierte Licht die maximale Emissionsintensität bei einer Wellenlänge (λmax) von nicht kürzer als 350 nm und nicht länger als 480 nm in einer Wellenlänge-Emissionsintensität-Kurve eines Wellenlängenbereichs von nicht kürzer als 300 nm und nicht länger als 780 nm zeigt.
  • Der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung emittiert Licht bei effizienter Anregung mit Licht im nahen Ultraviolettbereich bis zu blauem Licht, d. h. Licht einer Wellenlänge im Bereich von nicht kürzer als 350 nm und nicht länger als 480 nm, speziell Licht, das eine maximale Emissionsintensität bei einer Wellenlänge (λmax) von nicht kürzer als 350 nm und nicht länger als 480 nm in einer Wellenlänge-Emissionsintensität-Kurve eines Wellenlängenbereichs von nicht kürzer als 300 nm und nicht länger als 780 nm zeigt. Durch Kombination eines fluoreszierenden Materials, das den Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung umfasst, mit einem lichtemittierenden Element, das Licht im nahem Ultraviolettbereich bis zu blauem Licht emittiert, d. h. einer blauen LED oder LED im nahen Ultraviolettbereich, kann eine weiße LED, die in der Praxis im Hinblick auf die Lumineszenzeigenschaften, die hauptsächlich Farbgebungseigenschaften sind, verbessert ist, erhalten werden. Ferner wird im Falle eines Leuchtstoffs der vorliegenden Erfindung die maximale Emissionsintensität manchmal bei etwa 510 nm in dessen Lumineszenzspektrum erhalten, und wenn dieser Leuchtstoff verwendet wird, wird es möglich, eine weiße LED herzustellen, die einer herkömmlichen weißen LED im Hinblick auf die Farbgebungseigenschaften überlegen ist. Darüber hinaus zeigt der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung eine geringere Abnahme der Emissionsintensität bei hohen Temperaturen von etwa 100°C im Vergleich zur Emissionsintensität bei Raumtemperatur und er kann für lichtemittierende Vorrichtungen auf der Basis einer Ultraviolettanregung, beispielsweise als Hintergrundbeleuchtung für Flüssigkristall- und Fluoreszenzbeleuchtung, lichtemittierende Vorrichtungen auf der Basis von Vakuumultraviolettanregung, wie Plasmabildschirme und Edelgaslampen, lichtemittierende Vorrichtungen auf der Basis von Elektronenstrahlanregung, wie Braunsche Röhren und FED (Field Emission Display), lichtemittierende Vorrichtungen auf der Basis von Röntgenanregung, beispielsweise Röntgenbildgebungsvorrichtungen, lichtemittierende Vorrichtungen auf der Basis einer Anregung durch ein elektrisches Feld, beispielsweise anorganische EL-Displays, und dgl. verwendet werden und daher ist der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung gewerblich sehr gut anwendbar.
  • Die vorliegende Erfindung wird im folgenden detailliert erklärt.
  • Der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung umfasst eine Verbindung der Formel (1): aM1O·bM2 2O3·cM3O2, die mindestens ein Element, das aus der Gruppe von Seltenerdmetallen, Mn, Bi und Zn ausgewählt ist, als Aktivator umfasst. In der Formel (1) steht M1 für mindestens ein Element, das aus der Gruppe von Ba, Sr, Ca, Mg und Zn ausgewählt ist; M2 für mindestens ein Element, das aus der Gruppe von Al, Sc, Ga, Y, In, La, Gd und Lu ausgewählt ist; M3 für mindestens ein Element, das aus der Gruppe von Si, Ti, Ge, Zr, Sn und Hf ausgewählt ist; a für einen Wert von nicht weniger als 8 und nicht mehr als 10; b für einen Wert von nicht weniger als 0,8 und nicht mehr als 1,2; und c für einen Wert von nicht weniger als 5 und nicht mehr als 7.
  • Im Hinblick auf die Lumineszenzeigenschaften ist der Aktivator vorzugsweise mindestens ein Element, das aus der Gruppe von Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Mn, Bi und Zn ausgewählt ist. Der Aktivator ist noch besser mindestens ein Element, das aus der Gruppe von Sm, Eu, Tm, Yb, Mn, Bi und Zn ausgewählt ist, noch günstiger eine Kombination von mindestens Eu als essenziellem Element und optional mindestens einem Element, das aus der Gruppe von Sm, Tm, Yb, Mn, Bi und Zn ausgewählt ist.
  • Ferner steht in der Formel (1) a für vorzugsweise 9, b für vorzugsweise 1,0 und c für vorzugsweise 6. Wenn a, b und c diese Werte aufweisen, besteht die Tendenz, dass die Emissionsintensität des Leuchtstoffs der vorliegenden Erfindung noch weiter verstärkt werden kann.
  • Daher umfasst der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung im wesentlichen eine Verbindung der Formel (2):
    (M1 1-xRe)9M2 2M3 6O24. In der Formel (2) steht M1 für mindestens ein Element, das aus der Gruppe von Ba, Sr, Ca, Mg und Zn ausgewählt ist; M2 für mindestens ein Element, das aus der Gruppe von Al, Sc, Ga, Y, In, La, Gd und Lu ausgewählt ist; M3 für mindestens ein Element, das aus der Gruppe von Si, Ti, Ge, Zr, Sn und Hf ausgewählt ist; Re für mindestens ein Element, das aus der Gruppe von Sm, Eu, Tm, Yb, Mn und Zn ausgewählt ist; x für einen Wert von mehr als 0 und weniger als 1. Hierbei ist im Hinblick auf die Lumineszenzeigenschaften Re vorzugsweise eine Kombination von mindestens Eu als essenziellem Element und optional mindestens einem Element, das aus der Gruppe von Sm, Tm, Yb, Mn und Zn ausgewählt ist.
  • In der Formel (2) steht x vorzugsweise für einen Wert im Bereich von nicht weniger als 0,001 und nicht mehr als 0,5, noch besser einen Wert im Bereich von nicht weniger als 0,01 und nicht mehr als 0,3, noch günstiger einen Wert im Bereich von nicht weniger als 0,01 und nicht mehr als 0,2. Wenn der Wert von x in dem obigen Bereich liegt, besteht die Tendenz, dass die Emissionsintensität des Leuchtstoffs der vorliegenden Erfindung weiter verstärkt ist oder die Wellenlänge von Licht, das den Leuchtstoff anregt, in den Bereich von Licht im nahem Ultraviolettbereich bis blauem Licht geändert wird.
  • M1 in der Formel (1) und der Formel (2) steht vorzugsweise für mindestens ein Element, das aus der Gruppe von Ba, Sr und Ca ausgewählt ist, noch besser für Ba und/oder Sr, noch günstiger Ba und Sr. Wenn M1 für das obige/die obigen Element(e) steht, besteht die Tendenz, dass die Emissionsintensität des Leuchtstoffs der vorliegenden Erfindung weiter verstärkt ist.
  • M2 in der Formel (1) und der Formel (2) steht vorzugsweise für Sc und/oder Y, noch besser für Sc. Wenn M2 für das obige/die obigen Element(e) steht, besteht die Tendenz, dass die Emissionsintensität des Leuchtstoffs der vorliegenden Erfindung weiter verstärkt ist.
  • M3 in der Formel (1) und der Formel (2) steht vorzugsweise für Si und/oder Ge, noch besser für Si. Wenn M3 für das obige/die obigen Element(e) steht, besteht die Tendenz, dass die Emissionsintensität des Leuchtstoffs der vorlie genden Erfindung weiter verstärkt ist.
  • Darüber hinaus kann der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung mindestens ein Element umfassen, das aus der Gruppe von F, Cl, Br und I ausgewählt ist, sofern diese das Erreichen der Aufgabe der vorliegenden Erfindung nicht behindern. Der Gehalt an diesen Elementen beträgt nicht weniger als 1 ppm und nicht mehr als 10000 ppm, vorzugsweise nicht weniger als 1 ppm und nicht mehr als 1000 ppm, bezogen auf das Gesamtgewicht der diese Elemente umfassenden Leuchtstoffe. Wenn der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung mindestens ein Element umfasst, das aus der Gruppe von F, Cl, Br und I wie oben ausgewählt ist, kann die Emissionsintensität des Leuchtstoffs der vorliegenden Erfindung weiter verstärkt sein.
  • Als nächstes wird das Verfahren zur Herstellung des Leuchtstoffs der vorliegenden Erfindung erklärt.
  • Der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung kann beispielsweise auf die im folgenden angegebene Weise hergestellt werden. Der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung kann durch Kalzinieren eines Gemischs von Metallverbindungen, die durch Kalzinieren zum Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung werden, hergestellt werden. Das heißt, er kann durch Einwiegen von Verbindungen, die die entsprechenden Metallelemente umfassen, derart, dass eine gegebene Zusammensetzung erhalten werden kann, Mischen der Verbindungen und dann Kalzinieren des erhaltenen Gemischs der Metallverbindungen hergestellt werden. Beispielsweise kann ein Leuchtstoff der Formel (Ba0,95Eu0,05)9Sc2Si6O24, die eine der bevorzugten Zusammensetzungen ist, durch Einwiegen von BaCO3, Eu2O3, Sc2O3 und SiO2 derart, dass ein Molverhältnis Ba:Eu:Sc:Si von 8,55:0,45:2:6 erhalten wird, Mischen derselben und Kalzinieren des Gemischs hergestellt werden.
  • Die Verbindungen, die die obigen Metallelemente umfassen, umfassen Verbindungen, die Barium, Strontium, Calcium, Magnesium, Zink, Aluminium, Scandium, Gallium, Yttrium, Indium, Lanthan, Gadolinium, Lutetium, Silicium, Titan, Germanium, Zirconium, Zinn, Hafnium, Cer, Praseodym, Neodym, Samarium, Europium, Terbium, Dysprosium, Holmium, Erbium, Thulium, Ytterbium, Mangan und Bismut umfassen, und es können beispielsweise Oxide oder Verbindungen, die durch Zersetzung und/oder Oxidation bei hohen Temperaturen Oxide werden, wie Hydroxide, Carbonate, Nitrate, Halogenide und Oxalate, verwendet werden.
  • Zum Mischen der die obigen Metallelemente umfassenden Verbindungen können Vorrichtungen verwendet werden, die großtechnisch üblicherweise verwendet werden, beispielsweise eine Kugelmühle, ein Doppelzylindermischer und ein Rührer. Entweder Nassmischen oder Trockenmischen können verwendet werden.
  • Der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung wird durch Kalzinieren des Gemischs der Metallverbindungen unter Halten des Gemischs bei beispielsweise einer Temperatur im Bereich von 700–1600°C über 1–100 h erhalten. Wenn das Gemisch der Metallverbindungen Verbindungen, die durch Zersetzung und/oder Oxidation bei hohen Temperaturen Oxide werden können, wie Hydroxide, Carbonate, Nitrate, Halogenide und Oxalate, umfasst, kann das Gemisch der Metallverbindungen beispielsweise durch Vorkalzinieren desselben unter Halten bei einer niedrigeren Temperatur als der Kalzinierungstem peratur zu Oxiden gemacht werden oder Kristallisationswasser vor dem Vorkalzinieren entfernt werden. Ferner kann das Gemisch nach dem Vorkalzinieren gemahlen werden.
  • Als Kalzinierungsatmosphäre können inerte Atmosphären, wie Stickstoff und Argon, oxidierende Atmosphären, wie Luft, Sauerstoff, sauerstoffhaltiger Stickstoff und sauerstoffhaltiges Argon, und reduzierende Atmosphären, wie wasserstoffhaltiger Stickstoff, der 0,1–10 Vol.-% Wasserstoff enthält, und wasserstoffhaltiges Argon, das 0,1–10 Vol.-% Wasserstoff enthält, genannt werden. Wenn das Kalzinieren in einer stark reduzierenden Atmosphäre durchgeführt wird, kann eine geeignete Menge Kohlenstoff zu dem Gemisch von Metallverbindungen gegeben werden. Ferner kann, um die Kristallinität des gebildeten Leuchtstoffs zu erhöhen, eine geeignete Menge eines Reaktionsbeschleunigers in dem Gemisch von Metallverbindungen zum Zeitpunkt des Kalzinierens oder Vorkalzinierens vorhanden sein. Wenn der Reaktionsbeschleuniger vorhanden ist, zeigt der Leuchtstoff manchmal hohe Emissionsintensität. Beispiele für den Reaktionsbeschleuniger sind LiF, NaF, KF, LiCl, NaCl, KCl, Li2CO3, Na2CO3, K2CO3, NaHCO3, NH4Cl, NH4I und dgl. Falls nötig, kann eine Oberflächenbehandlung mit einem anorganischen Material oder organischen Material zur Verbesserung der Haltbarkeit durchgeführt werden.
  • Der durch die obigen Verfahren erhaltene Leuchtstoff kann unter Verwendung einer Kugelmühle, Strahlmühle oder dgl. gemahlen werden. Darüber hinaus kann der gebildete Leuchtstoff gewaschen und klassiert werden. Das Kalzinieren kann zweimal oder öfter durchgeführt werden. Das Verfahren zur Herstellung einer lichtemittierenden Vorrichtung ist nicht speziell beschränkt und es können bekannte Verfahren ver wendet werden. Beispielsweise wird das in US-Patent 6 614 179 offenbarte Verfahren verwendet und der Inhalt desselben wird hier durch Inbezugnahme aufgenommen.
  • Die wie oben angegeben erhaltenen Leuchtstoffe können für lichtemittierende Vorrichtungen, beispielsweise eine weiße LED, Hintergrundbeleuchtung für Flüssigkristalle, Fluoreszenzbeleuchtung, Plasmabildschirme, Edelgaslampen, Braunsche Röhren, FED, Röntgenbildgebungsvorrichtungen und anorganische EL-Displays und dgl. verwendet werden. Das Verfahren zur Herstellung der lichtemittierenden Vorrichtungen ist nicht speziell beschränkt und bekannte Verfahren können verwendet werden. Beispielsweise wird das in US-Patent 6 614 179 offenbarte Verfahren verwendet und der Inhalt desselben wird hier durch Inbezugnahme aufgenommen.
  • Der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung kann Licht durch Anregung mit Licht im nahem Ultraviolettbereich bis zu blauem Licht, d. h. Licht einer Wellenlänge im Bereich von nicht kürzer als 350 nm und nicht länger als 480 nm, vorzugsweise nicht kürzer als 380 nm und nicht länger als 460 nm, emittieren. Daher wird der Leuchtstoff mit Licht angeregt, das eine maximale Emissionsintensität bei einer Wellenlänge (λmax) von nicht kürzer als 350 nm und nicht länger als 480 nm, vorzugsweise nicht kürzer als 380 nm und nicht länger als 460 nm in einer Wellenlänge-Emissionsintensität-Kurve eines Wellenlängenbereichs von nicht kürzer als 300 nm und nicht länger als 780 nm zeigt, und daher kann eine lichtemittierende Vorrichtung durch Kombination des Leuchtstoffs mit einer blauen LED oder einer LED im nahen Ultraviolettbereich erhalten werden. Das fluoreszierende Material umfasst mindestens den Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung und es kann ferner andere Leuchtstoffe, die im folgenden genannt werden, umfassen. Das fluoreszierende Material kann mit mindestens einem Teil des Lichts in dem obigen Bereich angeregt werden.
  • Als nächstes wird das in der lichtemittierenden Vorrichtung verwendete lichtemittierende Element speziell erklärt, wobei eine blaue LED oder eine LED im nahen Ultraviolettbereich als Beispiel genannt wird. Eine blaue LED oder eine LED im nahen Ultraviolettbereich kann durch bekannte Verfahren gemäß der Offenbarung in beispielsweise JP-A-6-177423 , JP-A-11-191638 und US-Patent 6 346 720 hergestellt werden. Das in US-Patent 6 346 720 offenbarte Verfahren wird hier durch Inbezugnahme aufgenommen. Das heißt, das lichtemittierende Element weist eine Struktur auf, die ein Substrat umfasst, auf dem eine n-Verbindungshalbleiterschicht (n-Schicht), eine einen Verbindungshalbleiter umfassende lichtemittierende Schicht (lichtemittierende Schicht) und eine p-Verbindungshalbleiterschicht (p-Schicht) auflaminiert sind. Das Substrat umfasst Saphir, SiC, Si oder dergleichen. Die Verfahren zur Lamination der Verbindungshalbleiterschichten umfassen beispielsweise ein generell verwendetes MOVPE (Metal Organic Vapor Phase Epitaxy)-Verfahren, MBE(Molecular Beam Epitaxy)-Verfahren und dergleichen. Als Basiszusammensetzung des Verbindungshalbleiters der lichtemittierenden Schicht werden GaN, IniGal-iN(0 < i < 1), IniAljGa1-i-jN(0 < i < 1, 0 < j < 1, i + j < 1) und dergleichen verwendet. Durch Ändern dieser Zusammensetzung kann die Wellenlänge des emittierten Lichts, d. h. die von Licht im nahen Ultraviolettbereich bis bläulich-purpurfarbenem Licht oder blauem Licht, geändert werden. Ferner ist es günstig, wenn die Menge der in der lichtemittierenden Schicht enthaltenen Fremdatome gering ist. Insbesondere beträgt, wenn die Elemente Si, Ge und Elemente der Gruppe 2 als Fremdatome verwendet werden, die Konzentration dersel ben vorzugsweise 1017 cm–3 oder weniger. Die lichtemittierende Schicht kann eine Einquantentopfstruktur oder Mehrfachquantentopfstruktur aufweisen. Die Dicke der lichtemittierenden Schicht beträgt vorzugsweise nicht weniger als 5 Å und nicht mehr als 300 Å, noch besser nicht weniger als 10 Å und nicht mehr als 90 Å. Wenn die Dicke weniger als 5 Å oder mehr als 300 Å beträgt, ist die Emissionseffizienz des lichtemittierenden Elements manchmal unzureichend.
  • Als n-Schicht und p-Schicht wird ein Verbindungshalbleiter mit einer größeren Bandlücke als die des Verbindungshalbleiters der lichtemittierenden Schicht verwendet. Durch Bereitstellen der lichtemittierenden Schicht zwischen der n-Schicht und der p-Schicht kann ein lichtemittierendes Element erhalten werden. Ferner können, falls nötig, einige Schichten unterschiedlicher Zusammensetzung, Leitfähigkeit und Dotierungskonzentration zwischen der n-Schicht und der lichtemittierenden Schicht und zwischen der lichtemittierenden Schicht und der p-Schicht eingefügt werden. Als Basiszusammensetzungen des Verbindungshalbleiters der Einfügungsschicht kann beispielsweise das oben genannte In1AljGa1-i-jN(0 < i < 1, 0 < j < 1, i + j < 1) genannt werden und von diesen werden diejenigen, die sich von der lichtemittierenden Schicht im Hinblick auf Zusammensetzung, Leitfähigkeit, Dotierungskonzentration und dgl. unterscheiden, verwendet.
  • Die zwei an die lichtemittierende Schicht angrenzenden Schichten werden als Ladungsinjektionsschichten bezeichnet. Wenn die obigen Einfügungsschichten vorhanden sind, fungieren diese als die Ladungsinjektionsschichten, und wenn die Einfügungsschichten nicht vorhanden sind, fungieren die n-Schicht und die p-Schicht als die Ladungsinjektionsschich ten. Positive Ladungen und negative Ladungen werden in die lichtemittierende Schicht durch die zwei Ladungsinjektionsschichten injiziert und diese Ladungen rekombinieren als solche unter Emission von Licht. Um die in die lichtemittierende Schicht injizierten Ladungen effizient zu rekombinieren und Licht hoher Intensität zu erhalten, ist es günstig, wenn das lichtemittierende Element eine Struktur aufweist, bei der Ladungsinjektionsschichten durch Einfügen einer Einfügungsschicht mit einer größeren Bandlücke als der der lichtemittierenden Schicht zwischen der n-Schicht und der lichtemittierenden Schicht und zwischen der lichtemittierenden Schicht und der p-Schicht ausgebildet sind (wobei diese Struktur eine sog. Doppelheterostruktur ist). Die Differenz der Bandlücke zwischen der Ladungsinjektionsschicht und der lichtemittierenden Schicht beträgt vorzugsweise 0,1 eV oder mehr. Wenn die Differenz der Bandlücke zwischen der Ladungsinjektionsschicht und der lichtemittierenden Schicht kleiner als 0,1 eV ist, ist die Eingrenzung von Trägern in der lichtemittierenden Schicht nicht ausreichend und die Emissionseffizienz des lichtemittierenden Elements kann daher niedriger sein. Die Differenz der Bandlücke beträgt noch besser 0,3 eV oder mehr. Wenn jedoch die Bandlücke der Ladungsinjektionsschicht 5 eV übersteigt, nimmt die zur Injektion einer Ladung notwendige Spannung zu und daher beträgt die Bandlücke der Ladungsinjektionsschicht vorzugsweise 5 eV oder weniger. Die Dicke der Ladungsinjektionsschicht beträgt vorzugsweise nicht weniger als 5 Å und nicht mehr als 5000 Å. Wenn die Dicke der Ladungsinjektionsschicht weniger als 5 oder mehr als 5000 Å beträgt, besteht die Tendenz, dass die Emissionseffizienz des lichtemittierenden Elements beeinträchtigt wird. Die Dicke der Ladungsinjektionsschicht beträgt vorzugsweise nicht weniger als 10 Å und nicht mehr als 2000 Å.
  • Das wie oben angegeben hergestellte lichtemittierende Element emittiert Licht, das eine maximale Emissionsintensität bei einer Wellenlänge (λmax) von nicht kürzer als 350 nm und nicht länger als 480 nm in einer Wellenlänge-Emissionsintensität-Kurve eines Wellenlängenbereichs von nicht kürzer als 300 nm und nicht länger als 780 nm zeigt. Hierbei ist die Wellenlänge-Emissionsintensität-Kurve eine Kurve, die durch Auftragen der Emissionsintensität gegen die Wellenlänge von Licht erhalten wird, und sie wird manchmal als Lumineszenzspektrum bezeichnet. Die Wellenlänge-Emissionsintensität-Kurve kann unter Verwendung eines Spektrofluorometers erhalten werden.
  • Als nächstes wird das Verfahren zur Herstellung einer weißen LED als Beispiel für eine lichtemittierende Vorrichtung, die das obige lichtemittierende Element und ein fluoreszierendes Material, das Licht bei Anregung mit mindestens einem Teil von durch das lichtemittierende Element emittiertem Licht emittiert, umfasst, erklärt. Die weiße LED kann unter Verwendung einer blauen LED oder einer LED im nahen Ultraviolettbereich als lichtemittierendes Element und beispielsweise durch Versiegeln des lichtemittierenden Elements mit einem lichtdurchlässigen Harz, wie einem Epoxyharz, und Anordnen eines fluoreszierenden Materials derart, dass es die Oberfläche des lichtemittierenden Elements bedeckt, hergestellt werden. In diesem Fall wird die Zusammensetzung und Menge des fluoreszierenden Materials günstigerweise derart festgelegt, dass ein gewünschtes weißes Licht emittiert wird. Als das fluoreszierende Material kann der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung allein oder in Kombination mit anderen Leuchtstoffen verwendet werden. Beispielsweise kann im Falle der Konstruktion einer komplementären weißen LED unter Verwendung einer blauen LED und eines gelben Leuchtstoffs (siehe 6 für das Lumi neszenzspektrum einer herkömmlichen derartigen komplementären LED) die Farbgebung durch weitere Zugabe des Leuchtstoffs der vorliegenden Erfindung mit einer maximalen Emissionsintensität bei etwa 510 nm verbessert werden. Darüber hinaus kann, wenn eine weiße LED des Dreiwellenlängentyps durch Kombination einer LED im nahen Ultraviolettbereich mit blauen, grünen und roten Leuchtstoffen konstruiert wird, der Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung als blauer Leuchtstoff verwendet werden, der mit Licht im nahen Ultraviolettbereich zufriedenstellend angeregt wird und von hervorragender Emissionsintensität ist. Beispiele für die anderen Leuchtstoffe sind BaMgAl10O17:Eu,
    (Ba, Sr, Ca) (Al, Ga)2S4:Eu, BaMgAl10O17:Eu, Mn, BaAl12O19:Eu, Mn, (Ba, Sr, Ca)S:Eu, Mn, Y3Al5O12:Ce, (Y, Gd)3Al5O12:Ce, YBO3:Ce, Tb, Y2O3:Eu, Y2O2S:Eu, YVO4:Eu, (Ca, Sr)S:Eu, SrY2O4:Eu, Ca-Al-Si-O-N:Eu, Li-(Ca,Mg)-Ln-Al-O-N:Eu (worin Ln für ein anderes Seltenerdmetallelement als Eu steht) und sie sind nicht auf diese Leuchtstoffe beschränkt und ferner können in der Zukunft entwickelte Leuchtstoffe natürlich in Kombination mit dem Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung verwendet werden.
  • Die vorliegende Erfindung wird durch die folgenden Beispiele, die nicht als die Erfindung beschränkend betrachtet werden sollen, detaillierter erklärt.
  • Beispiel 1
  • Die Ausgangsmaterialien Bariumcarbonat, Europiumoxid, Scandiumoxid und Siliciumdioxid wurden derart eingewogen, dass ein Molverhältnis Ba:Eu:Sc:Si von 8,55:0,45:2:6 erhalten wurde, und 4 h mit einer Nasskugelmühle unter Verwendung von Aceton gemischt, wobei eine Aufschlämmung erhalten wurde. Die erhaltene Aufschlämmung wurde durch einen Verdampfer getrocknet, dann wurde das erhaltene Gemisch von Metallverbindungen 6 h bei einer Temperatur von 1300°C in Luftatmosphäre zum Brennen des Gemischs gehalten und dann wurde das Gemisch langsam auf Raumtemperatur gekühlt. Danach wurde das Gemisch mit einem Achatmörser gemahlen und 6 h bei einer Temperatur von 1300°C in einer Ar-Atmosphäre, die 5 Vol.-% H2 enthielt, gehalten, wodurch das gemahlene Gemisch gebrannt wurde, und anschließend langsam auf Raumtemperatur gekühlt, wobei der Leuchtstoff 1 erhalten wurde, der eine Verbindung der Formel (Ba0,95Eu0,05)9Sc2Si6O24 umfasste.
  • Die Lumineszenzeigenschaften des Leuchtstoffs 1 wurden in der Form des Anregungsspektrums und des Lumineszenzspektrums, die unter Verwendung eines Spektrofluorometers (hergestellt von JASCO Corporation) erhalten wurden, beurteilt. Es wurde ermittelt, dass der Leuchtstoff 1 mit Licht mit einer Wellenlänge von nicht kürzer als 350 nm und nicht länger als 480 nm angeregt wurde und Licht mit einer maximalen Emissionsintensität bei einer Wellenlänge von 510 nm emittierte. Die Ergebnisse sind in 1 und Tabelle 1 angegeben.
  • Beispiel 2
  • Die Ausgangsmaterialien Bariumcarbonat, Strontiumcarbonat, Europiumoxid, Scandiumoxid und Siliciumdioxid wurden derart eingewogen, dass ein Molverhältnis Ba:Sr:Eu:Sc:Si von 8,1:0,45:0,45:2:6 erhalten wurde, und der Leuchtstoff 2, der eine Verbindung der Formel (Ba0,9Sr0,05Eu0,05)9Sc2Si6O24 umfasste, wurde gemäß Beispiel 1 erhalten.
  • Die Lumineszenzeigenschaften des Leuchtstoffs 2 wurden in der Form des Anregungsspektrums und des Lumineszenzspektrums, die unter Verwendung eines Spektrofluorometers (hergestellt von JASCO Corporation) erhalten wurden, beurteilt. Es wurde ermittelt, dass der Leuchtstoff 2 mit Licht mit einer Wellenlänge von nicht kürzer als 350 nm und nicht länger als 480 nm angeregt wurde und Licht mit einer maximalen Emissionsintensität bei einer Wellenlänge von 513 nm emittierte. Die Ergebnisse sind in 2 und Tabelle 1 angegeben.
  • Beispiele 3–7
  • Unter Verwendung von Bariumcarbonat, Europiumoxid, Scandiumoxid und Siliciumdioxid als Ausgangsmaterialien wurden die Leuchtstoffe 3–7, die die in den Beispielen 3–7 in Tabelle 1 angegebenen Verbindungen umfassen, gemäß Beispiel 1 erhalten. Die Lumineszenzeigenschaften der Leuchtstoffe 3–7 wurden in Form des Anregungsspektrums und des Lumineszenzspektrums, die unter Verwendung eines Spektrofluorometers (hergestellt von JASCO Corporation) erhalten wurden, beurteilt. Die erhaltenen Ergebnisse sind in Tabelle 1 angegeben. Ferner sind Anregungsspektren und Lumineszenzspektren der Leuchtstoffe 3–5 in 3–5 gezeigt.
  • Das Lumineszenzspektrum einer herkömmlichen weißen LED, die weißes Licht durch ein additives Farbgemisch einer blauen LED und eines gelben Leuchtstoffs emittiert, ist in 6 gezeigt. In dem Lumineszenzspektrum der herkömmlichen weißen LED ist die Emissionsintensität bei etwa 510 nm niedrig und die Farbgebung einer weißen LED kann durch Kombination des Leuchtstoffs der vorliegenden Erfindung mit der her kömmlichen weißen LED verbessert werden.
  • Figure 00200001
  • Eine weiße LED von in der Praxis verbesserten Lumineszenzeigenschaften, die hauptsächlich Farbgebungseigenschaften sind, kann durch Kombination eines fluoreszierenden Materials, das den Leuchtstoff der vorliegenden Erfindung umfasst, mit einem lichtemittierenden Element, das Licht im nahen Ultraviolettbereich bis blaues Licht emittiert, d. h. einer blauen LED oder einer LED im nahem Ultraviolettbereich, erhalten werden.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • [1] Anregungsspektrum und Lumineszenzspektrum des Leuchtstoffs 1 von Beispiel 1.
  • [2] Anregungsspektrum und Lumineszenzspektrum des Leuchtstoffs 2 von Beispiel 2.
  • [3] Anregungsspektrum und Lumineszenzspektrum des Leuchtstoffs 3 von Beispiel 3.
  • [4] Anregungsspektrum und Lumineszenzspektrum des Leuchtstoffs 4 von Beispiel 4.
  • [5] Anregungsspektrum und Lumineszenzspektrum des Leuchtstoffs 5 von Beispiel 5.
  • [6] Lumineszenzspektrum einer herkömmlichen weißen LED.
  • ZUSAMMENFASSUNG
  • Diese Erfindung beschreibt einen Leuchtstoff, der eine lichtemittierende Vorrichtung bereitstellen kann, die in der Praxis im Hinblick auf die Lumineszenzeigenschaften, die hauptsächlich Farbgebungseigenschaften sind, verbessert ist. Der Leuchtstoff ist dadurch gekennzeichnet, dass er eine Verbindung der Formel aM1O-bM2 2O3-cM3O2 umfasst, worin M1 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Ba, Sr, Ca, Mg und Zn ausgewählt ist; M2 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Al, Sc, Ga, Y, In, La, Gd und Lu ausgewählt ist; M3 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Si, Ti, Ge, Zr, Sn und Hf ausgewählt ist; a für einen Wert von nicht weniger als 8 und nicht mehr als 10 steht; b für einen Wert von nicht weniger als 0,8 und nicht mehr als 1,2 steht; und c für einen Wert von nicht weniger als 5 und nicht mehr als 7 steht, und der Leuchtstoff mindestens ein Element als Aktivator aufweist, das aus der Gruppe von Seltenerdmetallen, Mn, Bi und Zn ausgewählt ist und in die Verbindung eingebaut ist.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
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Claims (10)

  1. Leuchtstoff, umfassend eine Verbindung der Formel aM1O·bM2 2O3·cM3O2 (worin M1 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Ba, Sr, Ca, Mg und Zn ausgewählt ist; M2 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Al, Sc, Ga, Y, In, La, Gd und Lu ausgewählt ist; M3 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Si, Ti, Ge, Zr, Sn und Hf ausgewählt ist; a für einen Wert von nicht weniger als 8 und nicht mehr als 10 steht; b für einen Wert von nicht weniger als 0,8 und nicht mehr als 1,2 steht; und c für einen Wert von nicht weniger als 5 und nicht mehr als 7 steht), wobei die Verbindung als Aktivator mindestens ein Element umfasst, das aus der Gruppe von Seltenerdmetallen, Mn, Bi und Zn ausgewählt ist.
  2. Leuchtstoff nach Anspruch 1, wobei der Aktivator mindestens ein Element ist, das aus der Gruppe von Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Mn, Bi und Zn ausgewählt ist.
  3. Leuchtstoff, im wesentlichen bestehend aus einer Verbindung der Formel (M1 1-xRex)9M2 2M3 6O24 (worin M1 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Ba, Sr, Ca, Mg und Zn ausgewählt ist; M2 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Al, Sc, Ga, Y, In, La, Gd und Lu ausgewählt ist; M3 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Si, Ti, Ge, Zr, Sn und Hf ausgewählt ist; Re für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Sm, Eu, Tm, Yb, Mn und Zn ausgewählt ist; x für einen Wert von mehr als 0 und weniger als 1 steht).
  4. Leuchtstoff nach Anspruch 3, wobei x für einen Wert von nicht weniger als 0,01 und nicht mehr als 0,2 steht.
  5. Leuchtstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei M1 für mindestens ein Element steht, das aus der Gruppe von Ba, Sr und Ca ausgewählt ist.
  6. Leuchtstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei M2 für Sc und/oder Y steht.
  7. Leuchtstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei M3 für Si und/oder Ge steht.
  8. Lichtemittierende Vorrichtung, die den Leuchtstoff nach einem der Ansprüche 1–7 umfasst.
  9. Lichtemittierende Vorrichtung, die ein lichtemittierendes Element und ein fluoreszierendes Material, das Licht bei Anregung mit mindestens einem Teil des von dem lichtemittierenden Element emittierten Lichts emittiert, umfasst, wobei das fluoreszierende Material den Leuchtstoff nach einem der Ansprüche 1–7 umfasst.
  10. Lichtemittierende Vorrichtung nach Anspruch 9, wobei das durch das lichtemittierende Element emittierte Licht die maximale Emissionsintensität bei einer Wellenlänge (λmax) von nicht kürzer als 350 nm und nicht länger als 480 nm in einer Wellenlänge-Emissionsintensität-Kurve eines Wellenlängenbereichs von nicht kürzer als 300 nm und nicht länger als 780 nm zeigt.
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