WO2001086745A2 - Verfahren zum kaltstart von brennstoffzellen einer brennstoffzellenanlage und zugehörige brennstoffzellenanlage - Google Patents

Verfahren zum kaltstart von brennstoffzellen einer brennstoffzellenanlage und zugehörige brennstoffzellenanlage Download PDF

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heating
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cells
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Konrad Mund
Manfred Waidhas
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the invention relates to a method for cold starting fuel cells of a fuel cell system, in which individual fuel cells form at least one fuel cell stack.
  • the invention also relates to a fuel cell system with the associated means for performing the specified method.
  • a fuel cell system has one electrolyte per fuel cell unit, such as an ion exchange membrane in the PEM fuel cell.
  • This ion exchange membrane is proton-conducting in membrane fuel cells, the proton conductivity in membranes based on sulfonated compounds being ensured by liquid water in the membrane.
  • the proton conductivity is realized by the phosphoric acid.
  • the fuel cell types mentioned have the disadvantage that at low temperatures the electrolyte, i.e. Water below 0 ° C or phosphoric acid below 42 ° C, crystallized.
  • Membrane resistance jumps by at least two to three powers of ten. Autothermal heating of the fuel cells is then no longer possible without additional measures.
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  • the overall result of the invention is that no additional liquid circuit and / or heat exchanger from external heating sources to the fuel cell is necessary for heat transfer.
  • FIG. 1 shows a first arrangement of separate heating and cooling units in a fuel cell stack shown in longitudinal section
  • FIG. 2 shows a heating element from FIG. 1 in a sectional view
  • FIG. 3 shows a modification of FIG. 1 with combined heating and cooling elements
  • FIG. 4 shows a heating / cooling element 3 shows a sectional view
  • FIG. 5 shows a top view of the heating area according to FIG. 2 or FIG. 4.
  • Fuel cell stacks are to heat up and electrochemically operate by integrating them into the fuel cell stack. te heating cells are separated. This ensures that the heat from the catalytic combustion can be used to heat up the fuel cell system without loss.
  • FIG. 1 and FIG. 3 show a fuel cell stack 10 or 30 of a fuel cell system, which is also generally referred to as “stack *” in the technical field.
  • stacks consist, for example, of up to 100 individual fuel cells, whereby practical fuel cell systems can have several stacks that have a common periphery.
  • 10 is such a fuel cell stack of individual membrane-electrode assemblies (MEA) 1, 1 ', ..., each alternately arranged adjacent heating units 2, 2 ⁇ ... and cooling units 3, 3, ..., each MEA 1, for example, being adjacent to a heating unit 2 and a cooling unit 3, which are sealed off laterally by seals 5.
  • MAA membrane-electrode assemblies
  • the heating units 2, 2 ⁇ , ... have a gas distribution layer and a catalyst, which will be explained further below.
  • a separate element 2 as a heating cell is alternately provided with a cooling unit 3 after every second membrane electrode unit 1, 1.
  • Arrangements with different orders of heating elements and cooling units can also be useful, for example heating units being present after every nth cell of the fuel cell stack 10.
  • N can be between 2 and 10.
  • FIG. 2 shows a single heating cell 20, which is used for the fuel cell stack 10 in FIG. 1 and works according to the catalytic combustion process, as a single component.
  • FIG. 5 The top view of a component for heating is shown in FIG. 5. It can be seen that the gas inlet channel 42 branches into the parallel distribution channels 43 and that there is a common outlet channel 46. The entire surface 53 of the cooling / heating element 40 is thus covered with the cooling / heating medium 44 by the distribution channels 43.
  • catalyst material 45 is introduced in the gas distribution channels 43 over the entire surface 53.
  • the recombination process of hydrogen and air is used to generate heat. It is advantageously achieved that the heat is generated evenly during the catalytic combustion. It is therefore possible to use the heat for heating fuel cell stacks largely without loss and to improve their cold start performance.

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Abstract

Der Kaltstart wird dadurch bewirkt, dass Prozessgas durch eine katalytische Reaktion direkt in thermische Energie umgesetzt wird und dass die thermische Energie zur Aufheizen des Brennstoffzellenstapels benutzt wird, wobei der Prozess des Aufheizens der Brennstoffzellenstapels getrennt vom Betrieb der Brennstoffzellenanlage erfolgt. Dazu bilden im Brennstoffzellenstapel (10) Heizelemente (2) separate Bauteile, die in vorbestimmter Reihenfolge im Brennstoffzellenstapel (10) angeordnet sind.

Description

Beschreibung
Verfahren zum Kaltstart von Brennstoffzellen einer Brennstoffzellenanlage und zugehörige Brennstoffzellenanlage
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Kaltstart von Brennstoffzellen einer Brennstoffzellenanlage, bei der einzelne Brennstoffzellen wenigstens einen Brennstoffzellen- stapel bilden. Daneben bezieht sich die Erfindung auch auf eine Brennstoffzellenanlage mit den zugehörigen Mitteln zur Durchführung des angegebenen Verfahrens .
Eine Brennstoffzellenanlage besitzt pro Brennstoffzellenein- heit einen Elektrolyten, wie beispielsweise bei der PEM- Brennstoffzelle eine Ionenaustauschermembran. Diese Ionenaustauschermembran ist bei Membran-Brennstoffzellen protonenleitend, wobei die Protonenleitfähigkeit bei Membranen auf der Basis sulfonierter Verbindungen durch flüssiges Wasser in der Membran gewährleistet wird. Bei Membrantypen bzw. Matrizen, die mit Phosphorsäure getränkt sind, wird dagegen die Protonenleitfähigkeit durch die Phosphorsäure realisiert.
Die genannten Brennstofzellentypen haben den Nachteil, dass bei niedrigen Temperaturen der Elektrolyt, d.h. Wasser unter 0°C bzw. Phosphorsäure unter 42°C, auskristallisiert. Der
Membranwiderstand steigt dabei sprunghaft um wenigstens zwei bis drei Zehnerpotenzen an. Ein autothermes Aufheizen der Brennstoffzellen ist dann ohne zusätzliche Maßnahmen nicht mehr möglich.
Um letztere Problematik zu umgehen, wurde bereits vorgeschlagen, den Brennstoffzellenstapel bei minimaler Last kontinuierlich zu betreiben, so dass die Temperatur in den einzelnen Brennstoffzellen nicht unter die jeweilige Kristallisations- temperatur fällt. Um einen solchen Temperaturabfall zu vermeiden, ist es auch möglich, den Brennstoffzellenstapel jeweils vor Erreichen des Kristallisationspunktes, d.h. des Ge- ω ω N) M P1 P> π o cπ O tπ o Cπ cn <J σ *Ö ff K Cd α P* s: s 3 yi ff 3 φ ff l-J td φ α öd a s: Ω < CΛ ö rt Hi
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Mit der Erfindung ergibt sich auch die Möglichkeit, die Heizzellen direkt in den üblicherweise vorhandenen Kühlkreislauf zu integrieren. Bei dieser Anordnung ist neben der direkten Wärmeübertragung vorteilhafterweise eine gleichmäßige Verteilung der Wärme mittels des Kühlkreislaufes über den Stapel bzw. über definierte Segmente des Zellenstapels gegeben.
Bei der Erfindung wird insgesamt erreicht, dass zur Wär e- Übertragung kein zusätzlicher Flüssigkeitskreislauf und/oder Wärmetauscher von externen Heizquellen zur Brennstoffzelle notwendig ist.
Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Figurenbeschreibung von Ausführungsbei- spielen anhand der Zeichnung. Es zeigen jeweils in schemati- scher Darstellung
Figur 1 eine erste Anordnung von separaten Heiz- und Kühlein- heiten in einem im Längsschnitt dargestellten Brennstoffzellenstapel, Figur 2 eine Heizelement aus Figur 1 in Schnittdarstellung, Figur 3 eine Abwandlung von Figur 1 mit kombinierten Heiz- Kühlelementen, Figur 4 ein Heiz-/Kühlelement aus Figur 3 in Schnittdarstellung und Figur 5 eine Draufsicht auf den Heizbereich gemäß Figur 2 oder Figur 4.
In den Figuren sind gleichwirkende Elemente mit gleichen bzw. sich entsprechenden Bezugszeichen versehen. Die Figuren werden teilweise gemeinsam beschrieben.
Bei den nachfolgend beschriebenen Einrichtungen als Teil ei- ner Brennstoffzellenanlage mit jeweils wenigstens einem
Brennstoffzellenstapel soll das Aufheizen und der elektrochemische Betrieb durch in den Brennstoffzellenstapel integrier- te Heizzellen separiert werden. Damit wird erreicht, dass die Wärme der katalytischen Verbrennung zum Aufheizen der Brennstoffzellenanlage verlustfrei genutzt werden kann.
In Figur 1 und Figur 3 ist ein Brennstoffzellenstapel 10 bzw. 30 einer Brennstoffzellenanlage dargestellt, welcher in der Fachwelt auch allgemein als „Stack* bezeichnet wird. Derartige Stacks bestehen beispielsweise aus bis zu 100 einzelnen Brennstoffzellen, wobei praxisgerechte Brennstoffzellenanla- gen mehrere Stacks aufweisen können, die eine gemeinsame Peripherie haben.
In Figur 1 besteht ein solcher Brennstoffzellenstapel 10 aus einzelnen Membran-Elektroden-Einheiten (MEA) 1, 1', ... mit jeweils benachbarten wechselweise angeordneten Heizeinheiten 2, 2Λ, ... und Kühleinheiten 3, 3 , ..., wobei beispielhaft jede MEA 1 von einer Heizeinheit 2 und einer Kühleinheit 3 benachbart ist, die seitlich über Dichtungen 5 abgeschlossen sind. Dies bedeutet, dass zwischen einzelnen Membran-Elek- troden-Einheiten 1, 1', ... alternierend Heizeinheiten 2, 2 zum selektiven Heizen und Kühleinheiten 3, 3λ zur Kühlung des Brennstoffzellenstapels angeordnet sind. Die Heizeinheiten 2, 2λ, ... haben eine Gasverteilungsschicht und einen Katalysator, was weiter unten noch erläutert wird.
In der Anordnung gemäß Figur 1 ist also nach jeder zweiten Membranelektrodeneinheit 1, 1 ... ein separates Element 2 als Heizzelle abwechselnd mit einer Kühleinheit 3 vorgesehen. Es können auch Anordnungen mit anderen Reihenfolgen von Hei- zelementen und Kühleinheiten nützlich sein, wobei beispielsweise Heizeinheiten nach jeder n-ten Zelle des Brennstoffzellenstapels 10 vorhanden sind. Dabei kann n zwischen 2 und 10 liegen.
In Figur 2 ist eine einzige Heizzelle 20, die für den Brennstoffzellenstapel 10 in Figur 1 dient und nach dem Katalyt- brennverfahren arbeitet, als einzelnes Bauelement darge- co o t- to P» P»
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Die Bauelemente 20 und 40 der Figuren 2 und 4 werden jeweils durch Dichtungen 25 und 50 abgeschlossen.
Die Draufsicht auf ein Bauelement zum Heizen ist in Figur 5 dargestellt. Es ist ersichtlich, dass der Gaseinlasskanal 42 sich in die parallelen Verteilungskanäle 43 verzweigt und dass ein gemeinsamer Auslaufkanal 46 vorhanden ist. Somit wird die gesamte Fläche 53 des Kühl-/Heiz-Elementes 40 mit dem Kühl-/Heiz-Medium 44 von den Verteilungskanälen 43 abge- deckt.
Angedeutet ist, dass über der gesamten Fläche 53 in den Gasverteilungskanälen 43 Katalysatormaterial 45 eingebracht ist.
Wie in Figur 5 aus der bildlichen Punktdarstellung des Katalysatormaterials 45 und insbesondere aus der zugehörigen Graphik in Figur 5 unten deutlich wird, ist in der Konzentration c des Katalysatormaterials 45 ein Gradient vorhanden, d.h. in der Nähe des Gaseinlasskanales 42 ist die Konzentration c des Katalysatormaterials 45 höher als in der Nähe des Auslasskanals 46. Die Konzentration c des Katalysatormaterials 45 kann insbesondere linear über der Weglänge 1 abfallen. Auch andere Abhängigkeiten sind möglich.
In anderen Anordnungen können radial verlaufende Gasverteilungskanäle vorhanden sein und dementsprechend radiale Konzentrationsgradienten des Katalysatormaterials 45 beinhalten. In jedem Fall wird erreicht, dass die Reaktion des Brenngases flächenhaft von innen nach außen verläuft.
Bei den beschriebenen Anordnungen wird der Rekombinationspro- zess von Wasserstoff und Luft zur Wärmeerzeugung ausgenutzt. Vorteilhafterweise wird erreicht, dass die Wärme bei der ka- talytischen Verbrennung gleichmäßig anfällt. Somit ist es möglich, die Wärme zum Aufheizen von BrennstoffZellenstapeln weitestgehend verlustfrei zu nutzen und deren Kaltstartperformance zu verbessern.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zum Kaltstart von Brennstoffzellen einer Brennstoffzellenanlage, bei der einzelne Brennstoffzellen wenig- stens einen Brennstoffzellenstapel bilden, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass Prozessgas in einer ka- talytischen Reaktion an einem geeigneten Katalysator direkt in thermische Energie umgesetzt wird und dass die thermische Energie zum Aufheizen des Brennstoffzellenstapels benutzt wird, wobei der Prozess des Aufheizens des Brennstoffzellenstapels getrennt vom Betrieb der Brennstoffzellenanlage erfolgt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n - z e i c h n e t , dass die katalytische Reaktion durch Ausbildung eines Konzentrationsgradienten in der Katalysatorbelegung des Heizelementes optimiert wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n - z e i c h n e t , dass die mit der Heizzelle erzeugte Wärme mittels des Kühlkreislaufes über den Brennstoffzellenstapel bzw. über definierte Segmente des Brennstoffzellenstapels gleichmäßig verteilt wird.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die durch die katalytische Verbrennung im in der Heizzelle erzeugte Wärme verlustfrei zum Aufheizen des Brennstoffzellenstapels genutzt wird.
5. Brennstoffzellenanlage mit Mitteln zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder einem der Ansprüche 2 bis 4, mit wenigstens einem Brennstoffzellenstapel und zugeordneten katalytischen Heizeinheiten, d a d u r c h g e k e n n - z e i c h n e t , dass die Heizeinheiten separate Bauteile (20, 40) bilden, die in vorbestimmter Reihenfolge im Brennstoffzellenstapel (10, 30) angeordnet sind.
6. Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Heizzellen (20, 40) nach jeder Zelle des Brennstoffzellenstapels (10, 30) angeordnet sind.
7. Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Heizzellen (20, 40) nach jeder n-ten Zelle (n = 2 bis 10) im Brennstoffzellenstapel (10, 30) angeordnet sind.
8. Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass das Heizelement (20, 40) eine poröse strukturierte Verteilerschicht (22, 44) enthält.
9. Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 8, wobei Bauelemente für einen Kühlkreislauf vorhanden sind, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Heizzellen und der Kühlkreislauf in einem gemeinsamen Bauelement (40) integriert sind.
10. Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 5 bis 9, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , dass die Katalysatorbelegung im Heizelement (20, 40) einen Konzentrationsgradienten (dc/dl) aufweist, wobei c die Konzentration am Katalysatormaterial (24, 45) und 1 den Abstand vom zentralen Verteilerkanal (22, 43) bedeuten.
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