DE102009031774B4 - Hochtemperaturbrennstoffzellensystem - Google Patents
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Abstract
Hochtemperaturbrennstoffzellensystem, das mit mindestens einer Kohlenwasserstoffverbindung betreibbar ist, bei dem mit einzelnen elektrisch in Reihe geschalteten Brennstoffzellen Stapel (3, 4, 5) gebildet sind, die nacheinander mit von Wasserstoff enthaltendem Brenngas durchströmt sind, das von einem Reformer (1) in einen ersten Stapel (2) des Systems einströmt und über weitere Anschlussleitungen in Strömungsrichtung des eingeführten Brenngases nacheinander in weitere Stapel (3, 4, 5) Methan oder Methan enthaltendes Gas dem jeweiligen Stapel (3, 4, 5) für eine direkte interne Reformation mindestens einer Kohlenwasserstoffverbindung zu einem Wasserstoff enthaltenden Brenngas an Anoden der Brennstoffzellen des Stapels (3, 4, 5) zuführbar ist; und Luft als Oxidationsmittel kathodenseitig den einzelnen Brennstoffzellen des Systems zuführbar ist; wobei in Strömungsrichtung des Brenngases durch das System die Anzahl der Brennstoffzellen, die einen Stapel (3, 4, 5) bilden ansteigt, und/oder sich die Größe der Anodenflächen von Brennstoffzellen in dieser Richtung vergrößert.
Description
- Die Erfindung betrifft ein Hochtemperaturbrennstoffzellensystem, das mit mindestens einer Kohlenwasserstoffverbindung, bevorzugt mit Methan oder einem Methan enthaltenden Gas, wie z. B. Erdgas oder Biogas, betrieben werden kann. Es können aber auch Propan, Butan oder Ethanol als weitere Beispiele für den Betrieb eingesetzt werden.
- Dabei ist es bekannt, dass für den Betrieb solcher Brennstoffzellen eine Reformierung des Methans erforderlich ist, um Wasserstoff für die elektrochemische Reaktion der Brennstoffzellen in einem Brenngas zur Verfügung zu stellen.
- Am häufigsten wird diese Reaktion der Aufspaltung von Kohlenwasserstoffverbindungen in zusätzlichen Reformern durchgeführt, das Wasserstoff enthaltende Reformat dann als Brenngas in Hochtemperaturbrennstoffzellen einzuführen. Dabei werden mit einer Vielzahl von einzelnen Brennstoffzellen, die elektrisch in Reihe geschaltet sind, Stapel gebildet.
- Es ist aber auch bekannt innerhalb von Brennstoffzellen eine direkte interne Reformierung durchzuführen. Bei den ausreichend hohen Temperaturen wird Methan bei Vorhandensein von Wasser in Wasserstoff und Kohlenmonoxid zerlegt. Durch die endotherme Reaktion kann eine Kühlung von Brennstoffzellen an deren Anode erreicht werden und gleichzeitig der für den Betrieb erforderliche Wasserstoff zur Verfügung gestellt werden. Weiterer Wasserstoff wird bei der Umsetzung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid, bei Vorhandensein von Wasser frei. Dies ist jedoch eine exotherme Reaktion, die jedoch nur eine deutlich kleinere Wärmemenge freisetzt, als die vorab erläuterte endotherme Reaktion.
- So wird in
US 2008/0248349 A1 - Dabei wird der Wirkungsgrad insbesondere in den mit dem Restbrenngas betriebenen Zellen, in Folge des sich reaktionsbedingt gebildeten Wassers negativ beeinflusst. Ein hoher Wasseranteil im Brenngas reduziert die Nernstspannung einer Brennstoffzelle. Dadurch sinkt das nutzbare elektrische Spannungspotential der jeweiligen Brennstoffzelle und dementsprechend ist auch die Leistungsdichte kleiner.
- Ein weiterer zu berücksichtigender Aspekt an bekannten Systemen ist die erforderliche Wärmeabfuhr, die bisher im Wesentlichen mit der kathodenseitig zugeführten Luft, als Oxidationsmittel, erfolgt. Die Luft wird erheblich überstöchiometrisch für den eigentlich erforderlichen Sauerstoff zugeführt, um die bei der elektrochemischen Reaktion frei werdende Wärme abzuführen. Hierfür sind aber wegen der erforderlichen großen Volumenströme und der konstruktionsbedingt nicht zu vermeidenden Strömungs- und Druckverluste hohe Verdichterleistungen erforderlich, die wiederum den Gesamtwirkungsgrad verringern.
- Eine Verringerung dieses Volumenstromes durch eine Kühlung der Luft vor dem Eintritt ist nicht zielführend, da diese beim Eintritt den Elektrolyten lokal stark abkühlt, so dass seine elektrische Leitfähigkeit absinkt und außerdem mechanische Spannungen durch die Temperaturdifferenz nicht vermieden werden können.
- Aus der
US 2007/0111054 A1 - In
US 2007/0231650 A1 - Es ist daher Aufgabe der Erfindung den Wirkungsgrad von Hochtemperaturbrennstoffzellensystemen zu erhöhen und einen flexibleren Betrieb zu ermöglichen.
- Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe mit einem System, das die Merkmale des Anspruchs 1 aufweist, gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildungen der Erfindung können mit in untergeordneten Ansprüchen bezeichneten Merkmalen erreicht werden.
- Ein erfindungsgemäßes Hochtemperaturbrennstoffzellensystem mit planarer Zellgeometrie besteht in an sich bekannter Weise aus einzelnen elektrisch in Reihe geschalteten Brennstoffzellen, die mehrere Stapel bilden. Die Stapel und selbstverständlich auch die Brennstoffzellen in den Stapeln werden nacheinander mit Wasserstoff enthaltendem Brenngas durchstromt, das von einem Reformer in einen ersten Stapel des Systems einstromt. Durch eine solche Kaskadierung kann die Brenngasausnutzung des gesamten Systems erhöht und der Gesamtwirkungsgrad des Systems erhöht werden. Es sind aber mehrere weitere Anschlussleitungen in Strömungsrichtung des eingeführten Brenngases vorhanden, über die in nachfolgend angeordnete Stapel mindestens eine geeignete Kohlenwasserstoffverbindung für eine direkte interne Reformation der Kohlenwasserstoffverbindung(en) zu einem Wasserstoff enthaltenden Brenngas an Anoden der Brennstoffzellen des Stapels zugeführt wird. Dabei sollte der Anschlusstutzen durch den die eingesetzte Kohlenwasserstoffverbindung in einen Stapel eingeführt wird mit einem Kühler versehen sein. Durch die Kühlung kann eine Russbildung vermieden werden.
- Wie auch bei den bekannten Systemen wird Luft als Oxidationsmittel kathodenseitig den einzelnen Brennstoffzellen des Systems zugeführt. Dabei kann der Luftvolumenstrom aber bei der Erfindung deutlich reduziert werden, da nur soviel Luft erforderlich ist, dass Sauerstoff mit kleiner Überstöchiometrie an den Kathoden der Brennstoffzellen für die elektrochemische Reaktion zur Verfügung steht. Dadurch kann der elektrische Gesamtwirkungsgrad im Vergleich zu herkömmlichen Systemen bis zu 5% erhöht werden, da eine kleinere Leistung für den Betrieb des Verdichters erforderlich ist.
- Die Stapel eines erfindungsgemäßen Systems sind dabei auch fluidisch in Reihe geschaltet.
- Bei einem erfindungsgemäßen System kann ein an sich bekannter Dampfreformer eingesetzt werden, mit dem aus einer Kohlenwasserstoffverbindung ein Wasserstoff enthaltendes Brenngas für den Betrieb der Zellen zur Verfügung gestellt werden kann. Dieses Brenngas wird in eine erste Brennstoffzelle eines ersten Stapels eingeführt und kann das gesamte System durchströmen, so dass Restbrenngas aus der in Strömungsrichtung letzten Brennstoffzelle des letzten Stapels austritt. Zumindest ein Teil des Restbrenngases kann in den Reformer rückgeführt und dabei für die Reformierung der Kohlenwasserstoffverbindung(en) genutzt werden. Durch eine Anodenrestgaszirkulation in einen Reformer kann die Reformierung vereinfacht werden Gleichzeitig kann damit Wärme rückgewonnen werden, da das Restbrenngas ja annähernd die Betriebstemperatur der Brennstoffzellen aufweist. Die für den Betrieb des Reformers erforderliche thermische Energie kann dadurch reduziert werden.
- Insbesondere beim Anfahren eines Systems ist ein Reformer erforderlich, um Brenngas für den Betrieb der Brennstoffzellen in ausreichendem Maß bereitstellen zu können. Dieses Brenngas kann lediglich in den ersten nach dem Reformer angeordneten Stapel eingeführt und dieser damit betrieben werden. Ist eine ausreichend hohe Temperatur in Brennstoffzellen erreicht, kann dann den einzelnen Stapeln über die Anschlussleitungen die Kohlenwasserstoffverbindung(en) zugeführt werden. An den Anodenseiten der Brennstoffzellen ist bei der elektrochemischen Reaktion gebildetes Wasser vorhanden, mit dem eine Reformierung der Kohlenwasserstoffverbindung und demzufolge auch eine Freisetzung von Wasserstoff erreichbar sind.
- Im Teillastbetrieb kann ein erfindungsgemäßes System auch allein mit Brenngas vom Reformer betrieben werden.
- Im Fall, dass Stapel eines Systems elektrisch parallel miteinander verschaltet sind, kann beim Anfahren lediglich an den unmittelbar nach dem Reformer angeordneten Stapel eine elektrische Last angelegt werden, so dass dabei das für die elektrochemische Reaktion erforderliche Wasser durch den internen Prozess bereit gestellt werden kann. Es ist dadurch auch eine elektrische Entkopplung von Stapeln möglich.
- Es hat sich aber auch heraus gestellt, dass bei der Erfindung auch ein anderer Reformertyp einsetzbar ist, mit dem eine Reformierung durch partielle Oxidation(POx)-Verfahren) erreichbar ist. Hierfür ist der anlagentechnische und der Aufwand für den Betrieb des Reformers im Vergleich zu Dampfreformern geringer. Die gegenüber der Dampfreformierung geringere Eignung dieses Reformats, wegen des kleineren Wasserstoffgehalts, der höheren Oxidanteile und des Stickstoffgehalts, wirkt sich aber nicht so erheblich aus, da der größere Teil des Wasserstoffs im Brenngas durch die direkte interne Reformation der Kohlenwasserstoffverbindung an den Anoden der Brennstoffzellen, erhalten werden kann. Mit der Erfindung besteht damit die Möglichkeit eine partielle Oxidation in Kombination mit einer internen Dampfreformierung an einem System durchzuführen.
- Da sich durch die elektrochemische Umsetzung Wasser bildet, das sich im System im strömenden Brenngas anreichert, kann die zur Verfügung stehende Anodenfläche bei der Erfindung daran angepasst werden. Hierfür wird die Anzahl an einen Stapel bildenden Brennstoffzellen in Strömungsrichtung des Brenngases durch das System von Stapel zu Stapel vergrößert werden. Allein oder zusätzlich dazu soll sich die Größe der Flächen von einzelnen Brennstoffzellen und insbesondere der Anodenflächen in diese Richtung sukzessive vergrößern.
- Als Faustregel kann dabei jeweils eine Verdopplung der Brennstoffzellenanzahl in einem folgenden Stapel in Bezug zur Anzahl der Brennstoffzellen im davor angeordneten Stapel vorgenommen worden sein.
- Daraus resultiert auch die Möglichkeit dann den einem nachfolgend zu einem davor angeordneten Stapel eine Kohlenwasserstoffverbindung mit einem größeren Volumenstrom zuzuführen, so dass durch die direkte interne Reformierung eine größere Menge an Wasserstoff für die elektrochemische Reaktion zur Verfügung gestellt werden kann. Durch die endotherme Reformationsreaktion kann auch eine weitere Kühlung erreicht werden.
- Außerdem besteht die Möglichkeit, den den einzelnen Stapeln zugeführten Volumenstrom an Kohlenwasserstoffverbindung zu regeln. Die Regelung kann unter Berücksichtigung der jeweiligen Temperatur und/oder der elektrischen Leistung am jeweiligen Stapel vorgenommen werden. Der Volumenstrom der Kohlenwasserstoffverbindung(en), der den Stapeln zugeführt wird und die Anzahl einzelner Brennstoffzellen kann soweit erhöht werden, bis daran angrenzende Brennstoffzellen nicht unterkühlt werden.
- Zwischen den Stapeln können Adapterplatten angeordnet werden, mit denen die Stapel voneinander getrennt werden können. Über die Adapterplatten kann dann auch die Kohlenwasserstoffverbindung dem Stapel zugeführt werden.
- Vorteilhaft ist es, die Reformierung katalytisch zu unterstützen. Hierfür kann ein geeigneter Katalysator, beispielsweise Nickel, das wegen seiner Temperaturbeständigkeit besonders geeignet ist, eingesetzt werden. Ein Katalysator kann dabei innerhalb eines Adapterelements, in Brenngaskanälen oder auch in Anodenräumen der Brennstoffzellen angeordnet sein und von der/den Kohlenwasserstoffverbindung(en) ange- oder durchströmt werden. Eine Durchströmung ist bei einer offenporigen Struktur in Form eines Schaumes oder Netzwerkes möglich. Es kann aber auch in den bezeichneten Bereichen eine solche katalytische Beschichtung ausgebildet sein, in der ein katalytisch wirkendes Element enthalten oder die Beschichtung damit gebildet ist.
- Die katalytisch unterstützte Reformierung sollte bevorzugt vor Erreichen der Anodenfläche erfolgt sein. Bei einer Reformierung, die beispielsweise bereits in einer Adapterplatte erfolgt, kann auch eine indirekte interne Reformierung zusätzlich durchgeführt und genutzt werden.
- Neben der gesonderten Möglichkeit der Zufuhr von Kohlenwasserstoffverbindung(en) in jeden oder mehreren der an einem erfindungsgemäßen System vorhandenen Stapel, kann auch die den Kathoden von Brennstoffzellen zugeführte Luft über eine gesonderte Leitung für jeden Stapel einzeln erfolgen. Durch eine solche parallele Zufuhrmöglichkeit kann die Luft mit geringerem Druck eingeführt werden, wodurch der Energiebedarf und die Verluste beim Betrieb des hierfür erforderlichen Verdichters weiter reduziert werden können.
- Im Gegensatz zu den bekannten Systemen, bei denen die Gleichgewichtstemperatur des Reformers die Zusammensetzung des den Brennstoffzellen zugeführten Brenngases, dabei insbesondere den Methananteil im Brenngas bestimmt, die während des Betriebes nicht verändert werden kann, besteht bei der Erfindung die Möglichkeit, dies durch eine Regelung des Volumenstroms der den einzelnen Stapeln zugeführten Kohlenwasserstoffverbindung(en) zu berücksichtigen. Dadurch kann, z. B. während des Anfahrens der Volumenstrom sukzessive bis zum Erreichen des Betriebs- oder Lastpunktes erhöht werden. Durch Variation dieser Volumenströme ist aber auch eine Änderung des Lastpunktes während des Betriebes einfach und mit kleiner Zeitkonstante erreichbar. So ist auch eine Einflussnahme auf die Temperatur an bzw. in den Brennstoffzellen der Stapel möglich.
- Da das reaktiv intern gebildete Wasser auch im Prozess genutzt werden kann, reduziert sich auch die Menge an Wasser, das im abgeführten Restbrenngas enthalten ist und rezikliert werden muss.
- Der erforderliche Reformer und Verdichter können kleiner dimensioniert werden, was auch den erforderlichen Raumbedarf verringert. Auf andere an herkömmlichen Systemen vorhandene Apparate oder Aggregate kann verzichtet werden, wodurch Kosten reduziert werden können.
- Es kann eine Minimierung des im abgeführten Restbrenngas enthaltenen Anteils an inerten Komponenten erreicht werden, was sich positiv auf die Leistungsdichten der einzelnen Stapel auswirkt.
- Nachfolgend soll die Erfindung beispielhaft näher erläutert werden.
- Dabei zeigen:
-
1 ein Blockschaltbild eines Beispiels eines erfindungsgemäßen Systems mit einem Reformer zur Durchführung einer partiellen Oxidation; -
2 ein Blockschaltbild eines Beispiels eines erfindungsgemäßen Systems mit einem Dampfreformer; -
3 ein Blockschaltbild eines Beispiels eines erfindungsgemäßen Systems mit Adapterplatten für die Zufuhr von Methan oder einem Methan enthaltenden Gas; -
4 ein Blockschaltbild eines Beispiels eines erfindungsgemäßen Systems mit vom Beispiel nach3 abweichender Gaszuführung und -
5 ein Blockschaltbild eines Beispiels, bei dem Stapel elektrisch und fluidisch parallel geschaltet sind. - Bei dem in
1 gezeigten Beispiel werden Luft und Erdgas, als Methan enthaltendes Gas, einem Reformer1 zugeführt, in dem eine partielle Oxidation erfolgt. Das erhaltene Brenngas wird einem ersten Stapel2 von Brennstoffzellen zugeführt. Dieser Stapel2 ist hier mit drei weiteren Stapeln3 ,4 und5 fluidisch in Reihe geschaltet, so dass Brenngas von Stapel2 bis Stapel5 strömen kann. Restbrenngas kann einfach und ohne sehr aufwändige Nachbehandlung abgeführt werden, was mit dem Pfeil im Anschluss an den Stapel5 angedeutet ist. - Zusätzlich wird Erdgas über Leitungen im Anschluss an den Stapel
2 dem Stapel3 , dem Stapel4 und dem Stapel5 für eine direkte interne Reformierung des enthaltenen Methans zugeführt. - Bei diesem Beispiel ist auch eine jeweilige externe eigene Zufuhr von Luft zu den Kathodenseiten der Brennstoffzellen gewählt worden. Diese Luft gelangt also, wie im allgemeinen Teil der Beschreibung erwähnt, über eigene Anschlüsse in einen Stapel
2 ,3 ,4 und5 . Der erforderliche Druck, der mit dem Verdichter8 erzeugt werden muss, kann so kleiner als bei einer Luftzuführung an die Kathoden, wie sie beim Beispiel nach2 gewählt worden ist, sein. Selbstverständlich besteht die Möglichkeit diese Form der Luftzuführung zu den einzelnen Stapeln2 ,3 ,4 und5 auch beim in2 gezeigten Beispiel einzusetzen. - Beim in
2 gezeigten Beispiel ist ein Dampfreformer1 eingesetzt worden, in den aus dem Stapel5 abgeführtes Restbrenngas rückgeführt werden kann. Der Volumenstrom des so in den Reformer1 rückgeführten und für die Dampfreformierung nutzbaren Restbrenngases kann geregelt werden. Der dem Reformer1 zugeführte Erdgasvolumenstrom kann ebenfalls unter Berücksichtigung der Stöchiometrie und der Temperatur im Reformer geregelt werden. - Die Volumenströme an Erdgas, die über die Leitungen den einzelnen Stapeln
3 ,4 und5 zugeführt werden können, können ebenfalls einzeln und unabhängig voneinander geregelt werden. - Bei dem Beispiel nach
2 ist in der Rückführleitung für Restbrenngas zum Reformer1 ein Verdichter7 vorhanden. - Die in den
3 und4 gezeigten Beispiele sollen insbesondere verdeutlichen, dass die Anzahl von Brennstoffzellen, die jeweils einen Stapel2 ,3 ,4 und5 bilden bzw. zu einem Stapel zusammen gefasst sind, sich sukzessive vergrößert, was mit der Größe der jeweilig gezeichneten Blöcke angedeutet worden ist. - Die Stapel
2 ,3 ,4 und5 sind jeweils mittels einer Adapterplatte6 voneinander getrennt. Über die Adapterplatten6 wird den Stapeln3 ,4 und5 zusätzlich Erdgas zugeführt, das in den Stapeln3 ,4 und5 intern reformiert wird. - Dabei kann mit der in
3 gezeigten Strömungsführung eine indirekte interne Reformierung in den Adapterplatten6 und in den Brennstoffzellen der Stapel3 ,4 und5 eine direkte interne Reformierung erfolgen. - Mit der Strömungsführung des zusätzlich zugeführten Erdgases, wie sie in
4 gezeigt ist, besteht die Möglichkeit in den Brennstoffzellen der Stapel3 ,4 und5 eine direkte interne Reformierung durchzuführen und deren positive Effekte ausnutzen zu können. Dabei erfolgt diese Reformierung primär an der Oberfläche von Anoden. - Bei dem in
5 gezeigten Beispiel wird im Reformen1 gebildetes Brenngas einem ersten Stapel2 zugeführt. In Strömungsrichtung dahinter sind jeweils zwei Stapel3 und4 sowie5 und6 sowohl fluidisch, wie auch elektrisch in Reihe geschaltet und dabei aber die Stapelpaare3 und4 mit den Stapeln5 und6 parallel geschaltet. Methan oder Methan enthaltendes Gas können auch hier jedem der Stapel3 ,4 ,5 und6 gesondert zugeführt werden. Restbrenngas, das aus den Stapeln4 und6 austritt kann mit Hilfe des Verdichters7 und einem regelbaren Ventil in den Reformer1 rückgeführt werden. Bei diesem Beispiel kann auch Restgas durch einen Nachbrenner9 geführt werden.
Claims (10)
- Hochtemperaturbrennstoffzellensystem, das mit mindestens einer Kohlenwasserstoffverbindung betreibbar ist, bei dem mit einzelnen elektrisch in Reihe geschalteten Brennstoffzellen Stapel (
3 ,4 ,5 ) gebildet sind, die nacheinander mit von Wasserstoff enthaltendem Brenngas durchströmt sind, das von einem Reformer (1 ) in einen ersten Stapel (2 ) des Systems einströmt und über weitere Anschlussleitungen in Strömungsrichtung des eingeführten Brenngases nacheinander in weitere Stapel (3 ,4 ,5 ) Methan oder Methan enthaltendes Gas dem jeweiligen Stapel (3 ,4 ,5 ) für eine direkte interne Reformation mindestens einer Kohlenwasserstoffverbindung zu einem Wasserstoff enthaltenden Brenngas an Anoden der Brennstoffzellen des Stapels (3 ,4 ,5 ) zuführbar ist; und Luft als Oxidationsmittel kathodenseitig den einzelnen Brennstoffzellen des Systems zuführbar ist; wobei in Strömungsrichtung des Brenngases durch das System die Anzahl der Brennstoffzellen, die einen Stapel (3 ,4 ,5 ) bilden ansteigt, und/oder sich die Größe der Anodenflächen von Brennstoffzellen in dieser Richtung vergrößert. - System nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (
1 ) ein Dampfreformer ist, in den aus dem System austretendes Restbrenngas rückführbar ist. - System nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (
1 ) für eine Reformierung durch partielle Oxidation ausgebildet ist. - System nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass jedem Stapel (
3 ,4 ,5 ) über eine gesonderte Anschlussleitung Luft als Oxidationsmittel zuführbar ist. - System nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Stapel (
2 ,3 ,4 ,5 ) durch Adapterplatten (6 ), über die die Kohlenwasserstoffverbindung(en) zuführbar ist/sind, voneinander getrennt sind. - System nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass in Adapterplatten (
6 ) und/oder Anodenräumen der Brennstoffzellen ein Katalysator angeordnet oder eine katalytisch wirkende Beschichtung ausgebildet ist. - System nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der einem Stapel (
3 ,4 ,5 ) zuführbare Volumenstrom an Kohlenwasserstoffverbindung(en) in Abhängigkeit der Temperatur und/oder der elektrischen Leistung der Brennstoffzellen regelbar ist. - System nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Volumenstrom von rückgeführtem Restbrenngas in Abhängigkeit der Temperatur und/oder der elektrischen Leistung des Systems regelbar ist.
- System nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass Stapel eines Systems elektrisch und fluidisch parallel geschaltet sind.
- System nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Kohlenwasserstoffverbindung(en) vor dem Eintritt in einen Stapel (
2 ,3 ,4 ,5 ,6 ) durch einen Kühler geführt ist/sind.
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