DE10023036A1 - Verfahren zum Kaltstart von Brennstoffzellen einer Brennstoffzellenanlage und zugehörige Brennstoffzellenanlage - Google Patents
Verfahren zum Kaltstart von Brennstoffzellen einer Brennstoffzellenanlage und zugehörige BrennstoffzellenanlageInfo
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Abstract
Der Kaltstart wird dadurch bewirkt, dass Prozessgas durch eine katalytische Reaktion direkt in thermische Energie umgesetzt wird und dass die thermische Energie zum Aufheizen des Brennstoffzellenstapels benutzt wird, wobei der Prozess des Aufheizens des Brennstoffzellenstapels getrennt vom Betrieb der Brennstoffzellenanlage erfolgt. Dazu bilden im Brennstoffzellenstapel (10, 30) Heizelemente (20, 40) separate Bauteile, die in vorbestimmter Reihenfolge im Brennstoffzellenstapel (10, 30) angeordnet sind.
Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Kaltstart
von Brennstoffzellen einer Brennstoffzellenanlage, bei der
die einzelnen Brennstoffzellen einen Brennstoffzellenstapel
bilden. Daneben bezieht sich die Erfindung auch auf eine
Brennstoffzellenanlage mit den zugehörigen Mitteln zur Durch
führung des angegebenen Verfahrens.
Eine Brennstoffzellenanlage besitzt pro Brennstoffzellenein
heit einen Elektrolyten, wie beispielsweise bei der PEM-
Brennstoffzelle eine Ionenaustauschermembran. Diese Ionenaus
tauschermembran ist bei Membran-Brennstoffzellen protonenlei
tend, wobei die Protonenleitfähigkeit bei Membranen auf der
Basis sulfonierter Verbindungen durch flüssiges Wasser in der
Membran gewährleistet wird. Bei Membrantypen bzw. Matrizes,
die mit Phosphorsäure getränkt sind, wird dagegen die Proto
nenleitfähigkeit durch die Phosphorsäure realisiert.
Die genannten Brennstofzellentypen haben den Nachteil, daß
bei niedrigen Temperaturen der Elektrolyt, d. h. Wasser unter
0°C bzw. Phosphorsäure unter 42°C, auskristallisiert. Der
Membranwiderstand steigt dann sprunghaft um wenigstens zwei
bis drei Zehnerpotenzen an. Ein autothermes Aufheizen der
Brennstoffzellen ist dann ohne zusätzliche Maßnahmen nicht
mehr möglich.
Um letztere Problematik zu umgehen, wurde bereits vorgeschla
gen, den Brennstoffzellenstapel bei minimaler Last kontinu
ierlich zu betreiben, so dass die Temperatur in den einzelnen
Brennstoffzellen nicht unter die jeweilige Kristallisations
temperatur fällt. Um einen solchen Temperaturabfall zu ver
meiden, ist es auch möglich, den Brennstoffzellenstapel jeweils
vor Erreichen des Gefrier- bzw. Kristallisationspunktes
für kurze Zeit zu starten.
Die bekannten Konzepte haben den Nachteil, dass auch im
Stillstand Brennstoff zur Kompensation des Wärmeverlustes
verbraucht wird. Insbesondere bei Verwendung eines zusätzli
chen Reformers ist der intermittierende Betrieb nicht ohne
weiteres möglich, da parallel zur Brennstoffzellenanlage auch
der Reformer auf Betriebstemperatur gebracht werden muss. Aus
der EP 0 924 163 A2 ist speziell ein Betriebsverfahren für
Brennstoffzellen bekannt, das in Kombination mit der Wasser
dampfreformierung arbeitet, wobei beim Kaltstart der Anlage
ein Aufheizvorgang durchgeführt wird, bei dem in einer ersten
Betriebsphase wenigstens der Verdampfer und der Reformie
rungsreaktor durch die katalytische Brennereinrichtung aufge
heizt werden und in einer zweiten Betriebsphase im Verdampfer
ein Kohlenwasserstoff-/Wasserdampf-Gemisch mit gegenüber dem
Normalbetrieb erhöhtem Kohlenwasserstoff-/Wasserdampf-
Verhältnis bereitet und dem Reaktor zugeführt wird. Das aus
dem Reaktor austretende Stoffgemisch wird dabei über das
Membranmodul einer katalytischen Brennereinrichtung zuge
führt.
Mit der älteren, nicht vorveröffentlichten DE 199 10 387 A1
wird ein Verfahren zum Kaltstarten einer Brennstoffzellenan
lage vorgeschlagen, bei dem die Abwärme aus der Verbrennung
des Primär- und/oder Sekundärbrennstoffes zur Beheizung des
Brennstoffzellenstapels genützt wird. Dabei ist zwischen der
Heizung und dem Brennstoffzellenstapel eine Leitung vorgese
hen, so dass die Wärme aus der Heizung in den Stapel auskop
pelbar ist.
Die weiterhin bekannten Verfahren zum autothermen Hochheizen
gehen üblicherweise vom Kurzschlussbetrieb aus. Diese Verfah
ren sind jedoch durch den Widerstand des Elektrolyten limi
tiert.
Aufgabe der Erfindung ist es, den Kaltstart von Brennstoff
zellen, insbesondere einer Membran-Brennstoffzelle, bei Umge
bungstemperaturen unter dem Gefrierpunkt zu verbessern.
Die Aufgabe wird beim Verfahren der eingangs genannten Art
durch die Merkmale des Patentanspruches 1 gelöst. Eine zuge
hörige Brennstoffzellenanlage mit Mitteln zur Durchführung
dieses Verfahrens ist Gegenstand des Patentanspruches 6. Vor
teilhafte Weiterbildungen des Verfahrens bzw. der Brennstoff
zellenanlage zur Durchführung des Verfahrens sind Gegenstand
der abhängigen Unteransprüche.
Die Erfindung löst also die angesprochene Problematik durch
eine direkt im Brennstoffzellenstapel integrierte katalyti
sche Beheizung. Dazu können vorzugsweise Elemente vorhanden
sein, die Heizzellen bilden. Bei diesen Heizzellen handelt es
sich nunmehr im Gegensatz zum Stand der Technik um separate
Bauteile, die nach jeder, oder auch nach jeder n-ten Zelle
mit n = 2 bis 10 angeordnet sein können. In solchen Bauteilen
wird das Brenngas direkt an einem geeigneten Katalysator um
gesetzt und die dabei frei werdende Wärme wird praktisch ver
lustfrei zum Aufheizen des Brennstoffzellenstapels benutzt.
Im Gegensatz zur älteren DE 199 10 387 A1 sind nunmehr beim
erfindungsgemäßen Verfahren die Prozesse der Brennstoffzelle
und des Aufheizens getrennt, was eine effektive Gestaltung
und Betrieb der einzelnen Bauteile möglich macht.
Bei der Erfindung ist vorteilhaft, dass durch einen Konzent
rationsgradienten in der Katalysatorbelegung des Heizelemen
tes die katalytische Reaktion flächenmäßig optimiert werden
kann. Damit wird die frei werdende Wärme optimal genutzt und
werden unerwünschte Wärmeverluste minimiert. Vorteilhaft kann
auch eine poröse strukturierte Verteilerschicht vorgesehen
werden, wodurch eine lokale Überhitzung einer einzelnen
Brennstoffzelle, die zur Schädigung der Brennstoffzelle füh
ren könnte, vermieden wird.
Mit der Erfindung ergibt sich auch die Möglichkeit, die Heiz
zellen direkt in den Kühlkreislauf zu integrieren. Bei dieser
Anordnung ist neben der direkten Wärmeübertragung vorteil
hafterweise eine gleichmäßige Verteilung der Wärme mittels
des Kühlkreislaufes über den Stapel bzw. über definierte Seg
mente des Zellenstapels gegeben.
Bei der Erfindung wird insgesamt erreicht, dass zur Wärme
übertragung kein zusätzlicher Flüssigkeitskreislauf und/oder
Wärmetauscher von externen Heizquellen zur Brennstoffzelle
notwendig ist.
Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich
aus der nachfolgenden Figurenbeschreibung von Ausführungsbei
spielen anhand der Zeichnung. Es zeigen jeweils in schemati
scher Darstellung
Fig. 1 eine erste Anordnung von separaten Heiz- und Kühlein
heiten in einem im Längsschnitt dargestellten Brenn
stoffzellenstapel,
Fig. 2 eine Heizelement aus Fig. 1 in Schnittdarstellung,
Fig. 3 eine Abwandlung von Fig. 1 mit kombinierten Heiz-
Kühlelementen,
Fig. 4 ein Heiz-/Kühlelement aus Fig. 3 in Schnittdar
stellung und
Fig. 5 eine Draufsicht auf den Heizbereich gemäß Fig. 2
oder Fig. 4.
In den Figuren sind gleiche Elemente mit gleichen Bezugszei
chen versehen. Die Figuren werden teilweise gemeinsam be
schrieben.
Bei den beschriebenen Einrichtungen soll das Aufheizen durch
Heizzellen und der elektrochemische Betrieb der Brennstoff
zellenanlage durch in den Brennstoffzellenstapel integrierte
Heizzellen separiert werden. Damit wird erreicht, dass die
Wärme der katalytischen Verbrennung zum Aufheizen der Brenn
stoffzellenanlage verlustfrei genutzt werden kann.
In Fig. 1 und Fig. 3 ist ein Brennstoffzellenstapel 10 ei
ner Brennstoffzellenanlage dargestellt, welcher in der Fach
welt auch allgemein als "Stack" bezeichnet wird.
In Fig. 1 besteht ein solcher Brennstoffzellenstapel 10 aus
einzelnen Membran-Elektroden-Einheiten (MEA) 1, 1', . . ., die
seitlich über Dichtungen 4 abgeschlossen sind. Zwischen ein
zelnen Membran-Elektroden-Einheiten 1, 1', . . ., sind - jeweils
alternierend - Kühleinheiten 2 zur Kühlung des Brennstoffzel
lenstapels und Heizeinheiten 3 zum selektiven Heizen angeord
net. Die Heizeinheiten 3 haben eine Gasverteilungsschicht und
einen Katalysator, was weiter unten noch erläutert wird.
In Fig. 1 ist also nach jeder zweiten Membranelektrodenein
heit 1, 1', . . . ein separates Element 3 als Heizzelle alter
nierend mit der Kühleinheit 2 angeordnet. Es können auch An
ordnungen mit anderen Reihenfolgen nützlich sein, wobei bei
spielsweise Heizeinheiten nach jeder n-ten Zelle des Brenn
stoffzellenstapels 10 vorhanden sind. Dabei kann n zwischen 2
und 10 liegen.
In Fig. 2 ist eine einzige Heizzelle 20, die für den Brenn
stoffzellenstapel 10 in Fig. 1 dient und nach dem Kata
lytbrennverfahren arbeitet, als einzelnes Bauelement darge
stellt. Die Heizzelle 20 besteht im Einzelnen aus zwei bipo
laren Platten 21, die eine poröse, elektrisch leitende
Schicht 22 als Gasverteilungsschicht einschließen. In der
Mitte der Heizzelle 20 verläuft parallel zu den bipolaren
Elektroden 21 ein Gasverteilungskanal 23, in den Brenngas
einströmen kann und von dort seitlich in der porösen Schicht
22, die Katalysatormaterial enthält, verteilt wird. Das Kata
lysatormaterial 44 ist am Rand vor den bipolaren Platten
konzentriert und durch Punkte angedeutet. Unter Einfluß des
Katalysators 24 kommt es im Brenngas zu einer exothermen Reaktion,
bei der Wärme frei wird. Die durch das Katalytbrenn
verfahren freigesetze Wärme wird verlustfrei auf den Brenn
stoffzellenstapel 10 übertragen und dient zu dessen Erwärmung
beim Kaltstart der Brennstoffzellenanlage.
In der Fig. 3 ist ein Brennstoffzellenstapel 30 dargestellt,
der kombinierte Kühl-/Heizeinheiten 5, 5', . . . beinhaltet.
Für die Praxi bedeutet dies, dass die Heizzelle in den be
reits vorhandenen Kühlkreislauf integriert wird. Damit sind
die ansonsten getrennten Kühl- und Heizelemente zusammenge
fasst, wobei eine derartige Kühl/Heizeinheit 5, 5',
zweckmäßigerweise nach jeder Brennstoffzelleneinheit vorhan
den ist. In jeder Kühl-/Heizeinheit 5 sind in Querrichtung
Gasverteilungskanäle vorhanden, die mit Katalysatormaterial
versehen sind und weiter unten im Einzelnen beschrieben wer
den.
Das kombinierte Kühl-/Heizelement gemäß Fig. 3 ist in Fig.
4 als komplettes Bauelement 40 dargestellt. Es sind zwei bi
polare Platten 41 vorhanden, die ein Kühl/Heizmedium 52 um
schließen. Im Bauelement 40 verläuft längs ein Gasversor
gungs- und Verteilungskanal 42, von dem in Querrichtung
beabstandet einzelne Gaskanäle 43 mit über die Fläche ver
teilten Katalysatormaterial 44 abgehen. Das Katalysatormate
rial 44 ist entsprechend Fig. 2 durch Punkte angedeutet.
Die Bauelemente 20 und 40 der Fig. 2 und 4 werden jeweils
durch Dichtungen 25 und 45 abgeschlossen.
Die Draufsicht auf ein Bauelement zum Heizen ist in Fig. 5
dargestellt. Es ist ersichtlich, dass der Gaseinlasskanal 42
sich in die parallelen Verteilungskanäle 43 verzweigt und
dass ein gemeinsamer Auslaufkanal 46 vorhanden ist. Somit
wird die gesamte Fläche 53 des Kühl-/Heizbauelementes von den
Verteilungskanälen 43 abgedeckt.
Angedeutet ist, dass über der gesamten Fläche 53 in den Gas
verteilungskanälen 43 Katalysatormaterial 45 eingebracht ist.
Wie in Fig. 5 aus der bildlichen Punktdarstellung des Kata
lysatormaterials und insbesondere aus der zugehörigen Graphik
deutlich wird, ist in der Konzentration c des Katalysatorma
terials 45 ein Gradient vorhanden, d. h. in der Nähe des Ga
seinlasskanales ist die Konzentration des Katalysatormateri
als höher als in der Nähe des Auslasskanals 46. Die Konzent
ration c kann insbesondere linear über der Weglänge 1 abfal
len. Auch andere Abhängigkeiten sind möglich.
In anderen Anordnungen können die Gasverteilungskanäle radial
verlaufen und so entsprechende radiale Konzentrationsgradien
ten des Katalysatormaterials beinhalten. In jedem Fall wird
erreicht, dass die Reaktion des Brenngases von innen flächen
haft nach außen verläuft.
Bei den beschriebenen Anordnungen wird der Rekombinationspro
zess von Wasserstoff und Luft zur Wärmeerzeugung ausgenutzt.
Vorteilhafterweise wird erreicht, dass die Wärme bei der ka
talytischen Verbrennung gleichmäßig anfällt. Somit ist es
möglich, die Wärme zum Aufheizen von Brennstoffzellenstapeln
weitestgehend verlustfrei zu nutzen und deren Kaltstartper
formance zu verbessern.
Claims (10)
1. Verfahren zum Kaltstart von Brennstoffzellen einer Brenn
stoffzellenanlage, bei der die einzelnen Brennstoffzellen ei
nen Brennstoffzellenstapel bilden, dadurch ge
kennzeichnet, dass Prozessgas an einem geeigne
ten Katalysator direkt in thermische Energie umgesetzt wird
und dass die thermische Energie zum Aufheizen des Brennstoff
zellen-Stapels benutzt wird, wobei der Prozess des Aufheizens
des Brennstoffzellenstapels getrennt vom Betrieb der Brenn
stoffzellenanlage erfolgt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn
zeichnet, dass die katalytische Reaktion durch Aus
bildung eines Konzentrationsgradienten in der Katalysatorbe
legung des Heizelementes optimiert wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn
zeichnet, dass die mit der Heizzelle erzeugte Wärme
mittels des Kühlkreislaufes über den Brennstoffzellenstapel
bzw. über definierte Segmente des Brennstoffzellenstapels
gleichmäßig verteilt wird.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, da
durch gekennzeichnet, dass die durch
die katalytische Verbrennung im in der Heizzelle erzeugte
Wärme verlustfrei zum Aufheizen des Brennstoffzellenstapels
genutzt wird.
5. Brennstoffzellenanlage mit Mitteln zur Durchführung des
Verfahrens nach Anspruch 1 oder einem der Ansprüche 2 bis 4,
mit einem Brennstoffzellenstapel und zugeordneten katalyti
schen Heizeinheiten, dadurch gekenn
zeichnet, dass die Heizeinheiten separate Bauteile
(20, 40) bilden, die in vorbestimmter Reihenfolge im Brenn
stoffzellenstapel (10, 30) angeordnet sind.
6. Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 5, dadurch
gekennzeichnet, dass die Heizzellen (20, 40)
nach jeder Zelle des Brennstoffzellenstapels (10, 30) ange
ordnet sind.
7. Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 5, dadurch
gekennzeichnet, dass die Heizzellen (20, 40)
nach jeder n-ten Zelle (n = 2 bis 10) im Brennstoffzellensta
pel (10, 30) angeordnet sind.
8. Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 5, dadurch
gekennzeichnet, dass die Katalysatorbelegung
des einzelnen Heizelementes (20, 40) einen Konzentrationsgra
dienten (dc/dl) aufweist.
9. Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 5, dadurch
gekennzeichnet, dass auf dem Heizelement (20)
eine poröse strukturierte Verteilerschicht (22) vorhanden
ist.
10. Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 9,
wobei Bauelemente für einen Kühlkreislauf vorhanden sind,
dadurch gekennzeichnet, dass die
Heizzellen direkt in das Bauelement (40) des Kühlkreislaufes
integriert sind.
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