DE69514364T2

DE69514364T2 - Stapel elektrochemischer brennstoffzellen mit gleichzeitig fliessenden kuehlmittel- und oxidantienstroemen

Info

Publication number: DE69514364T2
Application number: DE69514364T
Authority: DE
Inventors: Y. Chow; J. Fletcher; Gerald Hornburg; G. Pow; H. Voss; David P. Wilkinson; M. Wozniczka
Original assignee: Ballard Power Systems Inc; Siemens VDO Electric Drives Inc
Current assignee: BDF IP Holdings Ltd
Priority date: 1994-06-24
Filing date: 1995-06-23
Publication date: 2000-05-25
Anticipated expiration: 2015-06-24
Also published as: CA2192170A1; AU2709895A; DE69514364D1; WO1996000453A1; AU687211B2; US5547776A; JPH09511356A; EP0774170B1; EP0774170A1; CA2192170C

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Steuern des Wassergehalts in einem Reaktandenstrom in einer elektrochemischen Brennstoffzellenanordnung.

Hintergrund der Erfindung

Elektrochemische Brennstoffzellen wandeln Brennstoff und Oxidationsmittel in Elektrizität und Reaktionsprodukt um. Elektrochemische Solid-Polymer-Brennstoffzellen verwenden im allgemeinen eine Membran-Elektroden-Anordnung ("MEA"), die aus einem polymeren Festelektrolyten (Solid-Polymer-Elektrolyt genannt) oder einer Ionenaustauschermembran besteht, der bzw. die zwischen zwei Elektroden liegt, welche von einem porösen, elektrisch leitfähigen Flachmaterial, typisch einem Kohlefaser- Papier, gebildet sind. Die MEA weist eine Katalysatorschicht, typisch in Form von feingemahlenem Platin, an jeder Membran/Elektrode-Grenzfläche auf, um die gewünschte elektrochemische Reaktion zu unterstützen. Die Elektroden sind elektrisch miteinander verbunden, um einen Pfad zum Leiten von Elektronen zwischen den Elektroden zu einer äußeren Last zu schaffen.
An der Anode permeiert der Brennstoff durch das poröse Elektrodenmaterial und reagiert an der Katalysatorschicht unter Bildung von Kationen, die durch die Membran zur Kathode wandern. An der Kathode reagiert die sauerstoffhaltige Gasquelle an der Katalysatorschicht unter Bildung von Anionen. Die an der Kathode gebildeten Anionen reagieren mit den Kationen unter Bildung eines Reaktionsprodukts.
In elektrochemischen Brennstoffzellen, welche Wasserstoff als Brennstoff und sauerstoffhaltige Luft (oder im wesentlichen reinen Sauerstoff) als Oxidattonsmittel benutzen, führt die katalysierte Reaktion an der Anode zur Entstehung von Wasserstoffkationen (Protonen) aus der Brennstoffquelle. Die Ionenaustauschermembran erleichtert die Wanderung von Wasserstoffionen von der Anode zur Kathode. Zusätzlich dazu, daß sie Wasserstoffionen leitet, trennt die Membran den wasserstoffhaltigen Brennstoffstrom von dem sauerstoffhaltigen Oxidationsmittelstrom. An der Kathode reagiert der Sauerstoff an der Katalysatorschicht unter Bildung von Anionen. Die an der Kathode entstandenen Anionen reagieren mit den Wasserstoffionen, welche die Membran passiert haben, unter Bildung von flüssigem Wasser als Reaktionsprodukt. Die Anoden- und Kathodenreaktionen in Wasserstoff; Sauerstoff-Brennstoffzellen werden durch die folgenden Gleichungen verdeutlicht:
Anodenreaktion: H&sub2; → 2H+ + 2e&supmin;
Kathodenreaktion: 1/2O&sub2; + 2H&spplus; + 2e&supmin; → H&sub2;O
In typischen Brennstoffzellen liegt die MEA zwischen zwei elektrisch leitfähigen Platten, von denen eine jede mindestens einen in ihr eingravierten oder eingefrästen Strömungsweg aufweist. Diese Fluidströmungsfeldplatten sind typisch aus Graphit hergestellt. Die Strömungswege leiten den Brennstoff und das Oxidationsmittel zu den jeweiligen Elektroden, nämlich zur Anode auf der Brennstoffseite und zur Kathode auf der Oxidationsmittelseite. Bei einer Einzelzellen-Anordung sind Fluidströmungsfeldplatten sowohl an der Anoden- wie an der Kathodenseite vorgesehen. Die Platten fungieren als Stromsammler oder Stromkollektoren, stützen die Elektroden, schaffen Kanäle für den Zutritt des Brennstoffs und Oxidationsmittels zu den Anoden- bzw. Kathodenoberflächen und schaffen Kanäle für die Entfernung während des Zellenbetriebs gebildeten Wassers.
Zwei oder mehr Brennstoffzellen können miteinander verbunden werden, wobei die Zellen im allgemeinen in Reihe, in manchen Fällen aber auch parallel verschaltet werden, um die Gesamtleistungsabgabe der Anordnung zu steigern. Im Falle von reihengeschalteten Anordnungen dient eine Seite einer gegebenen Platte als Anodenplatte für eine Zelle, und die andere Seite der Platte kann als Kathodenplatte für die benachbarte Zelle dienen. Eine solche Anordnung mehrerer Brennstoffzellen in Reihe wird als Brennstoffzellenstapel bezeichnet und wird allgemein mit Hilfe von Spannstangen oder Zugbolzen und Endplatten zusammengehalten. Typisch weist der Stapel Verteiler und Einlaßöffnungen auf, um den Brennstoff (im wesentlichen reiner Wasserstoff, Methanol-Reformat oder reformiertes Erdgas) und das Oxidationsmittel (im wesentlichen reiner Sauerstoff oder sauerstoffhaltige Luft) zu den Anoden- und Kathoden-Strömungsfeldkanälen zu leiten. Üblicherweise enthält der Stapel auch einen Verteiler und eine Einlaßöffnung, um das Kühlmittelfluid, typischerweise Wasser, zu inneren Kanälen im Stapelinneren zu leiten, um aufgrund der exothermen Reaktion des Wasserstoffs und Sauerstoffs im Brennstoffzelleninneren entwickelte Wärme aufzunehmen. Allgemein weist der Stapel außerdem Auslaßverteiler und Auslaßöffnungen zum Austreiben der unreagierten Brennstoff- und Oxidationsmittelgase, die jeweils mitgerissenem Wasser befrachtet sind, sowie einen Auslaßverteiler und eine Auslaßöffnung für das aus dem Stapel austretende Kühlwasser auf. Es ist allgemein zweckmäßig, alle Einlaß- und Auslaßöffnungen am gleichen Ende des Stapels anzuordnen.
Vorbedingung für die Wasserstoffionenleitfähigkeit durch Ionenaustauschermembranen ist allgemein das Vorhandensein von Wassermolekülen zwischen den Oberflächen der Membran. Aus diesem Grund werden die Brennstoff- und Oxidationsmittelgase befeuchtet, bevor sie in die Brennstoffzelle eingeführt werden, um die Sättigung der Membranen innerhalb der MEAs aufrechtzuerhalten. Üblicherweise erfolgt die Befeuchtung der Brennstoff- und Oxidationsmittelgase dadurch, daß man jedes Gas auf einer Seite einer Wasserdampfaustauschermembran fließen läßt und auf der gegenüberliegenden Seite der Membran deionisiertes Wasser fließen läßt. Deionisiertes Wasser wird bevorzugt, um eine Kontamination der Membran durch unerwünschte Ionen zu verhüten. In derartigen Befeuchtungsanordnungen auf der Basis von Membranen wird das Wasser durch die Membran hindurch zu den Brennstoff- und Oxidationsmittelgasen transportiert. NAFION stellt ein geeignetes und zweckmäßiges Befeuchtungsmembranmaterial für solche Anwendungen dar; es eignen sich jedoch auch andere kommerziell erhältliche Wasseraustauschermembranen. Andere Befeuchtungstechniken, die nicht auf Membranen basieren, können ebenfalls Anwendung finden, z. B. solche, bei denen die Gase unmittelbar der Einwirkung von Wasser in einem Verdampfungsraum ausgesetzt werden, um so dem Gas die Aufnahme verdampften Wassers zu erlauben.
Allgemein wird es bevorzugt, die Brennstoff- und Oxidationsmittelgase bei oder so nahe wie möglich bei der Betriebstemperatur und dem Betriebsdruck der Brennstoffzelle zu befeuchten. Die Fähigkeit von Gasen, z. B. von Luft, zur Aufnahme von Wasser variiert erheblich je nach Temperatur, speziell bei niedrigen Betriebsdrücken. Eine Befeuchtung des Luft-(Oxidationsmittel-) Stroms bei einer Temperatur, die merklich unter der Betriebstemperatur der Brennstoffzelle liegt, führt möglicherweise zu einem Feuchtigkeitsniveau, das genügend niedrig ist, um die Membran auszutrocknen, wenn der Strom in die Zelle eingespeist wird.
Bei dem Oxidationsmittelstrom, der durch die Kathodenschicht einer Brennstoffzelle geleitet wird, besteht im allgemeinen ein umgekehrter Zusammenhang zwischen der Konzentration an Sauerstoff und dem Gehalt an Wasser des Oxidationsmittelstroms. In dieser Hinsicht wird man die höchste Sauerstoffkonzentration normalerweise am Eintritt des Oxidationsmittelstroms in die Kathodenschicht finden. Unter der Annahme, daß keine zusätzlichen Quellen frischen Sauerstoffs in den Oxidationsmittelstrom zwischen dem Eintritt und dem Austritt eingeführt werden, wird sich Sauerstoffkonzentration in dem Oxidationsmittelstrom allmählich, mit Verbrauch des Sauerstoffs durch die elektrochemische Reaktion an der Kathode, verringern. Unter diesen Umständen wird die niedrigste Sauerstoffkonzentration am Austritt des Oxidationsmittelstroms aus der Kathodenschicht gefunden. Umgekehrt findet sich der niedrigste Wassergehalt normalerweise am Eintritt in den Oxidationsmittelstrom zur Kathode. Da es durch die elektrochemische Reaktion an der Kathode zur Bildung von Wasser kommt, erhöht sich der Wassergehalt auf dem Weg des Oxidationsmittelstroms zum Auslaß, wo der Oxidationsmittelstrom den höchsten Wassergehalt aufweisen wird. Bevorzugt sollte die Temperatur des Oxidationsmittelstroms zwischen dem Oxidationsmittelstromeinlaß und dem Oxidationsmittelstromauslaß der Kathodenschicht angehoben (d. h. für einen positiven Temperaturgradienten gesorgt) werden, weil sich die Wasseraufnahmefähigkeit eines Gasstroms mit seiner Temperatur erhöht.
Bei herkömmlichen Brennstoffzellenstapeln beruht der Ansatz zum thermischen Management darin, für isotherme Bedingungen über den gesamten aktiven Bereich der Zelle zu sorgen. Beispielsweise offenbart die US-PS Nr. 5 230 966 eine Kühlmittel-Fluidströmungsfeldplatte, welche eine Rippenkäfig-artige Strömungskanalausbildung aufweist, in dem Versuch, für eine gleichmäßigere Kühlung und damit für isotherme Bedingungen über den zentralen, aktiven Bereich der Zelle zu sorgen.
Der Versuch, isotherme Bedingungen über den aktiven Bereich der Zelle zu erzeugen, führt häufig zum Vorhandensein von Zonen mit unterschiedlichen Betriebsbedingungen, die sich wie folgt charakterisieren lassen:
Anfangszone (unmittelbar hinter dem Oxidationsmittelstromein- laß): Der eintretende Oxidationsmittelstrom ist im allgemeinen bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzelle nicht mit Wasser gesättigt und ist in der Lage, an der Kathode entstandenes Produktwasser aufzunehmen, ohne daß Sättigung des Oxidationsmittelstroms eintritt. Unter diesen Verhältnissen wird aber auch Wasser aus dem Membran-Elektrolyten verdampfen. Dieser Wasserentzug aus dem Elektrolyten erhöht den Elektrolytwiderstand, erniedrigt die Leistungsfähigkeit und kann die Lebensdauer des Elektrolyten verkürzen.
Zwischenzone (zwischen dem Oxidationsmittelstromeinlaß und -auslaß): Schließlich wird der Wassergehalt des Oxidationsmittelstroms bis zu dem Punkt ansteigen, an dem, bei der Brennstoffzellen-Betriebstemperatur, die relative Feuchtigkeit des Oxidationsmittelstroms hinreichend sein wird, um das Produktwasser zu entfernen, ohne der Membran Wasser zu entziehen. In dieser bevorzugten Situation wird möglicherweise etwas Wasser in der Form von mitgerissenen Tröpfchen flüssigen Wassers ausgetragen.
Endzone (gerade vor dem Oxidationsmittelstromauslaß): Das durch die Brennstoffzelle erzeugte Produktwasser hat die Wasseraufnahmefähigkeit des Oxidationsmittelstroms bei der festgelegten Betriebstemperatur der Brennstoffzelle überschritten. Es kann also kein weiteres Produktwasser in den Oxidationsmittelstrom aufgenommen werden. In der Folge kann es zur Ansammlung flüssigen Wassers kommen, verbunden mit lokal reduzierter Leistungsfähigkeit der Brennstoffzelle, bedingt durch den behinderten Zutritt des Oxidationsmittelstroms zu den aktiven elektrokatalytischen Plätzen der Membran/Elektrode-Grenzfläche und/oder durch die Entstehung von Verstopfungen, die den Fluß des Oxidationsmittelstroms durch einige der Kanäle in einem Mehrkanalströmungsfeld hemmen (d. h. es tritt Überflutung oder "Überschwemmen" ein).
Eine Aufgabe der Erfindung liegt in der Bereitstellung eines verbesserten Verfahrens zum Betreiben einer elektrochemischen Brennstoffzelle, wobei der Kühlmittelstrom bezüglich eines Reaktandenstroms so gerichtet wird, daß das Temperaturprofil des Kühlmittelstroms demjenigen gleichkommt, welches erforder lich ist, um zufriedenstellende Wasser-Management-Bedingungen entlang mindestens eines wesentlichen Teils des Strömungswegs des Reaktandenstroms zu erzielen.
Diese Aufgabe wird durch das Verfahren nach Anspruch 1 erfüllt; weitere Verbesserungen des erfindungsgemäßen Verfahrens können durch die Merkmale eines oder mehrerer der Ansprüche 2 bis 5 erzielt werden.
Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren, welches eine Wasserentfernung über den Oxidationsmittelstrom vorsieht, wird die Temperatur in jeder der Anfangs-, Zwischen- und Endzonen bewußt und unabhängig von den anderen angepaßt, um eine zufriedenstellende lokale Leistungsfähigkeit in allen Zonen zu erzielen. In dieser Hinsicht werden folgende Bedingungen bzw. Zustände angestrebt:
Anfangszone - eine Absenkung der Temperatur in dieser Zone führt zu einer höheren relativen Feuchtigkeit, um die Membran ausreichend wasserhaltig zu halten, wodurch die lokale Leistungsfähigkeit verbessert und die Lebensdauer der Membran verlängert werden, indem ein Austrocknen der Membran verhindert wird;
Zwischenzone - in dieser Zone wird keine Temperaturänderung angestrebt;
Endzone - eine Anhebung der Temperatur in dieser Zone bewirkt, daß mehr Wasser in den Oxidationsmittelstrom aufgenommen und über den Oxidationsmittelstromauslaß aus der Zelle ausgetragen wird, ohne ein Überfluten und/oder Schwierigkeiten hinsichtlich des Zutritts zur Membran/Elektrode-Grenzfläche zu verursachen.
In der US-A 4 973 530 ist eine Brennstoffzellen-Anordnung offenbart, welche Mittel zum Regulieren des Feuchtigkeitsgehalts und der Temperatur eines Reaktandenstroms umfaßt. Die Brennstoffzelle umfaßt eine rechteckige Membranplatte (Fig. 2B) mit einem Stützrahmen, der die Ionenaustauschermembran der Brennstoffzelle Seite an Seite mit einer separaten Wassertransportmembran hält; ferner umfaßt die Brennstoffzelle eine rechteckige Strömungsfeldplatte (Fig. 2A) mit einem ersten und einem zweiten durchgängigen, serpentinenförmigen Reaktandenströmungskanal. Die Membranplatte und die Strömungsfeldplatte sind übereinander angeordnet, so daß die Reaktandenströmungskanäle benachbart zu der Membranplatte liegen. Der erste serpentinenförmige Reaktandenströmungskanal erstreckt sich über eine erste Hälfte der Strömungsfeldplatte, und der zweite serpentinenförmige Reaktandenströmungskanal erstreckt sich über die zweite Hälfte der Strömungsfeldplatte; die einlaßseitigen Enden der Reaktandenströmungskanäle befinden sich in einander gegenüberliegenden Endbereichen der rechteckigen Strömungsfeldplatte, während die auslaßseitigen Enden der Reaktandenströmungskanäle benachbart zueinander in einem mittleren Bereich der Strömungsfeldplatte angeordnet sind. Ein im wesentlichen geradliniger Steuerfluid-Strömungsweg ist benachbart zu dem gesamten Bereich der Wassertransportmembran auf der den Reaktandenströmungskanälen gegenüberliegenden Seite vorgesehen, so daß Feuchtigkeit entweder durch die Wassertransportmembran hindurch aus dem Steuerfluid herausgesaugt wird, um ein Brennstoffgas zu befeuchten, oder in Richtung Steuerfluid gesaugt wird, um übermäßige Wasseransammlung in einem Oxidationsmittelgas zu verhindern. Ein einlaßseitiges Ende des Steuerfluid-Strömungswegs ist nahe der Position des einlaßseitigen Endes des ersten serpentinenförmigen Reaktandenströmungskanal angeordnet, und das auslaßseitige Ende des Steuerfluid-Strömungswegs ist nahe der Position des Einlasses des zweiten serpentinenförmigen Reaktan denströmungskanal angeordnet. Demzufolge fließt das Steuerfluid im wesentlichen im Gegenstrom zu dem in dem zweiten Reaktandenströmungskanal fließenden Reaktandenstrom, und der wärmste Bereich des Steuerfluid-Strömungswegs deckt sich im wesentlichen mit dem Bereich der Strömungsfeldplatte, welcher das einlaßseitige Ende des zweiten Reaktandenströmungskanals einschließt. Ferner, weil sich der Strömungsweg des Steuerfluids nicht über den Bereich der Ionenaustauschermembran erstreckt, wo - aufgrund der elektrochemischen Reaktion - Wasser und Wärme erzeugt werden, ist die bekannte Brennstoffzellenanordnung nicht in der Lage, für eine befriedigende Feuchtigkeits- und Temperaturkontrolle im kritischten Bereich der Brennstoffzelle zu sorgen.
Wenn das erfindungsgemäße Verfahren auf eine Brennstoffzelle oder einen Brennstoffzellenstapel angewendet wird, wird eine gelenkte Kühlung erzielt, dadurch, daß der mit der oder mit jeder Brennstoffzelle verbundene Kühlmechanismus gesteuert wird. Die gelenkte Kühlung wird dadurch erzielt, daß der Strömungsweg des Kühlmittelstroms angepaßt wird und daß der Massendurchfluß des Kühlmittelstroms angepaßt wird. Im besonderen wird ein Ansatz nach dem Prinzip der gleichgerichteten Strömung oder Gleichstromführung verwendet, so daß der eintretende Kühlmittelstrom, der in die Kühlmittel-Strömungsfeldkanäle bei seiner tiefsten Temperatur eintritt, benachbart zu der Anfangszone fließt. Mit Erreichen der Zwischenzone hat er infolge der Aufnahme von Wärme aus der elektrochemischen Reaktion von Wasserstoff und Sauerstoff eine Erwärmung erfahren, wobei der Kühlmittelstrom auf seinem Weg in Richtung des Kühlmittelstromauslasses seine Wärmeaufnahme und seinen Temperaturanstieg fortsetzen wird.
Wenn der erwärmte Kühlmittelstrom benachbart zu der Endzone fließt, wo der Kühlmittelstrom seine höchste Temperatur er reicht hat, wird mehr Wasser erlaubt, in den dampfförmigen Zustand zu treten und aus der Zelle ausgetragen zu werden, ohne daß Überflutungs- und/oder Massentransport-Probleme auftreten. Die Größe der Temperaturdifferenz zwischen dem Kühlmittelstromeintritt und dem Kühlmittelstromaustritt wird durch Variieren der Strömungsrate des Kühlmittelstroms angepaßt und kann so eingestellt werden, daß insgesamt das optimale Leistungsverhalten aller zusammenwirkenden Zonen erzielt wird.
Wie im vorstehenden erwähnt, wird in einem Brennstoffzellenstapel, in dem die vorliegende Erfindung zur Verwendung kommt, der Kühlmittelstrom so gerichtet, daß der kühlste Bereich jeder Kühlschicht sich im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Kathodenschicht deckt, in dem der Oxidationsmittelstrom den niedrigsten Wassergehalt aufweist. Gleichzeitig wird der Kühlmittelstrom so gerichtet, daß der wärmste Bereich jeder Kühlschicht sich im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Kathodenschicht deckt, in dem der Oxidationsmittelstrom den höchsten Wassergehalt aufweist.
Der Bereich der Kathodenschicht, in der der Oxidationsmittelstrom den niedrigsten Wassergehalt besitzt, entspricht im allgemeinen dem Bereich, in dem der Oxidationsmittelstrom die höchste Sauerstoffkonzentration aufweist, typischerweise in nächster Nähe zum Eintritts des Oxidationsmittelstroms in die Kathodenschicht. Umgekehrt entspricht der Bereich der Kathodenschicht, in dem der Oxidationsmittelstrom den höchsten Wassergehalt aufweist, im allgemeinen dem Bereich, in dem der Oxidationsmittelstrom die niedrigste Konzentration an Sauerstoff aufweist, typischerweise in nächster Nähe zum Austritt des Oxidationsmittelstroms aus der Kathodenschicht.
Demnach schafft die Erfindung ein Verfahren zum Betreiben einer elektrochemischen Brennstoffzelle, wobei die Temperatur und der Massendurchfluß des Kühlmittelstroms gesteuert werden, um das Wasser-Management entlang mindestens eines wesentlichen Teils des Strömungswegs des Reaktandenstroms zu optimieren.
Die Kühlschicht kann eine Mehrzahl von Kühlmittelstromeinlässen umfassen und eine Mehrzahl von Mitteln zum Fließenlassen des Kühlmittelstroms von einem der mehreren Kühlmittelstromeinlässe zu mindestens einem Kühlmittelstromauslaß. Die Kühlschicht kann eine Mehrzahl von Kühlmittelstromauslässen umfassen, so daß der Kühlmittelstrom von einem der mehreren Kühlmittelstromeinlässe zu einem der mehreren Kühlmittelstromauslässe fließt.
Die Brennstoffzelle kann eine Mehrzahl von Oxidationsmittelstromeinlässen umfassen und eine Mehrzahl von Mitteln zum Fließenlassen des Oxidationsmittelstroms von einem der mehreren Oxidationsmittelstromeinlässe zu mindestens einem Oxidationsmittelstromauslaß. Der mindestens eine Oxidationsmittelstromauslaß und der mindestens eine Kühlmittelstromauslaß liegen bevorzugt mittig angeordnet in der Kathodenschicht bzw. Kühlschicht.
Die Mittel zum Fließenlassen des Oxidationsmittelstroms können mindestens einen Kanal umfassen, der in der Kathodenschicht ausgebildet ist, um den Oxidationsmittelstrom von dem mindestens einen Oxidationsmittelstromeinlaß nach dem Oxidationsmittelstromauslaß zu richten. Die Mittel zum Fließenlassen des Kühlmittelstroms können mindestens einen Kanal umfassen, der in der Kühlschicht ausgebildet ist, um den Kühlmittelstrom von dem Kühlmittelstromeinlaß nach dem Kühlmittelstromauslaß zu richten. Der mindestens eine Kühlmittelstromkanal kann mehrere Kühlmittelstromkanäle umfassen, die zwischen dem fernen Bereich eines Eintrittssammlerkanals, der sich von dem Kühlmittelstromeinlaß weg erstreckt, und dem fernen Bereich eines Austrittssammlerkanals, der sich von dem Kühlmittelstromauslaß weg erstreckt, verlaufen. Der mindestens eine Oxidationsmittelstromkanal und der mindestens eine Kühlmittelstromkanal können die Kathodenschicht bzw. Kühlschicht in mehreren serpentinenförmigen Gängen durchfließen. Bei der serpentinenförmigen Ausbildung können sich der mindestens eine Oxidationsmittelstromkanal und der mindestens eine Kühlmittelstromkanal derart erstrecken, daß der mindestens eine Oxidationsmittelstromkanal und der mindestens eine Kühlmittelstromkanal sich im wesentlichen decken, wodurch der Oxidationsmittelstrom und der Kühlmittelstrom entlang eines wesentlichen Teils ihrer entsprechenden Längen gleichgerichtet strömen. Der mindestens eine Oxidationsmittelstromkanal und der mindestens eine Kühlmittelstromkanal können sich auch derart erstrecken, daß der mindestens eine Kühlmittelstromkanal entlang eines wesentlichen Teils der Länge des Kühlmittelstromkanals zwischen aufeinanderfolgenden Gängen des Oxidationsmittelkanals angeordnet ist.
Die mehreren Kühlmittelstromkanäle können sich im wesentlichen parallel zueinander erstrecken. Die mehreren Kühlmittelstromkanäle können sich parallel zueinander zwischen einem sich von dem Kühlmittelstromeinlaß weg erstreckenden Eintrittssammlerkanal und einem sich von dem Kühlmittelstromauslaß weg erstreckenden Austrittssammlerkanal erstrecken.
Der mindestens eine Oxidationsmittelstromkanal und der mindestens eine Kühlmittelstromkanal können die Kathodenschicht bzw. die Kühlschicht in einer Mehrzahl von spiralförmigen Gängen durchfließen. Der mindestens eine Oxidationsmittelstromkanal und der mindestens eine Kühlmittelstromkanal können sich derart erstrecken, daß der mindestens eine Kühlmittelstromkanal und der mindestens eine Oxidationsmittelstromkanal sich im wesentlichen decken, wodurch der Kühlmittelstrom und der Oxidationsmittelstrom entlang eines wesentlichen Teils ihrer jeweiligen Längen gleichgerichtet strömen. Der mindestens eine Oxidationsmittelstromkanal und der mindestens eine Kühlmittelstromkanal können sich auch derart erstrecken, daß der mindestens eine Kühlmittelstromkanal entlang eines wesentlichen Teils der Länge des Kühlmittelstromkanals zwischen aufeinanderfolgenden Gängen des Oxidationsmittelkanals angeordnet ist.
Der mindestens eine Oxidationsmittelstromeinlaß und der mindestens eine Kühlmittelstromeinlaß können mittig angeordnet in der Kathodenschicht bzw. Kühlschicht liegen, und der mindestens eine Oxidationsmittelstromkanal kann die Kathodenschicht in mehreren spiralförmigen Gängen durchfließen, und der mindestens eine Kühlmittelstromkanal kann die Kühlschicht in mehreren Kanälen durchfließen, die sich radial von dem mindestens einen, mittig angeordneten Kühlmittelstromeinlaß weg erstrecken.
Die Kühlschicht kann eine elektrisch leitfähige, im wesentlichen fluidundurchlässige Kühlmittelfluidströmungsfeldplatte umfassen, welche in ihr ausgebildet den Kühlmittelstromeinlaß, den Kühlmittelstromauslaß und den mindestens einen Kühlmittelstromkanal aufweist.
In einem Brennstoffzellenstapel kann die Kühlschicht ferner Mittel zur Herstellung einer Abdichtung zwischen der Kühlmittelfluidströmungsfeldplatte und der Kathodenfluidströmungsfeldplatte aufweisen, wodurch der Kühlmittelstrom daran gehindert wird, in die den Stapel umgebende Umwelt zu entweichen, wenn sich der Stapel in seinem zusammengebauten Zustand befindet.
In einem elektrochemischen Brennstoffzellenstapel, bei dem an der Kathode gebildetes Produktwasser durch den Elektrolyten transportiert und über den Anodenabstrom entfernt wird, ist die Kühlschicht benachbart zu der Anodenschicht angeordnet.
Das erfindungsgemäße Verfahren sieht vor, den Massendurchfluß des Kühlmittelstroms zu steuern, so daß ein Temperaturgradient in dem Kühlmittelstrom zwischen dem Kühlmittelstromeintritt und dem Kühlmittelstromaustritt bewirkt wird.

Kurzbeschreibung der Figuren

Fig. 1 ist eine perspektivische Darstellung eines elektrochemischen Brennstoffzellenstapels mit gleichgerichtet geführten Kühlmittel-/Oxidationsmittel- Fluidströmungsfeldkanälen.
Fig. 2 ist eine Vorderansicht des elektrochemischen Brennstoffzellenstapels von Fig. 1.
Fig. 3 ist eine Schnittdarstellung des elektrochemischen Brennstoffzellenstapels in Richtung der Pfeile A-A in Fig. 2.
Fig. 4 ist eine Rückansicht des in den Fig. 1 bis 3 gezeigten elektrochemischen Brennstoffzellenstapels, die das entgegengesetzte Ende von Fig. 2 zeigt;
Fig. 5 ist eine teilweise im Schnitt ausgeführte Teilansicht des elektrochemischen Brennstoffzellenstapels von Fig. 2 bis Fig. 4 von oben gesehen;
Fig. 6A ist eine Endansicht einer Seite einer Oxidationsmittel-/Kühlmittel-Fluidströmungsfeldplatte des aktiven Abschnitts des in den Fig. 1 bis 5 gezeigten Brennstoffzellenstapels, aus der die Ausbildung der Kanäle, welche das Oxidationsmittelstrom-Strömungsfeld bilden, sowie die sechs Verteileröffnungen für die Brennstoff-, Oxidationsmittel- und Kühlmittelströme zu ersehen sind;
Fig. 6B ist eine Endansicht der gegenüberliegenden Seite der Oxidationsmittel-/Kühlmittel-Fluidströmungsfeldplatte von Fig. 6A, aus der die Ausbildung der Kanäle, welche das Kühlmittelstrom-Strömungsfeld bilden, hervorgeht;
Fig. 7 zeigt eine Endansicht einer Kühlmittelströmungsfeldplatte mit einem serpentinenförmigen Kanal, der sich zwischen einem Kühlmittelstromeinlaß und einem diagonal gegenüberliegenden Kühlmittelstromauslaß erstreckt, und, in Phantomlinien dargestellt, eine benachbarte Oxidationsmittelströmungsfeldplatte mit einem serpentinenförmigen Kanal, der sich zwischen einem Oxidationsmittelstromeinlaß und einem diagonal gegenüberliegenden Oxidationsmittelstromauslaß erstreckt, wobei sich der Kühlmittelstromkanal und der Oxidationsmittelkanal im wesentlichen decken;
Fig. 8 zeigt eine Endansicht einer Kühlmittelströmungsfeldplatte mit einem serpentinenförmigen Kanal, der sich zwischen einem Kühlmittelstromeinlaß und einem diagonal gegenüberliegenden Kühlmittelstromauslaß erstreckt, und, in Phantomlinien dargestellt, eine benachbarte Oxidationsmittelströmungsfeldplatte mit einem serpentinenförmigen Kanal, der sich zwischen einem Oxidationsmittelstromeinlaß und einem diagonal gegenüberliegenden Oxidationsmittelstromauslaß erstreckt, wobei der Kühlmittelstromkanal zwischen aufeinanderfolgenden Gängen des Oxidationsmittelkanals angeordnet ist;
Fig. 9 zeigt eine Endansicht einer Kühlmittelströmungsfeldplatte mit mehreren Kanälen, die sich im wesentlichen parallel zueinander zwischen einem sich von einem Kühlmittelstromeinlaß weg erstreckenden Eintrittssammlerkanal und einem sich von einem diagonal gegenüberliegenden Kühlmittelstromauslaß weg erstreckenden Austrittssammlerkanal erstrecken, und, in Phantomlinien dargestellt, eine benachbarte Oxidationsmittelströmungsfeldplatte mit einem serpentinenförmigen Kanal, der sich zwischen einem Oxidationsmittelstromeinlaß und einem diagonal gegenüberliegenden Oxidationsmittelstromauslaß erstreckt;
Fig. 10 zeigt eine Endansicht einer Kühlmittelströmungsfeldplatte mit mehreren Kanälen, die strahlenförmig von dem fernen Bereich eines sich von einem Kühlmittelstromeinlaß weg erstreckenden Eintrittssammlerkanals ausgehen und an dem fernen Bereich eines sich von einem diagonal gegenüberliegenden Kühlmittelstromauslaß weg erstreckenden Austrittssammlerkanals zusammenlaufen, und, in Phantomlinien dargestellt, eine benachbarte Oxidationsmittelströmungsfeldplatte mit einem serpentinenförmigen Kanal, der sich zwischen einem Oxidationsmittelstromeinlaß und einem diagonal gegenüberliegenden Oxidationsmittelstromauslaß erstreckt;
Fig. 11 zeigt eine Endansicht einer Kühlmittelströmungsfeldplatte mit mehreren Kanälen, die sich radial von einem zentral angeordneten Kühlmittelstromeinlaß zu einem sich von einem peripher angeordneten Kühlmittelstromauslaß weg erstreckenden Umfangsaustrittssammlerkanal erstrecken, und, in Phantomlinien dargestellt, eine benachbarte Oxidationsmittelströmungsfeldplatte mit einem spiralförmigen Kanal, der sich von einem zentral angeordneten Oxidationsmittelstromeinlaß zu einem peripher angeordneten Oxidationsmittelstromauslaß erstreckt;
Fig. 12 zeigt eine Endansicht einer Multiplex-Kühlmittelströmungsfeldplatte mit vier in ihr ausgebildeten Kühlmittelstromkanälen, von denen sich jeder zwischen vier separaten, mittig angeordneten Kühlmittelstromeinlässen und einem von vier separaten, peripher angeordneten Kühlmittelstromauslässen erstreckt, wobei die vier Kühlmittelstromkanäle annähernd den in den Fig. 7 bis 10 gezeigten Konfigurationen entsprechen, und, in Phantomlinien dargestellt, vier serpentinenförmige Oxidationsmittelstromkanäle, von denen sich jeder zwischen einem mittig angeordneten Oxidationsmittelstromeinlaß und einem von vier separaten, peripher angeordneten Oxidationsmittelstromauslässen erstreckt;
Fig. 13 zeigt eine Endansicht einer Kühlmittelströmungsfeldplatte mit drei serpentinenförmigen Kanälen, von denen sich ein jeder zwischen einem von drei separaten, peripher angeordneten Kühlmittelstromeinlässen und einem von drei separaten, peripher angeordneten Kühlmittelstromauslässen erstreckt, und, in Phantomlinien, eine benachbarte Oxidationsmittelströmungsfeldplatte mit einem serpentinenförmigen Kanal, der sich zwischen einem Oxidationsmittelstromeinlaß und einem diagonal gegenüberliegenden Oxidationsmittelstromauslaß erstreckt;
Fig. 14 zeigt die Auftragung der Zellenspannung als Funktion des Temperaturgradienten (dem Unterschied in der Temperatur zwischen dem Kühlmittelstromaustritt und dem Kühlmittelstromeintritt), woraus eine verbesserte Zellenleistungsfähigkeit mit zunehmender Größe des Temperaturgradienten ersichtlich wird.

Detailbeschreibung der bevorzugten Ausführungsformen

Es wird nun zunächst auf Fig. 1 Bezug genommen, gemäß welcher ein elektrochemischer Brennstoffzellenstapel 30 einen Befeuchtungsabschnitt 32 aufweist, der vor dem elektrochemisch aktiven Abschnitt 34 angeordnet ist. Der Stapel 30 ist als modular aufgebaute Platten-Rahmen-Konstruktion (sog. Filterpressenbauart) ausgeführt, und umfaßt eine Druck-Endplatte 42 und eine Fluid- Endplatte 44. Die Druck-Endplatte 42 weist einen pneumatischen Balg (nicht gezeigt) auf, der an ihrer dem aktiven Abschnitt 34 zugekehrten Oberfläche angeordnet ist und der die Platten, aus denen sich der Brennstoffzellenstapel 30 zusammensetzt, zusam mendrückt, wodurch die Abdichtung und der elektrische Kontakt zwischen den Platten des Stapels unterstützt wird. Sammelschienenplatten 46 und 48, die an einander gegenüberliegenden Enden des aktiven Abschnitts 34 angeordnet sind, schaffen die negativen bzw. positiven Kontakte, um durch die Anordnung erzeugten Strom zu einer Last (in Fig. 1 nicht gezeigt) abzuziehen. Zugbolzen 54 erstrecken sich zwischen der Fluid-Endplatte 44 und Druckbolzen 50, um den Stapel 30 unter Verwendung von Befestigungsmuttern 52 in seinem zusammengebauten Zustand zu halten und zu sichern.
Wie in Fig. 1 gezeigt, erstrecken sich von der Fluid-Endplatte 44 aus sechs Einlaß- und Auslaßöffnungen zum Anschließen der zugehenden und abgehenden Reaktanden- und Kühlmittelströme des Stapels. Diese Öffnungen sind: Eintrittsbrennstoffstrom- Öffnung 62, Austrittsbrennstoffstrom-Öffnung 64, Eintrittsoxidationsmittelstrom-Öffnung 66, Austrittsoxidationsmittelstrom- Öffnung 68, Eintrittskühlmittelstrom-Öffnung 70 und Austrittskühlmittelstrom-Öffnung 72.
Fig. 2 ist eine Endansicht des in Fig. 1 dargestellten elektrochemischen Brennstoffzellenstapels von vorne gesehen. Fig. 2 zeigt die Fluid-Endplatte 44 und Druckbolzen 50, die den Stapel 30 mit Hilfe der Befestigungsmuttern 52 in seinem zusammengebauten Zustand halten und sichern. Von der Fluid-Endplatte 44 aus erstrecken sich die Eintrittsbrennstoffstrom-Öffnung 62, Austrittsbrennstoffstrom-Öffnung 64, Eintrittsoxidationsmittelstrom-Öffnung 66, Austrittsoxidationsmittelstrom-Öffnung 68, Eintrittskühlmittelstrom-Öffnung 70 und Austrittskühlmittelstrom-Öffnung 72. Die Öffnungen 74 und das U-Stützprofil 76 sind weiter unten, in Zusammenhang mit den Fig. 5 und 6 ausführlicher beschrieben.
Fig. 3 ist eine im Schnitt ausgeführte Darstellung des Stapels 30 in Richtung der Pfeile A-A von Fig. 2. Wie in Fig. 3 gezeigt, umfaßt der aktive Abschnitt 34, neben den Sammelschienenplatten 46 und 48, eine Mehrzahl von sich wiederholenden Brennstoffzellen-Einheiten. Jede Zelle besteht aus einer Membranelektrodenanordnung 96 zwischen zwei Reaktanden-Strömungsfeldplatten 94. Eine Kühlmittel-Strömungsfeldplatte 98 ist in regelmäßigen Abständen eingefügt, um eine Kühlschicht (gelegentlich auch Kühlzelle oder Kühlmantel genannt) zum Abführen von aufgrund der in den Zellen des aktiven Abschnitts 34 stattfindenden Reaktion erzeugter Wärme zu schaffen. Die Zellen des aktiven Abschnitts 34 sind elektrisch in Reihe miteinander verbunden, vermöge des Kontakts zwischen den elektrisch leitfähigen Flachmaterialien, welche die Schichten oder Lagen der Zellen bilden.
Wie in Fig. 3 gezeigt, umfaßt der Befeuchtungsabschnitt 32 mehrere Befeuchtungszellen, von denen eine in Fig. 3 als Befeuchtungszelle 92 gezeigt ist. Jede Befeuchtungszelle 92 besteht aus einer Reaktandenfluidströmungsfeldplatte (in Fig. 3 nicht gezeigt), einer Wasserströmungsfeldplatte (nicht gezeigt) und einer zwischen der Reaktandenfluidströmungsfeldplatte und der Wasserströmungsfeldplatte angeordneten Wasserdampftransportmembran (nicht gezeigt). In dem Befeuchtungsabschnitt 32 wird Wasserdampf in die Brennstoff- und Oxidationsmittelströme eingebracht, bevor die Reaktandenströme in den aktiven Abschnitt 34 eingeleitet werden.
Fig. 3 zeigt außerdem weitere Komponenten der Druckbolzen 50 und der Druck-Endplatte 42. Jeder Druckbolzen 50 weist mehrere Federscheiben 80 auf, welche in einer in der Druckbolzenunterseite ausgebildeten Ausnehmung übereinandergestapelt angeordnet sind, um den Druckbolzen 50 vom Rest des Stapels 30 wegzudrän gen und dadurch die Schichten oder Lagen zusammenzudrücken, um die Abdichtung des Stapels zu begünstigen. Die Druck-Endplatte 42 weist einen in ihr angeordneten pneumatischen Kolben 84 auf, um einen gleichmäßigen Druck auf die Anordnung aufzubringen und dadurch die Abdichtung zu unterstützen. Das U-Stützprofil 76, dessen Enden auch in den Fig. 2 und 4 gezeigt sind, erstreckt sich über die Länge des Befeuchtungsabschnitts 32 und des aktiven Abschnitts 34 und hat die Aufgabe, die Ausrichtung zu bewahren und ein Durchhängen der den Stapel 30 bildenden Platten zu verhüten.
Fig. 4 ist eine Ansicht des rückwärtigen Endes des in Fig. 1 gezeigten Stapels 30, die das entgegengesetzte Ende von Fig. 2 zeigt. Die Druck-Endplatte 42 wird durch Bolzenköpfe 82, die sich an dem den Befestigungsmuttern 52 (in Fig. 4 nicht gezeigt) gegenüberliegenden Ende der Zugbolzen 54 befinden, am Rest des Stapels gehalten und gesichert. Die Öffnungen 74, die auch in Fig. 2 zu sehen sind, gestatten die Einleitung eines unter Druck gesetzten Fluids zu dem Balg zwischen dem pneumatischen Kolben 84 und der Druck-Endplatte 42 (siehe Fig. 3), wodurch die Abdichtung und der elektrische Kontakt zwischen den den Stapel 30 bildenden Platten begünstigt wird.
Fig. 5 ist eine teilweise geschnittene Teilansicht von oben des in den Fig. 3 bis 5 dargestellten Stapels 30. In Fig. 5 dargestellt ist ein Bereich des Befeuchtungsabschnitts, der die Befeuchtungszelle 92 einschließt. Fig. 5 zeigt außerdem die mittels der Muttern 52 am Ende der Zugbolzen 54 gesicherten Druckbolzen 50.
Fig. 6A zeigt eine Seite einer Oxidationsmittel-/Kühlmittel- Fluidfeldströmungsplatte 210 aus dem aktiven Abschnitt des in den Fig. 1 bis 5 dargestellten Brennstoffzellenstapels. Die Verteileröffnungen in der Platte 210 sind: Verteileröffnung 244 für befeuchteten Brennstoff, Austrittsbrennstoff-Verteileröffnung 246, Verteileröffnung 240 für befeuchtetes Oxidationsmittel, Austrittsoxidationsmittel-Verteileröffnung 242, Eintrittskühlmittel-Verteileröffnung 248 und Kühlmittel-/Befeuchtungsfluid-Verteileröffnung 250. Die Oberfläche der in Fig. 6A dargestellten Platte 210 weist in ihr ausgebildet mehrere Oxidationsmittelfluidströmungskanäle 232 auf, welche einen serpentinenförmigen Verlauf über den zentralen, elektrochemisch aktiven Bereich der Platte 210 nehmen.
Fig. 6B ist eine Endansicht der gegenüberliegenden Seite der Oxidationsmittel-/Kühlmittel-Fluidfeldströmungsplatte 210, wie sie in Fig. 6A gezeigt ist. Zusätzlich zu den sechs Verteileröffnungen, wie sie im vorstehenden in Zusammenhang mit Fig. 6A gezeigt und beschrieben wurden, weist die gegenüberliegende Oberfläche der Platte 210 gemäß Fig. 6B mehrere in ihr ausgebildete Kühlmittelfluidströmungskanäle 262 auf, welche einen serpentinenförmigen Verlauf über den zentralen, elektrochemisch aktiven Bereich der Platte 210 nehmen. Wie in den Fig. 6A und 6B gezeigt, korrespondiert die serpentinenförmige Ausbildung der Kühlmittelfluidströmungskanäle - bis auf ein kurzes Stück der Kühlmittelfluidströmungskanäle in der Nähe der Öffnung 248 - im wesentlichen zu der serpentinenförmigen Konfiguration der Oxidationsmittelfluidströmungsfeldkanäle auf der gegenüberliegenden Hauptoberfläche der Platte 210. Somit ist der Kühlmittelstrom durch die Strömungskanäle 262 derart gerichtet, daß der kühlste Teil des Kühlmittelstroms im wesentlichen mit dem Teil des Oxidationsmittelstroms zusammenfällt, der die höchste Konzentration an Sauerstoff (und auch den niedrigsten Wassergehalt) aufweist, und der wärmste Teil des Kühlmittelstroms im wesentlichen mit dem Teil des Oxidationsmittel stroms übereinstimmt, der die niedrigste Konzentration an Sauerstoff (und auch den höchsten Wassergehalt) aufweist.
Wie in Fig. 6B gezeigt, umschreibt ein Dichtungsmaterial oder Dichtungselement 264 jede Reaktanden-Verteileröffnung, um den zentralen Kühlmittelströmungsfeldbereich der Platte 210 gegen die durch die Verteiler fließenden Reaktandenströme zu isolieren. Das Dichtungsmaterial oder das Dichtungselement 264 hemmt ferner den Kühlmittelstrom daran, an die den Stapel umgebende Umwelt zu entweichen, wenn der Stapel sich in seinem zusammengebauten Zustand befindet.
Fig. 7 zeigt eine Endansicht einer Kühlmittelströmungsfeldplatte 300 mit einem serpentinenförmigen Kanal 302, dar sich zwischen einem Kühlmittelstromeinlaß 304 und einem diagonal gegenüberliegenden Kühlmittelstromauslaß 306 erstreckt. In Phantomlinien dargestellt, weist eine benachbarte Oxidationsmittelströmungsfeldplatte einen serpentinenförmigen Kanal 312 auf, der zwischen einem Oxidationsmittelstromeinlaß 314 und einem diagonal gegenüberliegenden Oxidationsmittelstromauslaß 316 verläuft. Der Kühlmittelstromkanal 302 und der Oxidationsmittelstromkanal 312 erstrecken sich derart, daß der kühlste Bereich der Kühlmittelströmungsfeldplatte 300, der zu dem Bereich des Kühlmittelstromkanals 302 korrespondiert, der dem Kühlmittelstromeinlaß 304 am nächsten liegt, sich im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte deckt, der die höchste Sauerstoffkonzentration (und auch den geringsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich des Oxidationsmittelstromkanals 312 entspricht, der dem Oxidationsmittelstromeinlaß 314 am nächsten liegt. In ähnlicher Weise fällt der wärmste Bereich der Kühlmittelströmungsfeldplatte 300, der zu dem Bereich des Kühlmittelstromkanals 302 korrespondiert, der dem Kühlmittelstromauslaß 306 am nächsten gelegen ist, im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte zusammen, der die niedrigste Sauerstoffkonzentration (und auch den höchsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich des Oxidationsmittelstromkanals 312 entspricht, der dem Oxidationsmittelstromauslaß 316 am nächsten liegt.
Fig. 8 zeigt eine Endansicht einer Kühlmittelströmungsfeldplatte 320 mit einem serpentinenförmigen Kanal 322, der sich zwischen einem Kühlmittelstromeinlaß 324 und einem diagonal gegenüberliegenden Kühlmittelstromauslaß 326 erstreckt. In Phantomlinien dargestellt, weist eine benachbarte Oxidationsmittelströmungsfeldplatte einen serpentinenförmigen Kanal 332 auf, der zwischen einem Oxidationsmittelstromeinlaß 334 und einem diagonal gegenüberliegenden Oxidationsmittelstromauslaß 336 verläuft. Der Kühlmittelstromkanal 322 ist zwischen aufeinanderfolgenden Gängen 332a und 332b des Oxidationsmittelkanals 332 angeordnet. Wie in Fig. 7 deckt sich der kühlste Bereich der Kühlmittelströmungsfeldplatte 320, der zu dem Bereich des Kühlmittelstromkanals 322 korrespondiert, der dem Kühlmittelstromeinlaß 324 am nächsten gelegen ist, im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte, der die höchste Sauerstoffkonzentration (und auch den geringsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich des Oxidationsmittelstromkanals 332 entspricht, der dem Oxidationsmittelstromeinlaß 334 am nächsten liegt. Ähnlich fällt der wärmste Bereich der Kühlmittelströmungsfeldplatte 320, der dem Bereich des Kühlmittelstromkanals 322 entspricht, der dem Kühlmittelstromauslaß 326 am nächsten gelegen ist, im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte zusammen, der die niedrigste Sauerstoffkonzentration (und auch den höchsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich des Oxidationsmittelstromkanals 332 entspricht, der dem Oxidationsmittelstromauslaß 336 am nächsten liegt.
Fig. 9 zeigt eine Endansicht einer Kühlmittelströmungsfeldplatte 340 mit mehreren Kanälen 342, die im wesentlichen parallel zueinander verlaufen, und zwar zwischen einem Eintrittssammlerkanal 345, der sich ausgehend von einem Kühlmittelstromeinlaß 344 erstreckt, und einem Austrittssammlerkanal 347, der sich von einem diagonal gegenüberliegenden Kühlmittelstromauslaß 346 weg erstreckt. In Phantomlinien dargestellt, weist eine benachbarte Oxidationsmittelströmungsfeldplatte einen serpentinenförmigen Kanal 352 auf, der sich zwischen einem Oxidationsmittelstromeinlaß 354 und einem diagonal gegenüberliegenden Oxidationsmittelstromauslaß 356 erstreckt. Wie in den Fig. 7 und 8 deckt sich der kühlste Bereich der Kühlmittelströmungsfeldplatte 340, der dem Bereich des Kühlmittelstromkanals 342 entspricht, der dem Eintrittssammlerkanal 345 am nächsten liegt, im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte, der die höchste Sauerstoffkonzentration (und auch den geringsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich des Oxidationsmittelstromkanals 352 entspricht, der dem Oxidationsmittelstromeinlaß 354 am nächsten liegt. Ähnlich fällt der wärmste Bereich der Kühlmittelströmungsfeldplatte 340, der dem Bereich des Kühlmittelstromkanals 342 entspricht, der dem Kühlmittelstromauslaß 346 am nächsten liegt, im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte zusammen, der die niedrigste Sauerstoffkonzentration (und auch den höchsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich des Oxidationsmittelstromkanals 352 entspricht, der dem Oxidationsmittelstromauslaß 356 am nächsten liegt.
Fig. 10 zeigt eine Endansicht einer Kühlmittelströmungsfeldplatte 360 mit mehreren Kanälen 362, die strahlenförmig von dem fernen Bereich eines sich von einem Kühlmittelstromeinlaß 364 aus erstreckenden Eintrittssammlerkanals 365 ausgehen und an dem fernen Bereich eines, sich von einem diagonal gegenüberlie genden Kühlmittelstromauslaß 366 aus erstreckenden Austrittssammlerkanals 367 zusammenlaufen. In Phantomlinien dargestellt, weist eine benachbarte Oxidationsmittelströmungsfeldplatte einen serpentinenförmigen Kanal 372 auf, der sich zwischen einem Oxidationsmittelstromeinlaß 374 und einem diagonal gegenüberliegenden Oxidationsmittelstromauslaß 376 erstreckt. Wie in den Fig. 7 bis 9 fällt der kühlste Bereich der Kühlmittelströmungsfeldplatte 360, der dem Bereich jedes Kühlmittelstromkanals 362 entspricht, der dem Endbereich des Eintrittssammlerkanal 365 am nächsten liegt, im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte zusammen, der die höchste Sauerstoffkonzentration (und auch den geringsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich des Oxidationsmittelstromkanals 372 entspricht, der dem Oxidationsmittelstromeinlaß 374 am nächsten ist. Ähnlich deckt sich der wärmste Bereich der Kühlmittelströmungsfeldplatte 360, der dem Bereich jedes Kühlmittelstromkanals 362 entspricht, der dem Anfangsbereich des Austrittssammlerkanals 367 am nächsten liegt, im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte, der die niedrigste Sauerstoffkonzentration (und auch den höchsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich des Oxidationsmittelstromkanals 372 entspricht, der dem Oxidationsmittelstromauslaß 376 am nächsten liegt.
Fig. 11 zeigt eine Endansicht einer Kühlmittelströmungsfeldplatte 380 mit mehreren Kanälen 382, die sich radial von einem mittig angeordneten Kühlmittelstromeinlaß 384 ausgehend zu einem Austrittssammlerkanal 387 erstrecken, der sich von einem peripher angeordneten Kühlmittelstromauslaß 386 aus erstreckt. In Phantomlinien dargestellt, weist eine benachbarte Oxidationsmittelströmungsfeldplatte einen spiralförmigen Kanal 392 auf, der sich von einem mittig angeordneten Oxidationsmittelstromeinlaß 394 ausgehend zu einem peripher angeordneten Oxida tionsmittelstromauslaß 396 hin erstreckt. Wie in den Fig. 7 bis 10 fällt der kühlste Bereich der Kühlmittelströmungsfeldplatte 380, der dem Bereich jedes Kühlmittelstromkanals 382 entspricht, der dem Kühlmittelstromeinlaß 384 am nächsten liegt, im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte zusammen, der die höchste Sauerstoffkonzentration (und auch den geringsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich des Oxidationsmittelstromkanals 392 entspricht, der dem Oxidationsmittelstromeinlaß 394 am nächsten liegt. Ähnlich fällt der wärmste Bereich der Kühlmittelströmungsfeldplatte 380, der dem Bereich jedes Kühlmittelstromkanals 382 entspricht, der dem Austrittssammlerkanal 387 am nächsten ist, im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte zusammen, der die niedrigste Sauerstoffkonzentration (und auch den höchsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich des Oxidationsmittelstromkanals 392 entspricht, der dem Oxidationsmittelstromauslaß 396 am nächsten liegt.
Fig. 12 ist eine Endansicht einer Multiplex-Kühlmittelströmungsfeldplatte mit vier in ihr ausgebildeten Kühlmittelstromkanälen 402a, 402b, 402c, 402d. Jeder der Kanäle 402a, 402b, 402c, 402d erstreckt sich zwischen vier separaten, zentral angeordneten Kühlmittelstromeinlässen 404a, 404b, 404c, 404d und einem von vier separaten, peripher angeordneten Kühlmittelstromauslässen 406a, 406b, 406c, 406d. Die vier Kühlmittelstromkanäle entsprechen annähernd den in den Fig. 7 bis 10 gezeigten Konfigurationen, wobei der Kanal 402a annähernd gleich dem Kanal 302 in Fig. 7 ist, der Kanal 402b annähernd gleich dem Kanal 322 in Fig. 8 ist, die Kanäle 402c annähernd gleich den Kanälen 342 in Fig. 9 sind und die Kanäle 402d annähernd gleich den Kanälen 362 in Fig. 10 sind. In Phantomlinien dargestellt erstrecken sich vier serpentinenförmige Oxi dationsmittelstromkanäle 412a, 412b, 412c, 412d zwischen einem zentral angeordneten Oxidationsmittelstromeinlaß 414 und einem von vier separaten, peripher angeordneten Oxidationsmittelstromauslässen 416a, 416b, 416c bzw. 416d. Wie in den Fig. 7 bis 10 deckt sich der kühlste Bereich jedes Multiplex-Bereichs der Kühlmittelströmungsfeldplatte 400, der dem Bereich jedes Kühlmittelstromkanals entspricht, der dem jeweiligen Kühlmittelstromeinlaß am nächsten liegt, im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte, der die höchste Sauerstoffkonzentration (und auch den niedrigsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich jedes Oxidationsmittelstromkanals entspricht, der dem Oxidationsmittelstromeinlaß 414 am nächsten liegt, entsprechenden Oxidationsmittelstromauslaß am nächsten liegt. Ähnlich deckt sich der wärmste Bereich jedes Multiplex-Bereichs der Kühlmittelströmungsfeldplatte 400, der dem Bereich jedes Kühlmittelstromkanals entspricht, der dem jeweiligen Kühlmittelstromauslaß am nächsten liegt, im wesentlichen mit dem Bereich von jedem der Multiplex-Bereiche der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte, der die niedrigste Sauerstoffkonzentration (und auch den höchsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich jedes Oxidationsmittelstromkanals entspricht, der dem entsprechenden Oxidationsmittelstromauslaß am nächsten liegt.
Fig. 13 zeigt eine Endansicht einer Kühlmittelströmungsfeldplatte 420 mit drei serpentinenförmigen Kanälen 422a, 422b, 422c, die sich jeweils zwischen einem von drei separaten, peripher angeordneten Kühlmittelstromeinlässen 424a, 424b, 424c und einem von drei separaten, peripher angeordneten Kühlmittelstromauslässen 426a, 426b, 426c erstrecken. In Phantomlinien dargestellt, weist eine benachbarte Oxidationsmittelströmungsfeldplatte einen serpentinenförmigen Kanal 432 auf, der sich zwischen einem Oxidationsmittelstromeinlaß 434 und einem diago nal gegenüberliegenden Oxidationsmittelstromauslaß 436 erstreckt. Die mittlere Temperatur des Kühlmittelstroms 422a ist kleiner als die mittlere Temperatur des Kühlmittelstroms 422b, und die mittlere Temperatur des Kühlmittelstroms 422b wiederum ist kleiner als die mittlere Temperatur des Kühlmittelstroms 422c. Bei dieser Konfiguration fällt der kühlste Bereich der Kühlmittelströmungsfeldplatte 420 im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte zusammen, der die höchste Sauerstoffkonzentration (und auch den geringsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich des Oxidationsmittelstromkanals 432 entspricht, der dem Oxidationsmittelstromeinlaß 434 am nächsten liegt. Ähnlich fällt der wärmste Bereich der Kühlmittelströmungsfeldplatte 420 im wesentlichen mit dem Bereich der benachbarten Oxidationsmittelströmungsfeldplatte zusammen, der die niedrigste Sauerstoffkonzentration (und auch den höchsten Wassergehalt) aufweist, was dem Bereich des Oxidationsmittelstromkanals 432 entspricht, der dem Oxidationsmittelstromauslaß 436 am nächsten liegt. Bevorzugt ist die Temperatur des Kühlmittels, welches am Kühlmittelstromeinlaß 424b in den Strömungskanal 422b eintritt, größer oder gleich der Temperatur des Kühlmittels, welches den Strömungskanal 422a am Kühlmittelstromauslaß 426a verläßt. Ähnlich ist die Temperatur des Kühlmittels, welches in den Strömungskanal 422c am Kühlmittelstromeinlaß 424c eintritt, größer oder gleich der Temperatur des Kühlmittels, welches den Strömungskanal 422b am Kühlmittelstromauslaß 426b verläßt.
In Zusammenhang mit dem Kühlmittelstromeinlaß-Bereich ist darauf zu achten, daß die Anfangszone nicht unterkühlt und damit die Temperatur des Versorgungssammlers oder Verteilers zum Einleiten des Oxidationsmittelstroms in den Einlaß der Kathode unterdrückt wird. Eine solche Unterkühlung würde einen Verlust an Wassergehalt in dem Oxidationsmittelstrom zur Folge haben, weil sie Kondensation an den kalten Sammlerwandungen hervorruft.
Fig. 14 zeigt die Wirkung auf die Zellenleistung, wenn man die Größe des Temperaturgradienten des Kühlmittelstroms zwischen dem Eintritt in die Zelle und dem Austritt aus der Zelle erhöht. In der Zelle, auf die sich Fig. 14 bezieht, ist
Stromdichte = 800 A/ft²,
Ausnutzung des Sauerstoffs im Luftstrom = 67%,
Brennstoffausnutzung = 77%,
Brennstoff = 100% (im wesentlichen reiner) Wasserstoff,
Eintrittsdruck = 3,0 bar A (Luft und Brennstoff),
Kühlmittelstromeintrittstemperatur = 80ºC und
relative Feuchte am Eintritt = 100% (Luft und Brennstoff).
Wie in Fig. 14 gezeigt, erhöhte sich die Zellenspannung mit wachsendem Unterschied (Temperaturgradienten) zwischen der Kühlmittelstromtemperatur am Austritt aus der Brennstoffzelle und der Kühlmittelstromtemperatur am Eintritt in die Brennstoffzelle (80ºC). Damit zeigt Fig. 14 eine sich mit zunehmendem Kühlmittel-Temperaturgradienten verbessernde Zellenleistungsfähigkeit für den Fall einer Brennstoffzelle, bei der der Kühlmittelstrom im wesentlichen gleichgerichtet mit dem benachbarten Oxidationsmittelstrom geführt ist.
Im vorhergehenden wurden bestimmte Elemente, Ausführungsformen und Anwendungen der vorliegenden Erfindung aufgezeigt und beschrieben; es versteht sich jedoch von selbst, daß die Erfindung nicht hierauf beschränkt ist, da Modifikationen durch den Fachmann möglich sind, insbesondere unter Heranziehung des im vorhergehenden Offenbarten.

Claims

1. Verfahren zum Steuern des Wassergehalts eines Reaktandenstroms in einer elektrochemischen Brennstoffzellenanordnung, wobei das Verfahren die Schritte umfaßt:

Führen des Reaktandenstroms zu einer Elektrodenschicht in der elektrochemischen Brennstoffzellenanordnung, so daß der Reaktandenstrom von einem Reaktandenstromeinlaß nach einem Reaktandenstromauslaß fließt; und

Fließenlassen eines Kühlmittelstroms durch eine Kühlschicht, die im wesentlichen dem gesamten Bereich der Elektrodenschicht benachbart liegt;

wobei der Kühlmittelstrom im wesentlichen gleichgerichtet mit dem Reaktandenstrom fließen gelassen wird, wodurch ein solcher Temperaturgradient in dem Reaktandenstrom hergestellt wird, daß der kühlste Bereich der Kühlschicht im wesentlichen mit einem ersten Bereich der Elektrodenschicht zusammenfällt, welcher den Reaktandenstromeinlaß umfaßt, und der wärmste Bereich der Kühlschicht im wesentlichen mit einem zweiten Bereich der Elektrodenschicht zusammenfällt, welcher den Reaktandenstromauslaß umfaßt.

2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei der Reaktandenstrom eine von dem Reaktandenstromeinlaß bis zu dem Reaktandenstromauslaß progressiv zunehmende Temperatur aufweist.

3. Verfahren nach Anspruch 2, wobei der Temperaturgradient dazu benutzt wird, einen. Wassergehaltsgradienten in dem Reaktandenstrom herzustellen, wobei der Wassergehalt in dem zweiten Bereich größer ist als der Wassergehalt in dem ersten Bereich.

4. Verfahren nach Anspruch 2, wobei der Reaktandenstrom ein verdünnter Oxidationsmittelstrom ist, welcher Sauerstoff umfaßt, und die Sauerstoffkonzentration in dem zweiten Bereich kleiner ist als die Sauerstoffkonzentration in dem ersten Bereich.

5. Verfahren nach Anspruch 3 oder 4, welches ferner den Schritt des Steuerns des Massendurchflusses des Kühlmittelstroms umfaßt, um den Temperaturgradienten in dem Reaktandenstrom zu bewirken und zu steuern.