JP3006200B2 - 溶融炭酸塩型燃料電池発電方法 - Google Patents
溶融炭酸塩型燃料電池発電方法Info
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- H01M8/0606—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants
- H01M8/0612—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- H01M8/04082—Arrangements for control of reactant parameters, e.g. pressure or concentration
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- H01M8/249—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells comprising two or more groupings of fuel cells, e.g. modular assemblies
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は燃料の有する化学エネル
ギーを直接電気エネルギーに変換させるエネルギー部門
で用いる燃料電池のうち、特に、溶融炭酸塩型燃料電池
の発電装置に関するものである。
ギーを直接電気エネルギーに変換させるエネルギー部門
で用いる燃料電池のうち、特に、溶融炭酸塩型燃料電池
の発電装置に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】現在までに知られている溶融炭酸塩型燃
料電池の発電装置のうち、一例を示すと、図６に示す如
き系統構成のものがある。
料電池の発電装置のうち、一例を示すと、図６に示す如
き系統構成のものがある。
【０００３】この図６に示すものは、次のように構成さ
れている。すなわち、溶融炭酸塩を多孔質物質にしみ込
ませてなる電解質板１をカソード２とアノード３の両電
極で両面から挟み、カソード２側に酸化ガスとして空気
Ａを、又、アノード３側に燃料ガスＦＧをそれぞれ供給
するようにしたものを１セルとし、各セルをセパレータ
（図示せず）を介し積層してスタックとした構成の溶融
炭酸塩型燃料電池Ｉを用い、該燃料電池Ｉのアノード３
の入口側に改質器４で改質された燃料ガスＦＧの供給ラ
イン５を接続し、改質原料ガスとしての天然ガスＮＧ
が、天然ガス供給ライン６上の脱硫器７で脱硫された
後、天然ガス予熱器８で予熱されて改質器４の改質室４
ａに供給されて改質され、上記燃料ガスＦＧとしてアノ
ード３に供給されるようにしてある。一方、空気Ａは、
フィルタ９を通り、空気供給ライン１０上の空気ブロワ
１１で昇圧され、空気予熱器１２で加熱されて燃料電池
Ｉのカソード２の入口側へ供給されるようにしてあり、
上記アノード３から排出されたアノード出口ガスはアノ
ード出口ガスライン１３により触媒燃焼器１４へ導か
れ、ここでアノード出口ガス中の未反応成分を、空気供
給ライン１０より分岐させた分岐ライン１０ａに分岐さ
せて導いた空気の一部を利用して燃焼させるようにし、
この燃焼熱を改質器４の加熱室４ｂへ供給して改質反応
に利用させるように触媒燃焼器１４と加熱室４ｂとを燃
焼排ガスライン１６にて接続してあり、上記カソード２
から排出されたカソード出口ガスは、カソード出口ガス
ライン１５より上記空気予熱器１２を経て大気へ放出さ
せるようにし、又、カソード出口ガスの一部はカソード
リサイクルブロワ１８によりリサイクルライン１７を通
してカソード２の入口側へリサイクルするようにしてあ
る。又、上記改質器４の加熱室４ｂから排出されたガス
は、該ガスの顕熱を水蒸気発生に用いるようにするた
め、排ガスライン１９より蒸気過熱器２０、蒸気発生器
２１、改質用蒸気発生器２２、凝縮器２３を経て気液分
離器２４へ導くようにしてあり、該気液分離器２４に
は、上水Ｈ2 Ｏを水処理装置２５で処理して供給するよ
うにしてあって、気液分離器２４で分離された水は、上
水Ｈ2 Ｏとともに給水ポンプ２６で加圧されて上記蒸気
発生器２１、改質用蒸気発生器２２へ導かれるようにし
てある。更に、上記蒸気発生器２１で発生した水蒸気
は、水蒸気回収ライン２７より回収されるようにすると
共に、上記改質用蒸気発生器２２で発生した水蒸気は、
蒸気過熱器２０で過熱されて水蒸気ライン２８より天然
ガス供給ライン６に導かれるようにしてあり、又、上記
気液分離器２４で分離されたガスは、一部は排ガスライ
ン２９より径外へ取り出し、残りの部分は、リサイクル
ライン３０より空気供給ライン１０の空気ブロワ１１の
吸入側へ導かれ、空気と混合されてカソード２の入口に
導かれるようにしてある。
れている。すなわち、溶融炭酸塩を多孔質物質にしみ込
ませてなる電解質板１をカソード２とアノード３の両電
極で両面から挟み、カソード２側に酸化ガスとして空気
Ａを、又、アノード３側に燃料ガスＦＧをそれぞれ供給
するようにしたものを１セルとし、各セルをセパレータ
（図示せず）を介し積層してスタックとした構成の溶融
炭酸塩型燃料電池Ｉを用い、該燃料電池Ｉのアノード３
の入口側に改質器４で改質された燃料ガスＦＧの供給ラ
イン５を接続し、改質原料ガスとしての天然ガスＮＧ
が、天然ガス供給ライン６上の脱硫器７で脱硫された
後、天然ガス予熱器８で予熱されて改質器４の改質室４
ａに供給されて改質され、上記燃料ガスＦＧとしてアノ
ード３に供給されるようにしてある。一方、空気Ａは、
フィルタ９を通り、空気供給ライン１０上の空気ブロワ
１１で昇圧され、空気予熱器１２で加熱されて燃料電池
Ｉのカソード２の入口側へ供給されるようにしてあり、
上記アノード３から排出されたアノード出口ガスはアノ
ード出口ガスライン１３により触媒燃焼器１４へ導か
れ、ここでアノード出口ガス中の未反応成分を、空気供
給ライン１０より分岐させた分岐ライン１０ａに分岐さ
せて導いた空気の一部を利用して燃焼させるようにし、
この燃焼熱を改質器４の加熱室４ｂへ供給して改質反応
に利用させるように触媒燃焼器１４と加熱室４ｂとを燃
焼排ガスライン１６にて接続してあり、上記カソード２
から排出されたカソード出口ガスは、カソード出口ガス
ライン１５より上記空気予熱器１２を経て大気へ放出さ
せるようにし、又、カソード出口ガスの一部はカソード
リサイクルブロワ１８によりリサイクルライン１７を通
してカソード２の入口側へリサイクルするようにしてあ
る。又、上記改質器４の加熱室４ｂから排出されたガス
は、該ガスの顕熱を水蒸気発生に用いるようにするた
め、排ガスライン１９より蒸気過熱器２０、蒸気発生器
２１、改質用蒸気発生器２２、凝縮器２３を経て気液分
離器２４へ導くようにしてあり、該気液分離器２４に
は、上水Ｈ2 Ｏを水処理装置２５で処理して供給するよ
うにしてあって、気液分離器２４で分離された水は、上
水Ｈ2 Ｏとともに給水ポンプ２６で加圧されて上記蒸気
発生器２１、改質用蒸気発生器２２へ導かれるようにし
てある。更に、上記蒸気発生器２１で発生した水蒸気
は、水蒸気回収ライン２７より回収されるようにすると
共に、上記改質用蒸気発生器２２で発生した水蒸気は、
蒸気過熱器２０で過熱されて水蒸気ライン２８より天然
ガス供給ライン６に導かれるようにしてあり、又、上記
気液分離器２４で分離されたガスは、一部は排ガスライ
ン２９より径外へ取り出し、残りの部分は、リサイクル
ライン３０より空気供給ライン１０の空気ブロワ１１の
吸入側へ導かれ、空気と混合されてカソード２の入口に
導かれるようにしてある。
【０００４】上記のように構成されている溶融炭酸塩型
燃料電池発電装置で発電を行わせるときは、天然ガスＮ
Ｇが脱硫器７、天然ガス予熱器８を経て改質器４の改質
室４ａに導かれることにより、ここで、 ＣＨ4 ＋Ｈ2 Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ2 の反応が行われて、燃料ガスＦＧとして燃料電池Ｉのア
ノード３へ供給される。一方、燃料電池Ｉのカソード２
には、空気Ａが空気予熱器１２で予熱されて供給され、
カソード２側では、 ＣＯ2 ＋1/2 Ｏ2 ＋２ｅ- →ＣＯ3 -- の反応が行われ、生成された炭酸イオンＣＯ3 --が電解
質板１を通ってアノード３へ達する。アノード３には、
燃料ガスＦＧが供給されているので、アノード３側で、 ＣＯ3 --＋Ｈ2 →ＣＯ2 ＋Ｈ2 Ｏ＋２ｅ- ＣＯ3 --＋ＣＯ→２ＣＯ2 ＋２ｅ- の反応が行われ、カソード２側とアノード３側の各端子
板間に負荷を接続することにより電気が流れるようにし
てある。
燃料電池発電装置で発電を行わせるときは、天然ガスＮ
Ｇが脱硫器７、天然ガス予熱器８を経て改質器４の改質
室４ａに導かれることにより、ここで、 ＣＨ4 ＋Ｈ2 Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ2 の反応が行われて、燃料ガスＦＧとして燃料電池Ｉのア
ノード３へ供給される。一方、燃料電池Ｉのカソード２
には、空気Ａが空気予熱器１２で予熱されて供給され、
カソード２側では、 ＣＯ2 ＋1/2 Ｏ2 ＋２ｅ- →ＣＯ3 -- の反応が行われ、生成された炭酸イオンＣＯ3 --が電解
質板１を通ってアノード３へ達する。アノード３には、
燃料ガスＦＧが供給されているので、アノード３側で、 ＣＯ3 --＋Ｈ2 →ＣＯ2 ＋Ｈ2 Ｏ＋２ｅ- ＣＯ3 --＋ＣＯ→２ＣＯ2 ＋２ｅ- の反応が行われ、カソード２側とアノード３側の各端子
板間に負荷を接続することにより電気が流れるようにし
てある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】ところが、これまでの
溶融炭酸塩型燃料電池発電システムでは、アノード３か
ら排出されたアノード出口ガス中のＣＯ2 をカソード２
に供給するようにしてＣＯ2 をリサイクルさせ、カソー
ド２に必要なＣＯ2 を供給しているが、リサイクルされ
てカソード２に送入されるＣＯ2 は空気に希釈されるの
で、カソード２入口のＣＯ2 濃度は標準の３０％に比し
てはるかに低く（たとえば、７％）、セル電圧もこれに
伴って低くなっている。
溶融炭酸塩型燃料電池発電システムでは、アノード３か
ら排出されたアノード出口ガス中のＣＯ2 をカソード２
に供給するようにしてＣＯ2 をリサイクルさせ、カソー
ド２に必要なＣＯ2 を供給しているが、リサイクルされ
てカソード２に送入されるＣＯ2 は空気に希釈されるの
で、カソード２入口のＣＯ2 濃度は標準の３０％に比し
てはるかに低く（たとえば、７％）、セル電圧もこれに
伴って低くなっている。
【０００６】そのため、最近では、カソードに供給する
ＣＯ2 濃度を高くしてＣＯ2 の利用率を低くしＣＯ2 分
圧を維持させることにより反応促進を図るようにして発
電効率を向上させることができるようにしたものが、本
特許出願人により出願されている（特願平２−３４５３
２号）。
ＣＯ2 濃度を高くしてＣＯ2 の利用率を低くしＣＯ2 分
圧を維持させることにより反応促進を図るようにして発
電効率を向上させることができるようにしたものが、本
特許出願人により出願されている（特願平２−３４５３
２号）。
【０００７】本発明者は、更に研究を重ね、地球の環境
問題に鑑みてＣＯ2の大気放出の抑制を図るために、カ
ソード出口ガス中のＣＯ2 濃度の低限界を下げても燃料
電池の運転ができるようにすること、発電効率を高める
こと、等に着目して本発明をなした。
問題に鑑みてＣＯ2の大気放出の抑制を図るために、カ
ソード出口ガス中のＣＯ2 濃度の低限界を下げても燃料
電池の運転ができるようにすること、発電効率を高める
こと、等に着目して本発明をなした。
【０００８】したがって、本発明は、カソード出口ガス
のＣＯ2 濃度を低くしてＣＯ2 の大気への放出量を抑制
すると共に、ＣＯ2 を含むガスからＣＯ2 のみを回収で
きるようにして、なお且つ電池電圧を高めて発電効率を
高く維持できるような溶融炭酸塩型燃料電池発電方法を
提供しようとするものである。
のＣＯ2 濃度を低くしてＣＯ2 の大気への放出量を抑制
すると共に、ＣＯ2 を含むガスからＣＯ2 のみを回収で
きるようにして、なお且つ電池電圧を高めて発電効率を
高く維持できるような溶融炭酸塩型燃料電池発電方法を
提供しようとするものである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は、上記課題を解
決するために、電解質板をカソードとアノードの両電極
で挟み、カソード側に酸化ガスを供給すると共にアノー
ド側に燃料ガスを供給するようにしたセルをセパレータ
を介し積層してスタックとした溶融炭酸塩型燃料電池を
用い、該燃料電池のアノード入口側に改質器で改質され
た燃料ガスを供給して、該アノードから排出されたアノ
ード出口ガスを燃焼器へ導いてアノード出口ガス中の可
燃成分を燃焼した後、冷却して気液分離をし、ガスの一
部を系外へ取り出すと共に、残りのガスを空気と混合さ
せてカソード入口側へ供給させるようにしてある溶融炭
酸塩型燃料電池発電方法において、上記溶融炭酸塩型燃
料電池を複数個用いて、上流側の燃料電池のカソードか
ら排出されたカソード出口ガスを下流側の燃料電池のカ
ソードに導き、下流側の燃料電池のカソード出口ガスを
大気へ放出させるように直列に配置し、且つ上記上流側
と下流側のすべての燃料電池で必要とされる燃料ガスを
まとめて下流側の燃料電池のアノードに供給し、該下流
側の燃料電池のアノード出口から排出されたアノード出
口ガスを上流側の燃料電池のアノード入口に導き、該上
流側のアノード出口から排出されたアノード出口ガスを
燃焼器に導入させる構成とする。
決するために、電解質板をカソードとアノードの両電極
で挟み、カソード側に酸化ガスを供給すると共にアノー
ド側に燃料ガスを供給するようにしたセルをセパレータ
を介し積層してスタックとした溶融炭酸塩型燃料電池を
用い、該燃料電池のアノード入口側に改質器で改質され
た燃料ガスを供給して、該アノードから排出されたアノ
ード出口ガスを燃焼器へ導いてアノード出口ガス中の可
燃成分を燃焼した後、冷却して気液分離をし、ガスの一
部を系外へ取り出すと共に、残りのガスを空気と混合さ
せてカソード入口側へ供給させるようにしてある溶融炭
酸塩型燃料電池発電方法において、上記溶融炭酸塩型燃
料電池を複数個用いて、上流側の燃料電池のカソードか
ら排出されたカソード出口ガスを下流側の燃料電池のカ
ソードに導き、下流側の燃料電池のカソード出口ガスを
大気へ放出させるように直列に配置し、且つ上記上流側
と下流側のすべての燃料電池で必要とされる燃料ガスを
まとめて下流側の燃料電池のアノードに供給し、該下流
側の燃料電池のアノード出口から排出されたアノード出
口ガスを上流側の燃料電池のアノード入口に導き、該上
流側のアノード出口から排出されたアノード出口ガスを
燃焼器に導入させる構成とする。
【００１０】又、上流側の燃料電池を２つ以上に分割し
て、１つの燃料電池のカソード出口ガスが直接別の燃料
電池のカソードに供給されるよう直列に接続し、上記別
の燃料電池のカソード出口ガスを下流側の燃料電池のカ
ソード入口に導くようにし、且つ下流側燃料電池のアノ
ード出口ガスを上流側の２つ以上に分割した各燃料電池
のアノード入口に分散して供給すると共に該各燃料電池
のアノードからそれぞれ排出されたアノード出口ガスを
燃焼器に導入させる構成とすることもできる。
て、１つの燃料電池のカソード出口ガスが直接別の燃料
電池のカソードに供給されるよう直列に接続し、上記別
の燃料電池のカソード出口ガスを下流側の燃料電池のカ
ソード入口に導くようにし、且つ下流側燃料電池のアノ
ード出口ガスを上流側の２つ以上に分割した各燃料電池
のアノード入口に分散して供給すると共に該各燃料電池
のアノードからそれぞれ排出されたアノード出口ガスを
燃焼器に導入させる構成とすることもできる。
【００１１】更に、燃焼器に代えてＣＯ2 分離装置を用
いて、上流側燃料電池のアノードから排出されたアノー
ド出口ガス中のＣＯ2 を分離し、ＣＯ2 を分離したアノ
ード出口ガスを下流側燃料電池のアノード入口又は上流
側燃料電池のアノード入口に還流させ、分離されたＣＯ
2 は系外へ取り出すか又は一部を上流側燃料電池のカソ
ード入口に導入させるようにしてもよい。
いて、上流側燃料電池のアノードから排出されたアノー
ド出口ガス中のＣＯ2 を分離し、ＣＯ2 を分離したアノ
ード出口ガスを下流側燃料電池のアノード入口又は上流
側燃料電池のアノード入口に還流させ、分離されたＣＯ
2 は系外へ取り出すか又は一部を上流側燃料電池のカソ
ード入口に導入させるようにしてもよい。
【００１２】更に又、上流側燃料電池のカソード入口
に、系外よりＣＯ2 を含むガスを導入させるようにして
もよい。
に、系外よりＣＯ2 を含むガスを導入させるようにして
もよい。
【００１３】
【作用】下流側の燃料電池のアノード入口に、上流側及
び下流側の各燃料電池で必要とされる燃料ガスを供給す
ると、Ｈ2 濃度の高い燃料ガスを供給することになるの
で、ＣＯ2 濃度が低くても運転できるようになり、ＣＯ
2 濃度を更に下げることが可能となり、又、下流側燃料
電池のアノード出口ガスを直接上流側の燃料電池のアノ
ード入口に導入するので、複数の燃料電池の発生電圧、
出力等の平均化が可能となる。
び下流側の各燃料電池で必要とされる燃料ガスを供給す
ると、Ｈ2 濃度の高い燃料ガスを供給することになるの
で、ＣＯ2 濃度が低くても運転できるようになり、ＣＯ
2 濃度を更に下げることが可能となり、又、下流側燃料
電池のアノード出口ガスを直接上流側の燃料電池のアノ
ード入口に導入するので、複数の燃料電池の発生電圧、
出力等の平均化が可能となる。
【００１４】又、上流側の燃料電池を２つ以上に分割し
てカソード側を直列に接続すると、カソード出口ガス中
のＣＯ2 の大気放出量を削減しながら、なお且つカソー
ドのＣＯ2 濃度を高めて発電効率を高く維持することが
可能となる。
てカソード側を直列に接続すると、カソード出口ガス中
のＣＯ2 の大気放出量を削減しながら、なお且つカソー
ドのＣＯ2 濃度を高めて発電効率を高く維持することが
可能となる。
【００１５】更に、ＣＯ2 分離装置を用いて、ＣＯ2 を
分離したアノード出口ガスを下流側燃料電池のアノード
入口に還流させることにより燃料ガスのＨ2 ／ＣＯ分圧
を更に高め、電池電圧を高くすることができる。
分離したアノード出口ガスを下流側燃料電池のアノード
入口に還流させることにより燃料ガスのＨ2 ／ＣＯ分圧
を更に高め、電池電圧を高くすることができる。
【００１６】更に又、系外のＣＯ2 発生源からＣＯ2 を
含むガスを上流側燃料電池のカソード入口に導入するこ
とによりＣＯ2 ガス中のＣＯ2 の回収ができ、この場
合、ＣＯ2 は出来るだけ低濃度になるまで燃料電池を作
動させる必要があるが、前記したように下流側燃料電池
のアノード入口側にＨ2 濃度の高いガスを導入すること
から、上記低ＣＯ2 濃度が可能となる。
含むガスを上流側燃料電池のカソード入口に導入するこ
とによりＣＯ2 ガス中のＣＯ2 の回収ができ、この場
合、ＣＯ2 は出来るだけ低濃度になるまで燃料電池を作
動させる必要があるが、前記したように下流側燃料電池
のアノード入口側にＨ2 濃度の高いガスを導入すること
から、上記低ＣＯ2 濃度が可能となる。
【００１７】
【実施例】以下、本発明の実施例を図面を参照して説明
する。
する。
【００１８】なお、図１〜図５の説明においては、ヒー
トバランスのための熱交換器や補助的配管は省略してい
る。
トバランスのための熱交換器や補助的配管は省略してい
る。
【００１９】図１は本発明の一実施例の概要を示すもの
で、図６に示した従来の溶融炭酸塩型燃料電池発電シス
テムと同様に、電解質板１をカソード２とアノード３の
両電極で両面から挟んで構成したセルをセパレータを介
し積層してスタックとしてある溶融炭酸塩型燃料電池の
アノード３の入口に、天然ガスＮＧの如き改質原料ガス
を改質器４で改質して得られた燃料ガスＦＧを供給し、
アノード出口ガスを触媒燃焼器１４へ導入し、更に蒸気
過熱器２０、蒸気発生器２１，２２、凝縮器２３等を経
て冷却した後、気液分離器２４で水Ｈ2 Ｏを除去し、ガ
スの一部は排ガスライン２９より系外に取り出し、残っ
たガスは空気供給ライン１０に導いて空気と混合させて
カソード２の入口に導入させるような系統としてある構
成において、上記溶融炭酸塩型燃料電池を複数個（実施
例では２個）用い、上流側の燃料電池Ｉのカソード２か
ら排出されたカソード出口ガスが下流側の燃料電池IIの
カソード２に直接導入されるよう燃料電池ＩとIIをカソ
ード出口ガスライン１５で接続して直列に配置し、且つ
改質器４で改質された燃料ガスＦＧを供給する燃料ガス
供給ライン５を、下流側の燃料電池IIのアノード３の入
口側に接続し、該燃料電池IIのアノード３の出口側と上
流側の燃料電池Ｉのアノード３の入口側とをアノード出
口ガスライン１３にて直接接続し、該燃料電池Ｉのアノ
ード３の出口側から排出されたアノード出口ガスを触媒
燃焼器１４に導入させるようにしたものである。図中、
図６と同一符号のものは同一のものを示す。
で、図６に示した従来の溶融炭酸塩型燃料電池発電シス
テムと同様に、電解質板１をカソード２とアノード３の
両電極で両面から挟んで構成したセルをセパレータを介
し積層してスタックとしてある溶融炭酸塩型燃料電池の
アノード３の入口に、天然ガスＮＧの如き改質原料ガス
を改質器４で改質して得られた燃料ガスＦＧを供給し、
アノード出口ガスを触媒燃焼器１４へ導入し、更に蒸気
過熱器２０、蒸気発生器２１，２２、凝縮器２３等を経
て冷却した後、気液分離器２４で水Ｈ2 Ｏを除去し、ガ
スの一部は排ガスライン２９より系外に取り出し、残っ
たガスは空気供給ライン１０に導いて空気と混合させて
カソード２の入口に導入させるような系統としてある構
成において、上記溶融炭酸塩型燃料電池を複数個（実施
例では２個）用い、上流側の燃料電池Ｉのカソード２か
ら排出されたカソード出口ガスが下流側の燃料電池IIの
カソード２に直接導入されるよう燃料電池ＩとIIをカソ
ード出口ガスライン１５で接続して直列に配置し、且つ
改質器４で改質された燃料ガスＦＧを供給する燃料ガス
供給ライン５を、下流側の燃料電池IIのアノード３の入
口側に接続し、該燃料電池IIのアノード３の出口側と上
流側の燃料電池Ｉのアノード３の入口側とをアノード出
口ガスライン１３にて直接接続し、該燃料電池Ｉのアノ
ード３の出口側から排出されたアノード出口ガスを触媒
燃焼器１４に導入させるようにしたものである。図中、
図６と同一符号のものは同一のものを示す。
【００２０】なお、図１は要部のみが示してあるが、そ
の詳細は図６に示してあるものと同じであり、又、直列
に配置した燃料電池ＩとIIの各カソード２及び各アノー
ド３へのガス入口、出口の矢印は、燃料電池スタックを
構成するセルのガス流形式、すなわち、対向流となるこ
とを表わすものではなく、同じ燃料電池のカソード入口
側とアノード入口側が同じ側となっている図６の場合と
同じであって、ガス流が並行流、対向流あるいは直交流
のいずれの場合にも適用されるものである。
の詳細は図６に示してあるものと同じであり、又、直列
に配置した燃料電池ＩとIIの各カソード２及び各アノー
ド３へのガス入口、出口の矢印は、燃料電池スタックを
構成するセルのガス流形式、すなわち、対向流となるこ
とを表わすものではなく、同じ燃料電池のカソード入口
側とアノード入口側が同じ側となっている図６の場合と
同じであって、ガス流が並行流、対向流あるいは直交流
のいずれの場合にも適用されるものである。
【００２１】通常、燃料電池のアノード入口部では、燃
料利用率８０％とした場合、燃料ガス中のＨ2 ／ＣＯ分
は約７０％を示すが、出口部で８〜９％に低下し、ＣＯ
2 ／Ｈ2 Ｏの分圧が高くなる。
料利用率８０％とした場合、燃料ガス中のＨ2 ／ＣＯ分
は約７０％を示すが、出口部で８〜９％に低下し、ＣＯ
2 ／Ｈ2 Ｏの分圧が高くなる。
【００２２】燃料ガスＦＧの組成が電池電圧に効く要素
としてＰＨ2 ／ＰＣＯ2 ・ＰＨ2 Ｏがあり、その効果に
ついて、１つの実例では、図７のようになっている。図
７中のＡ点は単一の燃料電池における平均電圧であり、
Ｂ点、Ｃ点は、それを２分割したときの前半、後半の平
均電圧であり、電池の電圧は、入口付近ほど高く、出口
に近づくに従い低下する。燃料電池を２分割したときの
前半の電圧はＢ／Ａ＝１．０５、後半の電圧はＣ／Ａ＝
０．９５というように変化する。
としてＰＨ2 ／ＰＣＯ2 ・ＰＨ2 Ｏがあり、その効果に
ついて、１つの実例では、図７のようになっている。図
７中のＡ点は単一の燃料電池における平均電圧であり、
Ｂ点、Ｃ点は、それを２分割したときの前半、後半の平
均電圧であり、電池の電圧は、入口付近ほど高く、出口
に近づくに従い低下する。燃料電池を２分割したときの
前半の電圧はＢ／Ａ＝１．０５、後半の電圧はＣ／Ａ＝
０．９５というように変化する。
【００２３】この点、図１に示す溶融炭酸塩型燃料電池
発電システムでは、上流側と下流側のすべての燃料電池
Ｉ，IIに必要とされる燃料ガスＦＧをまとめて下流側の
燃料電池IIのアノード３の入口に供給することによって
Ｈ2 濃度の高い燃料ガスを供給し、該下流側の燃料電池
IIのアノード３から排出された一部反応済の燃料ガスを
直接上流側燃料電池Ｉのアノード３の入口に導入するの
で、２つの燃料電池の発生電圧、出力等の平均化が可能
となり、低ＣＯ2 濃度でも運転することができて、ＣＯ
2 濃度を更に下げることができ、ＣＯ2 の大気放出量を
低減できることになる。この際、上流側の燃料電池Ｉの
アノード３から排出された反応済のアノード出口ガスを
燃焼器１４に導入して可燃成分を燃焼させた後、冷却し
て、Ｈ2Ｏを除去するので、高濃度ＣＯ2 ガスが得られ
る。
発電システムでは、上流側と下流側のすべての燃料電池
Ｉ，IIに必要とされる燃料ガスＦＧをまとめて下流側の
燃料電池IIのアノード３の入口に供給することによって
Ｈ2 濃度の高い燃料ガスを供給し、該下流側の燃料電池
IIのアノード３から排出された一部反応済の燃料ガスを
直接上流側燃料電池Ｉのアノード３の入口に導入するの
で、２つの燃料電池の発生電圧、出力等の平均化が可能
となり、低ＣＯ2 濃度でも運転することができて、ＣＯ
2 濃度を更に下げることができ、ＣＯ2 の大気放出量を
低減できることになる。この際、上流側の燃料電池Ｉの
アノード３から排出された反応済のアノード出口ガスを
燃焼器１４に導入して可燃成分を燃焼させた後、冷却し
て、Ｈ2Ｏを除去するので、高濃度ＣＯ2 ガスが得られ
る。
【００２４】図２は図１の変形例を示すもので、下流側
の燃料電池IIを上流側の燃料電池Ｉに対して出力比を小
さくして、下流側の燃料電池IIにＣＯ2 の回収用として
の役割をもたせるようにしたものである。
の燃料電池IIを上流側の燃料電池Ｉに対して出力比を小
さくして、下流側の燃料電池IIにＣＯ2 の回収用として
の役割をもたせるようにしたものである。
【００２５】この例によれば、図１と同様に上流側と下
流側の燃料電池Ｉ，IIの各アノード３を直列としている
ので、燃料ガスをＨ2 ／ＣＯ濃度の高い状態で下流側の
燃料電池IIのアノード３を通過させた後、上流側の燃料
電池Ｉのアノード３に導入させることができ、これによ
りＣＯ2 回収用としての役割をもつ下流側燃料電池IIの
カソード２におけるＣＯ2 分圧がかなり低い状態でも電
池電圧が一定値以上に保てるようになる。又、排ガスラ
イン２９より系外に取り出されるＣＯ2 量を増やして行
くことにより、下流側の燃料電池IIのカソード２から排
出されるＣＯ2 量を減少させることができ、ＣＯ2 の大
気放出を抑制することができる。
流側の燃料電池Ｉ，IIの各アノード３を直列としている
ので、燃料ガスをＨ2 ／ＣＯ濃度の高い状態で下流側の
燃料電池IIのアノード３を通過させた後、上流側の燃料
電池Ｉのアノード３に導入させることができ、これによ
りＣＯ2 回収用としての役割をもつ下流側燃料電池IIの
カソード２におけるＣＯ2 分圧がかなり低い状態でも電
池電圧が一定値以上に保てるようになる。又、排ガスラ
イン２９より系外に取り出されるＣＯ2 量を増やして行
くことにより、下流側の燃料電池IIのカソード２から排
出されるＣＯ2 量を減少させることができ、ＣＯ2 の大
気放出を抑制することができる。
【００２６】次に、図３は本発明の他の実施例を示すも
ので、図２において、上流側の燃料電池Ｉのアノード３
から排出されたアノード出口ガス中のＣＯ2を空気供給
ライン１０を流れる空気と混合させてカソード２に循環
させるようにしてある構成に加えて、空気供給ライン１
０に、ＣＯ2 発生源３１を接続して、系外からＣＯ2 を
含むガスを、上流側の燃料電池Ｉのカソード２入口に導
入させるようにしたものである。
ので、図２において、上流側の燃料電池Ｉのアノード３
から排出されたアノード出口ガス中のＣＯ2を空気供給
ライン１０を流れる空気と混合させてカソード２に循環
させるようにしてある構成に加えて、空気供給ライン１
０に、ＣＯ2 発生源３１を接続して、系外からＣＯ2 を
含むガスを、上流側の燃料電池Ｉのカソード２入口に導
入させるようにしたものである。
【００２７】この実施例では、外部のＣＯ2 発生源３１
からＣＯ2 を含むガスを系内に導入し、空気と混合させ
た後、上流側の燃料電池Ｉのカソード２に導入し、上流
側と下流側の各燃料電池ＩとIIのカソード２を通過させ
る過程でＣＯ2 をアノード３側へ移動させてＣＯ2 を分
離回収することが可能となる。この実施例では、外部の
ＣＯ2 発生源３１から導入したＣＯ2 ガス中のＣＯ2 の
回収を目的とするものであるから、出来るだけ低ＣＯ2
濃度となるまで燃料電池を作動させる必要があるが、下
流側の燃料電池IIのアノード３入口にＨ2 濃度の高い燃
料ガスを導入するようにしてあるので、上記低ＣＯ2 濃
度での燃料電池の運転ができる。
からＣＯ2 を含むガスを系内に導入し、空気と混合させ
た後、上流側の燃料電池Ｉのカソード２に導入し、上流
側と下流側の各燃料電池ＩとIIのカソード２を通過させ
る過程でＣＯ2 をアノード３側へ移動させてＣＯ2 を分
離回収することが可能となる。この実施例では、外部の
ＣＯ2 発生源３１から導入したＣＯ2 ガス中のＣＯ2 の
回収を目的とするものであるから、出来るだけ低ＣＯ2
濃度となるまで燃料電池を作動させる必要があるが、下
流側の燃料電池IIのアノード３入口にＨ2 濃度の高い燃
料ガスを導入するようにしてあるので、上記低ＣＯ2 濃
度での燃料電池の運転ができる。
【００２８】図４は本発明の別の実施例を示すもので、
図１に示す実施例の場合と同様な構成において、上流側
の燃料電池Ｉに代えて、２つ以上に分割した燃料電池Ｉ
ａとＩｂを配置し、第１の燃料電池Ｉａのカソード２入
口に空気供給ライン１０により空気とアノード出口ガス
からのＣＯ2 が供給されるようにし、該燃料電池Ｉａの
カソード２からのカソード出口ガスをカソード出口ガス
ライン１５ａにより第２の燃料電池Ｉｂのカソード２入
口に直接導入された後、該第２の燃料電池Ｉｂのカソー
ド出口ガスを下流側の燃料電池IIのカソード２にカソー
ド出口ライン１５にて導入されるよう直列に接続する。
更に、下流側の燃料電池IIのアノード３入口に供給され
たＨ2 ／ＣＯ濃度の高い燃料ガスＦＧを該アノード３の
出口側から、上記２つに分割した第１と第２の燃料電池
ＩａとＩｂの各アノード３へ別々にアノード出口ガスラ
イン１３，１３ａにて並列に分配して導入し、各燃料電
池Ｉａ，Ｉｂのアノード３から排出されたアノード出口
ガスを触媒燃焼器１４へ導入させるようにしたものであ
る。
図１に示す実施例の場合と同様な構成において、上流側
の燃料電池Ｉに代えて、２つ以上に分割した燃料電池Ｉ
ａとＩｂを配置し、第１の燃料電池Ｉａのカソード２入
口に空気供給ライン１０により空気とアノード出口ガス
からのＣＯ2 が供給されるようにし、該燃料電池Ｉａの
カソード２からのカソード出口ガスをカソード出口ガス
ライン１５ａにより第２の燃料電池Ｉｂのカソード２入
口に直接導入された後、該第２の燃料電池Ｉｂのカソー
ド出口ガスを下流側の燃料電池IIのカソード２にカソー
ド出口ライン１５にて導入されるよう直列に接続する。
更に、下流側の燃料電池IIのアノード３入口に供給され
たＨ2 ／ＣＯ濃度の高い燃料ガスＦＧを該アノード３の
出口側から、上記２つに分割した第１と第２の燃料電池
ＩａとＩｂの各アノード３へ別々にアノード出口ガスラ
イン１３，１３ａにて並列に分配して導入し、各燃料電
池Ｉａ，Ｉｂのアノード３から排出されたアノード出口
ガスを触媒燃焼器１４へ導入させるようにしたものであ
る。
【００２９】この実施例では、上流側の燃料電池Ｉを２
分割してカソード２を直列にしているので、カソード出
口ガス中のＣＯ2 の大気放出量を削減しながら、なお且
つカソードのＣＯ2 濃度を高めて発電効率を高く維持す
ることができる利点がある。
分割してカソード２を直列にしているので、カソード出
口ガス中のＣＯ2 の大気放出量を削減しながら、なお且
つカソードのＣＯ2 濃度を高めて発電効率を高く維持す
ることができる利点がある。
【００３０】図５は本発明の更に他の実施例を示すもの
で、図２に示す例と同様な構成において、アノード出口
ガス中のＣＯ2 を分離するためのＣＯ2 分離装置３２を
新たに備え、該ＣＯ2 分離装置３２で分離したＣＯ2 を
必要に応じて、一部を排ガスライン２９より系外に出
し、残ったＣＯ2 を空気供給ライン１０へリサイクルラ
イン３０にて導いて、空気と混合させ、上流側の燃料電
池Ｉのカソード２入口へ供給するようにし、一方、ＣＯ
2 分離装置３２でＣＯ2 を分離除去してＨ2 ／ＣＯリッ
チになっているアノード出口ガスを還流ライン３３にて
下流側の燃料電池IIのアノード３入口の燃料ガス供給ラ
イン５又は上流側の燃料電池Ｉのアノード３入口のアノ
ード出口ガスライン１３に還流させるようにしたもので
ある。
で、図２に示す例と同様な構成において、アノード出口
ガス中のＣＯ2 を分離するためのＣＯ2 分離装置３２を
新たに備え、該ＣＯ2 分離装置３２で分離したＣＯ2 を
必要に応じて、一部を排ガスライン２９より系外に出
し、残ったＣＯ2 を空気供給ライン１０へリサイクルラ
イン３０にて導いて、空気と混合させ、上流側の燃料電
池Ｉのカソード２入口へ供給するようにし、一方、ＣＯ
2 分離装置３２でＣＯ2 を分離除去してＨ2 ／ＣＯリッ
チになっているアノード出口ガスを還流ライン３３にて
下流側の燃料電池IIのアノード３入口の燃料ガス供給ラ
イン５又は上流側の燃料電池Ｉのアノード３入口のアノ
ード出口ガスライン１３に還流させるようにしたもので
ある。
【００３１】この図５の実施例では、上流側燃料電池Ｉ
のアノード３から排出されたアノード出口ガス中のＣＯ
2 がＣＯ2 分離装置３２で分離され、分離されたＣＯ2
は空気とともに上流側燃料電池Ｉのカソード２に導入さ
れるため、図２の場合と同様に下流側の燃料電池IIによ
るＣＯ2 回収作用が行われてカソードガスのＣＯ2 分圧
がかなり低い状態でも電池電圧が一定値以上に保てるよ
うになることのほか、ＣＯ2 を分離してＨ2 ／ＣＯリッ
チとなったアノード出口ガスを下流側の燃料電池IIのア
ノード３入口又は上流側の燃料電池Ｉのアノード３入口
に還流されることから、燃料ガスＦＧのＨ2 ／ＣＯ分圧
を更に高め得られて電池電圧を高くすることができる。
すなわち、未反応のＨ2 ／ＣＯがＣＯ2 分離装置３２か
ら還流ライン３３にてアノード３の入口側へ還流できる
ので、アノード３のガス量が増加してワンスルーの燃料
利用率を低くしても、システム全体の燃料利用率は常に
１００％に近く維持できるので、アノード３におけるＨ
2 分圧を更に高めることができ、その結果、発電効率を
高く維持できると共に、カソード出口ガス中のＣＯ2 の
大気放出量を減少させることができることになる。
のアノード３から排出されたアノード出口ガス中のＣＯ
2 がＣＯ2 分離装置３２で分離され、分離されたＣＯ2
は空気とともに上流側燃料電池Ｉのカソード２に導入さ
れるため、図２の場合と同様に下流側の燃料電池IIによ
るＣＯ2 回収作用が行われてカソードガスのＣＯ2 分圧
がかなり低い状態でも電池電圧が一定値以上に保てるよ
うになることのほか、ＣＯ2 を分離してＨ2 ／ＣＯリッ
チとなったアノード出口ガスを下流側の燃料電池IIのア
ノード３入口又は上流側の燃料電池Ｉのアノード３入口
に還流されることから、燃料ガスＦＧのＨ2 ／ＣＯ分圧
を更に高め得られて電池電圧を高くすることができる。
すなわち、未反応のＨ2 ／ＣＯがＣＯ2 分離装置３２か
ら還流ライン３３にてアノード３の入口側へ還流できる
ので、アノード３のガス量が増加してワンスルーの燃料
利用率を低くしても、システム全体の燃料利用率は常に
１００％に近く維持できるので、アノード３におけるＨ
2 分圧を更に高めることができ、その結果、発電効率を
高く維持できると共に、カソード出口ガス中のＣＯ2 の
大気放出量を減少させることができることになる。
【００３２】又、図５に二点鎖線で示す如く、図３と同
様に外部のＣＯ2 発生源３１を空気供給ライン１０に接
続して、系外からＣＯ2 を含むガスをカソード２に導入
するようにした構成とすることにより、図３の場合と同
様にＣＯ2 を分離回収することが可能となる。
様に外部のＣＯ2 発生源３１を空気供給ライン１０に接
続して、系外からＣＯ2 を含むガスをカソード２に導入
するようにした構成とすることにより、図３の場合と同
様にＣＯ2 を分離回収することが可能となる。
【００３３】
【発明の効果】以上述べた如く、本発明の溶融炭酸塩型
燃料電池発電方法によれば、燃料電池を複数個用いて直
列に配置し、すべての燃料電池で必要とされる燃料ガス
をまとめて下流側燃料電池のアノードに供給し、該下流
側燃料電池のアノードから排出されたガスを上流側燃料
電池のアノードに導入させるようにするので、Ｈ2 濃度
の高い燃料ガスを下流側燃料電池のアノードに供給する
ことができて、低ＣＯ2 濃度でも運転することができる
ことになり、ＣＯ2 濃度を更に下げることが可能となっ
て大気放出を抑制できると共に、複数の燃料電池の発生
電圧、出力等の平均化が可能となる効果があり、又、上
流側の燃料電池を２つ以上に分割して直列に接続するこ
とによりカソード出口ガス中のＣＯ2 の大気放出量を削
減しながらなお且つ発電効率を高く維持することが可能
となり、更に、ＣＯ2 分離装置でＣＯ2 を分離してＨ2
／ＣＯリッチなガスを下流側燃料電池のアノード入口へ
還流させることにより、燃料ガスのＨ2 ／ＣＯ分圧を更
に高めて電池電圧を高くすることができるという効果が
ある。更に、系外のＣＯ2発生源からＣＯ2 を含むガス
を上流側燃料電池のカソード入口に導入することによ
り、該導入されたガス中のＣＯ2 を回収することができ
るという効果を奏し得る。
燃料電池発電方法によれば、燃料電池を複数個用いて直
列に配置し、すべての燃料電池で必要とされる燃料ガス
をまとめて下流側燃料電池のアノードに供給し、該下流
側燃料電池のアノードから排出されたガスを上流側燃料
電池のアノードに導入させるようにするので、Ｈ2 濃度
の高い燃料ガスを下流側燃料電池のアノードに供給する
ことができて、低ＣＯ2 濃度でも運転することができる
ことになり、ＣＯ2 濃度を更に下げることが可能となっ
て大気放出を抑制できると共に、複数の燃料電池の発生
電圧、出力等の平均化が可能となる効果があり、又、上
流側の燃料電池を２つ以上に分割して直列に接続するこ
とによりカソード出口ガス中のＣＯ2 の大気放出量を削
減しながらなお且つ発電効率を高く維持することが可能
となり、更に、ＣＯ2 分離装置でＣＯ2 を分離してＨ2
／ＣＯリッチなガスを下流側燃料電池のアノード入口へ
還流させることにより、燃料ガスのＨ2 ／ＣＯ分圧を更
に高めて電池電圧を高くすることができるという効果が
ある。更に、系外のＣＯ2発生源からＣＯ2 を含むガス
を上流側燃料電池のカソード入口に導入することによ
り、該導入されたガス中のＣＯ2 を回収することができ
るという効果を奏し得る。
【図１】本発明の溶融炭酸塩型燃料電池発電方法の一実
施例の概要を示す系統図である。
施例の概要を示す系統図である。
【図２】図１の変形例を示す系統図である。
【図３】本発明の他の実施例の概要を示す系統図であ
る。
る。
【図４】本発明の更に他の実施例の概要を示す系統図で
ある。
ある。
【図５】本発明の更に別の実施例の概要を示す系統図で
ある。
ある。
【図６】従来の溶融炭酸塩型燃料電池発電装置の一例を
示す系統構成図である。
示す系統構成図である。
【図７】アノード側のガス組成の電圧に及ぼす影響につ
いて示す図である。
いて示す図である。
Ｉ 上流側燃料電池 II 下流側燃料電池 Ｉａ 第１の燃料電池（１つの燃料電池） Ｉｂ 第２の燃料電池（別の燃料電池） １ 電解質板 ２ カソード ３ アノード ４ 改質器 ５ 燃料ガス供給ライン １０ 空気供給ライン １３，１３ａ アノード出口ガスライン １４ 触媒燃焼器（燃焼器） １５，１５ａ カソード出口ガスライン ２４ 気液分離器 ３１ ＣＯ2 発生源 ３２ ＣＯ2 分離装置 ３３ 還流ライン
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 8/00 - 8/24
Claims (4)
- 【請求項１】 電解質板をカソードとアノードの両電極
で挟み、カソード側に酸化ガスを供給すると共にアノー
ド側に燃料ガスを供給するようにしてあるセルをセパレ
ータを介し積層してスタックとした溶融炭酸塩型燃料電
池のアノード出口ガスを燃焼器に導いた後、冷却して気
液分離をし、ガスは一部を系外へ取り出し、残りを空気
と混合してカソード入口へ導くようにする溶融炭酸塩型
燃料電池発電方法において、上記燃料電池を複数個設置
して、カソードガスの流れから見て上流側燃料電池のカ
ソードと下流側燃料電池のカソードとを直列に接続し、
該下流側燃料電池のアノード入口に、全燃料電池で必要
とされる燃料ガスすべてを供給し、該下流側燃料電池の
アノード出口から排出されたアノード出口ガスを上流側
燃料電池のアノードに供給することを特徴とする溶融炭
酸塩型燃料電池発電方法。 - 【請求項２】 上流側に位置する燃料電池を２つ以上に
分割し、該分割した１つの燃料電池のカソード出口ガス
が別の燃料電池のカソードに直接供給されるよう直列に
接続して、該別の燃料電池のカソード出口ガスを下流側
燃料電池のカソード入口に導くようにし、又、下流側燃
料電池のアノード出口ガスを上記２つ以上に分割された
各燃料電池のアノードに分散して供給する請求項１記載
の溶融炭酸塩型燃料電池発電方法。 - 【請求項３】 燃焼器に代えてＣＯ2 分離装置を用い、
上流側燃料電池のアノードから排出されたガス中のＣＯ
2 を分離し、ＣＯ2 を除去したガスを下流側燃料電池の
アノード入口へ還流させる請求項１記載の溶融炭酸塩型
燃料電池発電方法。 - 【請求項４】 上流側燃料電池のカソード入口に、系外
のＣＯ2 発生源で発生したＣＯ2 を含むガスを導入させ
て空気と混合させてカソードに供給する請求項１又は３
記載の溶融炭酸塩型燃料電池発電方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3223598A JP3006200B2 (ja) | 1991-08-09 | 1991-08-09 | 溶融炭酸塩型燃料電池発電方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3223598A JP3006200B2 (ja) | 1991-08-09 | 1991-08-09 | 溶融炭酸塩型燃料電池発電方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0547393A JPH0547393A (ja) | 1993-02-26 |
| JP3006200B2 true JP3006200B2 (ja) | 2000-02-07 |
Family
ID=16800690
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3223598A Expired - Lifetime JP3006200B2 (ja) | 1991-08-09 | 1991-08-09 | 溶融炭酸塩型燃料電池発電方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3006200B2 (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6083636A (en) | 1994-08-08 | 2000-07-04 | Ztek Corporation | Fuel cell stacks for ultra-high efficiency power systems |
| JP3319912B2 (ja) * | 1995-06-29 | 2002-09-03 | 株式会社デンソー | 半導体センサ用台座およびその加工方法 |
| EP0762088A3 (de) * | 1995-09-11 | 1997-11-05 | Georg Fischer Rohrleitungssysteme AG | Verfahren und Vorrichtung zur Grenzstanderfassung von Flüssigkeiten und Schüttgütern |
| NL1004513C2 (nl) * | 1996-11-13 | 1998-05-29 | Stichting Energie | Serie geschakeld brandstofcelstelsel. |
| DE102009031774B4 (de) * | 2009-06-30 | 2012-02-02 | Fraunhofer-Gesellschaft zur Förderung der angewandten Forschung e.V. | Hochtemperaturbrennstoffzellensystem |
| US9478819B2 (en) * | 2014-12-19 | 2016-10-25 | Fuelcell Energy, Inc. | High-efficiency molten carbonate fuel cell system and method |
-
1991
- 1991-08-09 JP JP3223598A patent/JP3006200B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0547393A (ja) | 1993-02-26 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
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