DE19823499A1 - Wasserstofferzeugungsvorrichtung und Verfahren, das ohne Dampfversorgung arbeitet und für Brennstoffzellensysteme geeignet ist - Google Patents

Wasserstofferzeugungsvorrichtung und Verfahren, das ohne Dampfversorgung arbeitet und für Brennstoffzellensysteme geeignet ist

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DE19823499A1
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Takaaki Matsubayashi
Katsuya Oda
Yasuo Miyake
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Sanyo Electric Co Ltd
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Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine Wasserstofferzeugungsvor­ richtung und ein Wasserstofferzeugungsverfahren zur Wasser­ stofferzeugung durch die Anwendung einer partiellen Oxidation und Dampf-Reformierung an Kohlenwasserstoffenergieträger wie Erdgas, Methanol oder Naphtha, und bezieht sich ebenfalls auf ein Brennstoffzellensystem zur Erzeugung von Elektrizität un­ ter Verwendung von mit der Wasserstofferzeugungsvorrichtung oder dem Wasserstofferzeugungsverfahren hergestelltem Wasser­ stoff.
Was als Dampf-Reformierungsverfahren bezeichnet wird, wird in Wasserstofferzeugungsvorrichtungen, die Wasserstoff erzeugen und den erzeugten Wasserstoff Brennstoffzellen als Brennstoff zuführen, auf breiter Basis eingesetzt. Beim Dampf-Reformie­ rungsverfahren wird ein Brennstoff wie Erdgas, Methanol oder Naphtha mit Dampf gemischt, und diese Mischung wird dann in Gegenwart eines Katalysators zu einem wasserstoffreichen Gas reformiert. Die untenstehende chemische Formel 1 zeigt die bei solchen Dampf-Reformierungsverfahren auftretende Reak­ tion, wobei sich die Formel auf Methan bezieht. Die Reformie­ rungsreaktion wird üblicherweise bei einer hohen Temperatur im Bereich von ungefähr 700-800°C ausgelöst.
Chemische Formel 1
CH4
+ H2
O → 3H2
+ CO
Das resultierende reformierte Gas des obigen Verfahrens ent­ hält einen beachtlichen Anteil Kohlenmonoxid (einiges über zehn Prozent). Jedoch verringert Kohlenmonoxid die Katalysa­ torleistungsfähigkeit. Deshalb wird Kohlenmonoxid im Spaltgas im allgemeinen, bevor das Spaltgas Brennstoffzellen zugeführt wird, in Kohlendioxid umgewandelt. Die untenstehende chemi­ sche Formel 2 zeigt die CO-Umwandlungsreaktion, die in einem einen Katalysator für die CO-Umwandlungsreaktion beschickten Umwandlungsreaktor stattfindet. Der Umwandlungsreaktor arbei­ tet bei einer ungefähr 180-300°C niedrigeren Temperatur als Reformer.
Chemische Formel 2
CO + H2
O → CO2
+ H2
Solche Dampf-Reformierungsvorrichtungen können zuhause oder im Freien eingesetzt werden. Demgemäß ist es wünschenswert, daß die Dampf-Reformierungsvorrichtungen kompakt gebaut sind.
Brennstoffzellensysteme vom Phosphorsäuretyp haben eine hohe Zellarbeitstemperatur von ungefähr 200°C. Bei so hohen Zell­ arbeitstemperaturen wird das zur Kühlung der Brennstoffzelle verwendete Kühlwasser verdampft. Der durch die Verdampfung erzeugte Dampf kann für die Dampf-Reformierung verwendet wer­ den. Andererseits haben Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellen­ systeme eine niedrige Zellarbeitstemperatur von ungefähr 80°C. Bei so niedrigen Zellarbeitstemperaturen kann aus dem Kühlwasser direkt kein Dampf gewonnen werden.
Herkömmliche, in den offengelegten japanischen Patenten Nr. 1-264903 und 5-186201 beschriebene Polymer-Elektrolyt-Brenn­ stoffzellensysteme sind mit einem Reaktionstank, der einen zweischichtigen, zylindrisch geformten Behälter enthält, aus­ gestattet, der mit einem Reformierungskatalysator gefüllt ist. Der Reaktionstank wird, während er durch einen Brenner erhitzt wird, mit Brennstoff und Dampf versorgt.
Das offengelegte japanische Patent Nr. 7-335238 beschreibt eine Vorrichtung, die zuerst ein Material mit Luft mischt, dann diese Mischung unter Verwendung eines Katalysators zur partiellen Oxidation partiell oxidiert. Die Vorrichtung mischt dann das Hochtemperatur-Brennstoffgas mit Dampf und reformiert anschließend das gemischte Gas in Gegenwart eines Katalysators. Es ist bei dieser Vorrichtung möglich, die bei der partiellen Oxidation erzeugte Wärme für die Dampf-Refor­ mierungsreaktion zu verwenden.
Solche, auf Dampf-Reformierungsverfahren beruhende Wasser­ stofferzeugungsvorrichtungen benötigen außerhalb der Vorrich­ tung noch eine Dampfversorgungsquelle wie einen Boiler. Folg­ lich besteht ein Problem solcher Wasserstofferzeugungsvor­ richtungen darin, daß sie in einer Umgebung, wo eine solche Dampfversorgungsquelle nicht verfügbar ist, nicht betrieben werden können.
Bezüglich des Mischungsverhältnisses von Energieträger und Dampf wird es als geeignet angesehen, wenn das Dampf/Kohlen­ stoffverhältnis (S/C-Verhältnis) in einem Bereich von 2,5-3,5 liegt. Herkömmliche Techniken verwenden im allgemeinen Druck­ steuergeräte oder Flußratensteuergeräte, um den Druck oder die Flußrate des Dampfes so zu steuern, daß das S/C-Verhält­ nis in einem geeigneten Bereich bleibt. Jedoch ist es wün­ schenswert, geeignetere Vorrichtungen zur Steuerung des S/C-Verhältnisses als die herkömmlich verwendeten einzu­ setzen.
Es ist daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine Wasser­ stofferzeugungsvorrichtung und ein Wasserstofferzeugungsver­ fahren vorzusehen, die kompakt sind und problemlos ohne eine Dampfversorgung von außen arbeiten.
Um diese Aufgabe zu lösen, wird in der Wasserstofferzeugungs­ vorrichtung oder dem Wasserstofferzeugungsverfahren der vor­ liegenden Erfindung ein Oxidationsmittel befeuchtet, indem diesem der Kontakt mit warmem Wasser ermöglicht wird, um eine Mischung des Oxidationsmittels mit Dampf zu erzeugen; dann wird die Mischung mit einem Kohlenwasserstoffenergieträger gemischt, um ein gemischtes Gas aus Kohlenwasserstoffenergie­ träger, dem Oxidationsmittel und dem Dampf zu erzeugen. Die Wasserstofferzeugungsvorrichtung ermöglicht es dem Oxidati­ onsmittel sodann, den Kohlenwasserstoffenergieträger partiell zu oxidieren, und dem Dampf, den Kohlenwasserstoffenergieträ­ ger zu reformieren, woraus die Wasserstofferzeugung resul­ tiert.
Alternativ wird in der Wasserstofferzeugungsvorrichtung oder dem entsprechenden Verfahren eine Mischung eines Kohlenwas­ serstoffenergieträgers und eines Oxidationsmittels befeuch­ tet, indem diesem der Kontakt mit warmem Wasser ermöglicht wird, um ein gemischtes Gas aus Kohlenwasserstoffenergieträ­ ger, dem Oxidationsmittel und Dampf zu erzeugen. Die Wasser­ stofferzeugungsvorrichtung ermöglicht es dem Oxidationsmittel sodann, den Kohlenwasserstoffenergieträger partiell zu oxi­ dieren, und dem Dampf, den Kohlenwasserstoffenergieträger zu reformieren, woraus die Wasserstofferzeugung resultiert.
Mit einer solchen Konstruktion ist es möglich, das gemischte Gas aus dem Kohlenwasserstoffenergieträger, dem Oxidations­ mittel und dem Dampf ohne Dampfversorgung von außen zu erzeu­ gen, woraus ein wasserstoffreiches Spaltgas resultiert.
Mit einer solchen Konstruktion ist es ebenfalls möglich, die Menge an Dampf im gemischten Gas ohne Schwierigkeiten über die Steuerung der Temperatur des warmen Wassers, mit dem die Mischung des Kohlenwasserstoffenergieträgers und des Oxidati­ onsmittels in Kontakt gebracht wird, zu steuern.
Mit einer derartigen Konstruktion wird auch eine Reformie­ rungseinheit durch die bei der partiellen Oxidation des Ener­ gieträgergases erzeugte Wärme beheizt. Dies verringert die Größe des zur Erwärmung der Reformierungseinheit eingesetzten Brenners und ermöglicht es, daß die Wasserstofferzeugungsvor­ richtung kompakt ist.
Die obige Aufgabe kann durch ein Brennstoffzellensystem, in dem eine Brennstoffzelle unter Verwendung von durch die obige Wasserstofferzeugungsvorrichtung erzeugtem Wasserstoff Elek­ trizität erzeugt, erreicht werden. Bei einer solchen Kon­ struktion kann warmes Wasser, das durch die Brennstoffzelle erwärmt wurde, in der Wasserstofferzeugungsvorrichtung einge­ setzt werden. Dadurch wird es in der Wasserstofferzeugungs­ vorrichtung leichter, das Oxidationsmittel zu befeuchten, bis der Dampfgehalt nahe dem Sättigungsdampfgehalt bei der Zell­ arbeitstemperatur liegt.
Bei der Wasserstofferzeugungsvorrichtung oder dem entspre­ chenden Verfahren kann das Oxidationsmittel oder die Mischung des Kohlenwasserstoffenergieträgers und des Oxidationsmittels durch eine Befeuchtungseinheit befeuchtet werden, die umfaßt: Wasserkanäle, durch die das durch den Wärmeaustausch in der Brennstoffzelle erwärmte warme Wasser hindurchfließt; und Oxidationsmittelkanäle (oder Mischungskanäle), durch die das Oxidationsmittel (oder die Mischung des Kohlenwasserstoff­ energieträgers und des Oxidationsmittels) hindurchströmt, wo­ bei die Wasserkanäle mit einer dazwischenliegenden osmoti­ schen Platte oder Membran den Oxidationsmittelkanälen (oder Mischungskanälen) zugewandt sind. Dies verbessert die Effek­ tivität des Verfahrens.
Um die obige Aufgabe zu erreichen, kann ein Brennstoffzellen­ system vorgesehen werden. Eine Brennstoffzelle des Brenn­ stoffzellensystems umfaßt einen Aufbau mehrerer Zellen, wobei die Befeuchtungseinheit zwischen jedem Zellpaar mehrerer Zel­ len eingefügt ist, wobei die Befeuchtungseinheit umfaßt: Was­ serkanäle, durch die für die Kühlung jeder Zelle verwendetes Wasser strömt; und Oxidationsmittelkanäle, durch die das Oxi­ dationsmittel hindurchfließt, wobei die Wasserkanäle mit ei­ ner dazwischenliegenden osmotischen Platte oder osmotischen Membran den Oxidationsmittelkanälen zugewandt sind.
Es ist ebenfalls möglich, das von der Kathode der Brennstoff­ zelle abgeführte Oxidationsmittel mit dem Energieträger zu mischen, um ein gemischtes Gas aus dem Energieträger, dem Oxidationsmittel und Dampf zu erzeugen. Dies ist so, weil das von der Kathode abgeführte Oxidationsmittel befeuchtet wird und der Wasserstofferzeugungsvorrichtung als Mischung aus Oxidationsmittel und Dampf zugeführt wird. Die Wasserstoffer­ zeugungsvorrichtung erlaubt dann eine partielle Oxidation des Energieträgers durch das Oxidationsmittel und eine Reformie­ rung des Energieträgers durch den Dampf, woraus die Wasser­ stofferzeugung resultiert.
Diese und andere Ziele, Vorteile und Eigenschaften der Erfin­ dung werden aus der nachfolgenden Beschreibung, in Verbindung mit den begleitenden Zeichnungen, die eine spezifische Aus­ führungsform der Erfindung veranschaulichen, offensichtlich. In den Zeichnungen zeigt:
Fig. 1 die Struktur des Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellen­ systems der Ausführungsform 1;
Fig. 2 die Struktur des Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellen­ systems der Ausführungsform 2;
Fig. 3 die Struktur des Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellen­ systems der Ausführungsform 3;
Fig. 4 eine perspektivische Darstellung, die einen Teil der Brennstoffzelle von Ausführungsform 3 zeigt;
Fig. 5 die Struktur des Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellen­ systems der Ausführungsform 4;
Fig. 6 eine perspektivische Darstellung, die die Brennstoff­ zelle und den Befeuchter von Ausführungsform 4 zeigt; und
Fig. 7 die Struktur des Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellen­ systems der Ausführungsform 5.
Einige bevorzugte Ausführungsformen der vorliegenden Erfin­ dung sind nachfolgend anhand der Zeichnungen beschrieben.
<Ausführungsform 1< Struktur des Brennstoffzellensystems
Fig. 1 zeigt die Struktur des Polymer-Elektrolyt-Brennstoff­ zellensystems der vorliegenden Ausführungsform.
Das Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellensystem ist aufgebaut aus einer Energieträgergasquelle 1, einem Befeuchter 2 zur Erzeugung von Feuchtigkeit durch Kontaktieren der Luft mit warmem Wasser, einem Mischer 3 zur Erzeugung eines gemischten Gases aus befeuchteter Luft und Energieträgergas, einem Re­ former 4 zur Erzeugung eines wasserstoffreichen Spaltgases durch partielle Oxidation und Dampfreformierung des im ge­ mischten Gas enthaltenen Energieträgergases, einem Umwand­ lungskonverter 5 zur Durchführung der CO-Umwandlungsreaktion mit dem im Spaltgas enthaltenen Kohlenmonoxid, einem CO-Ent­ ferner 6 zur Entfernung des im Spaltgas enthaltenen Kohlen­ monoxids durch selektive Oxidation des Kohlenmonoxids, einem Befeuchter 7 zur Befeuchtung des aus dem CO-Entferner 6 aus­ tretenden Spaltgases, einer Polymer-Elektrolyt-Brennstoff­ zelle 8 zur Erzeugung von Elektrizität unter Verwendung einer Anodeneinheit 8a zur Aufnahme des befeuchteten Spaltgases und einer Kathodeneinheit 8b zur Aufnahme von Luft, einer Wasser­ pumpe 9 zur Zirkulation von Wasser in einer Kühleinheit 8c der Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzelle 8, und einem Wärmeaus­ tauscher 10 zur Erwärmung und Abkühlung des zirkulierenden Wassers.
Die Energieträgergasquelle 1 kann aus einem Behälter für Flüssiggas (Propan, Butan, etc.) oder einer Versorgungsvor­ richtung für Stadtgas oder Naphtha bestehen.
Der Befeuchter 2 setzt sich zusammen aus einem abgedichteten Behälter 21 zur Speicherung des aus des Kühleinheit 8c abge­ führten warmen Wassers, einem in dem abgedichteten Behälter 21 angebrachten Gasspüler 22 und einer Luftpumpe 23 zum Ein­ leiten von Luft in den Gasspüler 22. Mit dieser Konstruktion leitet der Befeuchter 2 die Luft in das warme Wasser, um Feuchtigkeit zu erzeugen.
Alternativ kann der Befeuchter 2 eine Konstruktion besitzen, in der die Luft auf die Oberfläche des zurückgehaltenen war­ men Wassers strömt, um dasselbe zu erreichen.
Der Reformer 4 ist aufgebaut aus einer zylindrisch geformten Reformierungsleitung 41, die mit einem Reformierungskatalysa­ tor gefüllt ist, und einem Brenner 42 zur Erwärmung der Re­ formierungsleitung 41 durch Erzeugung eines Verbrennungsgases mit hoher Temperatur. Der Reformierungskatalysator wird so­ wohl für die partielle Oxidation als auch die Dampfreformie­ rung verwendet. Zum Beispiel setzt sich der Reformierungska­ talysator aus einem Katalysatorträger wie Aluminiumoxid oder Zirkoniumoxid und einem auf dem Katalysatorträger aufgebrach­ ten aktiven Metall, wie Ruthenium, Platin oder Nickel, zusam­ men.
Das aus dem Mischer 3 kommende gemischte Gas strömt durch die Reformierungsleitung 41, die auf einer hohen Arbeitstempera­ tur von ungefähr 400°C oder mehr gehalten wird. Dies bewirkt eine partielle Oxidationsreaktion wie in der untenstehenden chemischen Formel 3 gezeigt, eine Verbrennungsreaktion wie in der untenstehenden chemischen Formel 4 gezeigt, und eine Dampfreformierungsreaktion, wie in den obenstehenden chemi­ schen Formeln 1 und 2 gezeigt, woraus die Erzeugung eines wasserstoffreichen Spaltgases resultiert. Es ist darauf hin­ zuweisen, daß das erzeugte wasserstoffreiche Spaltgas Kohlen­ monoxid enthält.
Chemische Formel 3
CH4
+ O2
→ CO2
+ 2H2
Chemische Formel 4
CH4
+ 2O2
→ CO2
+ 2H2
O
Es ist hier anzumerken, daß der Brenner 42 dazu verwendet wird, die Reformierungsleitung 41 bei der Aktivierung auf ihre Arbeitstemperatur (500-700°C) zu bringen, dann wird die Arbeitstemperatur durch die von der partiellen Oxidation er­ zeugten Wärme während des kontinuierlichen Betriebs aufrecht­ erhalten.
Der Umwandlungskonverter 5, der den Reformer 4 umgibt, ist ein hohler, zylindrisch geformter Behälter, der mit CO-Um­ wandlungskatalysator gefüllt ist. Die Temperatur des Umwand­ lungskonverters 5 wird durch die vom Reformer 4 erhaltene Wärme bei etwa 180-250°C gehalten. Ein in den Umwandlungskon­ verter 5 gefüllter Katalysator ist beispielsweise eine Kup­ fer-Zink-Katalysatortablette. Der Umwandlungskonverter 5 er­ laubt es dem Kohlenmonoxid mit Dampf zu reagieren, so daß Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid umgewandelt wird, was die Kon­ zentration an Kohlenmonoxid im Spaltgas auf ungefähr ein Pro­ zent (10 000 ppm) reduziert.
Der CO-Entferner 6 ist eine zylindrische Röhre. Der CO-Ent­ ferner 6 ist mit dem ausgewählten Oxidationskatalysator ge­ füllt. Das aus dem Umwandlungskonverter 5 kommende Spaltgas wird mit einer kleinen Menge Luft gemischt und dann in den CO-Entferner 6 eingespeist. Der CO-Entferner 6 verringert die Kohlenmonoxidkonzentration im Spaltgas durch selektive Oxida­ tion von Kohlenmonoxid.
Der Katalysator für die selektive Oxidation ist zum Beispiel ein poröses, honigwabenähnlich geformtes Aluminiumoxidmate­ rial, das ein aktives Metall wie Ruthenium oder Platin ent­ hält. Alternativ kann das obige poröse Aluminiumoxidmaterial in Form von Tabletten oder Kugeln vorliegen.
Für die selektive Oxidation ist eine Temperatur im Bereich von ungefähr 100-200°C geeignet. Eine stabile selektive Oxi­ dation ohne Aggregation von Dampf wird erreicht, indem die Temperatur in diesem Bereich gehalten wird.
Der Befeuchter 7, der gleiche wie der Befeuchter 2, kann über das Durchströmverfahren oder ein Verfahren, in dem die Luft über die Oberfläche des zurückgehaltenen erwärmten Wassers strömt, erreicht werden. Das aus dem CO-Entferner 6 kommende Spaltgas wird durch den Befeuchter 7 befeuchtet und dann zur Brennstoffzelle 8 geschickt.
Leitungen und Ventile
Wie in Fig. 1 gezeigt, ist das Brennstoffzellensystem mit vie­ len Leitungen ausgestattet, die hauptsächlich zum Transport des Energieträgergases dienen, wobei die Leitungen umfassen: Leitung 101 zum Transport des Energieträgergases von der Energieträgergasquelle 1 zum Mischer 3; Leitung 102 zum Transport des Energieträgergases von der Energieträgergas­ quelle 1 zum Brenner 42 des Reformers 4; Leitung 103 zum Transport der befeuchteten Luft vom Befeuchter 2 zum Mischer 3; Leitung 104 zum Transport des gemischten Gases aus dem Energieträgergas und der befeuchteten Luft vom Mischer 3 zum Reformer 4; Leitung 105 zum Transport des Spaltgases vom Re­ former 4 zum Umwandlungskonverter 5; Leitung 106 zum Trans­ port des Spaltgases vom Umwandlungskonverter 5 zum CO-Entfer­ ner 6; Leitung 107 zum Transport des Spaltgases vom CO-Ent­ ferner 6 zur Anodeneinheit 8a der Brennstoffzelle 8; Leitung 108 zum Transport des nichtumgesetzten Gases von der Anoden­ einheit 8a zum Brenner 42 und Leitung 109, um Gas vom CO-Ent­ ferner 6 direkt zum Brenner 42 zu transportieren.
Das Brennstoffzellensystem ist ebenfalls mit Leitungen ausge­ stattet, die hauptsächlich zum Transport von Wasser dienen. Leitung 110, eine dieser Leitungen, wird zum Zirkulieren des Wassers eingesetzt, wobei das Wasser bei der Wasserpumpe 9 startet, durch die Kühleinheit 8c der Brennstoffzelle 8, den Befeuchter 2 und den Wärmetauscher 10 geht und zur Wasser­ pumpe 9 zurückkehrt.
Das Brennstoffzellensystem ist ebenfalls mit Leitungen ausge­ stattet, die hauptsächlich zum Transport von Luft dienen. Leitung 111, eine dieser Leitungen, wird für die Versorgung mit Luft von einem Ventilator 11 zur Kathodeneinheit 8b ver­ wendet; eine Leitung 112 wird zur Versorgung des Brenners 42 mit Luft verwendet.
Die Leitung 101 umfaßt ein Regulierungsventil 121, das zur Einstellung der Flußrate des der Reformierungsleitung 41 zu­ geführten Energieträgergases dient, die Leitung 102 enthält ein Regulierungsventil 122, das zur Einstellung der Flußrate des dem Brenner 42 zugeführten Energieträgergases dient, die Leitungen 107, 108 und 109 enthalten jeweils Umschaltventile 123a, 123b und 124, um die Ströme umzuschalten.
Arbeitsweise des Brennstoffzellensystems Starten
In den Anfangsstadien des Startens sind die Umschaltventile 123a und 123b geschlossen und das Umschaltventil 124 ist ge­ öffnet, so daß Gas direkt vom CO-Entferner 6 zum Brenner 32 transportiert wird, ohne die Brennstoffzelle 8 zu passieren.
Die Wasserpumpe 9 wird verwendet, um das Wasser langsam zir­ kulieren zu lassen, während das zirkulierende Wasser mit dem Wärmetauscher 10 erwärmt wird. Während das obige Verfahren fortschreitet, steigen die Temperaturen der Brennstoffzelle 8 und des Wassers in einem Wassertank 13 ebenfalls an.
Der Reformer 41 wird erhitzt, wenn der Brenner 42 das durch das Regulierungsventil 122 geführte Energieträgergas ver­ brennt, während gleichzeitig durch die Leitung 112 dem Bren­ ner 42 Luft zugeführt wird.
Von der Luftpumpe 23 des Befeuchters 2 wird Luft zum Gasspü­ ler 22 geliefert, so daß befeuchtete Luft zum Mischer 3 ge­ schickt wird, während gleichzeitig das Regulierungsventil 121 geöffnet wird, um Energieträgergas zum Mischer 3 zu leiten. Mit dieser Anordnung wird das Energieträgergas mit der be­ feuchteten Luft im Mischer 3 gemischt, woraus ein gemischtes Gas aus Energieträgergas, Luft und Dampf resultiert. Das ge­ mischte Gas strömt durch die Reformierungsleitung 41. Das von der Reformierungsleitung erwärmte gemischte Gas erwärmt wie­ derum den Umwandlungskonverter 5 und den CO-Entferner 6, wenn es durch diese hindurchströmt. Das gemischte Gas tritt schließlich in den Brenner 42 ein und wird dort verbrannt. Wenn die Temperatur in der Reformierungsleitung 41 ungefähr 400°C erreicht, beginnen die partielle Oxidation und die Dampfreformierung in der Reformierungsleitung 41, um wasser­ stoffreiches Gas zu erzeugen.
Nachdem die Temperaturen des Umwandlungskonverters 5 und des CO-Entferners 6 ihre jeweilige Arbeitstemperatur erreicht ha­ ben, wird des weiteren wasserstoffreiches Gas mit niedriger Konzentration an Kohlenmonoxid erzeugt. Wenn dies passiert, wird das Umschaltventil 124 geschlossen, und die Umschaltven­ tile 123a und 123b werden geöffnet, so daß das wasserstoff­ reiche Gas zur Anodeneinheit 8a der Brennstoffzelle 8 gelei­ tet wird. Zur gleichen Zeit beginnt der Ventilator 11 die Ka­ thodeneinheit 8b mit Luft zu versorgen.
Dies ermöglicht es der Brennstoffzelle 8 Elektrizität zu er­ zeugen. Die Brennstoffzelle 8 erwärmt sich dabei selbst, wenn sie Elektrizität erzeugt. Bei Erreichen einer bestimmten Ar­ beitstemperatur (ungefähr 80°C) nimmt die Brennstoffzelle 8 den normalen Betrieb auf.
Normaler Betrieb
Während des normalen Betriebs liefert die Brennstoffzelle 8 Elektrizität an eine externe Last (in den Zeichnungen nicht gezeigt). Der Wärmetauscher 10 kühlt das zirkulierende Was­ ser. Die Zellarbeitstemperatur der Brennstoffzelle 8, die sich bei der Erzeugung von Elektrizität erwärmt, wird bei ei­ ner bestimmten Temperatur gehalten. Dies ist so, weil das zirkulierende Wasser vom Wärmetauscher 10 gekühlt und dann durch die Wasserpumpe 9 zur Kühleinheit 8c geleitet wird. Der abgedichtete Behälter 21 des Befeuchters 2 speichert das aus der Brennstoffzelle 8 abgeleitete warme Wasser. Demgemäß liegt die Temperatur des Wasser nahe der Zellarbeitstempera­ tur der Brennstoffzelle 8. Die von der Luftpumpe 23 beför­ derte Luft wird im abgedichteten Behälter 21 gut befeuchtet, indem sie mit dem Wasser im Behälter in engen Kontakt ge­ bracht wird. Deshalb ist die zum Mischer 3 geschickte be­ feuchtete Luft bei der Zellarbeitstemperatur (80°C) nahezu dampfgesättigt.
Auch während des normalen Betriebs ist das Regulierungsventil 122 geschlossen, und nur das von der Anodeneinheit 8a abge­ leitete, nicht umgesetzte Gas wird vom Brenner 42 verbrannt.
Die Flußraten der zum Mischer 3 geleiteten befeuchteten Luft und des Energieträgergases werden jeweils durch Einstellung des Ausstoßes der Luftpumpe 23 und dem Öffnungsgrad des Re­ gulierungsventils 121 gesteuert. Eine gleichmäßige Menge Dampf wird im Verhältnis zur Flußrate der Luftpumpe 23 gelie­ fert, da die zum Mischer 3 geleitete befeuchtete Luft nahezu gleich dem gesättigten Dampf bei der Zellarbeitstemperatur ist, wie oben ausgeführt.
Die Menge an in der Reformierungsleitung 41 verbrannten Ener­ gieträgergases und die Temperatur der Reformierungsleitung 41 steigt, wenn das Verhältnis der befeuchteten Luft zum Ener­ gieträgergas ansteigt. Es ist wünschenswert, daß die Flußra­ ten der befeuchteten Luft und des Energieträgergases so ein­ gestellt werden, daß die Temperatur der Reformierungsleitung 41 im Bereich von 500-700°C gehalten wird und das S/C-Ver­ hältnis des durch den Mischer 3 erzeugten gemischten Gases im Bereich von 2,0-3,0 liegt.
Während des Betriebs liefert ein Wasserzulauf (in den Zeich­ nungen nicht gezeigt) Wasser, das zur Befeuchtung der Luft im abgedichteten Behälter 21 verwendet wird.
Um die Polymer-Elektrolytmembran der Brennstoffzelle 8 besser zu befeuchten, kann ein Befeuchter an die Leitung 111 ange­ schlossen werden, um den Luftausstoß des Ventilators 11 zu befeuchten und die befeuchtete Luft zur Kathodeneinheit 8b zu liefern, zusätzlich zum Befeuchter 7, der Spaltgas befeuchtet und das befeuchtete Gas zur Anodeneinheit 8a liefert.
<Ausführungsform 2<
Fig. 2 zeigt die Struktur des Polymer-Elektrolyt-Brennstoff­ zellensystems der vorliegenden Ausführungsform.
Das Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellensystem der vorliegen­ den Ausführungsform befeuchtet eine Mischung aus Energieträ­ gergas und Luft mit warmem Wasser, während Ausführungsform 1 Energieträgergas mit durch warmes Wasser befeuchteter Luft mischt.
Die Konstruktion des Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellensy­ stems der vorliegenden Ausführungsform entspricht der in Aus­ führungsform 1, ausgenommen, daß der Mischer 3 entfernt und ein Mischer 24 zwischen die Luftpumpe 23 und den Gasspüler 22 eingesetzt wird, um das Energieträgergas mit Luft zu mischen. Mit dieser Konstruktion wird die Mischung von Energieträger­ gas und Luft zum Reformer 4 geleitet, nachdem sie mit warmem Wasser befeuchtet wurde.
Mit dem Verfahren der vorliegenden Ausführungsform enthält das gemischte Gas mehr Dampf, d. h. es wird ein höheres S/C- Verhältnis erreicht als in Ausführungsform 1, wenn die Be­ feuchtungstemperatur und das Mischungsverhältnis von Energie­ trägergas und Luft gleich sind.
Die Bedingungen zum Betrieb des Brennstoffzellensystems der vorliegenden Ausführungsform sind theoretisch betrachtet wie folgt:
Die untenstehende Tabelle 1 zeigt das Luft/Energieträger-Ver­ hältnis und das S/C-Verhältnis für die Energieträger Methan (CH4), Propan (C3H8) und Butan (C4H10). Das S/C-Verhältnis ent­ spricht jeweils dem gemischten Gas aus Energieträger, Luft und Dampf. Das gemischte Gas wurde durch Mischen des Energie­ trägers mit Luft mit dem in der Tabelle gezeigten Luft/Ener­ gieträger-Verhältnis und Befeuchten der Mischung bis zu einer Taupunkttemperatur von 80°C erhalten.
Tabelle 1
Es ist aus der obenstehenden Tabelle 1 ersichtlich, daß mit dem System der Ausführungsform 2 gemischte Gase mit einem S/C-Verhältnis im Bereich von 2-2,5 erhalten werden, wenn das Luft/Energieträgerverhältnis wie in Tabelle 1 gezeigt einge­ stellt wird.
Es wurden auch die Zusammensetzungen der durch Reformierung der gemischten Gase erhaltenen Spaltgase berechnet.
In dieser Berechnung wurde angenommen, daß die partielle Oxi­ dationsreaktion fortschreitet, bis aller in der Luft des ge­ mischten Gases enthaltener Sauerstoff verbraucht wurde, und daß die folgende Dampfreformierungsreaktion fortschreitet, bis sie sich bei 700°C im Gleichgewichtszustand befindet. Es ist darauf hinzuweisen, daß die obigen Reaktionen mit Methan in den Formeln 1 und 2 gezeigt sind. Es wurde jedoch für Pro­ pan und Butan eine Nebenreaktion berücksichtigt, bei der auf­ grund der Zersetzung des Energieträgers Methan gebildet wird. Tabelle 1 zeigt die Zusammensetzungen der aus den Berechnun­ gen erhaltenen Spaltgase.
Wie aus Tabelle 1 offensichtlich, wandelt sich jede Mischung beim Durchgang durch die Reformierungsvorrichtung in ein was­ serstoffreiches Spaltgas mit der in Tabelle 1 angegebenen Zu­ sammensetzung um.
Es ist ebenfalls ersichtlich, daß der Stickstoffanteil im Spaltgas steigt, wenn das Luft/Energieträger-Verhältnis steigt.
Es ist auch ersichtlich, daß mit der Zunahme des Luft/Ener­ gieträgerverhältnisses das S/C-Verhältnis und die Anteile an Wasser im Spaltgas ansteigen, die Anteile an Wasserstoff und Kohlenmonoxid im Spaltgas aber absinken.
<Ausführungsform 3<
Fig. 3 zeigt die Struktur des Polymer-Elektrolyt-Brennstoff­ zellensystems der vorliegenden Ausführungsform.
Die Konstruktion des Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellensy­ stems der vorliegenden Ausführungsform entspricht der von Ausführungsform 1, ausgenommen, daß der Befeuchter 2 entfernt wird und eine Befeuchtungseinheit 8d zur Befeuchtung von Luft in die Brennstoffzelle 8 eingesetzt wird. Mit dieser Kon­ struktion wird Luft von der Luftpumpe 12 zur Befeuchtungsein­ heit 8d geleitet. Die Luft wird von der Befeuchtungseinheit 8d befeuchtet und dann mit einem Energieträgergas im Mischer 3 gemischt. Das gemischte Gas wird zum Reformer 4 geleitet.
Fig. 4 ist eine perspektivische Darstellung, die einen Teil der Brennstoffzelle 8 zeigt, in der die Befeuchtungseinheit 8d belastet ist.
Die Brennstoffzelle 8 der vorliegenden Ausführungsform setzt sich aus einer Vielzahl von Schichteinheiten zusammen, von denen eine in Fig. 4 gezeigt ist. Jede Schichteinheit setzt sich aus einer bestimmten Anzahl geschichteter Zelleinheiten 80 (Fig. 4 zeigt eine fünf Zelleinheiten 80 umfassende Schichteinheit) und einer Kühlungs-Befeuchtungs-Einheit 90 zusammen.
Jede Zelleinheit 80 umfaßt: eine Zelle 83, bestehend aus ei­ ner Polymer-Elektrolytmembran 81, auf deren jeweiligen Ober­ flächen eine Anode 82 bzw. eine Kathode (in der Zeichnung nicht gezeigt) ausgebildet wird; eine Halbplatte 86, auf der Kathodengaskanäle 86a ausgebildet sind; eine Halbplatte 87, auf der Anodengaskanäle (in der Zeichnung nicht gezeigt) aus­ gebildet sind; eine Dichtung 84, die zwischen die Kathoden­ gaskanäle 86a und die Kathode eingesetzt wird; und eine Dich­ tung 85, die zwischen die Anodengaskanäle und die Anode 82 eingesetzt wird.
Die Kühlungs-Befeuchtungs-Einheit 90 besteht aus einem Schichtaufbau von: einer Kühlungsplatte 91, auf der Kühlka­ näle 91a ausgebildet sind, um Kühlwasser zu transportieren; und einer Luftplatte 92, auf der Luftkanäle ausgebildet sind, um Luft zu transportieren; und einer osmotischen Platte 93, die zwischen den Kühlkanälen 91a und den Luftkanälen einge­ fügt wird. Die durch die Luftkanäle der Luftplatte 92 strö­ mende Luft wird durch das warme Wasser, das von den Kühlkanä­ len 91a durch die osmotische Platte 93 kommt, befeuchtet, woraus eine Mischung von Luft und Dampf resultiert.
Die osmotische Platte 93 ist aus einem Material hergestellt, das Wasser den Durchtritt ermöglicht und elektrisch leitfähig ist. Solche Materialien sind zum Beispiel eine poröse Kohlen­ stoffplatte und eine poröse Metallplatte.
Es ist darauf hinzuweisen, daß in Fig. 4 die Luftkanäle hin­ ter der Luftplatte 92 verborgen sind.
Jede Komponente der Zelleinheit 80 und der Kühlungs-Befeuch­ tungs-Einheit 90 besitzt in ihrer Umgebung: Verteileröffnun­ gen 201 und 202, die zur Zu-/Abführung des wasserstoffreichen Gases zu/von den Anodengaskanälen dienen; Verteileröffnungen 203 und 204, die zur Zu-/Abführung von Luft zu/von den Katho­ dengaskanälen 86a dienen; Verteileröffnungen 205 und 206, die zur Zu-/Abführung von Wasser zu/von den Kühlkanälen 91a die­ nen; eine Verteileröffnung 205, die zur Zu-/Abführung von Wasser zu/von den Kühlkanälen 91a dient; und Verteileröffnun­ gen 207 und 208, die zur Zu-/Abführung von Luft zu/von den Luftkanälen der Luftplatte 92 dienen.
Während des normalen Betriebs wird das aus dem Wassertank 13 kommende Wasser durch den Wärmetauscher 10 gekühlt. Das ge­ kühlte Wasser wird von der Wasserpumpe 9 zur Kühlungseinheit 8c der Brennstoffzelle 8 geleitet. Die Luftpumpe 12 leitet Luft zur Befeuchtungseinheit 8d (siehe Fig. 3).
Fig. 4 zeigt ein Beispiel, in dem das aus der Kühlungseinheit 8c kommende zirkulierende Wasser durch die Verteileröffnung 205 den Kühlungskanälen 91a zugeführt wird. Das zugeführte Wasser kühlt die Brennstoffzelle 8, während das Wasser selbst erwärmt wird. Ein Teil des erwärmten Wassers passiert die os­ motische Platte 93 und erreicht die Luftkanäle der Luftplatte 92, befeuchtet die Luft in den Luftkanälen und wird durch die Verteileröffnung 206 abgeführt.
In Fig. 4 wird die zur Befeuchtungseinheit 8d geleitete Luft den Luftkanälen der Luftplatte 92 durch die Verteileröffnung 207 zugeführt. Die Luft wird durch das warme Wasser, das von den Kühlkanälen 91a durch die osmotische Platte 93 kommt, be­ feuchtet. Die befeuchtete Luft wird dann durch die Verteiler­ öffnung 208 abgeführt.
Das von der Brennstoffzelle 8 abgeleitete zirkulierende Was­ ser wird durch die Leitung 110 zum Wassertank 13 geleitet. Die von der Brennstoffzelle 8 abgeleitete befeuchtete Luft wird mit dem Energieträgergas im Mischer 8 gemischt. Das im Mischer 3 erzeugte gemischte Gas wird wie in Ausführungsform 1 in ein wasserstoffreiches Gas reformiert. Das wasserstoff­ reiche Gas wird der Anodeneinheit 8a der Brennstoffzelle 8 zugeführt.
<Ausführungsform 4<
Fig. 5 zeigt die Struktur des Polymer-Elektrolyt-Brennstoff­ zellensystems der vorliegenden Ausführungsform.
Das Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellensystem der vorliegen­ den Ausführungsform besitzt die gleiche Konstruktion wie bei Ausführungsform 1, ausgenommen, daß der Befeuchter 2 vom Gas­ spültyp entfernt wird und ein Befeuchter 300 mit einer osmo­ tischen Platte verwendet wird. Die osmotische Platte ist zum Beispiel aus einer porösen Kohlenstoffplatte, einer porösen Metallplatte oder einer wasserdurchlässigen Membran (z. B. ein dünner Perfluorkohlenstoffsulfonsäure-Film) hergestellt.
Wie in Fig. 6 gezeigt ist, liegt die Brennstoffzelle 8 der vorliegenden Ausführungsform ebenfalls als Schichtaufbau von Zelleinheiten 380 vor. Eine Kühlungsplatte 394 wird in diesem Schichtaufbau für eine bestimmte Anzahl an Zelleinheiten 380 eingesetzt (Fig. 6 zeigt den Fall, in dem die Anzahl der Zel­ leinheiten 380 vier ist).
Die Zelleinheit 380 und die Kühlungsplatte 394 besitzen je­ weils dieselbe Konstruktion wie die in Fig. 4 gezeigte Zel­ leinheit 80 und die Kühlungseinheit 91, ausgenommen, daß sie keine Verteileröffnungen 207 und 208 zum Transport von Luft (befeuchteter Luft) besitzen.
Der Befeuchter 300 setzt sich aus einer oder mehreren Be­ feuchtungseinheiten 390 mit Schichtaufbau zusammen (Fig. 6 zeigt den Fall mit zwei Befeuchtungseinheiten 390). Der Be­ feuchter 300 wird so auf der Brennstoffzelle 8 aufgebracht, daß sie eine Einheit bilden. Jede Befeuchtungseinheit 390 hat dieselbe Konstruktion wie die Kühlungs-Befeuchtungseinheit 90 der Ausführungsform 3, bestehend aus einem Schichtaufbau von: einer Warmwasserplatte 391, auf der zum Transport des warmen Wassers Warmwasserkanäle 391a ausgebildet sind; und einer Luftplatte 392, auf der zum Transport von Luft Luftkanäle 392a (in Fig. 6 nicht gezeigt) ausgebildet sind; und einer osmotischen Platte 393, die zwischen den Warmwasserkanälen 391a und den Luftkanälen 392a eingefügt ist, wo die Warmwas­ serkanäle 391a und die Luftkanäle 392a mit einer osmotischen Platte zwischen sich einander gegenüberliegen.
Bei der obigen Ergänzung der Brennstoffzelle 8 mit dem Be­ feuchter 300 wird das durch die Brennstoffzelle 8 zirkulie­ rende Wasser erwärmt, wenn es durch die Kühlungsplatte 394 strömt. Das erwärmte Wasser tritt dann durch die Verteiler­ öffnungen 306 und 307 in den Befeuchter 300 ein. Das erwärmte Wasser tritt anschließend durch die Warmwasserkanäle 391a, wird durch die Verteileröffnung 308 abgeleitet und durch die Leitung 110 zum Wassertank 13 geleitet. Ein Teil des durch die Warmwasserkanäle 391a strömenden erwärmten Wassers durch­ dringt die osmotische Platte 93 in die Luftkanäle 392a.
Die Luftpumpe 12 leitet durch die Verteileröffnung 309 Luft zum Befeuchter 300. Die Luft wird beim Durchströmen der Luft­ kanäle 392a durch das warme Wasser, das durch die osmotische Platte 393 tritt, befeuchtet. Die befeuchtete Luft wird dann durch die Verteileröffnung 310 abgeleitet und durch die Lei­ tung 103 zum Mischer 3 transportiert, wo die Luft mit Ener­ gieträgergas gemischt wird. Das gemischte Gas wird zum Refor­ mer 4 geschickt.
Wie aus der obigen Beschreibung ersichtlich, besitzt das Po­ lymer-Elektrolyt-Brennstoffzellensystem der vorliegenden Aus­ führungsform eine kleinere Größe als das von Ausführungsform 1, da der Befeuchter 300 in die Brennstoffzelle 8 integriert ist. Diese Konstruktion ermöglicht es, daß Wärme auch direkt von der Brennstoffzelle 8 zum Befeuchter 300 transportiert wird, woraus ein effektiver Wärmeaustausch resultiert.
Die Struktur, in der das warme Wasser von der Brennstoffzelle 8 durch die Verteileröffnungen 306 und 307 zum Befeuchter 300 gelangt, beseitigt auch die Notwendigkeit, eine Leitung an dem System anzubringen, durch die das warme Wasser befördert wird. Dies verkleinert ebenfalls die Größe des Systems.
In der vorliegenden Ausführungsform wird das Polymer-Elektro­ lyt-Brennstoffzellensystem der Ausführungsform 1 verwendet, wobei der Befeuchter 2 durch den Befeuchter 300 ersetzt wird. Jedoch ist es ebenfalls möglich, durch Ersetzen des Befeuch­ ters 2 durch den Befeuchter 300 das System der Ausführungs­ form 2 zu verwenden.
<Ausführungsform 5<
Fig. 7 zeigt die Struktur des Polymer-Elektrolyt-Brennstoff­ zellen-Systems der vorliegenden Ausführungsform.
Das Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellen-System der vorliegen­ den Ausführungsform besitzt dieselbe Konstruktion wie das von Ausführungsform 1, ausgenommen, daß es einen Befeuchter 400 umfaßt, der sowohl Luft als auch Spaltgas befeuchtet, während in Ausführungsform 1 die Luft von der Luftpumpe 12 und das Spaltgas jeweils durch den Befeuchter 2 und den Befeuchter 7 befeuchtet wurden.
Der Befeuchter 400 ist so konstruiert, daß Luftkanäle 400a Warmwasserkanälen 400b gegenüberliegen und auch Spaltgas-Ka­ nälen 400c, jeweils mit osmotischen Platten 493a und 493b zwischen ihnen, gegenüberliegen.
Der Befeuchter 400 ist, wie oben beschrieben, zusammengesetzt aus einer Luftbefeuchtungseinheit und einer Spaltgasbefeuch­ tungseinheit. Der Befeuchter 400 kann eine gewünschte Anzahl Luftbefeuchtungseinheiten oder Spaltgaseinheiten umfassen. Der Befeuchter 400 kann, wie der Befeuchter 300 der Ausfüh­ rungsform 4, ebenfalls auf der Brennstoffzelle 8 angebracht werden, so daß sie eine Einheit bilden.
Wie aus der obigen Beschreibung offensichtlich, besitzt das Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellensystem der vorliegenden Ausführungsform eine geringere Größe als das der vorhergehen­ den Ausführungsformen, da es für einen Befeuchter 400 möglich ist, sowohl Luft als auch Spaltgas zu befeuchten.
In Ausführungsform 1 leitet der Ventilator 11 Luft zur Katho­ deneinheit 8b, und die Luftpumpe 23 leitet Luft zum Befeuch­ ter 2. In der vorliegenden Ausführungsform wird die vom Ven­ tilator 11 kommende Luft im Befeuchter 400 befeuchtet. Die befeuchtete Luft wird dann zur Kathodeneinheit 8b geleitet, um zur Erzeugung von Elektrizität zu dienen. Die von der Ka­ thodeneinheit 8b abgeleitete Luft wird als ein Oxidationsmit­ tel zum Mischer 3 geleitet, wo sie mit dem Energieträgergas gemischt wird.
Die Kathodeneinheit 8b verbraucht einen Teil des Sauerstoffs, der in der durch die Einheit 8b während der Erzeugung von Strom geleiteten Luft enthalten ist. Demgemäß ist der Sauer­ stoffgehalt in der von der Kathodeneinheit 8b abgeleiteten Luft geringer als in der Umgebungsluft; der Gehalt an Stick­ stoff in der von der Kathodeneinheit 8b abgeleiteten Luft ist höher als in der Umgebungsluft. Nichtsdestotrotz ist die von der Kathodeneinheit 8b abgeleitete Luft ausreichend, um als Oxidationsmittel zur partiellen Oxidation des Energieträger­ gases zu dienen.
Die Kathodeneinheit 8b der Brennstoffzelle 8 erzeugt Wasser während der Erzeugung von Elektrizität und verwendet das er­ zeugte Wasser, um die durch die Einheit 8b strömende Luft zu befeuchten. Folglich erhält der Mischer 3 befeuchtete Luft (eine Mischung aus Luft und Dampf), die sowohl durch den Be­ feuchter 400 als auch die Kathodeneinheit 8b der Brennstoff­ zelle 8 befeuchtet wurde.
Die Menge an von der Kathodeneinheit 8b abgeleiteter Luft ist viel größer als die vom Mischer 3 zum Mischen mit dem Ener­ gieträgergas benötigte Luftmenge. Demgemäß wird in der vor­ liegenden Ausführungsform in der Leitung 103 zwischen der Ka­ thodeneinheit 8b und dem Mischer 3 ein Verteilungsventil 125 vorgesehen. Das Verteilungsventil 125 wird so eingestellt, daß nur die benötigte Luftmenge zum Mischer 3 geleitet wird und der Rest an die Umgebung abgegeben wird.
Es ist wünschenswert, eine Luftpumpe zwischen dem Vertei­ lungsventil 125 und dem Mischer 3 vorzusehen, um eine gleich­ mäßige Menge Luft zum Mischer 3 zu leiten. Jedoch kann dies auch erreicht werden ohne eine solche Luftpumpe einzusetzen, wenn der Mischer 3 aus einem Ejektor besteht, der die vom Verteilungsventil 125 abgeleitete Luft ansaugt.
In der vorliegenden Ausführungsform wird die vom Befeuchter 400 befeuchtete Luft über die Kathodeneinheit 8b der Brenn­ stoffzelle 8 zum Mischer 3 geleitet. Jedoch kann auch nicht­ befeuchtete Luft über die Kathodeneinheit 8b zum Mischer 3 geleitet werden. Dies stört den Betrieb des Systems nicht.
Ein Boiler 410 zur Erzeugung von Dampf kann zum Brennstoff­ zellensystem der vorliegenden Ausführungsform hinzugefügt werden, wie in Fig. 7 in einem Abschnitt gezeigt, der durch eine teilweise gestrichelte Linie umgeben ist. Der im Boiler 410 erzeugte Dampf wird zum Mischer 3 geleitet, wo der Dampf mit dem von der Energieträgergasquelle 1 gelieferten Energie­ trägergas gemischt wird. Das bedeutet, daß der Mischer 3 so­ wohl Dampf als auch befeuchtete Luft zum Mischen mit dem Energieträgergas erhalten kann.
Sonstige Anmerkungen
In den Ausführungsformen 1 und 2 speichert der abgedichtete Behälter 21 des Befeuchters 2 das aus der Kühlungseinheit 8c kommende zirkulierende Wasser, so daß die Temperatur des ab­ gedichteten Behälters 21 automatisch nahe der Arbeitstempera­ tur der Brennstoffzelle 8 gehalten wird. Jedoch kann eine Wärmequelle an den abgedichteten Behälter 21 angeschlossen sein, um das im Behälter 21 zurückgehaltene Wasser zu erwär­ men.
In den obigen Ausführungsformen umfaßt der Reformer 4 die Re­ formierungsleitung 41, die mit einem Reformierungskatalysator gefüllt ist, und der Reformierungskatalysator wird sowohl für die partielle Oxidation als auch für die Dampfreformierung verwendet. Jedoch ist es möglich, eine getrennte Katalysator­ schicht für die partielle Oxidation, die mit einem Reformie­ rungskatalysator für die partielle Oxidation gefüllt ist, und eine Dampfreformierungskatalysatorschicht, die mit einem Re­ formierungskatalysator für die Dampfreformierung gefüllt ist, auszubilden, so daß das gemischte Gas zuerst durch die Kata­ lysatorschicht für die partielle Oxidation und dann durch die Dampfreformierungskatalysatorschicht hindurchströmt.
Die obigen Ausführungsformen stellen Beispiele für Polymer- Elektrolyt-Brennstoffzellensysteme dar, in denen wasserstoff­ reiches Gas, das aus einem Reformer 4 kommt, durch einen CO- Entferner und einen Befeuchter strömt, bevor es einer Poly­ mer-Elektrolyt-Brennstoffzelle zugeführt wird. Jedoch ist die vorliegende Erfindung nicht auf Polymer-Elektrolyt-Brenn­ stoffzellensysteme beschränkt, sondern ist für allgemeine Brennstoffzellensysteme einsetzbar.
Es ist festzuhalten, daß für Brennstoffzellensysteme vom Phosphorsäuretyp keine CO-Entferner und keine Befeuchter be­ nötigt werden.
Die vorliegende Erfindung wurde vollständig mit Beispielen anhand der begleitenden Zeichnungen beschrieben, wobei darauf hinzuweisen ist, daß verschiedene Veränderungen und Modifika­ tionen für den Fachmann im Stand der Technik offensichtlich sind. Obwohl solche Veränderungen und Modifikationen in der vorliegenden Erfindung nicht erwähnt sind, sollen sie als im Schutzumfang eingeschlossen betrachtet werden.

Claims (16)

1. Wasserstofferzeugungsvorrichtung zur Wasserstofferzeu­ gung, wobei die Wasserstofferzeugungsvorrichtung umfaßt:
Befeuchtungsmittel zur Befeuchtung eines Oxidationsmit­ tels, indem dem Oxidationsmittel der Kontakt mit warmem Wasser ermöglicht wird;
Mischungsmittel zum Mischen des durch die Befeuchtungs­ mittel befeuchteten Oxidationsmittels mit einem Kohlen­ wasserstoffenergieträger, um ein gemischtes Gas aus Koh­ lenwasserstoffenergieträger, dem Oxidationsmittel und Dampf zu erzeugen; und
Reformierungsmittel, die dem Oxidationsmittel die parti­ elle Oxidation des Kohlenwasserstoffenergieträgers und dem Dampf die Reformierung des Kohlenwasserstoffenergieträgers ermöglichen.
2. Wasserstofferzeugungsvorrichtung zur Wasserstofferzeu­ gung, wobei die Wasserstofferzeugungsvorrichtung umfaßt:
Befeuchtungsmittel zur Befeuchtung einer Mischung eines Kohlenwasserstoffenergieträgers und eines Oxidationsmittels, indem der Mischung der Kontakt mit warmem Wasser ermöglicht wird, um ein gemischtes Gas aus dem Kohlenwasserstoffenergie­ träger, dem Oxidationsmittel und Dampf zu erzeugen; und
Reformierungsmittel, die dem Oxidationsmittel die parti­ elle Oxidation des Kohlenwasserstoffenergieträgers und dem Dampf die Reformierung des Kohlenwasserstoffenergieträgers ermöglichen.
3. Brennstoffzellensystem, das umfaßt:
eine Wasserstofferzeugungsvorrichtung zur Wasserstoffer­ zeugung, wobei die Wasserstofferzeugungsvorrichtung aufweist:
Befeuchtungsmittel zur Befeuchtung eines Oxidationsmit­ tels, indem dem Oxidationsmittel der Kontakt mit warmem Was­ ser ermöglicht wird; Mischungsmittel zum Mischen des durch die Befeuchtungsmittel befeuchteten Oxidationsmittels mit einem Kohlenwasserstoffenergieträger, um ein gemischtes Gas aus Kohlenwasserstoffenergieträger, dem Oxidationsmittel und Dampf zu erzeugen; und Reformierungsmittel, die dem Oxidati­ onsmittel die partielle Oxidation des Kohlenwasserstoffener­ gieträgers und dem Dampf die Reformierung des Kohlenwasser­ stoffenergieträgers ermöglichen; und
eine Brennstoffzelle zur Erzeugung von Elektrizität un­ ter Verwendung des durch die Wasserstofferzeugungsvorrichtung erzeugten Wasserstoffs, wobei die Brennstoffzelle mindestens eine Zelle umfaßt, wobei jede Zelle einen Schichtaufbau aus einer Anode und einer Kathode mit einer dazwischenliegenden Elektrolytmembran besitzt.
4. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 3, in dem das durch die Befeuchtungsmittel verwendete warme Wasser durch einen in der Brennstoffzelle befindlichen Wärmeaustauscher erwärmt wird.
5. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 4, in dem das Be­ feuchtungsmittel mit der Brennstoffzelle thermisch eine Ein­ heit bildet und das Befeuchtungsmittel benachbart zur Brenn­ stoffzelle ist.
6. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 4, in dem das Be­ feuchtungsmittel umfaßt:
einen oder mehrere Wasserkanäle, durch die das durch den Wärmeaustauscher in der Brennstoffzelle erwärmte warme Wasser hindurchströmt; und
ein oder mehrere Oxidationsmittelkanäle, durch die das Oxidationsmittel hindurchströmt, wobei
die Wasserkanäle den Oxidationsmittelkanälen mit entwe­ der einer dazwischenliegenden osmotischen Platte oder osmoti­ schen Membran gegenüberliegen.
7. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 6, in dem das Be­ feuchtungsmittel mit der Brennstoffzelle thermisch eine Ein­ heit bildet, wobei das Befeuchtungsmittel benachbart zur Brennstoffzelle ist.
8. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 4, in dem die Brennstoffzelle mehrere Zellen umfaßt, in denen
das Befeuchtungsmittel zwischen jedes Zellenpaar mehre­ rer Zellen eingefügt ist; wobei das Befeuchtungsmittel um­ faßt:
einen oder mehrere Wasserkanäle, durch die das für die Kühlung jeder Zelle verwendete Wasser hindurchströmt; und
ein oder mehrere Oxidationsmittelkanäle, durch die das Oxidationsmittel hindurchströmt; wobei
die Wasserkanäle den Oxidationsmittelkanälen mit entwe­ der einer dazwischenliegenden osmotischen Platte oder osmoti­ schen Membran gegenüberliegen.
9. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 3, in dem das durch das Befeuchtungsmittel befeuchtete Oxidationsmittel den Mi­ schungsmitteln zugeführt wird, nachdem es durch die Kathode der Brennstoffzelle benutzt wurde.
10. Brennstoffzellensystem, das umfaßt:
eine Wasserstofferzeugungsvorrichtung zur Wasserstoffer­ zeugung, wobei die Wasserstofferzeugungsvorrichtung aufweist:
Befeuchtungsmittel zur Befeuchtung einer Mischung eines Koh­ lenwasserstoffenergieträgers und eines Oxidationsmittels, in­ dem der Mischung der Kontakt mit warmem Wasser ermöglicht wird, um ein gemischtes Gas aus dem Kohlenwasserstoffenergie­ träger, dem Oxidationsmittel und Dampf zu erzeugen; und Re­ formierungsmittel, die dem Oxidationsmittel die partielle Oxidation des Kohlenwasserstoffenergieträgers und dem Dampf die Reformierung des Kohlenwasserstoffenergieträgers ermögli­ chen; und
eine Brennstoffzelle zur Erzeugung von Elektrizität un­ ter Verwendung des durch die Wasserstofferzeugungsvorrichtung erzeugten Wasserstoffs, wobei die Brennstoffzelle mindestens eine Zelle umfaßt, wobei jede Zelle einen Schichtaufbau aus einer Anode und einer Kathode mit einer dazwischenliegenden Elektrolytmembran besitzt.
11. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 10, in dem das durch die Befeuchtungsmittel verwendete warme Wasser durch einen in der Brennstoffzelle befindlichen Wärmeaustauscher erwärmt wird.
12. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 11, in dem das Be­ feuchtungsmittel mit der Brennstoffzelle thermisch eine Ein­ heit bildet und das Befeuchtungsmittel benachbart zur Brenn­ stoffzelle ist.
13. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 11, in dem das Be­ feuchtungsmittel umfaßt:
einen oder mehrere Wasserkanäle, durch die das durch den Wärmeaustauscher in der Brennstoffzelle erwärmte warme Wasser hindurchströmt; und
ein oder mehrere Mischungskanäle, durch die die Mischung des Kohlenwasserstoffenergieträgers und des Oxidationsmittels hindurchströmt, wobei
die Wasserkanäle den Mischungskanälen mit entweder einer dazwischenliegenden osmotischen Platte oder osmotischen Mem­ bran gegenüberliegen.
14. Brennstoffzellensystem, das umfaßt:
eine Brennstoffzelle zur Erzeugung von Elektrizität un­ ter Verwendung von Wasserstoff, der jeder Anode zugeführt wird, und unter Verwendung eines Oxidationsmittels, das jeder Kathode zugeführt wird, wobei die Brennstoffzelle mindestens eine Zelle umfaßt, wobei jede Zelle einen Schichtenaufbau aus einer Anode und einer Kathode mit einer dazwischenliegenden Elektrolytmembran besitzt; und
eine Wasserstofferzeugungsvorrichtung zur Wasserstoffer­ zeugung und Zuführung des erzeugten Wasserstoffs zu jeder An­ ode der Brennstoffzelle, wobei die Wasserstofferzeugungsvor­ richtung umfaßt: Mischungsmittel zum Mischen des von jeder Kathode der Brennstoffzelle abgeführten Oxidationsmittels mit einem Kohlenwasserstoffenergieträger, um ein gemischtes Gas aus dem Kohlenwasserstoffenergieträger, dem Oxidationsmittel und Dampf zu erzeugen; und Reformierungsmittel, die dem Oxidationsmittel die partielle Oxidation des Kohlenwasser­ stoffenergieträgers und dem Dampf die Reformierung des Koh­ lenwasserstoffenergieträgers ermöglichen.
15. Wasserstofferzeugungsverfahren, das umfaßt:
einen Befeuchtungsschritt zum Befeuchten eines Oxidati­ onsmittels, indem dem Oxidationsmittel der Kontakt mit warmem Wasser ermöglicht wird;
ein Mischschritt zum Mischen des im Befeuchtungsschritt befeuchteten Oxidationsmittels mit einem Kohlenwasserstoff­ energieträger, um ein gemischtes Gas aus dem Kohlenwasser­ stoffenergieträger, dem Oxidationsmittel und Dampf zu er­ zeugen; und
einen Reformierungsschritt, der dem Oxidationsmittel die partielle Oxidation des Kohlenwasserstoffenergieträgers und dem Dampf die Reformierung des Kohlenwasserstoffenergieträ­ gers ermöglicht.
16. Wasserstofferzeugungsverfahren, das umfaßt:
einen Befeuchtungsschritt zum Befeuchten einer Mischung eines Kohlenwasserstoffenergieträgers und eines Oxidations­ mittels, indem der Mischung der Kontakt mit warmem Wasser er­ möglicht wird, um ein gemischtes Gas aus dem Kohlenwasser­ stoffenergieträger, dem Oxidationsmittel und Dampf zu erzeu­ gen; und
einen Reformierungsschritt, der dem Oxidationsmittel die partielle Oxidation des Kohlenwasserstoffenergieträgers und dem Dampf die Reformierung des Kohlenwasserstoffenergieträ­ gers ermöglicht.
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