DE10297484B4 - Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers und Verfahren zur Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungssinterkörpers - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers und Verfahren zur Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungssinterkörpers Download PDF

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Abstract

Verfahren zur Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers, wobei das Verfahren die Stufen umfasst:
Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungspulvers;
Erzeugung einer remanenten Magnetisierung in dem Pulver; und
Granulieren des Pulvers durch Ausnutzung der Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung des Pulvers erzeugt wird, worin die Granulierstufe eine Stufe der Herstellung eines granulierten Pulvers mit einer mittleren Teilchengröße von 0,05 mm bis 3,0 mm umfasst.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers und auf ein Verfahren zur Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungssinterkörpers.
  • Ein Seltenerdmetall-Legierungssintermagnet (Permanentmagnet) wird normalerweise hergestellt durch Pressen eines Pulvers aus einer Seltenerdmetall-Legierung, Sintern des resultierenden Pulverpresslings und anschließende Durchführung einer Alterungsbehandlung mit dem Sinterkörper. Permanentmagnete, die derzeit in großem Umfang für verschiedene Anwendungszwecke eingesetzt werden, umfassen Magnete auf Seltenerdmetall-Kobalt-Basis und Magnete auf Seltenerdmetall-Eisen-Bor-Basis. Unter anderem werden die Magnete auf Seltenerdmetall-Eisen-Bor-Basis (nachstehend hier als "Magnete auf "R-Fe-B-Basis" bezeichnet, worin R für eines der Elemente der Seltenen Erden einschließlich Y, Fe für Eisen und B für Bor stehen) immer häufiger in verschiedenen elektronischen Geräten verwendet. Dies ist darauf zurückzu führen, dass ein Magnet auf R-Fe-B-Basis ein maximales Energieprodukt aufweist, das höher ist als bei irgendeinem der verschiedenen anderen Magnet-Typen und dass er dennoch verhältnismäßig billig ist.
  • Ein Sintermagnet auf R-Fe-B-Basis umfasst eine Hauptphase, die im Wesentlichen aus einer tetragonalen R2Fe14B-Verbindung besteht, eine R-reiche Phase, die beispielsweise Nd enthält, und eine B-reiche Phase. In dem Sintermagneten auf R-Fe-B-Basis kann ein Teil des Fe durch ein Übergangsmetall wie Co oder Ni ersetzt sein und ein Teil des Bors (B) kann durch Kohlenstoff (C) ersetzt sein. Ein Sintermagnet auf R-Fe-B-Basis, auf den die vorliegende Erfindung mit Vorteil anwendbar ist, ist beispielsweise in den US-Patenten Nr. 4 770 723 und 4 792 368 beschrieben.
  • Bei dem Stand der Technik wird eine Legierung auf R-Fe-B-Basis hergestellt als ein Material für einen solchen Magneten durch Anwendung eines Blockgieß-Verfahrens. Bei einem Blockgieß-Verfahren werden normalerweise ein Metall der Seltenen Erden, elektrolytisches Eisen und eine Ferrobor-Legierung als jeweilige Ausgangsmaterialien durch Anwendung eines Induktionserhitzungs-Verfahrens zum Schmelzen gebracht und dann wird die auf diese Weise erhaltene Schmelze in einer Gießform verhältnismäßig langsam abgekühlt, wodurch ein Legierungsblock erhalten wird.
  • Neuerdings hat ein schnelles Abkühlungsverfahren, beispielsweise ein Bandgießverfahren oder ein Zentrifugengießverfahren, viel Aufmerksamkeit in dem Stand der Technik gefunden. Bei einem schnellen Abkühlungsverfahren wird eine geschmolzene Legierung in Kontakt gebracht mit und verhältnismäßig schnell abgekühlt mittels einer Einzel-Abschreckungswalze, einer Doppel-Abschreckungswalze, einer rotierenden Scheibe oder der inneren Oberfläche einer rotierenden zylindrischen Gießform, wodurch aus der geschmolzenen Legierung eine erstarrte (verfestigte) Legierung hergestellt wird, die dünner ist als ein Legierungsblock. Die auf diese Weise hergestellte erstarrte bzw. verfestigte Legierung wird nachstehend als "Legierungsflocke" oder "Legierungs lamelle" bezeichnet. Die durch Anwendung eines solchen schnellen Abkühlungsverfahrens hergestellte Legierungsflocke hat in der Regel eine Dicke von etwa 0,03 mm bis etwa 10 mm. Bei Anwendung des schnellen Abkühlungsverfahrens beginnt die geschmolzene Legierung von ihrer Oberfläche her fest zu werden (zu erstarren), die mit der Oberfläche der Abschreckungswalze in Kontakt kommt. Diese Oberfläche der geschmolzenen Legierung wird hier als "Walzenkontaktoberfläche" bezeichnet. Bei dem schnellen Abkühlungsverfahren wachsen daher säulenförmige Kristalle in Richtung der Dicke ausgehend von der Walzenkontaktoberfläche. Als Folge davon hat die schnell erstarrte Legierung, die durch Anwendung eines Bandgießverfahrens oder irgendeines anderen schnellen Abkühlungsverfahrens hergestellt worden ist, eine Struktur, die eine kristalline R2Fe14B-Phase und eine R-reiche Phase umfasst. Die kristalline R2Fe14B-Phase hat in der Regel eine Nebenachsen-Größe von etwa 0,1 μm bis etwa 100 μm und eine Hauptachsengröße von etwa 5 μm bis etwa 500 μm. Andererseits ist die R-reiche Phase, bei der es sich um eine nichtmagnetische Phase handelt, die ein Element der Seltenen Erden R in einer verhältnismäßig hohen Konzentration enthält und eine Dicke (entsprechend der Breite der Korngrenze) von etwa 10 μm oder weniger aufweist, in der Korngrenze zwischen den kristallinen R2Fe14B-Phasen dispergiert.
  • Im Vergleich zu einer nach dem konventionellen Blockgießverfahren oder Formgießverfahren hergestellten Legierung (eine solche Legierung wird hier als "Ingot-Legierung" bezeichnet) wird eine schnell erstarrte Legierung innerhalb einer kürzeren Zeit abgeschreckt (d.h. mit einer Abkühlungsgeschwindigkeit von 102°C/s bis 104°C/s). Die schnell erstarrte Legierung weist daher eine feinere Struktur auf und hat eine geringere Kristallkorngröße. Außerdem hat in der schnell erstarrten Legierung ihre Korngrenze eine größere Fläche und die R-reiche Phase ist innerhalb der Korngrenze breit und dünn dispergiert (verteilt). Die schnell erstarrte Legierung weist somit auch eine ausgezeichnete Dispergierbarkeit der R-reichen Phase auf. Da die schnell erstarrte Legierung die vorstehend beschriebenen vorteilhaften Merkmale aufweist, kann ein Magnet mit ausgezeichneten magnetischen Eigenschaften aus der schnell erstarrten Legierung hergestellt werden.
  • Ein alternatives Legierungsherstellungsverfahren, das so genannte "Ca-Reduktionsverfahren (oder Reduktions/Diffusionsverfahren)" ist ebenfalls aus dem Stand der Technik bekannt. Dieses Verfahren umfasst die folgenden Behandlungs- und Herstellungsstufen: Zugabe von metallischem Calcium (Ca) und Calciumchlorid (CaCl) entweder zu der Mischung aus mindestens einem Seltenerdmetalloxid, Eisenpulver, reinem Borpulver und mindestens einem Ferrobor-Pulver und Boroxid in einem vorgegebenen Verhältnis oder zu einer Mischung, die ein Legierungspulver oder ein Mischoxid enthält oder einem Mischoxid aus diesen Aufbauelementen in einem vorgegebenen Verhältnis; Durchführen einer Reduktions/Diffusions-Behandlung mit der resultierenden Mischung innerhalb einer inerten Atmosphäre; Verdünnen des erhaltenen Reaktanten zur Herstellung einer Aufschlämmung und anschließendes Behandeln der Aufschlämmung mit Wasser. Auf diese Weise kann ein Feststoff aus einer Legierung auf R-Fe-B-Basis erhalten werden.
  • Es sei darauf hingewiesen, dass jeder kleine Block aus einer festen Legierung hier als "Legierungsblock" bezeichnet wird. Der "Legierungsblock" kann irgendeine von verschiedenen Formen von festen Legierungen sein, die nicht nur erstarrte Legierungen, die durch Abkühlen einer Schmelze eines Legierungsmaterials erhalten worden sind (beispielsweise einen Legierungsblock, der durch das konventionelle Blockgießverfahren hergestellt worden ist, oder eine Legierungsflocke, die durch ein schnelles Abkühlungsverfahren, wie z.B. ein Bandgießverfahren hergestellt worden ist), sondern auch eine feste Legierung, die durch das Ca-Reduktionsverfahren hergestellt worden ist, umfassen.
  • Ein Legierungspulver, das gepresst werden soll, wird erhalten durch Durchführung der folgenden Behandlungsstufen: grobes Pulverisieren eines Legierungsblockes in einer dieser Formen durch Anwendung beispielsweise eines Wasserstoffeinschluss-Verfahrens und/oder irgendeine der verschiedenen mechanischen Mahlverfahren (wie z.B. unter Verwendung einer Scheibenmühle); und feines Pulverisieren des resultierenden groben Pulvers (mit einer mittleren Teilchengröße von 10 μm bis 500 μm) durch Anwendung eines trockenen Mahlverfahrens unter Verwendung beispielsweise einer Strahlmühle.
  • Die Legierung auf R-Fe-B-Basis, die gepresst werden soll, hat vorzugsweise eine mittlere Teilchengröße von 1,5 μm bis etwa 6 μm, um ausreichende mechanische Eigenschaften zu erzielen. Es sei darauf hingewiesen, dass die "mittlere Teilchengröße" eines Pulvers hier, wenn nichts anderes angegeben ist, eine FSSS-Teilchengröße ist. Wenn jedoch ein Pulver mit einer derart niedrigen mittleren Teilchengröße verwendet wird, sind die resultierende Fließfähigkeit, Pressbarkeit (einschließlich der Hohlraumfüllungsdichte und der Komprimierbarkeit) und die Produktivität schlecht.
  • Um diese Probleme zu überwinden, wurde bereits ein Verfahren zum Beschichten der Oberfläche von Legierungspulver-Teilchen mit einem Gleitmittel vorgeschlagen. So ist beispielsweise in der offengelegten japanischen Patentpublikation Nr. 08-111 308 und in dem US-Patent Nr. 5 666 635 ein Verfahren zur Herstellung eines feinen Legierungspulvers auf R-Fe-B-Basis (mit einer mittleren Teilchengröße von 1,5 μm bis 5 μm) beschrieben durch Zugabe von 0,02 Massenprozent bis 5,0 Massenprozent eines Gleitmittels (z.B. mindestens eines verflüssigten Fettsäureesters) zu einem groben Legierungspulver auf R-Fe-B-Basis mit einer mittleren Teilchengröße von 10 μm bis 500 μm und anschließendes Pulverisieren der Mischung mittels einer Strahlmühle innerhalb eines inerten Gases.
  • Das Gleitmittel verbessert nicht nur das Fließvermögen und die Pressbarkeit (oder Komprimierbarkeit) des Pulvers, sondern fungiert auch als Bindemittel zur Erhöhung der Härte (oder Festigkeit) des Presslings. Dennoch kann das Gleitmittel auch als restlicher Kohlenstoff in dem Sinterkörper verbleiben, wo er möglicherweise die magnetischen Eigenschaften beeinträchtigt (verschlechtert). Daher muss das Gleitmittel eine gute Bindemittel-Entfernbarkeit aufwei sen. So sind beispielsweise in der offengelegten japanischen Patentpublikation Nr. 2000-306753 als bevorzugte Gleitmittel mit einer guten Bindemittelentfernbarkeit depolymerisierte Polymere, Mischungen aus einem depolymerisierten Polymer und einem Kohlenwasserstoff-Lösungsmittel und Mischungen aus einem depolymerisierten Polymer, einem Mineralöl mit niedriger Viskosität und einem Kohlenwasserstoff-Lösungsmittel beschrieben.
  • Bei diesem Verfahren, bei dem ein Gleitmittel verwendet wird, wird zwar ein bestimmter Grad der Verbesserung erzielt, es ist jedoch immer noch schwierig, den Hohlraum mit dem Pulver genügend gleichmäßig zu füllen oder einen ausreichenden Grad der Pressbarkeit zu erzielen. Unter anderem weist ein Pulver, das unter Anwendung eines Bandgießverfahrens oder irgendeines anderen schnellen Abkühlungsverfahrens (mit einer Abkühlungsgeschwindigkeit von 102°C/s bis 104°C/s) hergestellt worden ist, eine geringere mittlere Teilchengröße und eine engere Teilchengrößenverteilung auf als ein Pulver, das nach einem Blockgießverfahren hergestellt worden ist und daher insbesondere ein schlechtes Fließvermögen hat. Aus diesem Grund kann die Menge des Pulvers, die in den Hohlraum eingefüllt werden soll, manchmal den zulässigen Bereich übersteigen oder die Hohlraumfüllungsdichte kann ungleichmäßig sein. Als Folge davon können die Variationen in Bezug auf die Masse oder die Dimensionen der Presslinge ihre zulässigen Bereiche überschreiten oder in den Presslingen können Risse oder Absplitterungen auftreten.
  • Als ein anderes (weiteres) Verfahren zur Verbesserung des Fließvermögens und der Pressbarkeit eines Legierungspulvers auf R-Fe-B-Basis wurde vorgeschlagen, ein granuliertes Pulver herzustellen.
  • So ist beispielsweise in der offengelegten japanischen Patentpublikation Nr. 63-237 402 beschrieben, dass die Pressbarkeit verbessert werden kann mit einem granulierten Pulver, das hergestellt worden ist durch Zugabe von 0,4 Massenprozent bis 4,0 Massenprozent einer Mischung aus einer Paraffin-Verbindung (die bei Raumtemperatur flüssig ist) und einem aliphatischen Car boxylat zu dem Pulver und durch Mahlen und Granulieren derselben. Ein Verfahren, bei dem Polyvinylalkohol (PVA) als Granuliermittel verwendet wird, ist ebenfalls bekannt. Es sei darauf hingewiesen, dass sowohl das Granuliermittel als auch ein Gleitmittel als Bindemittel fungieren zur Erhöhung der Festigkeit des Presslings.
  • Wenn jedoch das in der offengelegten japanischen Patentpublikation Nr. 63-237 402 beschriebene Granuliermittel verwendet wird, dann ist die Bindemittelentfernbarkeit so schlecht, dass die magnetischen Eigenschaften eines Sinterkörpers aus einer Legierung auf R-Fe-B-Basis durch den in dem Sinterkörper verbleibenden Kohlenstoff beeinträchtigt (verschlechtert) werden.
  • Andererseits weist das granulierte Pulver, das durch Anwendung eines Sprühtrockungsverfahrens auf PVA hergestellt worden ist, eine hohe Bindekraft auf und es ist nicht zu hart, um vollständig zerkleinert werden zu können, selbst beim Anlegen eines äußeren magnetischen Feldes. Daher können seine primären Teilchen nicht in ausreichendem Maße auf das magnetische Feld ausgerichtet werden und es können keine Magnete mit ausgezeichneten magnetischen Eigenschaften erhalten werden. PVA weist auch eine schlechte Bindemittelentfernbarkeit auf und der aus PVA stammende Kohlenstoff neigt dazu, in den Magneten zu verbleiben. Dieses Problem kann jedoch überwunden werden durch Durchführung eines Bindemittelentfernungs-Verfahrens in einer Wasserstoff-Atmosphäre. Es ist jedoch immer noch schwierig, diesen Kohlenstoff in ausreichendem Maße zu entfernen.
  • Um das Problem zu lösen, dass das granulierte Pulver selbst unter einem ausrichtenden magnetischen Feld schwer zu zerkleinern ist, hat der Anmelder der vorliegenden Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines granulierten Pulvers vorgeschlagen, in dem die jeweiligen Pulverteilchen (d.h. die jeweiligen Primärteilchen), die mit einem magnetischen Pulver ausgerichtet worden sind, mit einem Granuliermittel gebunden (gekoppelt) werden durch Granulieren des Pulvermaterials bei einem daran angelegten statischen magnetischen Feld (vgl. die offengelegte japanische Patentpublikationen Nr. 10-140202). Wenn dieses granulierte Pulver verwendet wird, sind die magnetischen Eigenschaften verbessert im Vergleich zur Verwendung eines granulierten Pulvers, in dem die Primärteilchen die nicht mit einem angelegten magnetischen Feld ausgerichtet worden sind, mit einem Granuliermittel gebunden (gekoppelt) werden. Es ist jedoch schwierig, die gepressten Pulverteilchen mit dem magnetischen Feld in ausreichendem Maße auszurichten. Infolgedessen sind die resultierenden magnetischen Eigenschaften schlechter als in einer Situation, in der ein nicht-granuliertes Seltenerdmetall-Legierungspulver verwendet wird.
  • Es wurden bereits verschiedene Granuliermittel und Granulierverfahren vorgeschlagen, wie vorstehend beschrieben. Ein Verfahren für die Massenproduktion eines granulierten Pulvers aus einer Seltenerdmetall-Legierung, das ein ausgezeichnetes Fließvermögen und eine ausgezeichnete Pressbarkeit aufweist und das zur Herstellung von Magneten mit guten magnetischen Eigenschaften beitragen kann, wurde bisher jedoch noch nicht entwickelt.
  • Andererseits nimmt die Nachfrage nach kleineren, dünneren und leistungsfähigeren Magneten zu. Deshalb ist die Entwicklung eines Verfahrens zur Herstellung von kleinen oder dünnen Hochleistungsmagneten mit einer hohen Produktivität erwünscht. Allgemein gilt, dass dann, wenn ein Seltenerdmetall-Legierungssinterkörper (oder ein durch Magnetisierung des Sinterkörpers erhaltener Magnet) maschinell bearbeitet wird, seine magnetischen Eigenschaften schlechter werden als Folge von Spannungen, die durch die maschinelle Bearbeitung verursacht werden. Eine solche Verschlechterung der magnetischen Eigenschaften ist bei einem kleinen Magneten nicht vernachlässigbar. Daher ist es, je geringer die Größe des herzustellenden Magneten ist, umso mehr erforderlich, einen Sinterkörper herzustellen, der eine hohe Dimensionsgenauigkeit hat, um möglichst überhaupt keine maschinelle Bearbeitung zu benötigen, und der auch die herzustellende endgültige Gestalt hat. Die Nachfrage nach einem Seltenerdmetall-Legierungspulver mit einem ausgezeichneten Fließvermögen und einer ausgezeichneten Pressbarkeit (beispielsweise unter anderem für ein Legierungspulver auf R-Fe-B-Basis) nimmt auch aus diesen Gründen weiter zu.
  • Ferner ist aus der JP 10 140 202 A ein Verfahren zur Herstellung eines Pulvers mit gutem Fließvermögen bekannt, bei dem das Pulver durch ein Magnetfeld orientiert und anschließend granuliert wird. Dieser Stand der Technik betrifft jedoch nicht das Granulieren von Seltenerdmetall-Legierungspulver.
  • Aus der DE 37 80 588 T2 ist ein Verfahren zur Herstellung eines gesinterten Permanentmagneten bekannt. Zur Herstellung dieses Magneten wird in diesem bekannten Stand der Technik vorgeschlagen, ein Seltenerdmetall-Legierungspulver zu verwenden.
    •
  • Beschreibung der Erfindung
  • Um die vorstehend beschriebenen Probleme zu überwinden, besteht ein primärer Gegenstand der vorliegenden Erfindung darin, ein Verfahren zur Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers zur Verfügung zu stellen, das ein gutes Fließvermögen und eine gute Pressbarkeit aufweist und die Herstellung eines Magneten mit ausgezeichneten magnetischen Eigenschaften ermöglicht, sowie ein Verfahren zur Herstellung eines qualitativ hochwertigen Sinterkörpers aus einer Seltenerdmetall-Legierung mit einer hohen Produktivität anzugeben.
  • Ein Verfahren zur Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst die folgenden Stufen: Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungspulvers; Erzeugung einer remanenten Magnetisierung in dem Pulver; und Granulieren des Pulvers durch Ausnutzung einer Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung des Pulvers erzeugt wird, um dadurch den vorstehend beschriebenen Gegenstand zu erhalten, worin die Granulierstufe eine Stufe der Herstellung eines granu lierten Pulvers mit einer mittleren Teilchengröße von 0,05 mm bis 3,0 mm umfasst.
  • Die Stufe der Granulierung umfasst vorzugsweise die Stufe der Zuführung einer kinetischen Energie zu den Teilchen des Pulvers und die Teilchen wachsen vorzugsweise unter der Einwirkung eines Tumbling-Effekts, der durch die kinetische Energie erzeugt wird, unter einem magnetischen Feld von im Wesentlichen Null.
  • Das Verfahren kann die folgenden Stufen umfassen: Herstellung des Pulvers mit einer remanenten Magnetisierung in einem Behälter; und Zufuhr einer kinetischen Energie zu den Pulverteilchen unter einem magnetischen Feld von im Wesentlichen Null in dem Behälter. Alternativ kann das Verfahren die folgenden Stufen umfassen: Herstellung des Pulvers in einem Behälter; Erzeugung einer remanenten Magnetisierung in dem Pulver in dem Behälter durch Anlegen eines magnetischen Feldes an das Pulver; und Zuführung von kinetischer Energie zu den Pulverteilchen mit der remanenten Magnetisierung unter einem magnetischen Feld von im Wesentlichen Null in dem Behälter.
  • Das Verfahren kann ferner eine Stufe der Zugabe eines Granulierungsmittels zu dem Pulver umfassen. Alternativ kann das Verfahren ferner eine Stufe der Nichtzugabe eines Granulierungsmittels zu dem Pulver umfassen.
  • Die Stufe der Erzeugung einer remanenten Magnetisierung in dem Pulver umfasst vorzugsweise die Stufe des Anlegens eines demagnetisierenden Wechselfeldes.
  • Diese Seltenerdmetall-Legierung ist vorzugsweise eine Legierung auf R-Fe-B-Basis, die 2 Massenprozent oder mehr Dy, 1 Massenprozent oder mehr Tb oder 1 Massenprozent oder mehr Dy und Tb enthält.
  • Das Pulver hat vorzugsweise eine mittlere Teilchengröße von 1,5 μm bis 6 μm.
  • Ein Verfahren zur Herstellung eines Sinterkörpers aus einer Seltenerdmetall-Legierung gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst die folgenden Stufen: Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers nach einem der vorstehend beschriebenen Verfahren; Füllen eines Hohlraums mit einem Seltenerdmetall-Legierungspulver, welches das granulierte Pulver umfasst, ohne Anlegen eines demagnetisierenden magnetischen Feldes an das granulierte Pulver; Herstellung eines Presslings durch Pressen des Seltenerdmetall-Legierungspulvers, welches das granulierte Pulver umfasst, unter einem daran angelegten ausrichtenden magnetischen Feld; und Sintern des Presslings, um dadurch den vorstehend beschriebenen Gegenstand zu erhalten.
  • Ein erfindungsgemäßes granuliertes Seltenerdmetall-Legierungspulver ist dadurch charakterisiert, dass es ein Seltenerdmetall-Legierungspulver mit einer remanenten Magnetisierung und einer mittleren Teilchengröße von 1,5 μm bis 6 μm umfasst, eine mittlere Teilchengröße von 0,05 mm bis 3,0 mm hat und mittels einer Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung erzeugt worden ist, gebunden (gekoppelt) ist.
  • Ein Verfahren zur Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers nach einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass es die folgenden Stufen umfasst:
    • (a) Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungspulvers mit einer remanenten Magnetisierung in einem Behälter durch Anordnen des Pulvers auf einer Basisplatte, die für Luft durchlässig ist;
    • (b) Erzeugung eines ersten Gasstromes in dem Behälter, sodass der erste Gasstrom, ausgehend von unterhalb der Basisplatte, nach oben strömt;
    • (c) Zuführung einer kinetischen Energie zu den Pulverteilchen mittels des ersten Gasstroms, um dadurch das Pulver zu granulieren unter einem magnetischen Feld, das im Wesentlichen Null beträgt, durch Ausnutzung einer Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung des Pulvers er zeugt worden ist und eines Tumbling-Effekts, der durch die kinetische Energie erzeugt worden ist;
    • (d) Erzeugung eines zweiten Gasstromes in dem Behälter, sodass der zweite Gasstrom, ausgehend von oberhalb der Basisplatte, nach unten strömt; und
    • (e) Bildung einer Pulverschicht aus dem Pulver auf der Basisplatte und Komprimieren der Pulverschicht mit dem zweiten Gasstrom.
  • Das Verfahren ist außerdem dadurch gekennzeichnet, dass mindestens ein Teil der Stufe (d) und mindestens eines Teil der Stufe (b) gleichzeitig durchgeführt werden, um dadurch den vorstehend beschriebenen Gegenstand herzustellen.
  • Bei einer bevorzugten Ausführungsform umfasst der Zeitraum, innerhalb dessen die Stufen (d) und (b) gleichzeitig durchgeführt werden, einen Zeitraum, innerhalb dessen die Strömungsrate des ersten Gasstromes vermindert wird, während diejenige des zweiten Gasstromes erhöht wird.
  • Die Stufe (a) kann die Stufen einer Einführung eines Seltenerdmetall-Legierungspulvers ohne remanente Magnetisierung in den Behälter und die Erzeugung einer remanenten Magnetisierung in dem Pulver, das keine remanente Magnetisierung aufweist und in den Behälter eingefüllt worden ist, umfassen durch Anlegen eines magnetischen Feldes an das Pulver. Alternativ kann die Stufe (a) die Stufen der Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungspulvers mit einer remanenten Magnetisierung und des Einfüllens des Pulvers mit der remanenten Magnetisierung in den Behälter umfassen.
  • Bei einer bevorzugten Ausführungsform werden die Stufen (b), (c), (d) und (e) wiederholt in dieser Reihenfolge mehrmals durchgeführt.
  • Bei einer anderen bevorzugten Ausführungsform kann das Verfahren ferner eine Stufe (f) umfassen, bei der der erste Gasstrom, abgestoppt wird, während der zweite Gasstrom erzeugt wird und dann der zweite Gasstrom abgestoppt wird, während der erste Gasstrom erneut erzeugt wird mit einer Strömungsgeschwindigkeit, welche die durchschnittliche Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstroms in der Stufe (c) übersteigt, wodurch die Pulverschicht, die auf die Basisplatte aufgebracht worden ist, zerkleinert wird. Die Stufe (f) kann mindestens einmal nach der Stufe (e) durchgeführt werden, während die Stufen (b) bis (e) wiederholt durchgeführt werden.
  • Bei einer anderen bevorzugten Ausführungsform ist die Seltenerdmetall-Legierung eine Legierung auf R-Fe-B-Basis.
  • Bei einer weiteren bevorzugten Ausführungsform hat das Pulver eine mittlere Teilchengröße von 1,5 μm bis 6 μm.
  • Bei noch einer weiteren bevorzugten Ausführungsform wird nach dem Verfahren ein granuliertes Pulver mit einer mittleren Teilchengröße von 0,05 mm bis 3,0 mm hergestellt.
  • Ein Verfahren zur Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungssinterkörpers gemäß der vorliegenden Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass es die folgenden Stufen umfasst: Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers nach einem der vorstehend beschriebenen Verfahren; Füllen eines Hohlraums mit einem Seltenerdmetall-Legierungspulver, welches das granulierte Pulver umfasst, ohne Anlegen eines demagnetisierenden magnetischen Feldes an das granulierte Pulver; Herstellung eines Presslings durch Pressen des Seltenerdmetall-Legierungspulvers, welches das granulierte Pulver umfasst, unter Anlegen eines ausrichtenden magnetischen Feldes daran; und Sintern des Presslings.
  • Eine Vorrichtung zur Herstellung eines erfindungsgemäßen granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers ist dadurch gekennzeichnet, dass sie umfasst: einen Behälter, der eine Basisplatte für die Aufnahme eines Seltenerdmetall- Legierungspulvers aufweist; einen ersten Kanal, der mit dem Behälter in Verbindung steht zur Herstellung eines ersten Gasstroms, der von unterhalb der Basisplatte nach oben strömt, in dem Behälter; und einen zweiten Kanal, der mit dem Behälter in Verbindung steht zur Erzeugung eines zweiten Gasstromes, der von oberhalb der Basisplatte nach unten strömt, in dem Behälter.
  • Die Vorrichtung ist außerdem dadurch gekennzeichnet, dass der erste und der zweite Kanal unabhängig voneinander mit dem Behälter in Verbindung stehen, wodurch das weiter oben beschriebene Ziel erreicht wird.
  • Die Vorrichtung umfasst vorzugsweise ferner eine Temperaturregel-Einrichtung und ein Gebläse innerhalb des ersten Kanals.
  • Die Vorrichtung kann ferner einen Puffertank innerhalb des zweiten Kanals umfassen.
  • Die Vorrichtung umfasst ferner vorzugsweise einen Regelschaltkreis, der ein Thermometer zur Messung der Temperatur des Gases in dem Behälter umfasst und den Betrieb des Gebläses mindestens dann stoppt, wenn die gemessene Temperatur eine vorgegebene Temperatur übersteigt.
  • Innerhalb des Behälters wird vorzugsweise ein positiver Druck aufrechterhalten, während die Vorrichtung in Betrieb ist.
  • Die Vorrichtung kann ferner eine Einrichtung zur Erzeugung eines magnetischen Feldes umfassen, das an das Pulver angelegt wird, das auf der Basisplatte angeordnet ist.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • 1(a) erläutert in schematischer Form den Aufbau eines granulierten Pulvers gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung und 1(b) und 1(c) erläutern in schematischer Form den Aufbau konventioneller granulierter Pulver zu Vergleichszwecken.
  • 2 erläutert in schematischer Form eine Granulier-Vorrichtung 20 zur Herstellung eines granulierten Pulvers aus einer Legierung auf R-Fe-B-Basis gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung.
  • 3 erläutert in schematischer Form eine Granulier-Vorrichtung 100 zur Herstellung eines granulierten Pulvers aus einer Legierung auf R-Fe-B-Basis gemäß einer anderen bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung.
  • 4(a) und 4(b) stellen Diagramme dar, die in schematischer Form zeigen, wie sich die (Strömungsgeschwindigkeiten von) Gasströme(n) in einem Behälter (in Abhängigkeit von der Zeit) verändern in einem Verfahren zur Herstellung eines granulierten Pulvers gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung.
  • 5 stellt ein Diagramm dar, das die Remanenzen Br von Sintermagneten zeigt, die aus granulierten Pulvern gemäß spezifischen Beispielen der vorliegenden Erfindung hergestellt wurden, und von granulierten Pulvern gemäß den Vergleichsbeispielen.
  • Beste Art der Durchführung der Erfindung
  • Nachstehend werden ein Verfahren zur Herstellung eines granulierten Pulvers und ein Verfahren zur Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungssinterkörpers gemäß bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung unter Bezugnahme auf die beiliegenden Zeichnungen beschrieben. In der nachfolgenden Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen werden die Merkmale der vorliegenden Erfindung beschrieben in ihrer Anwendung auf ein Verfahren zur Herstellung eines Sintermagneten aus einem Pulver einer Legierung auf R-Fe-B-Basis, das unter Anwendung eines Bandgießverfahrens hergestellt worden ist, das ausgezeichnete magnetische Eigenschaften, jedoch eine geringe Fließfähigkeit aufweist. Die vorliegende Erfindung ist jedoch keineswegs auf diese spezifischen bevorzugten Ausführungsformen beschränkt. Stattdessen kann daher auch ein Seltenerdmetall-Legierungspulver verwendet werden, das nach einem anderen Verfahren hergestellt worden ist.
  • Ein Verfahren zur Herstellung eines Sinterkörpers aus einer Legierung auf R-Fe-B-Basis gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die folgenden Stufen: Herstellung eines Legierungspulvers auf R-Fe-B-Basis (nachstehend als "Pulvermaterial" oder "Primärteilchen-Pulver" bezeichnet); Erzeugung einer remanenten Magnetisierung in dem Pulvermaterial; Granulieren des Pulvers durch Ausnutzung einer Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung des Pulvermaterials erzeugt worden ist; Herstellung eines Presslings durch Pressen des Legierungspulvers auf R-Fe-B-Basis, welches das granulierte Pulver umfasst, mit einem daran angelegten magnetischen Feld; und Sintern des Presslings. Durch Magnetisieren des resultierenden Sinterkörpers unter Anwendung eines bekannten Verfahrens kann ein Sintermagnet auf R-Fe-B-Basis erhalten werden. Es sei darauf hingewiesen, dass die Magnetisierungsbehandlungsstufe zu jedem beliebigen Zeitpunkt nach dem Sinterverfahren durchgeführt werden kann. Beispielsweise kann der Verwender des Sintermagneten die Magnetisierungsbehandlungsstufe unmittelbar vor der Verwendung des Sintermagneten durchführen. Auch ein nicht-magnetisierter Magnet wird hier als "Sintermagnet" bezeichnet.
  • In einem Verfahren zur Herstellung eines Sinterkörpers aus einer Legierung auf R-Fe-B-Basis gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird das Pulver granuliert durch Ausnutzung der Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung des Pulvermaterials erzeugt worden ist. Es ist daher möglich, entweder die Menge an Granulierungsmittel, das zugegeben werden soll, zu verringern oder ein Bindemittel mit einer niedrigeren Bindekraft als ein konventionelles Bindemittel zu verwenden. Außer dem kann sogar die Zugabe des Granulierungsmittels selbst weggelassen werden.
  • Nachstehend werden die Merkmale eines Verfahrens zur Herstellung eines granulierten Pulvers und eines daraus resultierenden granulierten Pulvers gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung unter Bezugnahme auf die 1(a), 1(b) und 1(c) näher beschrieben. Auf der linken Seite der 1 sind in schematischer Form die Strukturen der jeweiligen granulierten Pulver erläutert. Auf der rechten Seite der 1 sind die Zustände der jeweiligen granulierten Pulver, an die ein ausrichtendes magnetisches Feld in einem Hohlraum zum Zwecke der Verdichtung angelegt worden ist, schematisch erläutert. Die 1(a) erläutert insbesondere ein granuliertes Pulver 12a gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, die 1(b) erläutert ein konventionelles granuliertes Pulver 12b, für das ein Granulierungsmittel verwendet worden ist, und die 1(c) erläutert ein granuliertes Pulver 12c, das nach dem in der oben genannten japanischen offengelegten Patentpublikation Nr. 10-140 202 beschriebenen Verfahren hergestellt worden ist.
  • Wie in 1(a) dargestellt, sind in dem granulierten Pulver 12a dieser bevorzugten Ausführungsform Primärteilchen 10a mit einer remanenten Magnetisierung schwach aneinander gebunden (miteinander gekoppelt) über eine magnetische Agglomerationskraft. In dem erläuterten Beispiel braucht, wie angenommen wird, kein Granulierungsmittel verwendet zu werden. Diese Primärteilchen 10a mit einer remanenten Magnetisierung sind magnetisch aneinandergekoppelt zur Bildung eines magnetischen geschlossenen Kreises und die remanente Magnetisierung des granulierten Pulvers 12a ist sehr gering (beispielsweise beträgt sie mehr als etwa 0 mT und sie beträgt ≤ etwa 10 mT (Millitesla)). In diesem granulierten Pulver 12a ist die remanente Magnetisierung der Primärteilchen 10a in statistischer Verteilung ausgerichtet im Gegensatz zu dem granulierten Pulver 12c, wie in 1(c) dargestellt. Die Primärteilchen 10a können eine mittlere Teilchengröße von etwa 1,5 μm bis etwa 6,0 μm auf weisen und das granulierte Pulver 12a hat eine mittlere Teilchengröße von etwa 0,05 mm bis etwa 3,0 mm. Die remanente Magnetisierung kann gemessen werden durch Einführen einer Sonde eines Gauss-Meters in das granulierte Pulver.
  • Dieses granulierte Pulver 12a weist eine mittlere Teilchengröße auf und kann ein ausgezeichnetes Fließvermögen haben. Außerdem weist dieses granulierte Pulver 12a auch eine niedrige remanente Magnetisierung auf und kann leicht und gleichförmig in einen Hohlraum eingefüllt werden, ohne dass eine Brückenbildung verursacht wird. Außerdem sind diese Pimärteilchen 10a nur mittels der magnetischen Agglomerationskraft gebunden (gekoppelt). Daher kann, wie auf der linken Seite der 1(a) dargestellt, das granulierte Pulver 12a leicht zu Pimärteilchen 10a in der gewünschten Weise zerlegt werden durch Anlegen eines ausrichtenden magnetischen Feldes (z.B. von etwa 0,1 T bis etwa 0,8 T). Als Folge davon können die Pimärteilchen 10a mit dem angelegten magnetischen Feld ausgerichtet werden. Da das granulierte Pulver 12a kein Granuliermittel enthält, nimmt auch die Menge an Kohlenstoff, der in dem Sinterkörper enthalten ist, niemals zu. Ein Magnet, der durch Magnetisieren eines Sinterkörpers aus diesem granulierten Pulver 12a hergestellt worden ist, hat im Wesentlichen die gleichen magnetischen Eigenschaften wie ein Magnet, der ohne Granulieren des Pulvermaterials (mit einer remanenten Magnetisierung von im Wesentlichen Null) hergestellt worden ist. Das heißt, durch Verwendung des granulierten Pulvers gemäß der bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung können das Fließvermögen und die Pressbarkeit verbessert werden, ohne dass die magnetischen Eigenschaften verschlechtert werden. Gegebenenfalls ist es natürlich auch möglich, ein Granuliermittel zuzugeben, beispielsweise zur Erhöhung der Festigkeit des Presslings. Da ein solches Granuliermittel wie ein zusätzliches Agens verwendet wird, braucht das Granuliermittel keine starke Bindungskraft aufzuweisen. Die Menge und der Typ des Granuliermittels können so ausgewählt werden, dass die magnetischen Eigenschaften nicht beeinträchtigt (verschlechtert) werden.
  • Dagegen kann das granulierte Pulver 12b, das aufgrund der Bindung der Primärteilchen 10b des Pulvermaterials mit einem Granuliermittel 14 erhalten worden ist, auch beim Anlegen eines ausrichtenden magnetischen Feldes, wie in 1(b) dargestellt, nicht ausreichend zerkleinert (zerlegt) werden. Als Folge davon werden die magnetischen Eigenschaften des resultierenden Sintermagneten beeinträchtigt (schlechter). Im Vergleich zu einem Magneten, der ohne Granulieren des Pulvermaterials erhalten worden ist, kann die remanente Magnetisierung dieses Sintermagneten um etwa 1 % bis etwa 10 % abnehmen. Es sei darauf hingewiesen, dass die Pfeile von den Primärteilchen 10b des in 1(b) dargestellten granulierten Pulvers 12b weggelassen sind, da die Teilchen 10b keine remanente Magnetisierung aufweisen.
  • Wenn ein granuliertes Pulver 12c durch Binden und Fixieren der Primärteilchen 10c aneinander mit einem Granuliermittel 14 hergestellt worden ist bei gleichzeitiger Ausrichtung der Primärteilchen 10c unter dem Einfluss eines statischen magnetischen Feldes, wie in 1(c) dargestellt, kann außerdem dann die Beeinträchtigung der magnetischen Eigenschaften minimiert werden, das granulierte Pulver 12c kann jedoch nicht vollständig zu den Primärteilchen 10c zerlegt werden. Daher nimmt die remanente Magnetisierung des resultierenden Sintermagneten um etwa 1 % bis zu mehreren % ab, verglichen mit einem Magneten, der ohne Granulieren des Pulvermaterials hergestellt worden ist. Außerdem wird das granulierte Pulver 12c, wie in der 1(c) schematisch dargestellt, in den Richtungen der magnetischen Pole länglich verformt, was nachteilig ist für das Fließvermögen. Da das granulierte Pulver 12c eine verhältnismäßig hohe remanente Magnetisierung aufweist, entstehen außerdem bei dem granulierten Pulver 12c Brückenbindungen und es kann nicht in einen Hohlraum eingefüllt werden, wenn es nicht vorher einmal demagnetisiert wird.
  • Im Gegensatz dazu ist das granulierte Pulver 12a der bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung nahezu kugelförmig in seiner Gestalt, weist eine zu geringe remanente Magnetisierung auf, um eine Demagnetisie rung zu erfordern, und kann leicht und gleichförmig in einen Hohlraum eingefüllt werden. Daher kann ein so genanntes "Mess- und Füllungs-Verfahren" angewendet werden, bei dem eine vorgegebene Masse eines granulierten Pulvers vorher bestimmt und dann in einen Hohlraum eingefüllt wird. Wie vorstehend beschrieben, kann das granulierte Pulver 12a der bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ein ausgezeichnete Fließvermögen und eine ausgezeichnete Hohlraum-Einfüllbarkeit aufweisen und dies kann zur Herstellung eines Sintermagneten beitragen, ohne dass im Wesentlichen die magnetischen Eigenschaften beeinträchtigt (verschlechtert) werden.
  • Ein granuliertes Pulver gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung wird erhalten durch ein Granulierverfahren, das die Stufen umfasst: Einwirkenlassen einer kinetischen Energie auf die Teilchen eines Pulvermaterials mit einer remanenten Magnetisierung und Wachsenlassen der Teilchen unter dem Einfluss eines Tumbling-Effekts, der durch die zugeführte kinetische Energie erzeugt wird. Gegebenenfalls kann ein Granuliermittel zugegeben werden, falls dies erforderlich ist.
  • In einem Verfahren zur Herstellung eines granulierten Pulvers gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann die Stufe der Erzeugung einer remanenten Magnetisierung in dem Pulvermaterial durchgeführt werden entweder bevor das Pulvermaterial in den Behälter einer Granulier-Vorrichtung (d.h. in einen Granulier-Behälter) eingefüllt worden ist oder nachdem Pulvermaterial in dem Behälter hergestellt (oder in diesen eingefüllt) worden ist. Die Primärteilchen 10a des granulierten Pulvers 12a dieser bevorzugten Ausführungsform sind jedoch aneinandergebunden (gekoppelt) unter dem Einfluss einer magnetischen Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung erzeugt wird. Daher wird das granulierte Pulver 12a zerlegt beim Anlegen eines äußeren magnetischen Feldes. Aus diesem Grund lässt man die Teilchen bei einem magnetischen Feld von im Wesentlichen Null wachsen. Dies steht im Gegensatz zu dem Verfahren zur Herstellung des granulierten Pulvers 12c, wie in 1(c) dargestellt, bei dem ein magnetisches Feld kontinuierlich angelegt werden muss, um die Primärteilchen 10c auszurichten, bis das granulierte Pulver 12 endgültig mit dem Granuliermittel 14 fixiert worden ist. Unter dem hier verwendeten Ausdruck "magnetisches Feld von im Wesentlichen Null" ist ein magnetisches Feld zu verstehen, das schwach genug ist, um ein granuliertes Pulver zu erhalten, wobei ein geschlossener magnetischer Kreis gebildet wird durch die remanente Magnetisierung des Pulvers, und um keinen Einfluss auf die remanente Magnetisierung des Pulvers zu haben.
  • Das magnetische Feld, das angelegt werden soll, um eine remanente Magnetisierung zu erzeugen, kann irgendeines von verschiedenen magnetischen Feldern sein. Da die Primärteilchen eine geringe remanente Magnetisierung aufweisen können, wird vorzugsweise ein demagnetisierendes Wechselfeld angewendet. Das magnetische Feld zur Erzeugung einer remanenten Magnetisierung muss jedoch kein solches demagnetisierendes Wechselfeld sein, sondern kann auch ein gleichförmiges demagnetisierendes Feld, ein anderer Typ eines Impuls-Magnetfeldes oder ein statisches Magnetfeld sein.
  • Es sei darauf hingewiesen, dass auch nach der Erzeugung einer remanenten Magnetisierung ein Pulvermaterial mit einer niedrigen Koerzitivkraft die Magnetisierung und die Gestalt des granulierten Pulvers verlieren kann, bevor das fertige granulierte Pulver erhalten wird. Aus diesem Grund weist das Pulvermaterial vorzugsweise eine verhältnismäßig hohe Koerzitivkraft auf. Insbesondere dann, wenn der Wert der Koerzitivkraft eines Pulvermaterials, das in einem Behälter so eingefüllt worden ist, dass es eine Tap-Dichte von 2,0 g/cm3 aufweist, durch einen BH-Tracer gemessen wird als scheinbare Koerzitivkraft des Pulvermaterials, weist das Pulvermaterial vorzugsweise eine Koerzitivkraft bzw. -feldstärke von mindestens 70 kA/m, besonders bevorzugt von 80 kA/m oder mehr auf. Beispielsweise enthält eine Legierung auf R-Fe-B-Basis vorzugsweise mindestens 2 Massenprozent Dy und mindestens 1 Massenprozent Tb oder mindestens 1 Massenprozent Dy und Tb in Kombination.
  • Im Hinblick auf die Fließfähigkeit und die Pressbarkeit besteht das Legierungspulver auf R-Fe-B-Basis, das gepresst und verdichtet werden soll, vorzugsweise nur aus dem wie vorstehend beschrieben hergestellten granulierten Pulver. Alternativ kann auch eine Mischung aus dem granulierten Pulver und dem Pulvermaterial (d.h. dem Pulver aus Primärteilchen) verwendet werden. Da jedoch der Prozentsatz des Pulvermaterials zunimmt, nimmt die Fließfähigkeit ab. Um die Fließfähigkeit mit ausreichender Wirksamkeit durch das Granulieren zu verbessern, besteht das Legierungspulver vorzugsweise im Wesentlichen nur aus dem granulierten Pulver. Wenn die Mischung aus dem Pulvermaterial und dem granulierten Pulver verwendet wird, ist außerdem die Oberfläche der Pulvermaterial-Teilchen vorzugsweise mit einem Gleitmittel beschichtet. Durch Beschichten der Oberfläche der Primärteilchen mit einem Gleitmittel kann die Fließfähigkeit des Pulvers auf R-Fe-B-Basis verbessert werden und gleichzeitig kann auch seine Oxidation verhindert werden. Außerdem können beim Pressen des Pulvers in einem magnetischen Feld auch die Pulverteilchen leichter ausgerichtet werden. Es sei darauf hingewiesen, dass nicht nur ein Pulver, das im Wesentlichen nur aus einer Seltenerdmetall-Legierung besteht (möglicherweise mit einer Oberflächenoxid-Schicht), sondern auch ein Pulver, das ein Granuliermittel und/oder ein Gleitmittel sowie das Seltenerdmetall-Legierungspulver enthält und einem Verdichtungsverfahren unterworfen worden ist, hier als "Seltenerdmetall-Legierungspulver" bezeichnet wird.
  • Nachstehend wird ein Verfahren zur Herstellung eines Magneten aus einem Sinterkörper aus einer Legierung auf R-Fe-B-Basis gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung Stufe für Stufe beschrieben.
  • Zuerst werden Flocken (Lamellen) aus einer Legierung auf R-Fe-B-Basis unter Anwendung eines Bandgießverfahrens hergestellt (vgl. beispielsweise das US-Patent Nr. 5 383 978). Insbesondere wird eine Legierung auf R-Fe-B-Basis, die nach einem bekannten Verfahren hergestellt worden ist, durch ein Induktions-Erhitzungsverfahren zum Schmelzen gebracht, wobei man eine geschmol zene Legierung erhält. Die Legierung auf R-Fe-B-Basis kann auch die in dem US-Patent Nr. 4 770 723 oder in dem US-Patent Nr. 4 792 368 beschriebene Zusammensetzung haben. In einer typischen Zusammensetzung der Seltenerdmetall-Legierung auf R-Fe-B-Basis wird Nd oder Pr in der Regel als R (Element der Seltenen Erden) verwendet, ein Teil des Fe kann durch ein Übergangsmetall (wie z.B. Co) ersetzt sein und ein Teil von B kann durch C ersetzt sein.
  • Diese geschmolzene Legierung wird bei 1 350°C gehalten und dann auf einer einzelnen Walze unter solchen Bedingungen schnell abgeschreckt, die umfassen eine Walzenumfangsgeschwindigkeit von etwa 1 m/s, eine Abkühlungsgeschwindigkeit von 500°C/s und eine Abkühlung auf unter 200°C, wodurch Legierungsflocken (Legierungslamellen) mit einer Dicke von 0,3 mm erhalten werden. Durch Dekrepitation dieser Legierungsflocken durch ein Wasserstoffeinschluss-Verfahren wird ein grobes Legierungspulver erhalten. Dann wird dieses grobe Legierungspulver mittels einer Strahlmühle innerhalb einer Stickstoffgasatmosphäre fein pulverisiert, wodurch man ein Legierungspulver (d.h. Pulvermaterial) mit einer mittleren Teilchengröße von 1,5 μm bis 6 μm und einer spezifischen Oberflächengröße von etwa 0,45 m2/g bis etwa 0,55 m2/g, gemessen nach dem BET-Verfahren, erhält. Dieses Pulvermaterial hat eine wahre Dichte von 7,5 g/cm3.
  • Danach wird eine remanente Magnetisierung in dem auf diese Weise erhaltenen Pulvermaterial erzeugt. In diesem Beispiel wird ein demagnetisierendes Wechselfeld mit einem Spitzenwert des magnetischen Feldes von 1,0 T daran angelegt.
  • Anschließend wird das Pulvermaterial mit der remanenten Magnetisierung granuliert. In diesem Beispiel wird eine Fließbett-Granuliertechnik angewendet. Bei der Fließbett- bzw. Wirbelbett-Granuliertechnik kann ein granuliertes Pulver mit einer quasi-kugelförmigen Gestalt und mit einer ausreichenden Härte erhalten werden. Wenn das granulierte Pulver eine solche nahezu kugel förmige Gestalt hat, können ein ausgezeichnetes Fließvermögen und eine ausgezeichnete Pressbarkeit erzielt werden. Außerdem ist die Härte des granulierten Pulvers mit dem Granuliermittel veränderbar. Es treten jedoch Nachteile auf, wenn das granulierte Pulver zu hart ist oder zu weich ist, wie vorstehend beschrieben.
  • Eine bekannte Granulier-Vorrichtung 20 zum Granulieren eines Pulvers unter Anwendung des Fließbett- bzw. Wirbelbett-Granulierverfahrens ist in der 2 schematisch erläutert. Die Granuliervorrichtung 20 umfasst ein Ventilator-Gebläse 21, eine Temperatur- und Feuchtigkeits-Kontrolleinrichtung 22, einen Flüssigkeitsbehälter 23, Umschaltventile 24 und ein Reversier-Gebläse 26. Als Granuliervorrichtung 20 wird vorzugsweise ein Swing-Prozessor der Firma Fuji Paudal Co., Ltd., verwendet.
  • Zuerst wird eine normale Fluidisierung in dem Flüssigkeits-Behälter 23 durchgeführt unter Verwendung eines Luftstroms, der durch das Ventilatorgebläse 21 erzeugt wird. In diesem Fall steht der Luftstrom unter einem positiven Druck in der durch die ausgefüllten Pfeile angezeigten Richtung (Fluidisierungs-Verfahrensstufe). Danach wird dann, wenn die Umschalt-Ventile 24 eingeschaltet werden, die Richtung des Luftstroms durch das Reversier-Gebläse 26 in die durch die gestrichelten Pfeile angezeigte Richtung umgelenkt (Konsolidierungsverfahrensstufe). In dieser Konsolidierungsverfahrensstufe wird eine Pulverschicht gebildet und gepresst und die Härte des granulierten Pulvers wird durch den nach unten gerichteten Luftstrom erhöht. In der Fluidisierungsverfahrensstufe wird andererseits die in der Konsolidierungsverfahrensstufe gebildete Pulver-Schicht durch den nach oben gerichteten Luftstrom zerlegt (zerkleinert) und es entsteht ein granuliertes Pulver mit einer nahezu kugelförmigen Gestalt unter dem Einfluss der Mahlwirkung des fluidisierten Luftstroms. Die Umschaltventile 24 können wiederholt eingeschaltet werden. Durch Steuerung des Luftvolumens und Wiederholung der Zyklen kann die Härte des granulierten Pulvers eingestellt werden. Durch Steuerung der Zeit dauer des Granulierungsverfahrens kann auch die mittlere Teilchengröße des granulierten Pulvers eingestellt werden.
  • In dem konventionellen Fließbett-Granulierverfahren werden die Stufe der Fluidisierung eines Pulvers mit einem aufwärts gerichteten Gasstrom in einem Behälter (auch als "Ausrichtung des Pulverstroms" bezeichnet) (d.h. die Fluidisierungsverfahrensstufe) und die Stufe zum Pressen einer Pulverschicht durch einen nach unten gerichteten Gasstrom (d.h. die Konsolidierungsverfahrensstufe) getrennt durchgeführt. Beispielsweise ist die in dem japanischen Patent Nr. 3 019 953 darstellte Fluidisierungs- und Pressvorrichtung (vgl. 3) so aufgebaut, dass ein Gasstrom zur Durchführung der Fluidisierungs-Verfahrensstufe (hier als "erster Gasstrom" bezeichnet) zu einem Gasstrom zur Durchführung der Konsolidierungsverfahrensstufe (hier als "zweiter Gasstrom" bezeichnet) umgeschaltet wird oder umgekehrt. Auf diese Weise kann die konventionelle Vorrichtung nicht diese beiden Gasströme gleichzeitig innerhalb des Behälters erzeugen.
  • Die Erfinder der vorliegenden Erfindung haben nun gefunden und durch Versuche bestätigt, dass ein granulierte Seltenerdmetall-Legierungspulver auf wirksamere Weise hergestellt werden kann durch Einführung des ersten Gasstromes zur Durchführung der Fluidisierungs-Verfahrensstufe gleichzeitig mit dem Einführen des zweiten Gasstromes zur Durchführung der Konsolidierungsverfahrensstufe in den Behälter.
  • Es wird angenommen, dass dies darauf zurückzuführen ist, dass die Seltenerdmetall-Legierung ein verhältnismäßig hohes absolutes spezifisches Gewicht von 7,5 g/cm3 hat und/oder darauf, dass das granulierte Pulver durch Verwendung einer verhältnismäßig schwachen Kraft, wie z.B. durch remanente Magnetisierung, erzeugt wird. Dies ergab sich aus den Versuchsergebnissen, wonach dann, wenn kein Bindemittel verwendet wurde, die Produktionsausbeute an granuliertem Pulver abnahm, es sei denn, dass die Konsolidierungsverfahrensstufe durchgeführt wurde, nachdem der erste und der zweite Gas strom innerhalb des gleichen Behälters vorhanden waren, dass jedoch dann, wenn ein Bindemittel verwendet wurde, kein Unterschied zwischen dem konventionellen und dem erfindungsgemäßen Verfahren festgestellt wurde. Es ist nicht ganz klar, warum das granulierte Pulver wirksamer hergestellt werden kann, wenn der erste und der zweite Gasstrom gleichzeitig vorhanden sind.
  • Nachstehend werden ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Herstellung eines granulierten Pulvers gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung unter Bezugnahme auf die 3 und 4 näher beschrieben.
  • In der 3 wird eine Konfiguration für eine Vorrichtung 100 zur Herstellung eines granulierten Pulvers in schematischer Form erläutert, die auf wirksame Weise in einem Verfahren zur Herstellung eines granulierten Pulvers gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung verwendet werden kann. Die 4(a) und 4(b) stellen Diagramme dar, die in schematischer Weise zeigen wie die (Strömungsraten der) Gasströme in einem Behälter (mit dem Ablauf der Zeit) sich ändern bei einem Verfahren zur Herstellung eines granulierten Pulvers gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung.
  • Die in der 3 dargestellte Vorrichtung 100 zur Herstellung des granulierten Pulvers umfasst einen Behälter (Fluidisierungsbehälter) 30, einen ersten Kanal 40(a), der mit dem Behälter 30 in Verbindung steht und den ersten aufwärts gerichteten Gasstrom in dem Behälter 30 erzeugen kann, und einen zweiten Kanal 50(b), der ebenfalls mit dem Behälter 30 in Verbindung steht und den zweiten nach unten gerichteten Gasstrom in dem Behälter 30 erzeugen kann. Der erste Kanal 40(a) und der zweite Kanal 50(b) stehen unabhängig voneinander mit dem Behälter 30 in Verbindung. Es sei darauf hingewiesen, dass die Bezugsziffern 40 und 50 hauptsächlich verwendet werden zur Darstellung der physikalischen Strukturen des ersten und zweiten Kanals, während die Bezugszeichen a und b hauptsächlich dazu verwendet werden, die Gasströmungswege des ersten und des zweiten Kanals darzustellen.
  • Der Behälter 30 hat einen solchen Aufbau, dass er ein Gefäß 62 am Boden aufnimmt, das mit einem Seltenerdmetall-Legierungspulver gefüllt ist. Die Bodenplatte (oder Basisplatte) 62b des Gefäßes 62 ist luftdurchlässig und kann beispielsweise aus einem Netz (Gitter) oder einem Gewebe bestehen. Im Hinblick auf den Arbeitswirkungsgrad wird ein solches Gefäß 62 bevorzugt verwendet. Es kann aber auch jeder andere Aufbau angewendet werden, solange der Behälter 30 die luftdurchlässige Basisplatte umfasst.
  • Dem Seltenerdmetall-Legierungspulver, das auf der Bodenplatte 62b des Gefäßes 62 angeordnet ist, wird durch den ersten Gasstrom, der von unterhalb der Bodenplatte 62b in Aufwärtsrichtung fließt, die nötige Energie zugeführt, um es zu fluidisieren. In diesem Fall wird das Seltenerdmetall-Legierungspulver unter einem magnetischen Feld von im Wesentlichen Null granuliert durch Ausnutzung der Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung des Seltenerdmetall-Legierungspulvers erzeugt wird, und durch einen Tumbling-Effekt, der durch die kinetische Energie erzeugt wird, die dem Pulver durch den ersten Gasstrom zugeführt worden ist. Außerdem wird eine Pulverschicht auf der Bodenplatte 62b gebildet als Folge des Gewichtes des Pulvers selbst und/oder des zweiten Gasstromes, und danach durch den zweiten Gasstrom komprimiert, wodurch das Pulver konsolidiert wird.
  • Der ersten Kanal 40 umfasst eine Temperatur-Kontrolleinrichtung 42, ein Gebläse (z.B. ein Ventilator-Gebläse) 44 und eine Rohrleitung 46 und er steht mittels der Ventile 47 und 48 mit dem Behälter 30 in Verbindung oder ist damit gekoppelt, wodurch der ersten Kanal definiert ist, in dem das Gas innerhalb des Behälters 30 im Kreislauf geführt wird (vgl. die in der 3 angegebenen Pfeile A1 und A2). Um die Oxidation des Seltenerdmetall-Legierungspulvers minimal zu halten, wird vorzugsweise ein Inertgas (z.B. ein Edelgas oder Stickstoffgas) verwendet. In diesem Beispiel wird Stickstoffgas verwendet. Es sei darauf hingewiesen, dass der Volumenanteil des Sauerstoffgases gegenüber dem Gesamtgas vorzugsweise auf 0,1 % oder weniger eingestellt wird.
  • Wenn das Seltenerdmetall-Legierungspulver eine übermäßig hohe Temperatur hat, dann nehmen auch die Koerzitivkraft bzw. -feldstärke und die Agglomerationskraft des Pulvers so stark ab, dass nicht leicht ein granuliertes Pulver hergestellt werden kann. Um diese Situation zu vermeiden und/oder die Oxidation des Seltenerdmetall-Legierungspulvers zu minimieren, wird die Gastemperatur vorzugsweise so eingestellt, dass sie innerhalb des Bereiches von 10°C bis 40°C, besonders bevorzugte innerhalb des Bereiches von 20°C bis 30°C, liegt. Gegebenenfalls kann auch eine Feuchtigkeits-Kontrolleinrichtung zur Entfernung von Wasser aus dem Gas vorgesehen sein, falls dies erforderlich ist.
  • Das Gebläse 44 erzeugt den ersten Gasstrom aus dem Gas, dessen Temperatur durch die Temperaturregeleinrichtung 42 eingestellt worden ist. Die Strömungsgeschwindigkeit des innerhalb des Behälters 30 erzeugten ersten Gasstromes wird kontrolliert durch Einstellung des Outputs des Gebläses 44 und/oder des Grades der Öffnung des Ventils 47.
  • Der zweite Kanal 50 umfasst einen Puffertank 52 und eine Rohrleitung 36 und steht mittels der Ventile 57 und 58 mit dem Behälter 30 in Verbindung (oder ist damit gekoppelt), wodurch der zweite Kanal b definiert wird, der das Gas innerhalb des Gefäßes 30 im Kreislauf führt (vgl. die in der 3 dargestellten Pfeile B1 und B2). Es sei darauf hingewiesen, dass der Puffertank 50 mit einer Haupt-Rohrleitung (beispielsweise einer Fabrik-Stickstoffgas-Rohrleitung) 54 über einen Regler 53 in Verbindung steht. Die Strömungsgeschwindigkeit des innerhalb des Gefäßes erzeugten Gasstromes wird kontrolliert durch Einstellung des Grades der Öffnung der Ventile 57 und 58.
  • Beide Enden des ersten Kanals 40 und beide Enden des zweiten Kanals 50 stehen alle mit dem Behälter 30 in Verbindung, sodass der Gasströmungsweg im Wesentlichen geschlossen ist. Daher können Zustände (beispielsweise die Temperatur und der Feuchtigkeitsgehalt) des Stickstoffgases in dem Behälter 30 wirksam kontrolliert werden und der Verbrauch an Stickstoffgas kann auch vermindert werden. Auch wenn das System vollständig geschlossen ist, wäre es dennoch schwierig, die Gasströme zu kontrollieren. Aus diesem Grund wird vorzugsweise eine Konfiguration angewendet zum Abführen des Stickstoffgases aus dem Behälter 30 mit einem vorgegebenen Widerstand durch Verbinden einer Abgas-Rohrleitung 34 mit dem Behälter 30 mittels eines Ventils 36. In diesem Fall wird der Widerstand der Abgas-Rohrleitung 64 vorzugsweise so eingestellt, dass der Druck im Innern des Behälters 30 höher gehalten wird als der Druck außerhalb des Behälters 30 (d.h. Atmosphärendruck), zumindest während des Betriebs.
  • Außerdem ist das Seltenerdmetall-Legierungspulver leicht oxidierbar. Wenn die Temperatur des Seltenerdmetall-Legierungspulvers ungewöhnlich stark ansteigt, könnte daher dann das Seltenerdmetall-Legierungspulver sogar explodieren. Aus diesem Grund ist im Innern des Behälters 30 vorzugsweise ein Thermometer 38 für die Messung der Temperatur im Innern des Behälters angeordnet. Außerdem ist ein Kontrollstromkreis vorzugsweise vorgesehen, um den Betrieb mindestens des Gebläses 44 abzustoppen, wenn die Temperatur im Innern des Behälters 30 einen vorgegebenen Wert übersteigt. Gegebenenfalls können die Ventile 47, 48, 57, 58 und 66 Solenoid-Ventile sein und sie können so gesteuert werden, dass sie geschlossen werden, wenn die Temperatur im Innern des Behälters 30 die vorgegebene Temperatur übersteigt. Nach den Ergebnissen der verschiedenen Versuche ist dann, wenn eine Legierung auf R-Fe-B-Basis verwendet wird, es sehr wahrscheinlich, dass eine schnelle Oxidation (möglicherweise unter Entflammung oder Explosion) bei einer Temperatur von über 50°C auftritt. Aus diesem Grund wird die Temperatur, bei der der Stopp-Betrieb beginnt, vorzugsweise auf 50°C festgelegt.
  • In dem Behälter 30 unterscheidet sich der Innen-Durchmesser am und um den Bodenabschnitt herum für die Aufnahme des Gefäßes 62 von demjenigen des Körperabschnitts, der oberhalb des Bodenabschnitts angeordnet ist. Wie in 3 dargestellt, ist der Innen-Durchmesser D1 des Bodenabschnitts des Behälters 30 kleiner als der Innen-Durchmesser D2 des Körperabschnitts desselben. Je näher dieser bei dem Körperabschnitt liegt, umso größer ist der Innen-Durchmesser. Wenn ein Behälter 30 mit einem solchen Aufbau verwendet wird, nimmt die Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes, der durch den ersten Kanal 40 in dem Behälter 30 erzeugt wird, in Aufwärtsrichtung ab. Daher kann das Pulver, das durch den ersten Gasstrom fluidisiert wird, wirksam herunterfallen. Der Bodenabschnitt, der einen Innendurchmesser aufweist, der kleiner ist als der Innendurchmesser D2 des Körperabschnitts hat eine Länge (oder Höhe), die etwa 20 % der Gesamtlänge des Gefäßes 30 ausmacht. Der minimale Innendurchmesser D1 des Bodenabschnitts (d.h. der Innendurchmesser des Abschnitts, auf dem die Bodenplatte 62b angeordnet ist) kann beispielsweise etwa 50 % von D2 ausmachen.
  • Die Vorrichtung 100 zur Herstellung eines granulierten Pulvers kann außerdem eine Einrichtung 60 zur Erzeugung eines magnetischen Feldes aufweisen, die ein magnetisches Feld an das in das Gefäß 62 eingefüllte Seltenerdmetall-Legierungspulver anlegen kann. Die Einrichtung 60, die ein magnetisches Feld erzeugen kann, kann ein Elektromagnet sein, der eine Spule und ein Joch umfasst und vorzugsweise in der Lage ist, ein demagnetisierendes Wechselfeld zu erzeugen. Wenn ein Seltenerdmetall-Legierungspulver mit einer remanenten Magnetisierung, die außerhalb des Behälters 30 erzeugt worden ist, verwendet wird, dann kann die Einrichtung 60, die ein magnetisches Feld erzeugt, natürlich weggelassen werden.
  • Nachstehend wird unter Bezugnahme auf die 4(a) und 4(b) beschrieben, wie die Gasströme in dem Behälter 30 ihre Zustände in dem Verfahren zur Herstellung eines granulierten Pulvers gemäß einer bevorzugten Ausführungs form der vorliegenden Erfindung ändern. Insbesondere zeigt die 4(a) eine Reihe von Verfahrensstufen (entsprechend einem Zyklus) ab dem Ausgangspunkt der Operation, während die 4(b) eine Reihe von Verfahrensstufen (entsprechend einem Zyklus) zeigt, die eine Zerkleinerungs-Verfahrensstufe umfasst.
  • Zuerst wird unter Bezugnahme auf die 4(a) beschrieben, welches der Zustand des Gasstroms in dem Behälter 30 ist, nachdem das Gefäß 62, der mit einem Seltenerdmetall-Legierungspulver mit remanenter Magnetisierung gefüllt ist, in eine vorgegebene Position in der Vorrichtung 100 eingesetzt worden ist.
  • Wenn das Gefäß 62 eingesetzt wird, betragen die Strömungsgeschwindigkeit a0 des ersten Gasstromes a und die Strömungsgeschwindigkeit b0 des zweiten Gasstromes b beide Null. Dann werden der Temperaturregler 42 und das Gebläse 44 eingeschaltet und die Ventile 47 und 48 werden geöffnet, wodurch der erste Gasstrom a in dem Behälter 30 erzeugt wird. Die Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes a steigt allmählich an, bis sie bald eine Gleichgewichts-Strömungsgeschwindigkeit a1 erreicht hat. In einem solchen Zustand wird das Pulver unter der Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung erzeugt wird, granuliert, während es gleichzeitig einem Tumbling-Effekt in dem Behälter 30 ausgesetzt wird. In der Zwischenzeit wird ein Teil des Pulvers, das um das Zentrum des Behälters 30 herum angeordnet ist (einschließlich der Teilchen, die granuliert werden sollen), auf dem ersten Gasstrom a entgegen der Schwerkraft hochgewirbelt, während ein anderer Teil des Pulvers, der um die Innenwand des Behälters 30 herum angeordnet ist, wo die Strömungsgeschwindigkeit niedrig ist, aufgrund seines Eigengewichtes nach unten fällt.
  • Wenn die Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes a für eine vorgegebene Zeitspanne (beispielsweise etwa 20 min) im Wesentlichen konstant gehalten wird, werden die Ventile 57 und 58 geöffnet, um die Erzeugung des zweiten Gasstromes b (dessen Strömungsgeschwindigkeit am Ausgangspunkt b1 beträgt) zu starten. Die Strömungsgeschwindigkeit des zweiten Gasstromes b steigt allmählich an. Bevor die Strömungsgeschwindigkeit des zweiten Gasstromes b jedoch seine Gleichgewichts-Strömungsgeschwindigkeit b2 erreicht hat, beginnt die Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes a abzunehmen (dessen Strömungsgeschwindigkeit am Ausgangspunkt a2 beträgt). Das heißt, es gibt eine Zeitspanne, innerhalb der die Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes a abnimmt, während diejenige des zweiten Gasstromes b zunimmt (d.h. die Zeitspanne zwischen a2 und b2, wie in 4(a) dargestellt). Wenn man den ersten Gasstrom a und den zweiten Gasstrom b in dem gleichen Behälter 30 eine gewissen Zeitspanne auf diese Weise aufrechterhält, kann ein granuliertes Seltenerdmetall-Legierungspulver auf wirksamere Weise erzeugt werden. Der Grund ist nicht ganz klar. Es scheint, dass dann, wenn der erste Gasstrom a abrupt gestoppt wird oder wenn die Strömungsgeschwindigkeiten des zweiten Gasstromes b zu viel höher ist als diejenige des ersten Gasstromes a, das granulierte Pulver so schnell herabfällt, dass das granulierte Pulver als Folge des Aufpralls in Stücke zerbricht. Außerdem wird dann, wenn der zweite Gasstrom b, dessen Herstellung gestartet wird, nachdem der erste Gasstrom a vollständig gestoppt worden ist, ein negativer Druck in dem Behälter 30 erzeugt, wodurch es schwieriger wird, den Druck zu kontrollieren, was nicht vorteilhaft ist.
  • Wie vorstehend beschrieben, wird dann wenn die Strömungsgeschwindigkeit des zweiten Gasstromes b allmählich erhöht wird, während die Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes a allmählich abnimmt, das granulierte Pulver niemals zu Stücken zerbrochen als Folge des Aufpralls, wenn es beim Herunterfallen auf die Bodenplatte 62 auftrifft, sodern es wird darauf eine Pulverschicht gebildet. Danach wird die Pulverschicht komprimiert und konsolidiert durch den zweiten Gasstrom b. Als Ergebnis dieses Konsolidierungsverfahrens nimmt die Härte des granulierten Pulvers zu.
  • Durch Wiederholung des in 4(a) dargestellten Zyklus kann ein granuliertes Pulver mit einer ausreichenden Härte erhalten werden. Es sei hier jedoch hingewiesen, dass die Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes a am Startpunkt des zweiten Zyklus in den folgenden Zyklen nicht den Wert Null (a0) zu haben braucht, wie in 4(a) dargestellt, sondern der Strömungsgeschwindigkeit a3 am Endpunkt des in 4(a) dargestellten Zyklus gleich sein kann.
  • Jedoch kann lediglich durch Wiederholung des Zyklus, wie in 4(a) dargestellt, die Pulverschicht, die auf der Bodenplatte 62b komprimiert worden ist, nicht ausreichend zerkleinert werden und es können Teilchen mit einer übermäßig hohen Teilchengröße gebildet werden. Daher wird, um die Zerkleinerung der Pulverschicht mit höherer Sicherheit durchzuführen, der in 4(b) dargestellte Zyklus bevorzugt durchgeführt.
  • Nachstehend werden die Verfahrensstufen, die ab dem Punkt b1' durchgeführt werden, wie in 4(b) dargestellt, beschrieben. In dem nachfolgenden Beispiel werden die Verfahrensstufen, die an dem Punkt b1, wie er in 4(a) dargestellt ist, durchgeführt werden sollen, auch durchgeführt bis zu diesem Punkt b1', wie in 4(b) dargestellt, und dann werden die in der 4(b) dargestellten Verfahrensstufen durchgeführt.
  • Mit der Erzeugung des zweiten Gasstromes b wird begonnen (bei einer Strömungsgeschwindigkeit b1' am Startpunkt), wie vorstehend beschrieben. Bevor die Strömungsgeschwindigkeit des zweiten Gasstromes b ihre Gleichgewichts-Strömungsgeschwindigkeit b2' erreicht hat, beginnt die Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes a abzunehmen (ab einer Strömungsgeschwindigkeit a2' am Startpunkt). Danach werden die Ventile 47 und 48 geschlossen, um den ersten Gasstrom a (für α min zwischen den Zeitpunkten a3' und a4', wie in 4(a) dargestellt) gestoppt zu halten. Wenn das Gebläse 44 in der Zwischenzeit in Betrieb gehalten wurde, dann weist ein Abschnitt der Rohrleitung 46 zwischen dem Gebläse 44 und dem Ventil 47 einen erhöhten Gasdruck auf.
  • Das heißt anderes ausgedrückt, das Ventil 47 sollte geschlossen bleiben, bis ein vorgegebener Druck zur Zerkleinerung der Pulverschicht erzielt werden kann. Dann wird der zweite Gasstrom b gestoppt durch Schließen der Ventile 57 und 58 (an dem Punkte b0', wie in 4(b) dargestellt) und der erste Gasstrom a wird erzeugt durch Öffnen der Ventile 47 und 48 (an dem Punkt a0', wie in 4(b) dargestellt). In diesem Fall übersteigt die Strömungsgeschwindigkeit a0' des ersten Gasstromes a, der in dem Behälter 30 erzeugt worden ist, die Gleichgewichts-Strömungsgeschwindigkeit a1 (= a2) des ersten Gasstromes a, wie in 4(a) dargestellt, wodurch es möglich ist, die Pulverschicht wirksam zu zerkleinern. Die Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes a wird, um den Tumbling-Effekt hervorzurufen, in der Regel im Wesentlichen konstant gehalten (a1 = a2), wie in 4(a) dargestellt, sie kann aber auch variabel sein. In diesem Fall ist die Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes a zur Zerkleinerung der Pulverschicht vorzugsweise höher als die durchschnittliche Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes a, um den Tumbling-Effekt hervorzurufen.
  • In dem vorstehend beschriebenen Beispiel wird der erste Gasstrom a mit der Strömungsgeschwindigkeit a0' erzeugt durch Betätigen der Ventile 57 und 58. Alternativ kann die Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes a auch eingestellt werden durch Steuerung des Blasvermögens des Gebläses 44. Es kann aber auch die Blasvermögens-Kontrolle mit der Ventilkontrolle kombiniert werden. Es sei darauf hingewiesen, dass die Strömungsgeschwindigkeiten a1' und a2', wie in 4(b) dargestellt, jeweils gleich sein können den Strömungsgeschwindigkeiten a1 und a2, wie in 4(a) dargestellt.
  • Wenn die Größe eines granulierten Pulvers, das durch Ausnutzung der remanente Magnetisierung gebildet werden soll, einen bestimmten Wert erreicht hat, dann wird ein geschlossener magnetischer Kreis erzeugt und die magnetische Anziehung zwischen den Teilchen des granulierten Pulvers nimmt ab. In diesem Fall ist der in 4(b) dargestellte Zerkleinerungs-Zyklus nicht mehr erforderlich. Daher sind bei einem Verfahren, bei dem ein vorgegebenes gra nuliertes Pulver erhalten werden kann durch wiederholte Durchführung des in 4(a) dargestellten Basiszyklus und des in 4(b) dargestellten Zerkleinerungszyklus für insgesamt 30 Zyklen beispielsweise 5 bis 10 Zerkleinerungszyklen vorzugsweise in den ersten 20 Zyklen enthalten.
  • Es sei darauf hingewiesen, dass dann, wenn ein solches Pulvermaterial mit einer remanenten Magnetisierung verwendet wird, ein vorgegebenes granuliertes Pulver innerhalb einer kürzeren Zeit erhalten werden kann (z.B. in der Hälfte der Zeit) als in einer Situation, in der ein Pulvermaterial ohne remanente Magnetisierung verwendet wird. Es wird angenommen, dass dies darauf zurückzuführen ist, dass dann, wenn ein solches Pulvermaterial mit einer remanenten Magnetisierung verwendet wird, der Keim zur Bildung des granulierten Pulvers leicht erzeugt wird durch die magnetische Agglomerationskraft zwischen den Primärteilchen.
  • Das granulierte Pulver hat eine mittlere Teilchengröße von 0,05 mm bis 3,0 mm. Ein normales granuliertes Pulver umfasst einige wenige Primärteilchen und eine sehr große Anzahl von tertiären und anderen Teilchen höherer Ordnung. Die mittlere Teilchengröße der sekundären Teilchen kann als eine solche angesehen werden, die im Wesentlichen die mittlere Teilchengröße des granulierten Pulvers repräsentiert. In diesem Beispiel wird die mittlere Teilchengröße der sekundären Teilchen, die durch ein Mikroskop ermittelt wird, als mittlere Teilchengröße des granulierten Pulvers verwendet. Wenn das granulierte Pulver eine mittlere Teilchengröße von < 0,05 mm hat, dann kann das Fließvermögen nicht so signifikant verbessert werden und ein gleichförmiger Pressling mit einer ausreichenden Dichte ist kaum zu erhalten. Wenn jedoch das granulierte Pulver eine mittlere Teilchengröße von > 3 mm hat, dann nimmt das Raumfüllungsvermögen ab und es ist ebenfalls ein gleichförmiger Pressling mit einer ausreichenden Dichte kaum zu erhalten. Das granulierte Pulver hat besonders bevorzugt eine mittlere Teilchengröße von 0,1 mm bis 2,0 mm.
  • Danach wird ein Pressling hergestellt durch Pressen und Verdichten des auf diese Weise erhaltenen granulierten Pulvers. In diesem Beispiel wird ein Pressling hergestellt nur aus dem granulierten Pulver. Das Verdichtungsverfahren kann mit einer bekannten Pressvorrichtung durchgeführt werden. In der Regel wird eine uniaxiale Pressvorrichtung zum Pressen eines Pulvers in einen Form-Hohlraum (oder in ein Form-Loch) mit oberen und unteren Stempeln verwendet. Das granulierte Pulver kann portionsweise mit einem sehr luftdichten Behälter transportiert werden, der beispielsweise mit einem Stickstoffgas gefüllt ist oder mit einem Stickstoffgas versorgt wird.
  • Das granulierte Pulver wird in den Form-Hohlraum einer uniaxialen Pressvorrichtung eingefüllt. Die Stufe der Einfüllung des granulierten Pulvers in den Hohlraum kann entweder mit einem Sieb oder mit einer Beschickungsbox durchgeführt werden, wie in der japanischen Patent-Gazette für Einsprüche Nr. 59-40560, in der offengelegten japanischen Patentpublikation Nr. 10-58198, in der japanischen Gebrauchsmuster-Publikation Nr. 63-110521 oder in der offengelegten japanischen Publikation Nr. 2000-248 301 beschrieben. Die in diesen Dokumenten beschriebenen Verfahren werden kollektiv hier als "drop-off-Verfahren" bezeichnet.
  • Insbesondere bei der Herstellung eines kleinen Presslings wird das granulierte Pulver vorzugsweise in einer solchen Menge in den Hohlraum eingefüllt, die dem Volumeninhalt des Hohlraums entspricht. Beispielsweise kann eine Beschickungsbox mit einer Öffnung am Boden über den Hohlraum transportiert werden, um so das granulierte Pulver unter der Einwirkung der Schwerkraft (d.h. von selbst) hineinfallen zu lassen, und dann wird der Überschuss des granulierten Pulvers, der über den Hohlraum überläuft, abgestreift. Auf diese Weise kann eine vorgegebene Menge granuliertes Pulver verhältnismäßig gleichmäßig eingefüllt werden. Es ist natürlich möglich, das granulierte Pulver getrennt zu bestimmen und es dann beispielsweise mit einem Trichter in den Hohlraum einzufüllen.
  • Nachdem der Hohlraum mit dem granulierten Pulver auf diese Weise gefüllt worden ist, wird der obere Stempel der uniaxialen Pressen-Vorrichtung abgesenkt, um die Hohlraum-Öffnung zu verschließen. Dann wird ein ausrichtendes magnetisches Feld daran angelegt, wodurch das granulierte Pulver zu Primärteilchen zerbricht und die Primärteilchen mit dem angelegten magnetischen Feld ausgerichtet werden. Das granulierte Pulver dieser bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann so wie beabsichtigt bei einem verhältnismäßig schwachen magnetischen Feld von 0,1 T bis 0,8 T zu Primärteilchen zerlegt werden. Um jedoch einen ausreichenden Grad von Ausrichtung zu erzielen, wird vorzugsweise ein magnetisches Feld von etwa 0,5 T bis etwa 1,5 T angelegt. Die Richtung des magnetischen Feldes kann beispielsweise senkrecht zu der Pressrichtung verlaufen. Das Pulver wird uniaxial zwischen den oberen und unteren Stempeln unter einem Druck von beispielsweise 98 MPa bei angelegtem magnetischen Feld auf diese Weise gepresst. Als Ergebnis kann ein Pressling mit einer relativen Dichte (d.h. mit einem Verhältnis zwischen der Pressdichte und der wahren Dichte) von 0,5 bis 0,7 erhalten werden. Erforderlichenfalls kann die Richtung des magnetischen Feldes parallel zu der Pressrichtung verlaufen.
  • Danach wird der resultierende Pressling bei einer Temperatur von etwa 1000°C bis etwa 1180°C etwa 1 h bis etwa 6 h lang innerhalb eines Vakuums oder in einer inerten Atmosphäre gesintert. Das granulierte Pulver dieser bevorzugten Ausführungsform enthält entweder überhaupt kein Granulierungsmittel oder eine derart geringe Menge an Granulierungsmittel, dass sie im Wesentlichen als Folge des Sinterverfahrens entfernbar ist. Es besteht somit keine Notwendigkeit, ein getrenntes Bindemittel-Entfernungsverfahren vorzusehen. Es sei darauf hingewiesen, dass ein konventionelles typisches Bindemittel-Entfernungsverfahren bei einer Temperatur von etwa 200°C bis etwa 800°C für etwa 3 h bis zu etwa 6 h innerhalb einer inerten Atmosphäre bei einem Druck von etwa 2 Pa durchgeführt wird.
  • Danach wird der resultierende Sinterkörper einer Alterungbehandlung bei einer Temperatur von etwa 450°C bis etwa 800°C für etwa 1 h bis etwa 8 h unterworfen, wodurch man einen Sintermagneten auf R-Fe-B-Basis erhält. Anschließend wird ein Sintermagnet auf R-Fe-B-Basis fertig bearbeitet als Endprodukt durch Magnetisierung desselben in einer beliebigen Stufe. Erfindungsgemäß wird ein granuliertes Pulver mit einer ausgezeichneten Fließfähigkeit und Pressbarkeit wie vorstehend beschrieben verwendet. Das granulierte Pulver kann somit höchst gleichförmig in den Hohlraum eingefüllt werden mit einer minimalen Schwankung der Einfüllmenge. Als Folge davon unterliegen die Masse und die Dimensionen der durch das Pressverfahren erhaltenen Presslinge nur geringfügigen Variationen. Bei den Presslingen tritt kaum eine Rissbildung oder Absplitterung auf.
  • Außerdem werden in dem granulierten Pulver gemäß dieser bevorzugten Ausführungsform die Primärteilchen im Wesentlichen durch die magnetische Agglomerationskraft zusammengehalten, die durch die remanente Magnetisierung erzeugt wird. Daher kann durch Anlegen eines ausrichtenden Magnetfeldes an das granulierte Pulver dieses in dem gewünschten Umfang zu Primärteilchen zerlegt werden. Der Grad der Ausrichtung der Primärteilchen nimmt daher niemals ab. Ferner kann auch eine Beeinträchtigung der magnetischen Eigenschaften minimiert werden, die auftreten könnte, wenn der Kohlenstoff des Granuliermittels in dem Sinterkörper verbliebe. Als Folge davon kann ein Sintermagnet mit ausgezeichneten magnetischen Eigenschaften erhalten werden. Infolgedessen kann erfindungsgemäß ein qualitativ hochwertiger Sintermagnet aus einer Legierung auf R-Fe-B-Basis mit einer hohen Produktivität hergestellt werden.
    •
  • Die vorliegende Erfindung wird anhand der nachfolgenden Beispiele näher beschrieben.
  • Es wurde ein Legierungspulver auf R-Fe-B-Basis auf die folgende Weise hergestellt: es wurde eine geschmolzene Legierung hergestellt durch Verwendung einer Ferrobor-Legierung, die elektrolytisches Eisen mit einer Reinheit von 99,9 % enthielt, und unter Verwendung von 19,8 Massenprozent B und Nd und Dy mit einer Reinheit von 99,7 % oder mehr als jeweilige Ausgangsmaterialien. Aus dieser geschmolzenen Legierung wurden unter Anwendung eines Bandgießverfahrens Flocken aus einer Legierung auf R-Fe-B-Basis hergestellt, die eine Zusammensetzung aufwies, die 30,0 Massenprozent Nd, 5,0 Massenprozent Dy, 64,0 Massenprozent Fe und 1,0 Massenprozent B enthielt. Diese Legierungsflocken wurden unter Verwendung einer Strahlmühle in einem Inertgas (z.B. in N2-Gas mit einem Gasdruck von 58,8 MPa) fein pulverisiert, wobei ein Pulvermaterial mit einer mittleren Teilchengröße von 3 μm erhalten wurde.
  • Danach wurde eine remanente Magnetisierung in dem Pulvermaterial dieses spezifischen Beispiels erzeugt durch Anlegen eines demagnetisierenden Wechselfeldes (mit einem Spitzenwert des angelegten magnetischen Feldes von 1,0 T).
  • Anschließend wurde ein granuliertes Pulver hergestellt durch Anwendung eines Fließbett-Granulierverfahrens (unter Verwendung beispielsweise eines Swing-Prozessors, hergestellt von der Firma Fuji Paudal Co., Ltd.). Zur Herstellung von granulierten Pulvern gemäß den Beispielen Nr. 2 und 3 und den Vergleichsbeispielen Nr. 2 und 3 wurden Polybdenum und Isoparaffin als Granuliermittel verwendet, wie von der Anmelderin der vorliegenden Anmeldung in der japanischen Patentanmeldung Nr. 2001-96572 beschrieben. In jedem der spezifischen Beispiele der vorliegenden Erfindung und in jedem der Vergleichsbeispiele wurden die verschiedenen Bedingungen so definiert, dass das resultierende granulierte Pulver eine mittlere Teilchengröße von 0,5 mm hatte. Das so erhaltene granulierte Pulver wies eine remanente Magnetisierung von etwa 0,2 mT auf. In den Beispielen Nr. 1, 2 und 3 dauerte die Durch führung der Granulierungs-Behandlungsstufe etwa 15 min. In den Vergleichsbeispielen Nr. 2 und 3 dauerte es andererseits etwa 30 min, um die Granulier-Verfahrensstufe zu vervollständigen. Es sei darauf hingewiesen, dass das Pulvermaterial (an das kein magnetisches Feld angelegt wurde) so wie es erhalten wurde in dem Vergleichsbeispiel Nr. 1 verwendet wurde, ohne granuliert zu werden. In der folgenden Tabelle 1 sind die Bedingungen zusammengefasst, unter denen die zu pressenden Pulver in den Beispielen Nr. 1, 2 und 3 und in den Vergleichsbeispielen Nr. 1, 2 und 3 hergestellt wurden.
  • Tabelle 1
    Figure 00400001
  • Die Tabelle 1 zeigt außerdem die Ruhewinkel der jeweiligen zu pressenden Pulver. Ein Pulver mit einem großen Ruhewinkel weist ein schlechtes Fließvermögen auf. Je kleiner der Ruhewinkel ist, umso besser ist die Fließfähigkeit. Im Vergleichsbeispiel Nr. 1, in dem das Pulvermaterial nicht granuliert wurde, betrug der Ruhewinkel bis zu etwa 52° und das Fließvermögen war schlecht. Im Gegensatz dazu nahm in jedem der Beispiele Nr. 1, 2 und 3 und der Vergleichsbeispiele Nr. 2 und 3, in denen die Pulver granuliert waren, der Ruhewinkel auf weniger als 50° ab. Unter anderem wiesen die zu pressenden Pulver gemäß den Beispielen Nr. 1 und 2 kleinere Ruhewinkel auf und sie hatten ein besseres Fließvermögen als das zu pressende Pulver, welches das Vergleichsbeispiel Nr. 2 darstellt (dem 1 Massenprozent Granuliermittel zugesetzt wurden). Das heißt, daraus ist zu ersehen, dass durch Ausnutzung der remanenten Magnetisierung das Fließvermögen auch dann verbessert werden kann, wenn eine geringere Menge Granuliermittel als die konventionelle Menge zugegeben wird. Es sei darauf hingewiesen, dass im Beispiel Nr. 3 und im Vergleichsbeispiel Nr. 3, in dem das Granuliermittel in einer Menge von 2 Massenprozent zugegeben wurde, kein Unterschied in Bezug auf das Fließvermögen festgestellt wurde.
  • Jedes der in der Tabelle 1 angegebenen zu pressenden Pulver wurde in einen Hohlraum mit einer Länge von 20 mm, einer Breite von 15 mm und einer Tiefe von 10 mm eingefüllt unter Anwendung eines Verfahrens, bei dem eine Beschickungsbox wie vorstehend beschrieben verwendet wurde, und dann wurde uniaxial gepresst und verdichtet (unter einem Druck von 98 MPa und unter Anlegen eines ausrichtenden magnetischen Feldes senkrecht zu der Pressrichtung von 0,8 T). Diese Einfüllungs- und Verdichtungspressstufen wurden unter den gleichen Bedingungen für alle erfindungsgemäßen Beispiele und Vergleichsbeispiele durchgeführt. Es sei darauf hingewiesen, dass Presslinge mit verschiedenen Pressdichten (d.h. Gründichten) erhalten wurden bei sich ändernden Press-Bedingungen.
  • Die Schwankung (%) in Bezug auf die Masse und die Schwankung (σ) in Bezug auf die Füllungsdichte zwischen den resultierenden Presslingen wurde für das Beispiel Nr. 1 und das Vergleichsbeispiel Nr. 1 abgeschätzt. Die Schwankung in Bezug auf die Masse zwischen den Presslingen wurde nach der Gleichung errechnet {(maximale Masse – minimale Masse)/durchschnittliche Masse (n = 50)} × 100 (%).
  • Außerdem stellt die Schwankung (σ) in Bezug auf die Füllungsdichte die Standardabweichung der Massenverteilung von 50 Presslingen dar. In Beispiel 1 betrug die Schwankung in Bezug auf die Masse zwischen den Presslingen etwa 5 % und war somit signifikant geringer als die Schwankung in Bezug auf die Masse von etwa 15 % im Vergleichsbeispiel Nr. 1. Diese Tendenz wurde auch beobachtet bei der Schwankung (σ) in Bezug auf die Füllungsdichte. Insbesondere betrug die Schwankung (σ) in Bezug auf die Füllungsdichte in dem Vergleichsbeispiel Nr. 1 etwa 0,33, während die Schwankung (σ) in Bezug auf die Füllungsdichte in dem Beispiel Nr. 1 nur 0,18 betrug. Daraus ist zu ersehen, dass das Fließvermögen durch Granulieren verbessert wurde. Die Pressbarkeit wurde natürlich ebenso durch das Granulieren verbessert. Der Prozentsatz der Rissbildung oder Absplitterung, der in den Presslingen des Beispiel Nr. 1 festgestellt wurde, war viel geringer als in dem Vergleichsbeispiel Nr. 9. Diese durch Granulieren erzielten Effekte wurden auch in den anderen Beispielen bestätigt.
  • Jeder der resultierenden Presslinge wurde etwa 4 h lang in einer Ar-Atmosphäre bei 1060°C gesintert und dann 1 h lang bei 600°C einer Alterungsbehandlung unterworfen, wodurch ein Sinterkörper erhalten wurde. Danach wurde dieser Sinterkörper weiter magnetisiert bei 2 387 kA/m zur Erzielung eines Sintermagneten. Für jedes der Beispiele gemäß der vorliegenden Erfindung und der Vergleichsbeispiele wurden 50 Proben erhalten.
  • Die 5 zeigt die Remanenzen Br (T) der resultierenden Sintermagnete. Wie aus 5 ersichtlich, war praktisch keine Differenz zwischen der Br des Beispiel Nr. 1 (angezeigt in 5 durch ausgefüllte Kreise) und der Br des Vergleichsbeispiel Nr. 1 (in der 5 durch leere Kreise angezeigt) feststellbar. Der Sintermagnet wies somit ausgezeichnete magnetische Eigenschaften auf. Die Br der Beispiele Nr. 2 und 3, denen ein Granuliermittel zugesetzt worden war, war etwa gleich dem Vergleichsbeispiel Nr. 2 oder 3, dem die gleiche Menge Granuliermittel zugesetzt worden war, in dem jedoch ein Pulvermaterial ohne remanente Magnetisierung verwendet wurde. Sogar beim Granulieren eines Pulvers durch Ausnutzung der remanenten Magnetisierung wurde das Granuliermittel vorzugsweise in einer möglichst geringen Menge zugegeben.
  • Wie vorstehend angegeben, wurde durch Herstellung eines granulierten Pulvers unter Ausnutzung der magnetischen Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung der Primärteilchen erzeugt wurde, selbst dann, wenn die Menge des zuzugebenden Granuliermittels herabgesetzt wurde, verglichen mit der Situation, bei der ein granuliertes Pulver hergestellt wurde, unter Ausnutzung der Kupplungskraft des Granuliermittels allein mindestens der gleiche Grad an Fließfähigkeit erzielt. Daher kann ein Sintermagnet, der bessere magnetische Eigenschaften aufweist, mit mindestens der gleichen Produktivität hergestellt werden wie ein konventioneller Sintermagnet. Wenn ein granuliertes Pulver hergestellt wird durch Ausnutzung nur der remanenten Magnetisierung der Primärteilchen, kann außerdem eine Beeinträchtigung der magnetischen Eigenschaften im Wesentlichen eliminiert werden.
  • Nachstehend werden die Beispiele Nr. 4 bis 6 beschrieben, in denen ein granuliertes Pulver hergestellt wurde unter Verwendung der Herstellungsvorrichtung 100. Es wurde auch das gleiche Pulvermaterial wie in den Beispielen 1 bis 3 verwendet.
  • Der Behälter 30 hatte einen Innendurchmesser D2 von 300 mm und einen Volumeninhalt von etwa 7 × 104 cm3. In den 4(a) und 4(b) betrugen die Strömungsgeschwindigkeiten a1 = a2 = a1' = a2' etwa 1 m3/min, die Strömungsgeschwindigkeit a0' betrug etwa 2,0 m3/min und die Strömungsgeschwindigkeiten b2 = b3 = b2' = b3' betrugen etwa 0,75 m3/min. Etwa 5 kg des Seltenerdmetall-Legierungspulvers wurden eingefüllt und die Temperatur des Stickstoffgases wurde auf etwa 30°C eingestellt.
  • Zur Herstellung von granulierten Pulvern, welche die Beispiele Nr. 5 und 6 repräsentieren, wurden Polybdenum und Isoparaffin als Granuliermittel verwendet, wie vom Anmelder der vorliegenden Anmeldung in der japanischen Patentanmeldung Nr. 2001-96572 beschrieben und wie in den Beispielen Nr. 2 und 3 angegeben. In den Beispielen Nr. 5 und 6 wurden auch die verschiedenen Bedingungen so definiert, dass das granulierte Pulver eine mittlere Teil chengrößen von 0,5 mm hatte. Das resultierende granulierte Pulver wies eine remanente Magnetisierung von etwa 0,2 mT auf. In den Beispielen Nr. 4 bis 6 wurde das Granulier-Verfahren etwa 15 min lang durchgeführt. In der nachfolgenden Tabelle 2 sind die Bedingungen zusammengefasst, unter denen die zu pressenden Pulver hergestellt wurden, und es sind auch die Ruhewinkel für die Beispiele Nr. 4 bis 6 angegeben.
  • Tabelle 2
    Figure 00440001
  • Wie aus der Tabelle 2 ersichtlich, wiesen die zu pressenden Pulver, welche die Beispiele Nr. 4 und 5 repräsentieren, noch kleinere Ruhewinkel auf als die zu pressenden Pulver, welche die Beispiele Nr. 1 und 2 repräsentieren. Durch Verwendung der Herstellungsvorrichtung 100 wurde somit die Fließfähigkeit weiter verbessert. Die durch Verwendung der Herstellungsvorrichtung 10 erzielten Vorteile sind jedoch nicht so sehr verkleinerte Ruhewinkel als eine Verbesserung der Stabilität (oder Reproduzierbarkeit) des Granulierverfahrens. Beispielsweise wurde gefunden, dass im Vergleich zu den Schwankungen in Bezug auf den Ruhewinkel bei den resultierenden granulierten Pulvern der Ruhewinkel in Beispiel Nr. 1 von 45° bis 49° variierte, während der Ruhewinkel in Beispiel Nr. 4 viel weniger variierte, d.h. von 44° bis 45°. Wenn die in der 2 darstellte bekannte Granuliervorrichtung oder die in der japanischen Patentpublikation Nr. 3 019 953 (vgl. 3 dieser Publikation) beschriebene Granuliervorrichtung verwendet wurde, wurden die Verfahrensstufe des Aufwirbelns des Pulvers auf einem nach oben steigenden Gasstrom in dem Behälter (d.h. eine Aufwirbelungs-Verfahrensstufe) und die Verfahrensstufe des Komprimierens der Pulverschicht mit einem nach unten gerichteten Gasstrom (d.h. eine Konsolidierungs-Verfahrensstufe) als zwei getrennte Verfahrensstu fen durchgeführt. Die Erfinder der vorliegenden Erfindung haben jedoch gefunden, dass ein granuliertes Pulver aus einer Seltenerdmetall-Legierungs auf wirksamere Weise hergestellt werden kann durch Verwendung der Herstellungsvorrichtung 100, sodass der erste Gasstrom zur Erzielung der Aufwirbelungsverfahrensstufe und der zweite Gasstrom zur Durchführung der Konsolidierungs-Verfahrensstufe im gleichen Behälter gleichzeitig vorhanden waren. Unter anderem wurden signifikante Effekte erzielt, wenn keine Granulierungsmittel verwendet wurden, wie in Beispiel Nr. 4 gezeigt.
  • Unter Verwendung der zu pressenden Pulver, welche die Beispiele Nr. 4 bis 6 in der Tabelle 2 repräsentieren, wurden Presslinge wie in Beispiel Nr. 1 hergestellt und die Schwankung in Bezug auf die Masse (%) und die Schwankung in Bezug auf die Füllungsdichte (σ) zwischen diesen Presslingen wurden bewertet. Die Presslinge des Beispiels Nr. 4 wiesen eine Massenschwankung von etwa 4 % auf, die noch geringer war als diejenige in Beispiel Nr. 1. Die gleiche Tendenz wurde auch festgestellt für die Schwankung in Bezug auf die Füllungsdichte (σ). Insbesondere konnte die Schwankung der Füllungsdichte (σ) des Beispiels Nr. 4 auf 0,16 verbessert werden. Die Massenschwankungen (%) und die Füllungsdichte-Schwankungen (σ) der Presslinge, welche die Beispiele Nr. 5 und 6 repräsentieren, waren mindestens vergleichbar mit denjenigen der Beispiele Nr. 2 und 3.
  • Jeder der die Beispiele Nr. 4 bis 6 repräsentierenden Presslinge wurde etwa 4 h lang in einer Ar-Atmosphäre bei 1060°C gesintert und dann 1 h lang bei 600°C einer Alterungsbehandlung unterworfen, wodurch ein Sinterkörper erhalten wurde. Danach wurde dieser Sinterkörper weiter magnetisiert bei 2 387 kA/m zur Herstellung eines Sintermagneten. Es wurden 50 Proben für jedes der Beispiele Nr. 4 bis 6 erhalten. Die Sintermagnete, welche die Beispiele Nr. 4, 5 und 6 repräsentieren, wiesen Remanenzen Br (T) auf, die etwa gleich denjenigen der Beispiele Nr. 1, 2 und 3 waren. Durch Verwendung der Herstellungsvorrichtung 100 kann ein granuliertes Pulver auf konstantere Weise hergestellt werden als nach dem konventionellen Verfahren. Dementsprechend kann ein granuliertes Pulver mit einer geringeren Menge an Granuliermitteln erhalten werden als bei dem konventionellen Verfahren (oder sogar ohne Verwendung von Granuliermitteln). Als Ergebnis kann ein Sintermagnet erhalten werden, der bessere magnetische Eigenschaften (z.B. unter anderem eine bessere Remanenz Br) aufweist als konventionelle Sintermagnete.
  • Industrielle Anwendbarkeit
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers, das ein gutes Fließvermögen und eine gute Pressbarkeit aufweist, und es ermöglicht die Herstellung eines Magneten mit ausgezeichneten magnetischen Eigenschaften. Die Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zur Herstellung eines qualitativ guten Seltenerdmetall-Legierungssinterkörpers mit einer hohen Produktivität durch Verwendung eines solchen granulierten Pulvers.
  • Erfindungsgemäß können das Fließvermögen und die Pressbarkeit eines Seltenerdmetall-Legierungspulvers verbessert werden, ohne die magnetischen Eigenschaften zu beeinträchtigen (zu verschlechtern). Auf diese Weise kann sogar ein Sintermagnet, der zu kompliziert ist, um zu einer bestimmten Gestalt gepresst zu werden und leicht verdichtet zu werden und dessen magnetische Eigenschaften bis zu einem gewissen Grad bei dem Stand der Technik dadurch geopfert werden, ebenfalls verbesserte magnetische Eigenschaften aufweisen. Außerdem kann die Granulierzeit verkürzt werden und das Bindemittel-Entfernungsverfahren kann weggelassen werden. Infolgedessen kann die Produktivität von Seltenerdmetall-Sintermagneten erhöht werden.

Claims (27)

  1. Verfahren zur Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers, wobei das Verfahren die Stufen umfasst: Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungspulvers; Erzeugung einer remanenten Magnetisierung in dem Pulver; und Granulieren des Pulvers durch Ausnutzung der Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung des Pulvers erzeugt wird, worin die Granulierstufe eine Stufe der Herstellung eines granulierten Pulvers mit einer mittleren Teilchengröße von 0,05 mm bis 3,0 mm umfasst.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die Stufe der Granulierung eine Stufe der Zuführung von kinetischer Energie zu den Pulverteilchen umfasst, wobei die Teilchen unter einem Tumbling-Effekt wachsen, der erzeugt wird durch die zugeführte kinetische Energie, unter einem magnetischen Feld von im Wesentlichen Null.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, das die Stufen umfasst: Herstellung des Pulvers mit einer remanenten Magnetisierung in einem Behälter; und Einwirkenlassen von kinetischer Energie unter einem magnetischen Feld von im Wesentlichen Null in dem Behälter auf die Pulverteilchen.
  4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, das die Stufen umfasst: Herstellung des Pulvers in einem Behälter; Erzeugung einer remanenten Magnetisierung in dem Pulver in dem Behälter durch Anlegen eines magnetischen Feldes an das Pulver; und Einwirkenlassen von kinetischer Energie auf die Pulverteilchen mit der remanenten Magnetisierung unter einem magnetischen Feld von im Wesentlichen Null in dem Behälter.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, das außerdem eine Stufe der Zugabe eines Granuliermittels zu dem Pulver umfasst.
  6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, das außerdem eine Stufe der Nicht-Zugabe eines Granuliermittels zu dem Pulver umfasst.
  7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, bei dem die Stufe der Erzeugung einer remanenten Magnetisierung in dem Pulver die Stufe des Anlegens eines demagnetisierenden Wechselfeldes umfasst.
  8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, bei dem die Seltenerdmetall-Legierung eine Legierung auf R-Fe-B-Basis ist, die 2 Massenprozent oder mehr Dy, 1 Massenprozent oder mehr Tb oder 1 Massenprozent oder mehr Dy + Tb enthält.
  9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, worin das Pulver eine mittlere Teilchengröße von 1,5 μm bis 6 μm hat.
  10. Verfahren zur Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungssinterkörpers das die Stufen umfasst: Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers nach dem Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9; Füllen eines Hohlraums mit einem Seltenerdmetall-Legierungspulver, welches das granulierte Pulver umfasst, ohne Anlegen eines demagnetisierenden magnetischen Feldes an das granulierte Pulver; Herstellen eines Presslings durch Pressen des Seltenerdmetall-Legierungspulvers, welches das granulierte Pulver umfasst, unter Anlegen eines ausrichtenden magnetischen Feldes daran; und Sintern des Presslings.
  11. Granuliertes Seltenerdmetall-Legierungspulver, das ein Seltenerdmetall-Legierungspulver mit einer remanenten Magnetisierung und einer mittleren Teilchengröße von 1,5 μm bis 6 μm umfasst, wobei das granulierte Pulver eine mittlere Teilchengröße von 0,05 mm bis 3,0 mm hat, wobei das Pulver mittels einer Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung erzeugt wird, gebunden (gekoppelt) ist.
  12. Verfahren zur Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers, wobei das Verfahren die Stufen umfasst: (a) Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungspulvers mit einer remanenten Magnetisierung in einem Behälter durch Anordnen des Pulvers auf einer luftdurchlässigen Basisplatte; (b) Erzeugung eines ersten Gasstromes in dem Behälter, sodass der erste Gasstrom von unterhalb der Basisplatte nach oben strömt; (c) Zuführen von kinetischer Energie zu den Pulverteilchen mittels des ersten Gasstromes, um dadurch das Pulver unter einem magnetischen Feld von im Wesentlichen Null zu granulieren durch Ausnutzung der Agglomerationskraft, die durch die remanente Magnetisierung des Pulvers erzeugt wird, und eines Tumbling-Effekts, der durch die kinetische Energie erzeugt wird; (d) Erzeugen eines zweiten Gasstromes in dem Behälter, sodass der zweite Gasstrom von oberhalb der Basisplatte nach unten strömt; und (e) Bildung einer Pulverschicht aus dem Pulver auf der Basisplatte und Komprimieren der Pulverschicht mit dem zweiten Gasstrom, wobei mindestens ein Teil der Stufe (d) und mindestens ein Teil der Stufe (b) gleichzeitig durchgeführt werden.
  13. Verfahren nach Anspruch 12, worin die Zeitspanne, innerhalb der die Stufen (d) und (b) gleichzeitig durchgeführt werden, einen Zeitraum umfasst, in dem die Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes abnimmt, während diejenige des zweiten Gasstromes zunimmt.
  14. Verfahren nach Anspruch 12 oder 13, worin die Stufe (a) die Stufen umfasst: Einfüllen eines Seltenerdmetall-Legierungspulvers ohne eine remanente Magnetisierung in den Behälter unter Erzeugen einer remanenten Magnetisie rung in dem Pulver ohne remanente Magnetisierung, das in den Behälter eingefüllt worden ist, durch Anlegen eines magnetischen Feldes an das Pulver.
  15. Verfahren nach Anspruch 12 oder 13, worin die Stufe (a) die Stufen umfasst: Herstellen eines Seltenerdmetall-Legierungspulvers mit einer remanenten Magnetisierung und Einfüllen des Pulvers mit einer remanenten Magnetisierung in den Behälter.
  16. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 15, worin die Stufen (b), (c), (d) und (e) wiederholt in der genannten Reihenfolge mehrmals durchgeführt werden.
  17. Verfahren nach Anspruch 16, das außerdem die Stufe umfasst (f) Abstoppen des ersten Gasstromes bei gleichzeitiger Erzeugung des zweiten Gasstromes und anschließendes Abstoppen des zweiten Gasstromes bei gleichzeitiger erneuter Erzeugung des ersten Gasstromes bei einer Strömungsgeschwindigkeit, welche die durchschnittliche Strömungsgeschwindigkeit des ersten Gasstromes in der Stufe (c) übersteigt, um dadurch die Pulverschicht, die auf der Basisplatte gebildet worden ist, zu zerkleinern, wobei die Stufe (f) mindestens einmal nach der Stufe (e) durchgeführt wird, während die Stufen (b) bis (e) wiederholt durchgeführt werden.
  18. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 17, worin die Seltenerdmetall-Legierung eine Legierung auf R-Fe-B-Basis ist.
  19. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 18, worin das Pulver eine mittlere Teilchengröße von 1,5 μm bis 6 μm hat.
  20. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 19, worin das Verfahren zur Bildung eines granulierten Pulvers mit einer mittleren Teilchengröße von 0,05 mm bis 3,0 mm führt.
  21. Verfahren zur Herstellung eines Seltenerdmetall-Legierungssinterkörpers, das die Stufen umfasst: Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers nach dem Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 20; Füllen eines Hohlraums mit einem Seltenerdmetall-Legierungspulver, welches das granulierte Pulver umfasst, ohne Anlegen eines demagnetisierenden magnetischen Feldes an das granulierte Pulver; Herstellen eines Presslings durch Pressen des Seltenerdmetall-Legierungspulvers, welches das granulierte Pulver umfasst, unter Anlegen eines ausrichtenden magnetischen Feldes daran; und Sintern des Presslings.
  22. Vorrichtung zur Herstellung eines granulierten Seltenerdmetall-Legierungspulvers, die umfasst: einen Behälter, der eine Basisplatte für die Aufnahme eines Seltenerdmetall-Legierungspulvers aufweist; einen ersten Kanal, der mit dem Behälter verbunden ist, zur Erzeugung eines ersten Gasstromes, der von unterhalb der Basisplatte in dem Behälter nach oben strömt; und einen zweiten Kanal, der mit dem Behälter verbunden ist, zur Erzeugung eines zweiten Gasstromes, der von oberhalb der Basisplatte in dem Behälter nach unten strömt, wobei der erste Kanal und der zweite Kanal unabhängig voneinander mit dem Behälter verbunden sind.
  23. Vorrichtung nach Anspruch 22, die außerdem eine Temperaturregeleinrichtung und ein Gebläse innerhalb des ersten Kanals umfasst.
  24. Vorrichtung nach Anspruch 22 oder 23, die außerdem einen Puffertank innerhalb des zweiten Kanals umfasst.
  25. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 22 bis 24, die außerdem einen Regelkreis umfasst, der ein Thermometer zur Bestimmung der Temperatur des Gases in dem Behälter umfasst und den Betrieb des Gebläses mindestens dann stoppt, wenn die gemessene Temperatur eine vorgegebene Temperatur übersteigt.
  26. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 22 bis 25, in der ein positiver Druck innerhalb des Behälters aufrechterhalten wird, während die Vorrichtung in Betrieb ist.
  27. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 22 bis 26, die außerdem eine Einrichtung zur Erzeugung eines magnetischen Feldes umfasst zum Anlegen eines magnetischen Feldes an das auf der Basisplatte angeordnete Pulver.
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