DE10048183A1

DE10048183A1 - Verfahren und Vorrichtung zur Überwachung eines wasserstoffhaltigen Gasstromes

Info

Publication number: DE10048183A1
Application number: DE10048183A
Authority: DE
Inventors: Ralf Senner
Original assignee: Motors Liquidation Co
Current assignee: General Motors LLC
Priority date: 1999-10-12
Filing date: 2000-09-28
Publication date: 2001-05-31
Anticipated expiration: 2020-09-29
Also published as: CA2316535A1; US6740433B2; US20020102445A1; CA2316535C; US6528191B1; DE10048183B4

Abstract

Es wird ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Überwachung von Wasserstoff und wahlweise einem Nicht-Wasserstoffgas einschließlich Kohlenmonoxid offenbart. Das Verfahren und die Vorrichtung umfaßt einen Sensoraufbau, der aus mehreren elektrochemischen Zellen besteht, die in einem Weg des wasserstoffhaltigen Gasstromes nacheinander angeordnet sind. Eine Reaktion und ein Verbrauch von Wasserstoff an katalytisch reaktiven Oberflächen der Zellen erzeugt einen elektrischen Strom, der proportional zu der Menge an Wasserstoff in dem in den Sensor eintretenden Gasstrom ist.

Description

Querverweis

Diese Anmeldung offenbart einen Gegenstand, der in der ebenfalls anhän gigen U.S. Patentanmeldung Seriennummer 09/358,080, Aktenzeichen des Anwalts H-202971, offenbart und beansprucht ist, die am 21. Juli 1999 im Namen von David J. Hart-Predmore und William H. Pettit, mit dem Titel "Methanol Tailgas Combuster Control Method" eingereicht wur de, wobei deren gesamten Inhalte hier durch Bezugnahme eingeschlossen sind.

Gebiet der Erfindung

Diese Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Überwa chung eines wasserstoffhaltigen Gasstromes.

Hinterrund der Erfindung

Brennstoffzellen sind bei vielen Anwendungen als eine Energiequelle ver wendet worden. Beispielsweise sind Brennstoffzellen zur Verwendung bei elektrischen Fahrzeugtriebwerken als Ersatz für Verbrennungsmotoren vorgeschlagen worden. Bei Brennstoffzellen vom Typ mit Protonenaustauschmembran (PEM) wird Wasserstoff an die Anode der Brennstoffzelle und Sauerstoff als das Oxidationsmittel an die Kathode geliefert. PEM- Brennstoffzellen umfassen einen Membranelektrodenaufbau (MEA), der einen dünnen, protonendurchlässigen, nicht elektrisch leitfähigen Fest polymermembranelektrolyten umfaßt, der auf einer seiner Seiten die An ode und auf der gegenüberliegenden Seite die Kathode aufweist. Der MEA ist zwischen ein Paar elektrisch leitfähiger Elemente geschichtet, die (1) als Stromkollektoren für die Anode und Kathode dienen und (2) geeignete Kanäle und/oder Öffnungen darin zur Verteilung der gasförmigen Re aktanden der Brennstoffzelle über die Oberflächen der jeweiligen Anoden- und Kathodenkatalysatoren aufweisen. Es ist eine Vielzahl einzelner Zel len gemeinsam zusammengebündelt, um einen PEM-Brennstoffzellen stapel zu bilden. Der Begriff "Brennstoffzelle" ist oftmals zur Bezeichnung einer einzelnen Zelle verwendet, kann aber auch einen Brennstoffzellen stapel betreffen, der viele einzelne Brennstoffzellen oftmals in der Größen ordnung von 100 oder mehr in Serie verbunden umfaßt. Jede Zelle in dem Stapel umfaßt den Membranelektrodenaufbau (MEA), und jeder derartige MEA liefert seinen Spannungszuwachs. Eine Gruppe von Zellen in dem Stapel wird als ein Cluster bezeichnet. Typische Anordnungen von mehre ren Zellen in einem Stapel sind in dem U.S. Patent Nr. 5,763,113 be schrieben, das der General Motors Corporation übertragen ist.

Bei PEM-Brennstoffzellen ist Wasserstoff (H₂) der Anodenreaktant (d. h. Brennstoff) und Sauerstoff ist der Kathodenreaktant (d. h. Oxidationsmit tel). Der Sauerstoff kann entweder in reiner Form (O₂) vorliegen oder Luft (eine Mischung aus O₂ und N₂) sein. Die Festpolymerelektrolyten bestehen typischerweise aus Ionenaustauschharzen, wie beispielsweise perfluorier ter Sulfonsäure. Die Anode/Kathode umfaßt typischerweise fein unterteilte katalytische Partikel, die oftmals auf Kohlenstoffpartikeln in Mi schung mit einem protonenleitfähigen Harz getragen sind. Die katalyti schen Partikel sind typischerweise sehr teure Metallpartikel. Diese Mem branelektrodenaufbauten (MEAs), die die mit Katalysator versehenen Elektroden umfassen, sind relativ teuer herzustellen und erfordern gewis se gesteuerte Zustände, um eine Schädigung/Verschlechterung dersel ben zu vermeiden.

Bei Kraftfahrzeuganwendungen ist es erwünscht, einen Flüssigbrennstoff, wie beispielsweise einen Alkohol (beispielsweise Methanol oder Ethanol) oder Kohlenwasserstoffe (beispielsweise Benzin) als Wasserstoffquelle für die Brennstoffzelle zu verwenden. Derartige Flüssigbrennstoffe für das Fahrzeug sind leicht an Bord zu speichern und es besteht eine breite In frastruktur zur Lieferung von Flüssigbrennstoffen. Jedoch müssen derar tige Brennstoffe aufgespalten werden, um den Wasserstoffgehalt derselben zur Versorgung der Brennstoffzelle mit Brennstoff freizugeben. Die Auf spaltungsreaktion wird heterogen in einer chemischen Brennstoffbe handlungseinrichtung erreicht, die als Reformer bekannt ist, der über eine gesamte Katalysatormasse thermische Energie liefert und ein reformiertes Gas erzielt, das hauptsächlich Wasserstoff und Kohlendioxid umfaßt. Bei spielsweise reagieren in dem Dampf-Methanol-Reformierungsprozeß Methanol und Wasser (als Dampf) idealerweise zu Wasserstoff und Koh lendioxid. Die Reformierungsreaktion ist eine endotherme Reaktion, die externe Hitze erfordert, damit die Reaktion stattfinden kann.

Brennstoffzellensysteme, die einen Kohlenwasserstoffbrennstoff verarbei ten, um ein wasserstoffreiches Reformat zum Verbrauch durch PEM- Brennstoffzellen zu erzeugen, sind bekannt und in den ebenfalls anhängigen U.S. Patentanmeldungen Seriennummern 08/975,422 und 08/980,087, die im November 1997 eingereicht wurden, und U.S. Serien nummer 09/187,125, die im November 1998 eingereicht wurde, beschrie ben, die jeweils auf die General Motors Corporation übertragen sind und auf die auch die vorliegende Erfindung übertragen ist. Eine typische PEM- Brennstoffzelle und ihr Membranelektrodenaufbau (MEA) sind in den U.S. Patenten Nr. 5,272,017 und 5,316,871 beschrieben, die am 21. Dezember 1993 bzw. 31. Mai 1994 eingereicht wurden und auf die General Motors Corporation übertragen sind.

Die Reformierungsreaktion ist eine endotherme Reaktion, die zur Durch führung der Reaktion externe Wärme erfordert. Die Wärme, die erforder lich ist, um genug Wasserstoff zu erzeugen, variiert mit der Bedarfsanfor derung an das Brennstoffzellensystem zu einem beliebigen gegebenen Zeitpunkt. Demgemäß muß die Heizeinrichtung für die Brennstoffbe handlungseinrichtung in der Lage sein, über einen breiten Bereich von Wärmeabgaben arbeiten zu können. Die Erwärmung der Brennstoffbe handlungseinrichtung mit Wärme, die entweder von einer Flammenver brennungseinrichtung oder einer katalytischen Verbrennungseinrichtung erzeugt wird, ist bekannt. Die U.S. Patentanmeldungen Seriennummern 08/975,422 und 08/980,087, die im Namen von William Pettit im Novem ber 1997 eingereicht und auf den Anmelder der vorliegenden Erfindung übertragen wurden, offenbaren eine verbesserte katalytische Verbren nungseinrichtung und deren Integration in ein Brennstoffzellensystem, das die Verbrennungseinrichtung mit nicht reformiertem flüssigem Brennstoff, wasserstoffhaltigem Anodenabgas von der Brennstoffzelle oder beidem versorgt. Der Betriebszyklus hängt von vielen Faktoren ab, wie beispielsweise der Anodenstöchiometrie, dem Dampf/Kohlenstoff verhältnis, dem elektrischen Bedarf, der an das System angelegt ist, etc.

Somit erfordern an die Brennstoffzelle angelegte Laständerungen, die hö here oder niedrigere Anforderungen an den Leistungsausgang zur Folge haben, daß die Brennstoffbehandlungseinrichtung mehr oder weniger Wasserstoff erzeugt. Dementsprechend muß, da die Verbrennungsein richtung den jeweils erforderlichen Wärmeeingang erzeugt, um die chemi schen Reaktionen in der Brennstoffbehandlungseinrichtung aufrechtzuer halten, die Verbrennungseinrichtung ähnlicherweise mehr oder weniger Wärme erzeugen, um die erforderlichen Reaktionstemperaturen in der Brennstoffbehandlungseinrichtung beibehalten zu können. Die Steuerung der Wärmeproduktion durch die Verbrennungseinrichtung ist von ver schiedenen Parametern abhängig, wobei grundsätzlich der Brennstofffluß zu der Verbrennungseinrichtung und insbesondere das Anodenabgas von der Brennstoffzelle zu nennen ist.

Ein Brennstoffzellensystem für Kraftfahrzeuge erfordert ein schnelles An sprechen auf Änderungen der Brennstoffzellenlast. Bei einigen Situationen kann die Verbrennungseinrichtung nicht dazu in der Lage sein, das ge samte gelieferte Anodenabgas aufzunehmen. Bisherige Steuervorrichtun gen, die dazu verwendet wurden, wasserstoffhaltiges Gas zu steuern, das nicht durch die Anode verbraucht wird, zeigen niedrige Ansprechzeiten. Daher besteht ein Problem bei der Verwendung von wasserstoffhaltigem Anodenabflußgas als eine Brennstoffquelle für die Verbrennungseinrich tung. Da die Verbrennungseinrichtung über verschiedene Quellen und in verschiedenen Moden mit Brennstoff befüllt wird, d. h. Start-, Aufwärm-, Betriebsmodus, berücksichtigen herkömmliche Sensoren, die das Gesamtanodenabflußvolumen oder den Gesamtmassenfluß überwachen, nicht die tatsächliche Massenflußrate des Wasserstoffes. Ein anderes Pro blem besteht darin, daß die tatsächliche Massenflußrate von Wasserstoff zu dem Brennstoffzellenstapel auf Echtzeitbasis schwierig genau zu über wachen ist. Der Bedarf an Wasserstoff von dem Stapel ändert sich in An sprechen auf Änderungen der Brennstoffzellenbelastung, die oftmals sehr schnell auftreten. Somit ist es erwünscht, ein Wasserstoffflußsteuerver fahren und eine Waserstoffflußsteuervorrichtung zu schaffen, die eine ge naue Anzeige der Wasserstoffmassenflußrate angibt. Es ist auch er wünscht, ein derartiges Verfahren und eine derartige Vorrichtung zu be sitzen, die ein schnelles Ansprechen aufweist.

Ein weiteres Problem das durch Brennstoffzellensysteme aufgeworfen wird, ist die Schädigung/Verschlechterung der kostbaren katalytischen Metallkomponenten der Elektrodenlagen des MEA. Die katalytischen Stel len werden durch Kohlenmonoxid vergiftet oder besetzt. Somit geht infolge der Kohlenmonoxidvergiftung reaktive Fläche verloren und es ist weniger reaktive Fläche verfügbar, um eine Brennstoffzellenreaktion von Wasser stoff und Sauerstoff zu katalysieren. Somit wäre es erwünscht, ein Verfah ren und eine Vorrichtung zu schaffen, um die Wirkung einer Kohlenmon oxidvergiftung zu überwachen und den Fortschritt einer solchen Vergif tung zu detektieren, bevor eine übermäßige Menge an katalytischer reak tiver Fläche unwirksam gemacht wird.

Zusammenfassung der Erfindung

Die vorliegende Erfindung umfaßt eine Vorrichtung und ein Verfahren zur Überwachung eines wasserstoffhaltigen Gasstromes und wahlweise eines Nicht-Wasserstoffgases, das Kohlenmonoxid umfaßt.

Die Vorrichtung umfaßt einen Sensoraufbau, der zumindest zwei elektro chemische Zellen oder Membranelektrodenaufbauten (MEAs) umfaßt, die voneinander elektrisch isoliert und in dem Weg eines wasserstoffhaltigen Gasstromes nacheinander angeordnet sind. Jeder MEA umfaßt eine reak tive Oberfläche, wobei Wasserstoff in dem Gasstrom aufeinanderfolgend über die reaktive Oberfläche geführt wird, verbraucht wird und ein elektri scher Strom erzeugt wird. Die Spannung der zumindest ersten beiden auf einanderfolgenden MEAs wird gesteuert. Vorzugsweise ist das Potential dieser MEAs gleich. Der kombinierte elektrische Strom, der durch alle aufeinanderfolgenden MEAs erzeugt wird, ist proportional zu der Menge an Wasserstoff, die durch den Sensor und in dem Gasflußweg, der in den Sensor eintritt, verbraucht wird.

Der Sensoraufbau kann in Verbindung mit einer Laminarflußleitung ver wendet werden, wobei ein Abschnitt des wasserstoffhaltigen Stromes an den Sensor abgeleitet und ein elektrischer Strom erzeugt wird.

Der Sensor kann auch in Kombination mit einem Flußmesser verwendet werden, der die Flußrate des Hauptgasstromes in der Laminarflußleitung mißt, von der der Sensor einen abgeleiteten Strom davon aufnimmt. Die Menge an Wasserstoff in dem abgeleiteten Strom ist proportional zu der Menge an Wasserstoff in dem Hauptgasstrom in der Laminarflußleitung.

Die Vorrichtung kann auch dazu verwendet werden, ein Nicht- Wasserstoffgas, wie beispielsweise Kohlenmonoxid, durch Vergleich des elektrischen Stromes, der durch die einzelnen MEAs erzeugt wird, zu überwachen.

Zeichnungskurzbeschreibung

Die verschiedenen Merkmale, Vorteile und anderen Anwendungen der vorliegenden Erfindung werden durch Bezugnahme auf die folgende Be schreibung und die Zeichnungen besser verständlich, in welchen:

Fig. 1 ein Flußdiagramm ist, das eine Brennstoffzellenvor richtung zeigt, die die Wasserstoffüberwachungssteuer vorrichtung der vorliegenden Erfindung an zwei mögli chen Stellen umfaßt.

Fig. 2 ein Flußdiagramm der in Fig. 1 gezeigten Brennstoffzel lenvorrichtung ist, die in einer bildlichen Darstellung mit einer Gebrauchsanwendung verbunden ist.

Fig. 3 eine Explosionsansicht einer elektrochemischen Brenn stoffzelle ist, die einen Membranelektrodenaufbau auf weist.

Fig. 4 eine vergrößerte Veranschaulichung eines Schnittes ei nes Membranelektrodenaufbaus ist.

Fig. 5 eine bildliche Darstellung einer Wasserstoffüberwa chungssteuervorrichtung in einer Gebrauchsanwendung ist.

Fig. 6 eine Vorderansicht in der Richtung von Pfeil A in Fig. 8 ist.

Fig. 7 eine vergrößerte Schnittansicht entlang der Linien BB in Fig. 6 ist.

Fig. 8 eine Explosionsansicht der Wasserstoffüberwachungs steuervorrichtung von Fig. 5 ist.

Fig. 9 eine bildliche Darstellung einer Wasserstoffüberwa chungssteuervorrichtung bei einer Anodenabgasge brauchsanwendung ist.

Fig. 10 eine graphische Tabelle ist, die den Strom zeigt, der von den einzelnen Membranelektrodenaufbauten in der Wasserstoffüberwachungssteuervorrichtung von Fig. 9 gemessen wird.

Fig. 11 ein Schema einer elektrischen Schaltung für eine Stromsensor- und Spannungsreglervorrichtung ist.

Detaillierte Beschreibung der bevorzugten Ausführungsformen

Die Fig. 1-11 zeigen ein bevorzugtes Verfahren und eine bevorzugte Vor richtung zur Überwachung eines wasserstoffhaltigen Gasstromes gemäß der vorliegenden Erfindung.

Bei einem Aspekt der Erfindung wird die Reaktion zwischen Wasserstoff und einem Oxidationsmittel in einem Sensor durchgeführt, der eine auf einanderfolgende Anordnung von Paaren gegenüberliegender reaktiver katalytischer Oberflächen umfaßt, die die Menge von Wasserstoff anzei gen, der in dem von dem Sensor aufgenommenen Gasstrom vorliegt. Jedes Paar der gegenüberliegenden reaktiven katalytischen Oberflächen bildet einen Teil eines jeweiligen Überwachungsmembranelektrodenaufbaus (MEA). Durch Reaktion von Wasserstoff und dem Oxidationsmittel an den aufeinanderfolgenden reaktiven Oberflächen wird durch jeden MEA ein elektrischer Strom (Amp.) erzeugt. Die Menge an elektrischem Strom, der durch die MEAs als Ergebnis der Reaktion von Wasserstoff erzeugt wird, entspricht der Menge an Wasserstoff, die in dem Sensor aufgenommen wird und reagiert. Der Oberflächenbereich der jeweiligen reaktiven Ober fläche jedes MEA ist spezifisch ausgewählt, und die Spannung jedes MEA wird gesteuert, um sicherzustellen, daß der gesamte durch den Sensor laufende Wasserstoff reagiert oder verbraucht wird. Die Anordnung ist auch dazu verwendbar, die Anwesenheit von Nicht-Wasserstoffgas, wie beispielsweise Kohlenmonoxid, anzugeben, welches die reaktiven Oberflä chen der überwachenden MEAs beeinflußt.

Das Verfahren und die Vorrichtung zur Überwachung von Wasserstoff und optional Kohlenmonoxid ist hier unter Bezugnahme auf Komponenten eines Brennstoffzellensystemes beschrieben. Das in Fig. 1 gezeigte Brenn stoffzellensystem kann beispielsweise in einem Kraftfahrzeug (nicht ge zeigt) als eine Energiequelle zum Fahrzeugantrieb verwendet werden. Bei dem System wird ein Kohlenwasserstoff beispielsweise durch Reformation und Gasverschiebereaktion und Prozesse mit selektiver Oxidation verar beitet, um ein reformiertes Gas zu erzeugen, das einen relativ hohen Was serstoffgehalt auf Volumenbasis aufweist. Daher beschreibt die Bezeich nung "wasserstoffreich" oder "relativ hoher Wasserstoffgehalt" einen sol chen Gehalt auf Volumenbasis, der eine Menge darstellt, die auf Molbasis austauschbar ist, um relative Mengen von Bestandteilen auszudrücken. Die Erfindung ist nachstehend in Verbindung mit einer Brennstoffzelle be schrieben, die mit einem Reformat versorgt wird, das aus Methanol (MeOH) hergestellt ist. Es sei jedoch angemerkt, daß die hier ausgeführten Prinzipien gleichermaßen auf Brennstoffzellen allgemein ungeachtet der verwendeten Brennstoff- oder Wasserstoffquelle anwendbar sind. Es exi stieren andere reformierbare kohlenwasserstoffhaltige und wasserstoffhal tige Brennstoffe, wie beispielsweise Ethanol oder Benzin, die zur Erzeu gung von Wasserstoff verwendet werden können.

Wie in Fig. 1 gezeigt ist, umfaßt eine bevorzugte Brennstoffzellenvorrich tung eine Brennstoffbehandlungseinrichtung 2 zur katalytischen Reaktion von Methanol aus einem Methanolstrom 6 und Wasser oder Dampf aus einem Wasserstrom 8 in einem Rezirkulationsbett 10 und einem katalyti schen Bett 12, um einen wasserstoffreichen Reformatgasstrom zu bilden. Ein Wärmetauscher 14 ist zwischen dem katalytischen Bett 12 und einem Reaktor 16 für selektive Oxidation (PROX) vorgesehen. Der reformierte Ausgangsgasstrom umfaßt hauptsächlich H₂ und CO₂, umfaßt aber auch N₂, CO und Wasser. Der Reformatstrom verläuft durch den Reaktor 16 für selektive Oxidation (PrOx), um die CO-Konzentrationen darin auf an nehmbare Konzentrationen (d. h. unterhalb 20 ppm) zu verringern. Der H₂- reiche Reformatstrom 20 wird dann durch Ventil 31 in die Anodenkammer einer Brennstoffzelle 22 zugeführt. Gleichzeitig wird Sauerstoff (beispielsweise Luft) von einem Oxidationsmittelstrom 24 in die Kathoden kammer der Brennstoffzelle 22 zugeführt. Der Wasserstoff von dem Re formatstrom 20 und der Sauerstoff von dem Oxidationsmittelstrom 24 reagieren in der Brennstoffzelle 22, um Elektrizität zu erzeugen. Zusätz lich wird in Leitung 27 kurz vor der Brennstoffzelle 22 Sauerstoff (Luftaustritt) an den H₂-reichen Reformatstrom 20 hinzugefügt. Diese Luftleitung 27 liefert auch Luft an die Gasüberwachungsvorrichtung 147.

Das Anodenabgas oder der Anodenabfluß 26 von der Anodenseite der Brennstoffzelle 22 enthält einigen nicht reagierten Wasserstoff. Das Ka thodenabgas oder der Kathodenabfluß 28 von der Kathodenseite der Brennstoffzelle 22 enthält einigen nicht reagierten Sauerstoff. Luft für den Oxidationsmittelstrom 24 wird durch einen Kompressor 30 geliefert und bei normalen Betriebsbedingungen durch ein Ventil 32 an die Brennstoff zelle 22 gelenkt. Während des Startes ist das Ventil 32 jedoch betätigt, um Luft an den Eingang einer Verbrennungseinrichtung 34 zu liefern, die da zu verwendet wird, die Brennstoffbehandlungseinrichtung 2 zu erwärmen, wie nachstehend detaillierter beschrieben ist.

Die Wärme von dem Wärmetauscher 14 erwärmt das Katalysatorbett/die Katalysatorbetten 10 und 12 in der Brennstoffbehandlungseinrichtung 2 und erwärmt auch den PrOx 16 während der Startphase. Dazu wird die H₂O-MeOH-Mischung, die an die Brennstoffbehandlungseinrichtung 2 ge liefert wird, verdampft und vorzugsweise mehrere Male (beispielsweise 20 ×) durch das Rezirkulationsbett 10 in der Brennstoffbehandlungsein richtung 2, die Wärmetauscherseite des Bettes 12, den PrOx 16 und den Wärmetauscher 14 rezirkuliert/rückgeführt, so daß die Mischung auch als ein Wärmeübertragungsmedium zur Übertragung von Wärme von dem Wärmetauscher 14 in die Betten 10 und 12 der Brennstoffbehandlungs einrichtung 2 und an den PrOx 16 dient.

Der Wärmetauscher 14 selbst wird durch Abgase 36 erwärmt, die die ka talytische Verbrennungseinrichtung 34 verlassen. Die Gase 36, die den Wärmetauscher 14 verlassen, sind immer noch heiß und könnten durch eine Expansionseinrichtung, nicht gezeigt, geführt werden und den Kom pressor 30 antreiben oder auf andere Art und Weise verwendet werden. Bei der vorliegenden Ausführung, wie sie in Fig. 1 gezeigt ist, verlaufen die Abgase von der Brennstoffbehandlungseinrichtung 2 durch einen Regler 38, ein Absperrventil 40 und einen Schalldämpfer 42, bevor sie an die At mosphäre freigegeben werden.

MeOH-Dampf 39 strömt von einer Verdampfungseinrichtung 41 aus, die in dem Abgasende 44 der Verbrennungseinrichtung 34 untergebracht ist. Die Verdampfungseinrichtung 41 ist ein Wärmetauscher, der Wärme von dem Abgas der Verbrennungseinrichtung 34 entnimmt, um einen ersten Brennstoffstrom zu verdampfen, wie beispielsweise flüssiges MeOH 46, das durch die Brennstoffdosiervorrichtung 43 von dem Brennstofftank des Kraftfahrzeuges an die Verdampfungseinrichtung 41 geliefert wird. Der MeOH-Dampf 39, der die Verdampfungseinrichtung 41 verläßt, und der Anodenabfluß 26 reagieren in einem Katalysatorbett 48 der Verbren nungseinrichtung 34, die zwischen den Einlaß- und Abgasenden 42 bzw. 44 der Verbrennungseinrichtung 34 liegt. Sauerstoff wird abhängig von den Systembetriebsbedingungen an die Verbrennungseinrichtung 34 ent weder von dem Kompressor 30 (d. h. über Ventil 32) oder von einem zwei ten Luftflußstrom geliefert, wie beispielsweise einem Kathodenabflußstrom 28. Ein Ventil 50 erlaubt eine Freigabe des Verbrennungseinrichtungsab gases 36 an die Atmosphäre, wenn es in der Brennstoffbehandlungsein richtung 2 nicht benötigt wird.

Weitere Details betreffend den Aufbau der Verbrennungseinrichtung 34 können unter Bezugnahme auf die anhängigen U.S. Patentanmeldungen Seriennummern 08/975,422 und 08/980,087 erhalten werden, die im Namen von William Pettit im November 1997 eingereicht wurden und de ren gesamte Inhalte hier durch Bezugnahme eingeschlossen sind.

Oberstromig des Katalysatorbettes 48 in der Verbrennungseinrichtung 34 ist ein elektrisches Heizelement 52 vorgesehen, das dazu dient, den flüssi gen Brennstoff 46, der in die Verbrennungsvorrichtung 34 eintritt, zu ver dampfen, das in das Bett 48 eintretende Gas zu erwärmen, wie auch das Bett 48 während der Startphase der Verbrennungseinrichtung 34 vorzu erwärmen. Das Heizelement 52 kann mit einem Katalysator versehen sein. Nach der Startphase, wie nachstehend beschrieben ist, ist die elektrische Heizeinrichtung 52 nicht länger erforderlich; da der Brennstoff durch die Abgase verdampft wird, die von dem Abgasende 44 der Vorbrennungsein richtung 34 herausströmen. Eine bevorzugte elektrische Heizeinrichtung 52 umfaßt ein kommerziell erhältliches extrudiertes Metallmonolithwider standselement ohne Katalysator, wie es dazu verwendet wird, um den Katalysator eines katalytischen Wandlers zu aktivieren, der dazu verwen det wird, Verbrennungsmotorabgase zu behandeln.

Das Abgasende 44 der Verbrennungseinrichtung 34 umfaßt eine Kammer, die die Verdampfungseinrichtung 41 aufnimmt, die eine Wicklung einer Metallrohrleitung ist und dazu verwendet wird, flüssigen Brennstoff zur Belieferung der Verbrennungseinrichtung 34 mit Brennstoff zu verdamp fen. Genauer kann unter normalen Bedingungen nach der Startphase Luft oder Kathodenabfluß 28 in das Einlaßende der Wicklung eingeführt und mit dem Flüssigbrennstoff gemischt werden, der in das Einlaßende über eine herkömmliche Brennstoffeinspritzeinrichtung für Kraftfahrzeuge ge sprüht wird. Der schwebende atomisierte Brennstoff verläuft durch ver schiedene Windungen des erhitzten Wicklungsrohres und verdampft darin und verläßt das Rohr an einem Auslaß, der in der Lieferleitung für Katho denabfluß angeordnet ist. Dieser verdampfte erste Brennstoffstrom er gänzt einen zweiten Brennstoffstrom oder Anodenabfluß 26 als Brennstoff für die Verbrennungseinrichtung 34, wie es erforderlich sein kann, um dem Bedarf der Brennstoffzellenvorrichtung im Übergangszustand oder bei Festzustand nachzukommen. Die Verdampferwicklung ist so ausge legt, um die maximale Flußrate an Brennstoff mit der minimalen Flußrate an Verbrennungseinrichtungsabgas zu verdampfen und ist so ausgeführt, daß sie bei Temperaturen arbeitet, die über ihren gesamten Brennstoffbe triebsbereich die Selbstentzündungstemperatur der MeOH-Luft-Mischung darin überschreitet. Die Selbstentzündung in der Verdampfungseinrich tung wird jedoch dadurch vermieden, daß sichergestellt wird, daß die Ge schwindigkeit der durch die Wicklung strömenden Mischung die ungün stigste, sich mit der Zusammensetzung der Einlaßströme ändernde Flammengeschwindigkeit der Mischung erheblich überschreitet.

Die durch die Brennstoffbehandlungseinrichtung 2 geforderte Wärmemen ge, die durch die Verbrennungseinrichtung 34 geliefert werden soll, ist abhängig von der Brennstoffeingangsmenge und schließlich der er wünschten Reaktionstemperatur in der Brennstoffbehandlungseinrich tung 2. Um die Wärmeanforderung der Brennstoffbehandlungseinrichtung 2 liefern zu können, verwendet die Verbrennungseinrichtung 34 das ge samte Anodenabgas oder den gesamten Anodenabfluß 26 und möglicher weise einigen flüssigen Brennstoff. Um die Menge an Kathodenabgas 28 oder an Luft bestimmen zu können, die zur Erfüllung der erwünschten Temperaturanforderungen an die Verbrennungseinrichtung 34 und schließlich zur Erfüllung der Anforderungen der Brennstoffbehandlungs einrichtung 2 an die Verbrennungseinrichtung 34 geliefert wird, werden Enthalpiegleichungen verwendet. Der Sauerstoff oder die Luft, die an die Verbrennungseinrichtung 34 geliefert wird, umfaßt Kathodenabflußabgas 28, das typischerweise einen Prozentsatz des Gesamtsauerstoffes aus macht, der an die Kathode der Brennstoffzelle 22 geliefert wird, oder/und einen Kompressorausgangsluftstrom abhängig davon, ob die Vorrichtung im Startmodus, bei dem der Kompressorluftstrom ausschließlich verwen det wird, oder in einem Laufmodus arbeitet, der den Kathodenabfluß 28 und/oder Kompressorluft verwendet. Bei dem Laufmodus wird jegliche durch die Verbrennungseinrichtung 34 erforderliche Gesamtluft-, Sauer stoff oder Verdünnungsanforderung, die nicht durch den Kathodenabfluß 28 erfüllt wird, durch den Kompressor 30 in einer Menge geliefert, damit die Enthalpiegleichungen ausgeglichen werden, um die erwünschte Reak tionstemperatur in der Verbrennungseinrichtung 34 zu erreichen und so mit die von der Brennstoffbehandlungseinrichtung 2 erforderliche Wär memenge mit der erwünschten Temperatur zu liefern. Die Luftsteuerung ist über ein Luftverdünnungsventil 47 ausgeführt, das ein mit Schrittmo tor betriebenes Ventil ist und eine variable Öffnung aufweist, um die Austrittsmenge von Kathodenabgas zu steuern, das an die Verbrennungsein richtung 34 geliefert wird.

Die Brennstoffzellenvorrichtung von Fig. 1 arbeitet wie folgt. Zu Beginn des Betriebs, wenn die Brennstoffzellenvorrichtung kalt ist und startet: wird (1) der Kompressor 30 durch einen Elektromotor angetrieben, der von einer externen Quelle (beispielsweise eine Batterie) angeregt wird, um die erforderliche Systemluft zu liefern; (2) Luft in die Verbrennungseinrich tung 34 wie auch in das Eingangsende der Verdampfungseinrichtung 41 eingeführt; (3) Flüssigbrennstoff 36 (beispielsweise MeOH) in das Einlaß ende der Verdampfungseinrichtung 41 über eine Brennstoffeinspritzein richtung eingespritzt und mit der darin strömenden Luft in feine Tröpf chen atomisiert; (4) die Luft-MeOH-Tröpfchenmischung aus der Ver dampfungseinrichtung 41 herausgeführt und mit Kompressorluft ge mischt, die in die Verbrennungseinrichtung 34 eingeführt wird, und dann in das Eingangsende 42 der Verbrennungseinrichtung 34 eingeführt; (5) die Mischung durch eine Flammensperre im vorderen Bereich der Ver brennungseinrichtung 34 geführt; (6) die Mischung dann durch die Heiz einrichtung 52 erhitzt, um die flüssigen Tröpfchen zu verdampfen und die Mischung zu erhitzen; (7) die vorerwärmte dampfförmige Mischung dann in ein Bett zum Mischen von Medien zur noch weiteren engen Vermi schung vor einem Kontakt mit dem Bett mit aktiviertem Katalysator zu geführt; (8) beim Austritt aus dem Bett zum Mischen von Medien die Mi schung an dem Bett mit aktiviertem Katalysator zu oxidieren begonnen, kurz bevor sie in ein Hauptkatalysatorbett 48 oder einen Reaktionsab schnitt der Verbrennungseinrichtung 34 eintritt, in dem die im wesentli chen vollständige Verbrennung des Brennstoffes bewirkt wird; und werden (9) die das Katalysatorbett verlassenen heißen Abgase an den der Brennstoffbehandlungseinrichtung 2 zugeordneten Wärmetauscher 14 übertra gen.

Sobald die Temperatur der Brennstoffbehandlungseinrichtung ausrei chend angestiegen ist, um den Reformationsprozeß zu bewirken und bei zubehalten, wird bewirkt, daß: 1. Ventil 32 aktiviert wird, um Luft an die Kathodenseite der Brennstoffzelle 22 zu lenken; 2. MeOH und Wasser an die Brennstoffbehandlungseinrichtung 2 zugeführt werden, um die Refor mationsreaktion zu beginnen; 3. die Brennstoffbehandlungseinrichtung 2 verlassendes Reformat an die Anodenseite der Brennstoffzelle 22 zuge führt wird; 4. Anodenabfluß 26 von der Brennstoffzelle 22 in die Verbren nungseinrichtung 34 gelenkt wird; 5. Kathodenabfluß 2ß von der Brenn stoffzelle 22 in die Verbrennungseinrichtung 34 gelenkt wird; 6. Luft in die Verdampfungseinrichtung 41 eingeführt wird; 7. flüssiges Methanol in die Verdampfungseinrichtung 41 gesprüht wird; 8. die Methanol-Luft- Mischung durch die erhitzte Verdampferwicklung zirkuliert wird, wobei das MeOH verdampft; 9. die Methanol-Luft-Mischung zusammen mit dem Kathodenabfluß 28 dann mit dem Anodenabfluß 26 gemischt wird; und (10) die Mischung auf dem Katalysatorbett der Verbrennungseinrichtung 34 verbrannt wird.

Bei normalen Betriebszuständen (d. h. nach dem Start) wird die Heizein richtung 42 nicht nur als die Verdampfungseinrichtung 41 verwendet, sondern verdampft das MeOH und wärmt die MeOH-Luft-Mischung vor. Unter bestimmten Zuständen, die nachher beschrieben sind, könnte die Verbrennungseinrichtung 34 ausschließlich auf der Basis der Anoden- und Kathodenausflüsse ohne das Erfordernis für zusätzlichen MeOH- Brennstoff von der Verdampfungseinrichtung 41 arbeiten. Unter solchen Zuständen ist die MeOH-Einspritzung an die Verbrennungseinrichtung 34 unterbrochen. Unter anderen Bedingungen, beispielsweise ansteigende Energieanforderungen, wird ergänzender Brennstoff an die Verbrennungs einrichtung 34 geliefert.

Wie oben beschrieben ist, nimmt die Verbrennungseinrichtung 34 mehre re Brennstoffe auf, wie beispielsweise eine Methanol-Luft-Mischung wie auch einen Anodenabfluß 26 von der Anode der Brennstoffzelle 22. Sauer abgereicherte Abgasluft 28 von der Kathode der Brennstoffzelle 22 und Luft von dem Kompressor 30 werden auch an die Verbrennungseinrich tung 34 geliefert.

Gemäß dem vorliegenden Beispiel einer Brennstoffzelle steuert eine Steue rung 34, die in Fig. 1 gezeigt, den Betrieb der Verbrennungseinrichtung 34. Anodenabgas oder -abfluß 26 ggf. plus einem flüssigen Brennstoff, d. h. Methanol, unterstützt die Energieanforderungen an die Verbren nungseinrichtung 34. Ein Enthalpiegleichgewicht hält die gewünschte Re aktion durch Temperatursteuerung der Menge an Luft und/oder Katho denabgas bei, das an die Verbrennungseinrichtung 34 geliefert wird, um alle Wärmeanforderungen der Brennstoffbehandlungseinrichtung zu er füllen.

Es sei angemerkt, daß die Energieanforderungen der Vorrichtungskompo nenten hier als Leistung ausgedrückt sind. Dies dient der Übersichtlich keit und bezeichnet damit eine Energierate oftmals in Kilowatt-Einheiten anstatt BTU pro Sekunde.

Die Steuerung 54 kann einen beliebigen geeigneten Mikroprozessor, Mi krocontroller, Personalcomputer, etc. umfassen, der eine Zentralverarbei tungseinheit (CPU) aufweist, die in der Lage ist, ein Steuerprogramm und in einem Speicher gespeicherte Daten auszuführen. Die Steuerung 54 kann eine bestimmte Steuerung sein, die spezifisch für die Verbrennungs einrichtung 34 ist, oder in einer Software ausgeführt sein, die in dem elektronischen Hauptsteuermodul des Fahrzeugs gespeichert ist. Ferner sei, obwohl die folgende Beschreibung ein auf Software basierendes Steu erprogramm zur Steuerung der Verbrennungseinrichtung 34 in verschie denen Betriebsmoden oder -sequenzen beschreibt, zu verstehen, daß die Steuerung der Verbrennungseinrichtung auch teilweise oder insgesamt durch eine bestimmte elektronische Schalttechnik ausgeführt sein kann.

Die Steuerung 54 steuert den Betrieb der Verbrennungseinrichtung 34 in sechs verschiedenen Betriebsmoden oder Betriebssequenzen. Die einzel nen Betriebsmoden umfassen (1) Start der Verbrennungseinrichtung, (2) Betrieb der Verbrennungseinrichtung während des Aufwärmens der Brennstoffbehandlungseinrichtung, (3) Betrieb der Verbrennungseinrich tung während der Startphase der Brennstoffbehandlungseinrichtung, wo bei die Brennstoffzelle ausgeschaltet ist, (4) Betrieb der Verbrennungsein richtung während des Laufmodus der Brennstoffbehandlungseinrichtung, wobei der Brennstoffzellenstapel in Betrieb ist, und (5) Abschalten der Verbrennungseinrichtung.

Weitere Einzelheiten betreffend den Aufbau und den Betrieb der oben be schriebenen Brennstoffzellenvorrichtung können unter Bezugnahme auf die ebenfalls anhängige U.S. Patentanmeldung Seriennummer 09/358,080 erhalten werden, die am 21. Juli 1999 mit dem Aktenzeichen des Anwalts H-202971 im Namen von David J. Hart-Predmore und William H. Pettit und mit dem Titel "Methanol Tailgas Combuster Control Method" einge reicht wurde, wobei deren gesamte Inhalte hier durch Bezugnahme einge schlossen sind.

Das Brennstoffzellensystem umfaßt allgemein die Brennstoffzelle 22 als einen Teil einer externen Schaltung 60 (siehe Fig. 2), wobei ein Abschnitt der externen Schaltung 60 eine Batterie 62, einen Elektromotor 64 und eine Antriebselektronik 65 umfaßt, die derart aufgebaut und angeordnet sind, um elektrische Energie von einem DC/DC-Wander 61 aufnehmen zu können, der mit der Brennstoffzelle 22 gekoppelt ist, und um die DC- Leistung von dem Motor 64 in mechanische Energie umwandeln zu kön nen. Die Batterie 62 ist derart aufgebaut und angeordnet, um elektrische Energie aufnehmen und speichern zu können, die von der Brennstoffzelle 22 geliefert wird, und um elektrische Energie an den Motor 64 liefern zu können. Der Motor 64 ist mit einer Antriebsachse 66 zur Drehung der Rä der eines Fahrzeugs (nicht gezeigt) gekoppelt. Ein elektrochemisches Mo torsteuermodul (EECM) 70 und ein Batteriepaketmodul (BPM) 71 über wacht verschiedene Betriebsparameter einschließlich u. a. der Spannung und des Stromes des Stapels, was beispielsweise durch das Batteriepa ketmodul 71 durchgeführt wird. Die BPM 71 sendet ein Ausgangssignal (Nachricht) an die Fahrzeugsteuerung 74 basierend auf durch die BPM 71 überwachten Zustände. Die Fahrzeugsteuerung 74 steuert den Betrieb der Batterie 62, der Antriebselektronik 65 und des Elektromotors 64 auf her kömmliche Art und Weise.

Die Steuerung 54, die in der BPM 71 und/oder der EECM 70 implemen tiert sein kann, überwacht den Betrieb des Brennstoffzellensystems be züglich Drücken, Temperaturen, Startzeiten, Zyklen, etc. und erzeugt routinemäßig Signale in Ansprechen auf Zustände des Systems.

Das Wasserstoffüberwachungsverfahren und die Wasserstoffüberwa chungsvorrichtung gemäß der vorliegenden Erfindung kann entweder als Hardware oder Software implementiert sein. Vorzugsweise ist die Steue rung als Software als Teil des Steuerprogrammes der Steuerung 54 im plementiert. Die folgende Beschreibung veranschaulicht und beschreibt jedoch aus Gründen der Übersichtlichkeit nur die Funktion des erfinderi schen Wasserstoffüberwachungssystems. Die Vorrichtung zur Überwa chung eines wasserstoffhaltigen Gasstromes und wahlweise von Kohlen monoxid weist Komponenten auf, die in ihrer Struktur ähnlich dem MEA- Abschnitt einer Brennstoffzelle sind.

Fig. 3 zeigt eine bildliche Darstellung einer Brennstoffzelle 100 mit einem darin enthaltenen Kombinationsmembranelektrodenaufbau (MEA) 112. Die Zelle 100 umfaßt nichtrostende Stahlendplatten 114, 116, Graphit blöcke 118, 120 mit Öffnungen 122, 124, um eine Gasverteilung zu er leichtern, Dichtungen 126, 128, Kohlenstoffgewebestromkollektoren 130, 132 mit jeweiligen Verbindungen 131, 133 und den (MEA) 112. Die beiden Sätze von Graphitblöcken, Dichtungen und Stromkollektoren, nämlich 118, 126, 130 und 120, 128, 132 sind jeweils als jeweilige Gas- und Stromtransportmittel 136, 138 bezeichnet. Eine Anodenverbindung 131 und eine Kathodenverbindung 133 werden zur Verbindung mit einer ex ternen Schaltung verwendet, die andere Brennstoffzellen umfassen kann. Die Brennstoffzelle 100 umfaßt gasförmige Reaktanden, von denen einer ein Brennstoff ist, der von einer Brennstoffquelle 137 geliefert wird, und der andere ein Oxidationsmittel ist, das von Quelle 139 geliefert wird. Die Gase von den Quellen 137, 139 breiten sich durch jeweilige Gas- und Stromtransportmittel 136 und 138 auf gegenüberliegenden Seiten des MEA 112 aus.

Fig. 4 zeigt eine Schnittansicht des Membranelektrodenaufbaues (MEA) 112. Wie in Fig. 4 gezeigt ist, bilden poröse Elektroden 140 eine Anode 142 auf der Brennstoffseite und Kathode 144 auf der Sauerstoffseite. Die Anode 142 ist von der Kathode 144 durch eine Protonenaustauschmem bran 146 getrennt. Die Membran 146 ermöglicht einen Ionentransport zur Erleichterung von Reaktionen in der Brennstoffzelle 100. Mit Katalysator versehene Kohlenstoffpartikel 150 auf der Anodenseite und mit Katalysa tor versehene Kohlenstoffpartikel 152 auf der Kathodenseite bilden reakti ve Oberflächen.

In der Brennstoffzellenmembran 146 ist eine für Kationen durchlässige, protonenleitfähige Membran, die H+ oder H₃O⁺-Ionen als das mobile Ion aufweist, wobei das Brennstoffgas Wasserstoff und das Oxidationsmittel Sauerstoff oder Luft ist. Die Gesamtzellenreaktion umfaßt die Oxidation von Wasserstoff zu Wasser, und die jeweiligen Reaktionen an der Anode 142 und der Kathode 144 sind wie folgt:

H₂ = 2H⁺+ 2e

½O₂+ 2H⁺+ 2e = H₂O.

Die Fig. 5-9 zeigen eine bevorzugte Vorrichtung, die Gasüberwachungs vorrichtung 147, zur Überwachung eines wasserstoffhaltigen Gasstromes und wahlweise eines nicht Wasserstoffgases, wie beispielsweise Kohlen monoxid, die einen Behälter 155 umfaßt, der einen Sensoraufbau 154 enthält, der die nacheinander angeordneten MEAs aufweist, die jeweils gegenüberliegend eine reaktive Anodenoberfläche 150 und eine reaktive Kathodenoberfläche 152 aufweisen. Der Sensoraufbau 154 wird vorzugs weise in Verbindung mit einer Laminarflußleitung 156 in Fluidflußverbin dung mit dem Sensor und einem Flußmesser 158 zur Anzeige des Flusses des Hauptstromes in der Laminarleitung 156 verwendet.

Wie in Fig. 7 gezeigt ist, besitzen die reaktiven Oberflächen 150 und 152 eines bestimmten MEA die gleiche Fläche und sind auf entgegengesetzten Seiten einer Trenneinrichtung 180 ausgerichtet, wie in den Fig. 7 und 8 gezeigt ist. Wenn die reaktiven Oberflächen 150 und 152 an einem be stimmten MEA die gleiche Größe aufweisen und auf jeder der Seiten der Trenneinrichtung 180 gegenüberliegend ausgerichtet sind, sei es für Fachleute zu verstehen, daß, wenn Merkmale der reaktiven Elektro denoberflächen, wie beispielsweise 150, 152, beschrieben werden, es nur erforderlich ist, das Oberflächenmerkmal basierend auf einer der Oberflä chen, hier 150 oder 152, darzulegen. Aus diesem Grund werden zur Ver einfachung die reaktiven Oberflächen 150 und 152 für eine einzelne Zelle oder eine einzelne MEA gemeinsam als "Oberfläche 150, 152" bezeichnet.

Die in Fig. 5-7 gezeigte Vorrichtung kann bei einer Vielzahl verschiedener Anordnungen verwendet werden. Bei einer Ausführungsform wird der Sensor 154 in Verbindung mit einer Laminarflußleitung 156 verwendet. Bei dieser Anwendung ersetzt die Laminarflußleitung 156 vorzugsweise einen Abschnitt eines reformierten Hauptstromes 20 oder Anodenabfluß stromes 26, wie in Fig. 1 gezeigt ist. Wie in Fig. 5 gezeigt ist, wird ein abgeleiteter Strom 153 von der Laminarflußleitung 156 zu und durch den Sensor 154 und zurück zu der Laminarflußleitung 156 geleitet. In dem Fall eines laminaren Flusses besteht eine im wesentlichen konstante Pro portionalität zwischen der Menge an Gas oder Wasserstoff in dem abge leiteten Strom 153 zu dem Behälter 155 und der Menge des Hauptgas stromes 157 in der Laminarflußleitung 156. Bei dieser Ausführungsform ist der kombinierte elektrische Strom, der durch die Reaktion zwischen Wasserstoff und dem Oxidationsmittel an den reaktiven Oberflächen 150, 152 der MEAs 160, 162, 164, 166 erhalten wird, proportional zu der Men ge an Wasserstoff, die in dem Sensor 154 verbraucht wird, gemäß dem Fa radayschen Gesetz. Gemäß dem Faradayschen Gesetz werden für jedes reagierende Wasserstoffmolekül zwei Elektronen erzeugt. Das Gesetz wird gemäß der Gleichung: m = I . M/z . F ausgedrückt. In der Gleichung ist m (Gramm pro Sekunde) der Massenfluß an Wasserstoff zu dem Sensor, I (Amp) ist der elektrische Strom, der durch den Sensor erzeugt wird, M (Gramm pro Mol) ist die Molmasse an Wasserstoff, z stellt zwei Elektronen pro Wasserstoffmolekül dar, und F (Coulomb pro Mol) ist die Faradaysche Konstante.

Wie in den Fig. 5-7 gezeigt ist, wird durch die Reaktion von Wasserstoff und Oxidationsmittel an den reaktiven Oberflächen der aufeinanderfol genden MEAs 160, 162, 164, 166 und den durch die MEAs erzeugten kombinierten resultierenden elektrischen Strom der Massenfluß an Was serstoff für den abgeleiteten Strom 153 erhalten. Die Fähigkeit, die Mas senflußrate von Wasserstoff in einem abgeleiteten Strom durch Messung des elektrischen Stromes bestimmen zu können, sieht einen Mechanismus vor, um ein Leistungs- oder Charakteristikdiagramm herzustellen, das Fachleuten als Nachschlagetabelle bekannt ist, um die Massenflußrate an Wasserstoff in dem Hauptgasstrom in der Laminarflußleitung 156 genau bestimmen zu können. Beispielsweise kann eine Nachschlagetabelle einen Bereich von Stromwerten (Amp.) für einen spezifischen Sensoraufbau 154 und eine Laminarflußleitung 156 vorsehen. Im Betrieb kann ein Bediener, der den Strom von dem Sensor 154 aufzeichnet, in der Nachschlagetabelle nachschlagen und den vor festgelegten Wert oder Wertebereich der Mas senflußrate von Wasserstoff in der Laminarflußleitung 156 bestimmen.

Wie in Fig. 5 gezeigt ist, ist bei einer alternativen Ausführungsform der Sensor in Verbindung mit einer Laminarflußleitung 156, wie beschrieben ist, und einem Flußmesser 158 verwendet, der die tatsächliche Flußrate des Hauptgasstromes 157 in der Laminarflußleitung 156 anzeigt. Wie be schrieben ist, wird ein Anteil des Hauptgasstromes 157 in der Laminar flußleitung 156 in einen abgeleiteten Strom 153 zu einem Behälter 155 geführt, der die Aufbaukomponenten des Sensors 154 umfaßt. Wie be schrieben ist, wird die Wasserstoffmenge in dem abgeleiteten Strom 153 durch den Sensor 154 im Verhältnis zu dem elektrischen Strom über wacht, der durch den Sensor 154 erzeugt wird, wenn Wasserstoff darin an der reaktiven Oberfläche 150, 152 der jeweiligen MEAs 160, 162, 164 und 166 verbraucht wird, wie in den Fig. 6 und 7 gezeigt ist. Diese Menge an Wasserstoff, die durch den Sensor 154 von dem abgeleiteten Strom 153 verbraucht wird, wird dann in bezug zu der Gesamtmenge an Wasserstoff in dem Hauptgasstrom 157 in der Laminarflußleitung 156 gemäß der Pro portionalität zwischen dem abgeleiteten Strom 153 und dem Hauptstrom 157 gebracht. Durch diese Anordnung ist es durch Gebrauch des Sensors 154, der Laminarleitung 156 und des Flußmessers 158 möglich, die Ge samtflußrate bestimmen zu können und die Massenflußrate an Wasser stoff in dem Hauptstrom 157 in der Laminarflußleitung 156 genau berechnen zu können. Daher ist die Menge oder der Massenfluß an Wasser stoff in dem beispielhaften reformierten Strom 20 oder Anodenabflußstrom 28 des Brennstoffzellensystems von Fig. 1 feststellbar.

Obwohl die Verwendung eines einzelnen Flußmessers 158 beschrieben und gezeigt worden ist, sei zu verstehen, daß die Anordnung und Menge von Flußmessern 158 ohne Abweichung vom Schutzumfang der vorliegen den Erfindung variieren kann. Beispielsweise kann ein zweiter Flußmesser in dem abgeleiteten Strom 153 angeordnet werden, um den Prozentsatz an Gas zu bestimmten und zu bestätigen, der von dem Hauptstrom 157 in der Laminarflußleitung 156 abgeleitet ist.

Die reaktive Oberfläche 150, 152 jedes MEA 160, 162, 164, 166 in dem Sensor 154 ist vorzugsweise wie in den Fig. 6-8 gezeigt angeordnet. Die Fig. 6-8 zeigen vier unabhängige, elektrisch isolierte Membranelektro denaufbauten (MEAs) oder Zellen 160, 162, 164, 166, die nacheinander in bezug auf Gasflußwege 190 und 192 angeordnet sind, wie durch die Pfeile in den Fig. 6-8 gezeigt ist. Vorzugsweise ist der Gasweg oder Fluß 192 ein Reformatgasstrom 20 oder Anodenabfluß 26 und Weg 192 ist ein Oxi dationsmittelstrom 24 oder Kathodenabflußstrom 28, wie in Fig. 1 gezeigt ist. Jeder MEA oder jede Zelle weist eine reaktive Anodenoberfläche 150 gegenüberliegend einer reaktiven Kathodenoberfläche 152 auf. Die Fläche der reaktiven Oberfläche 150, 152 der ersten 160 und zweiten 162 MEAs ist im wesentlichen gleichwertig.

Wie in den Fig. 6 und 11 lediglich beispielhaft gezeigt ist, wird der elektri sche Strom jedes MEA und insbesondere jeder der ersten beiden MEAs 160, 162 gemessen und die Spannung durch eine Regelvorrichtung 200 geregelt, wie in Fig. 11 gezeigt ist. Wie beschrieben ist, wird an jedem MEA durch Reaktion von Wasserstoff und dem Oxidationsmittel an der reakti ven Oberfläche 150, 152 elektrischer Strom erzeugt, der durch einen Stromsensor 202 detektiert wird. Spannung von dem jeweiligen MEA wird an einen Differentialverstärker 204 geführt und die MEA-Spannung wird mit einer vorgewählten Referenzspannung 206 von einer Quelle vergli chen, die unabhängig von dem MEA ist. Die Spannung von dem jeweiligen MEA wird danach durch einen Transistor 208 geregelt, wie gezeigt ist, um die Spannung von jedem der jeweiligen MEAs gemäß einer gewählten je weiligen Referenzspannung 206 beizubehalten.

Vorzugsweise wird das Spannungspotential von jedem der ersten 160 und zweiten 162 MEAs bei im wesentlichen der gleichen Höhe, wie gezeigt und beschrieben ist, durch Verwendung einer Reglervorrichtung 200 konstant gehalten. Durch diese bevorzugte Anordnung ist bei einem Nennbetriebs zustand der Strom, der durch die ersten 160 und zweiten 162 MEAs er zeugt wird, gleich oder besitzt eine bekannte Höhe (Kalibrierung). Wie in den Fig. 6-8 gezeigt ist, zeigt, wenn der Strom (IC1), der durch den ersten MEA 160 erzeugt wird, größer als der Strom (IC2) ist, der durch den zwei ten MEA 162 erzeugt wird, dies, daß eine unzureichende Menge an Was serstoff in dem Gasflußweg 190 nach dem Verbrauch desselben an dem ersten MEA 160 verbleibt. Dies würde eine Anzeige zur Folge haben, daß die Menge an Wasserstoff in dem Strom 190 relativ niedrig ist. Wenn der durch den ersten MEA (IC1) 160 erzeugte Strom kleiner als der durch den zweiten MEA (IC2) 162 erzeugte Strom ist, ist dies eine Anzeige dafür, daß die katalytische reaktive Oberfläche 150, 152 des ersten MEA 160 vergif tet, verschmutzt oder an anderweitig durch Nicht-Wasserstoffkomponen ten des Gasstromes, wie beispielsweise Kohlenmonoxid, besetzt ist.

Der dritte MEA 164 weist vorzugsweise eine reaktive Oberfläche 150, 152 auf, die größer als die reaktive Oberfläche des zweiten MEA 162 ist. Es wird bevorzugt, daß der dritte MEA 164 bei im wesentlichen einem Poten tial einer offenen Schaltung oder einem sehr niedrigen Spannungspotenti al gehalten wird. Die Regulierung der Spannung an dem dritten MEA 164 wird vorzugsweise durch Verwendung einer Reglervorrichtung 200 er reicht, die vorher beschrieben wurde. Bei dieser Anordnung kann die Menge des durch den dritten MEA 164 erzeugten Stromes sehr groß sein. Mit anderen Worten ist mit dem dritten MEA 164 aufgrund seiner großen reaktiven Oberfläche und seines niedrigen Potentials eine sehr große Men ge an Wasserstoff verbrauchbar. Der vierte MEA 166 unterstromig des dritten MEA 164 sollte theoretisch kein Potential und keinen Strom regi strieren, wenn die Wahl der Größe der reaktiven Oberfläche 150, 152 der ersten drei MEAs 160, 162, 164 richtig ausgebildet worden ist. Der vierte MEA 166 ist lediglich ein Anzeiger dafür, um zu zeigen, daß der gesamte Wasserstoff verbraucht worden ist. Bei dieser Anordnung entspricht die Summe der an den ersten 160, zweiten 162 und dritten 164 MEAs er zeugten elektrischen Ströme direkt der an der gemeinsamen reaktiven Oberfläche 150, 152 der ersten drei MEAs 160, 162 und 164 verbrauchten Menge an Wasserstoff.

In Fig. 9 ist eine andere Anordnung von aufeinanderfolgenden MEAs ge zeigt. Hier sind sechs MEAs 168, 170, 172, 174, 176 und 178 in Serie be züglich der Gasflußwege 190, 192 durch den Sensor 154 angeordnet. Die reaktive Oberfläche 150, 152 der ersten 168 und zweiten 170 MEAs sind im wesentlichen gleich und diese MEAs werden auch bei im wesentlichen demselben Potential durch die Reglervorrichtungen 200 gehalten, wie beschrieben ist, um die Anzeige eines Wasserstoffmangels oder überschüssi gen Kohlenmonoxids zu liefern, wie vorher beschrieben wurde. Die dritten bis sechsten MEAs 172, 174, 176, 178 besitzen jeweils eine reaktive Oberfläche 150, 152, die gleich den Flächen der ersten beiden MEAs 168, 170 oder verschieden von diesen sein können. Die Größe der reaktiven Oberfläche der dritten bis sechsten MEAs 172, 174, 176, 178 ist nicht kritisch. Die Funktion dieser letzten vier MEAs in Serie besteht darin, den gesamten Wasserstoff in dem Strom zu verbrauchen, der durch den Sen sor fließt, und einen entsprechenden Ausgang an elektrischem Strom zu schaffen. Diese reaktiven Oberflächen müssen eine Fläche aufweisen, die dazu geeignet ist, den gesamten Wasserstoff zu verbrauchen, der durch den Sensor fließt, um die Menge an Wasserstoff genau überwachen zu können. Es ist bevorzugt, daß die Anzahl und Fläche der reaktiven Ober flächen so gewählt ist, daß der gesamte Wasserstoff verbraucht ist, bevor die Ströme in Kontakt mit der letzten reaktiven Oberfläche des letzten MEA kommen. Ein beispielhaftes Diagramm des durch die MEAs in der Anordnung von Fig. 9 erzeugten elektrischen Stromes ist in Fig. 10 ge zeigt.

Es sei auch zu verstehen, daß mehr als die ersten beiden MEAs in einer aufeinanderfolgenden Serie von MEAs entlang eines Flußweges auf dem gleichen Potential gehalten werden können und im wesentlichen die glei che reaktive Oberfläche 150, 152 aufweisen können, um eine Anzeige für Kohlenmonoxidverschmutzung und/oder niedrige Menge an Wasserstoff zu liefern.

In den Fig. 5-8 ist nun die spezifische Anordnung und Konstruktion des bevorzugten Sensors 154 beschrieben. Wie gezeigt ist, umfaßt ein Aufbau eines Sensors 154 einen Behälter 155, der eine Polymermembran 180 umfaßt, die als eine Trennvorrichtung dient. Die Membran 180 funktio niert ähnlich der Membran 146, wie vorher beschrieben und in Fig. 3 ge zeigt ist. Die Polymermembran 180 ist mit getrennten katalytisch reakti ven Oberflächen oder Flächen 150, 152 auf gegenüberliegenden Seiten der Membran 180 bedruckt. Jedes Paar von gegenüberliegenden reaktiven Oberflächen 150, 152 bildet einen getrennten und elektrisch isolierten MEA oder eine verschiedene und elektrisch isolierte Zelle. Die reaktive Oberfläche 150, 152 für jedes MEA ist im wesentlichen gleich wie bei den Elektroden des vorher beschriebenen MEA 112. Diese Paare an katalytisch reaktiven Oberflächen 150, 152 sind voneinander durch Verwendung von Dichtungen 184 elektrisch isoliert und sind bezüglich des Flusses der Gasströme 190, 192 aufeinanderfolgend angeordnet. Diese Anordnung sieht im wesentlichen eine Vielzahl von einzelnen MEAs oder Zellen 160, 162, 164, 166, vor die entlang der Membran 180 in Serie angeordnet sind.

Wie in den Fig. 7 und 8 gezeigt ist, werden Graphit-/Kohlenstoffpapier diffusionslagen 186 auf den reaktiven Oberflächen 150, 152 zwischen den offenen Flächen der Dichtung 184 angeordnet. Schließlich werden Gas diffusionselemente 188 zur Zufuhr des wasserstoffhaltigen Gasstromes 190 an die Anodenseite der Membran 180 und des oxidierenden Gasstro mes 192 zu der Kathodenseite der Membran 180 vorgesehen. Wie in den Fig. 6 und 7 gezeigt ist, sind Gasflußdurchgänge 194 zwischen den jewei ligen MEAs vorgesehen und sind bei einer Anordnung im wesentlichen kanalförmig durch die isolierende dünne Polymermembran 180 zwischen den MEAs (nicht gezeigt) geführt. Jeweilige Verbinder 196, 198 sind in Kontakt mit jeder der elektrisch isolierten MEAs vorgesehen, um Signale zu und von jedem MEA von beispielsweise einer Reglervorrichtung 200 und/oder einer Steuerung 54 zu lenken. Diese Verbinder sehen einen Zu griff zur Spannungsregulierung und/oder -überwachung und zur Strom überwachung vor. Bei einer Ausführungsform führt eine Steuerung 54, wie in Fig. 1 gezeigt ist, alle Funktionen der Spannungsregulierung, Stromüberwachung und Berechnung der Werte bezüglich des Sensors 154 und des bevorzugten Gasflußmessers 158 aus.

Wie in den Fig. 1 und 5 gezeigt ist, kann die Laminarflußleitung 156 und der zugeordnete Sensor 154 oberstromig von dem Brennstoffzellenstapel 22 beispielsweise zwischen der Luftaustrittsleitung 27 und dem Brenn stoffzellenstapel 22 angeordnet sein. Bei dieser Anordnung sieht die Was serstoffüberwachungsvorrichtung der vorliegenden Erfindung vor, daß der Wasserstoffausgang von der Brennstoffbehandlungseinrichtung 2 reguliert werden kann. Diese Anwendung ermöglicht auch, daß der Massenfluß an Wasserstoff überwacht werden kann, der in dem Anodenabflußgasstrom 26 verbleibt. Dies wird durch Überwachung des Stromes, der durch den Brennstoffzellenstapel 22 erzeugt wird, und durch Überwachung des Mas senflusses an Wasserstoff in dem Reformatstrom 20 vor dem Stapel durch Sensor 154, wie beschrieben ist, und Bestimmen der Menge an in dem Anodenabflußstrom 26 verbleibendem Wasserstoff mittels Differenzbil dung erreicht. Bei einer anderen Anordnung ist die Vorrichtung der Erfin dung in dem Anodenabflußstrom 26 des Stapels 22 angeordnet, um die Menge an für die katalytische Verbrennungseinrichtung 34 vorgesehenen Wasserstoff regeln zu können. Bei dieser Anordnung kann, wenn die Men ge an Wasserstoff in dem Anodenabfluß 26 größer als erforderlich ist, um durch die katalytische Verbrennungseinrichtung 34 verbraucht werden zu können, eine Menge an Überschußwasserstoff ggf. gespeichert oder an die Atmosphäre entlüftet werden, wie vorher beschrieben wurde.

Wie in den Fig. 7 und 8 gezeigt ist, ist die Quelle des Oxidationsmittel stromes 192, der für den Sensor 154 vorgesehen ist, nicht kritisch. Es ist möglich, Abflußkathodengas 28 von dem Stapel 22 zu verwenden oder ei nen Umgebungsluftstrom von beispielsweise dem Kompressor 30 zu ver wenden, wie vorher beschrieben wurde.

In den Fig. 6 und 7 ist eine geeignete Anordnung von MEAs mit einer ge meinsamen Membran 180 so gezeigt, daß die reaktive Oberfläche 150, 152 der MEAs oder Zellen 160, 162, 164, 166 koplanar ist. Diese Anordnung ist nicht wesentlich. Bei einer alternativen Anordnung wäre die reaktive Oberfläche 150, 152 jedes MEA in Folge hintereinander oder in einer an deren beliebigen gewünschten Anordnung angeordnet, solange wie sie re lativ zu dem Gasflußweg in Folge angeordnet sind.

Während diese Erfindung unter Bezugnahme auf bestimmte Ausfüh rungsformen derselben beschrieben worden ist, ist nicht beabsichtigt, daß diese auf die obige Beschreibung begrenzt ist, sondern daß der Schutzumfang dieser Erfindung durch die folgenden Ansprüche festgelegt ist.

Die Ausführungsformen der Erfindung, in denen ein exklusives Eigentum oder Privileg beansprucht ist, sind in den folgenden Ansprüchen definiert.

Claims

1. Gasüberwachungsvorrichtung zur Überwachung von Wasserstoff und wahlweise Kohlenmonoxid in einem Gasstrom, mit:
einer Leitung in Fluidflußverbindung mit dem Gasstrom, wobei die Leitung einen im wesentlichen laminaren Fluß des Gasstromes vor sieht;
einem Behälter in Fluidflußverbindung mit zumindest einem Anteil des Gasstromes, wobei der Behälter zumindest zwei nacheinander angeordnete, elektrisch isolierte elektrochemische Zellen umfaßt, wobei jede der Zellen eine erste und eine zweite reaktive Oberfläche aufweist, wobei die ersten und die zweiten reaktiven Oberflächen ei ner ersten und einer zweiten der Zellen im wesentlichen gleich oder in einem gewählten Verhältnis vorliegen, wobei der Behälter derart angeordnet ist, um mit den Zellen zusammenwirken zu können und einen ersten und einen zweiten Gasflußweg zu definieren, wobei der erste Gasfluß eeg nacheinander entlang der ersten reaktiven Ober flächen der Zellen und der zweite Gasweg entlang der zweiten reak tiven Oberflächen der Zellen angeordnet ist;
zumindest einem Regler zur Regelung der Spannung von zumindest der ersten und der zweiten Zelle;
zumindest einer Stromüberwachungseinrichtung, die dazu dient, einen elektrischen Strom zu detektieren, der durch die Reaktion von Wasserstoff an der reaktiven Oberfläche der Zellen erzeugt wird.

2. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 1, wobei die ersten und zweiten reaktiven Oberflächen der ersten und zweiten Zellen im wesentlichen gleich sind.

3. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 1, wobei die ersten und zweiten reaktiven Oberflächen der ersten und zweiten Zellen verschieden sind.

4. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 1, ferner mit Mitteln zum Bestimmen der Menge an Wasserstoff in dem Gasstrom proportional zu dem elektrischen Strom von den Zellen.

5. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 4, wobei die Mittel einen Flußmesser in Fluidflußverbindung mit dem Gasstrom aufweisen.

6. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 4, wobei die Mittel eine Nachschlagetabelle umfassen.

7. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 1, wobei die Zellen ferner eine Polymermembran zwischen den ersten und den zweiten reaktiven Oberflächen der Zellen umfassen, wobei das Polymer zum Austausch von Protonen zwischen der ersten und der zweiten reaktiven Oberfläche jeder der Zellen dient.

8. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 1, ferner mit einer Gasdiffusionslage zur aufeinanderfolgenden Diffusi on des Anteils des Gasstromes entlang der ersten und der zweiten Flußwege auf die ersten und die zweiten reaktiven Oberflächen der Zellen, wobei die Diffusionslage ferner aufeinanderfolgende Gasfluß durchgänge zwischen den Zellen umfaßt.

9. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 1, wobei der Anteil des Gasstromes entlang des ersten Gasflußweges fließt, und wobei ein Oxidationsmittelgasstrom entlang des zweiten Gasflußweges fließt.

10. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 1, ferner mit Mitteln zum Vergleich der Menge des Stromes, der durch die ersten und die zweiten Zellen erzeugt wird.

11. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 10, ferner mit einem Signalgenerator, der ein Signal erzeugt, wenn die Größe des Stromes, der durch die erste Zelle erzeugt wird, größer als die Größe des Stromes ist, der durch die zweite Zelle erzeugt wird.

12. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 10, ferner mit einem Signalgenerator, der ein Signal erzeugt, wenn die Größe des Stromes, der durch die erste Zelle erzeugt wird, kleiner als die Größe des Stromes ist, der durch die zweite Zelle erzeugt ist.

13. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 1, ferner mit einer dritten Zelle unterstromig der ersten und der zwei ten Zellen in den ersten und den zweiten Gasflußwegen, wobei die dritte Zelle eine erste und eine zweite reaktive Oberfläche aufweist, die zumindest so groß wie die reaktiven Oberflächen der ersten und der zweiten Zellen ist, und wobei der Regler die Spannung der drit ten Zelle auf einer Höhe beibehält, die kleiner als die Spannung der ersten und der zweiten Zellen ist.

14. Gasüberwachungsvorrichtung zur Überwachung von Wasserstoff und wahlweise Kohlenmonoxid in einem Gasstrom mit:
zumindest zwei elektrisch isolierten elektrochemischen Zellen, die in Folge relativ zu einem Flußweg zumindest eines Anteils des Gass tromes angeordnet sind, wobei jede der Zellen eine reaktive Oberflä che aufweist;
zumindest einem Regler zur Regelung der Spannung der Zellen; und
zumindest einer Stromüberwachungseinrichtung, die dazu dient, einen elektrischen Strom zu detektieren, der durch die Reaktion von Wasserstoff an der jeweiligen Oberfläche der Zellen erzeugt wird.

15. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 14, wobei die reaktive Oberfläche einer ersten und einer zweiten der Zellen annähernd gleich ist.

16. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 14, wobei die reaktive Oberfläche einer ersten und einer zweiten der Zellen verschieden ist.

17. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 14, wobei der Regler die Spannung einer ersten und einer zweiten der Zellen auf annähernd der gleichen Höhe beibehält.

18. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 14, wobei der Regler die Spannung der ersten und zweiten Zellen auf verschiedenen Höhen beibehält.

19. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 14, ferner mit einem Behälter, der dazu dient, mit den Zellen zusam menzuwirken und den Gasflußweg aufeinanderfolgend entlang der reaktiven Oberfläche der Zellen zu definieren.

20. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 14, ferner mit Mitteln zum Bestimmen der Größe an Wasserstoff in dem Gasstrom proportional zu dem elektrischen Strom von den Zellen.

21. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 20, wobei die Mittel einen Flußmesser in Fluidflußverbindung mit dem Gasstrom umfassen.

22. Gasüberwachungsvorrichtung nach Anspruch 20, wobei die Mittel eine Nachschlagetabelle umfassen.

23. Sensor nach Anspruch 14, ferner mit einer dritten Zelle in dem Gasflußweg unterstromig einer ersten und einer zweiten der Zellen, wobei die dritte Zelle eine reak tive Oberfläche aufweist, die zumindest so groß wie die der ersten und der zweiten Zellen ist, und wobei der Regler die Spannung der dritten Zelle auf einer Höhe beibehält, die Meiner als die Spannung der ersten und der zweiten Zellen ist.

24. Sensor nach Anspruch 14, ferner mit Mitteln zum Vergleich der Größe des Stromes, der durch eine erste und eine zweite der Zellen erzeugt wird.

25. Sensor nach Anspruch 24, ferner mit einem Signalgenerator, der ein Signal erzeugt, wenn die Größe des durch die erste Zelle erzeugten Stromes größer als die Größe des durch die zweite Zelle erzeugten Stromes ist.

26. Sensor nach Anspruch 24, ferner mit einem Signalgenerator, der ein Signal erzeugt, wenn die Größe des durch die erste Zelle erzeugten Stromes kleiner als die Größe des durch die zweite Zelle erzeugten Stromes ist.

27. Verfahren zur Überwachung von Wasserstoff und wahlweise Koh lenmonoxid in einem Gasstrom, umfassend, daß:
zumindest zwei elektrochemische Zellen vorgesehen werden, die in Folge relativ zu und in Fluidflußverbindung mit einem Flußweg zu mindest eines Anteiles des Gasstromes angeordnet sind, wobei die Zellen voneinander elektrisch isoliert sind und jede Zelle eine reakti ve Oberfläche aufweist;
die Spannung einer ersten der Zellen und die Spannung einer zwei ten der Zellen auf im wesentlichen der gleichen Höhe oder in einem gewählten Verhältnis beibehalten wird;
der Gasstrom in dem Flußweg entlang der reaktiven Oberfläche der Zellen in Folge geführt wird; und
der elektrische Strom überwacht wird, der durch die Reaktion von Wasserstoff an der reaktiven Oberfläche der Zellen erzeugt wird.

28. Verfahren nach Anspruch 27, ferner umfassend den Schritt, daß die Menge an Wasserstoff in dem Strom bestimmt wird, wobei die Menge an Wasserstoff proportional zu dem elektrischen Strom der Zellen ist.

29. Verfahren nach Anspruch 27, ferner umfassend den Schritt, daß die Menge des elektrischen Stro mes einer ersten der Zellen und einer zweiten der Zellen verglichen wird.

30. Verfahren nach Anspruch 27, ferner umfassend einen oder mehrere der folgenden Schritte, daß: (a) bestimmt wird, ob der elektrische Strom der ersten Zelle kleiner als der elektrische Strom von der zweiten Zelle ist; (b) bestimmt wird, ob der elektrische Strom von der ersten Zelle größer als der elektrische Strom von der zweiten Zelle ist; und (c) bestimmt wird, ob sich das Verhältnis des elektrische Stromes von den ersten und zweiten Zellen von dem gewählten Prozentsatz der Spannung unter scheidet.

31. Verfahren zur Überwachung von Wasserstoff und wahlweise Koh
lenmonoxid in einem Gasstrom, umfassend die Schritte, daß: eine Leitung in Fluidflußverbindung mit dem Gasstrom vorgesehen wird;
zumindest zwei elektrochemische Zellen vorgesehen werden, die in Folge relativ zu und in Fluidflußverbindung mit einem Flußweg zu mindest eines Anteiles des Gasstromes angeordnet sind, wobei die Zellen voneinander elektrisch isoliert sind, wobei jede der Zellen eine reaktive Oberfläche aufweist, wobei die reaktive Oberfläche einer er sten der Zellen annähernd gleich der einer zweiten der Zellen ist;
der Anteil des Gasstromes von der Leitung zu den Zellen abgeleitet wird, wobei die Zellen bezüglich des abgeleiteten Gasstromes nach einander angeordnet sind;
die Spannung der ersten und der zweiten Zellen auf annähernd der gleichen Höhe beibehalten wird;
der abgeleitete Gasstrom entlang der reaktiven Oberfläche der Zellen in Folge geführt wird; und
der elektrische Strom überwacht wird, der durch die Reaktion von Wasserstoff an der reaktiven Oberfläche der Zellen erzeugt wird.

32. Verfahren nach Anspruch 31, ferner umfassend den Schritt, daß die Menge an Wasserstoff in dem abgeleiteten Gasstrom proportional zu dem durch die Zellen er zeugten elektrischen Strom bestimmt wird.

33. Verfahren nach Anspruch 32, ferner umfassend den Schritt, daß die Menge an Wasserstoff in dem Gasstrom in der Leitung basierend auf dem Flußverhältnis in dem abgeleiteten Gasstrom zu dem Gasstrom in der Leitung bestimmt wird.

34. Verfahren nach Anspruch 33, ferner umfassend den Schritt, daß ein Flußmesser in Fluidflußver bindung mit dem Gasstrom in der Flußleitung vorgesehen wird.

35. Verfahren nach Anspruch 33, ferner umfassend den Schritt, daß eine Nachschlagetabelle vorgese hen wird, die Referenzwerte für durch die Reaktion von Wasserstoff an dem reaktiven Oberflächenbereich der Zellen erzeugten elektrischen Strom verglichen zu der Menge an Wasserstoff in dem Strom aufweist.

36. Verfahren nach Anspruch 31, ferner umfassend, daß die Größe des überwachten Stromes, der durch die erste Zelle erzeugt wird, und die Größe des Stromes, der durch die zweite Zelle erzeugt wird, verglichen und bestimmt wird, ob der durch die erste und die zweite Zelle erzeugte elektrische Strom im wesentlichen gleich ist.

37. Verfahren nach Anspruch 33, ferner umfassend, daß ein Signal erzeugt wird, wenn der elektrische Strom der ersten und der zweiten Zellen annähernd gleich ist.

38. Verfahren nach Anspruch 36, ferner umfassend, daß ein Signal erzeugt wird, wenn der elektrische Strom der ersten Zelle größer als der elektrische Strom der zweiten Zelle ist.

39. Verfahren nach Anspruch 38, ferner umfassend, daß eine Menge an H₂ in den Gasstrom erhöht wird, wenn der elektrische Strom der ersten Zelle größer als der elektrische Strom der zweiten Zelle ist.

40. Verfahren nach Anspruch 36, ferner umfassend, daß ein Signal erzeugt wird, wenn der elektrische Strom der zweiten Zelle größer als der elektrische Strom der ersten Zelle ist.

41. Verfahren nach Anspruch 40, ferner umfassend, daß die Menge an CO in dem Gasstrom verringert wird, wenn der elektrische Strom der zweiten Zelle größer als der elektrische Strom der ersten Zelle ist.

42. Verfahren zur Überwachung von Wasserstoff und wahlweise Koh lenmonoxid in einem Gasstrom, umfassend, daß:
zumindest zwei elektrochemische Zellen vorgesehen werden, die in Folge relativ zu und in Fluidflußverbindung mit einem Flußweg zu mindest eines Anteiles des Gasstromes angeordnet sind, wobei die Zellen voneinander elektrisch isoliert sind, und wobei jede Zelle eine reaktive Oberfläche aufweist;
ein Brennstoffzellenstapel unterstromig der elektrochemischen Zel len in Fluidflußverbindung mit dem Gasstrom vorgesehen wird;
eine Spannung einer ersten der elektrochemischen Zellen und eine Spannung einer zweiten der elektrochemischen Zellen auf im we sentlichen derselben Höhe beibehalten wird;
der Gasstrom in dem Flußweg entlang der reaktiven Oberfläche der elektrochemischen Zellen in Folge geführt wird:
der Strom überwacht wird, der durch die elektrochemischen Zellen erzeugt wird;
die Menge an Wasserstoff, die an den reaktiven Oberflächen der elektrochemischen Zellen reagiert, proportional zu dem überwach ten elektrischen Strom und entsprechend zu der Menge an Wasser stoff in dem von den Brennstoffzellenstapel oberstromigen Strom bestimmt wird;
der elektrische Strom überwacht wird, der durch den Brennstoffzel lenstapel erzeugt wird;
die Menge an Wasserstoff, die in dem Brennstoffzellenstapel rea giert, proportional zu dem elektrischen Strom bestimmt wird, der durch die Brennstoffzelle erzeugt wird; und
die Menge an Wasserstoff in dem Gasstrom unterstromig des Brennstoffzellenstapels entsprechend dem Unterschied zwischen der Menge des Wasserstoffes in dem Strom, der oberstromig des Brenn stoffzellenstapels vorliegt, und der Menge an Wasserstoff, der in dem Brennstoffzellenstapel reagiert, bestimmt wird.

43. Verfahren nach Anspruch 42, ferner mit dem Schritt, daß eine Laminarflußleitung in Fluidfluß verbindung mit dem Gasstrom und den elektrochemischen Zellen vorgesehen wird.