DE69433591T2 - Elektrochemische brennstoffzelle mit integral selektivem oxidierer - Google Patents

Elektrochemische brennstoffzelle mit integral selektivem oxidierer Download PDF

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Description

  • Bereich der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur selektiven Oxidation – innerhalb des Brennstoffzellenstapels – des Kohlenmonoxids, welches in einem dem Stapel zugeführten Brennstoffstrom vorhanden ist. Erfindungsgemäß ist eine Menge an Katalysator in wenigstens einem Teil eines Brennstoffstromdurchlasses in dem Stapel enthalten. Das Kohlenmonoxid wird selektiv durch den Katalysator zu Kohlendioxid oxidiert.
  • Hintergrund der Erfindung
  • Elektrochemische Brennstoffzellen wandeln Brennstoff und Oxidationsmittel in Elektrizität und Reaktionsprodukt um. Bei elektrochemischen Brennstoffzellen, welche Wasserstoff als Brennstoff und Sauerstoff als Oxidationsmittel verwenden, entsteht als Reaktionsprodukt Wasser. Derartige Brennstoffzellen verwenden im Allgemeinen eine Membran-Elektroden-Anordnung ("MEA"), die von einem Solid-Polymer-Elektrolyten oder einer Ionenaustauschermembran gebildet ist, der bzw. die zwischen zwei Elektroden angeordnet ist, welche von einem porösen, elektrisch leitenden Flachmaterial gebildet sind, typisch Kohlefaserpapier. Die MEA enthält eine Katalysatorschicht, typisch in Form von feingemahlenem Platin, an jeder Membran/Elektrode-Grenzfläche, um die gewünschte elektrochemische Reaktion herbeizuführen. Die Elektroden sind elektrisch miteinander gekoppelt, um einen Pfad zum Leiten von Elektronen zwischen den Elektroden durch eine äußere Last bereitzustellen.
  • An der Anode permeiert der Brennstoff durch das poröse Elektrodenmaterial und reagiert an der Katalysatorschicht, wobei Kationen entstehen, die durch die Membran zur Kathode wandern. An der Kathode reagiert die sauerstoffhaltige Gasquelle an der Katalysatorschicht, wobei Anionen entstehen. Die an der Kathode gebildeten Anionen reagieren mit den Kationen, um die elektrochemische Reaktion zu vervollständigen und ein Reaktionsprodukt zu bilden.
  • In elektrochemischen Brennstoffzellen, welche Wasserstoff als Brennstoff und sauerstoffhaltige Luft (oder im Wesentlichen reinen Sauerstoff) als Oxidationsmittel verwenden, führt die katalysierte Reaktion an der Anode zur Entstehung von Wasserstoffkationen aus der Brennstoffquelle. Die Ionenaustauschermembran erleichtert die Wanderung von Wasserstoffionen von der Anode zur Kathode. Zusätzlich dazu, dass sie Wasserstoffkationen leitet, trennt die Membran den wasserstoffhaltigen Brennstoffstrom von dem sauerstoffhaltigen Oxidationsmittelstrom. An der Kathode reagiert der Sauerstoff an der Katalysatorschicht unter Bildung von Anionen. Die an der Kathode entstandenen Anionen reagieren mit den Wasserstoffionen, welche die Membran passiert haben, um die elektrochemische Reaktion zu vervollständigen und flüssiges Wasser als Reaktionsprodukt zu bilden.
  • In konventionellen Brennstoffzellen liegt die MEA zwischen zwei fluidundurchlässigen, elektrisch leitfähigen Platten, welche allgemein als Anoden- bzw. Kathodenplatte bezeichnet werden. Die Platten sind typisch gebildet von Graphit, einem Graphit-Composite-Material, wie Graphit/Epoxid, können aber auch aus einem anderen geeigneten, elektrisch leitfähigen Material gebildet sein. Die Platten dienen als Stromkollektoren, sind konstruktive Stütze für die porösen elektrisch leitfähigen Elektroden, stellen Mittel bereit zum Transportieren des Brennstoffs und Oxidationsmittels zur Anode bzw. Kathode und stellen Mittel bereit für die Entfernung von während des Brennstoffzellenbetriebs gebildetem Wasser. Wenn die Kanäle in der Anoden- und Kathodenplatte gebildet sind, werden die Platten als Fluidströmungsfeldplatten bezeichnet. Wenn die Anodenplatte und die Kathodenplatte Kanäle überlagern, welche in dem porösen Anoden- und Kathodenmaterial gebildet sind, werden die Platten als Separatorplatten bezeichnet.
  • Allgemein sind Reaktandeneinlassverteiler in den Anoden- und Kathodenplatten sowie in der MEA gebildet, um den Brennstoff (typisch ein im Wesentlichen reiner Wasserstoffgasstrom oder ein wasserstoffhaltiger Reformatgasstrom, der bei der Konvertierung von Kohlenwasserstoffen wie Methanol oder Erdgas gewonnen wird) zu der Anode zu leiten und um das Oxidationsmittel (typisch im Wesentlichen reiner Sauerstoff oder sauerstoffhaltiges Gas) zu der Kathode zu leiten über die Kanäle, welche entweder in den Fluidströmungsfeldplatten oder in den Elektroden selbst gebildet sind. Ferner sind allgemein Auslassverteiler in der Anodenplatte und Kathodenplatte sowie in der MEA gebildet, um die unreagierten Komponenten des Brennstoff- und Oxidationsmittelstroms sowie das an der Kathode angesammelte Wasser aus der Brennstoffzelle abzuleiten.
  • Mehrfach-Brennstoffzellenanordnungen, welche zwei oder mehr Anodenplatte/MEA/Kathodenplatte-Kombinationen umfassen und als Brennstoffzellenstapel bezeichnet werden, können in Serie (oder parallel) miteinander verschaltet werden, um die Gesamtleistungsabgabe nach Bedarf zu erhöhen. In derartigen Stapelanordnungen sind die Zellen meistens in Serie geschaltet, wobei eine Seite einer gegebenen Fluidströmungs- oder Separatorplatte die Anodenplatte für eine Zelle ist und die andere Seite der Platte die Kathodenplatte für die benachbarte Zelle ist usw.
  • Perfluorsulfon-Ionenaustauschermembranen, wie die von DuPont unter dem Handelsnamen Nafion vertriebenen, haben in elektrochemischen Brennstoffzellen bereits wirksam Verwendung gefunden. Bei Brennstoffzellen, welche Kationenaustauschermembranen vom Typ Nafion verwenden, muss angesammeltes Wasser von der Kathoden-(Oxidationsmittel-)Seite entfernt werden, als Folge des mit den Kationen durch die Membran transportierten Wassers und der Bildung von Produktwasser an der Kathode infolge der elektrochemischen Reaktion von Wasserstoffkationen mit Sauerstoff. Eine experimentelle Perfluorsulfon-Ionenaustauschermembran, welche von der Fa. Dow Chemical Company unter der Handelsbezeichnung XUS 13204.10 vertrieben wird, scheint einen wesentlich geringeren Wassertransport mit Wasserstoffkationen durch die Membran aufzuweisen. Brennstoffzellen, welche die experimentelle Dow-Membran verwenden, neigen demnach zu geringeren Ansammlungen an der Kathoden-(Oxidationsmittel-)Seite, weil die Wasseransammlung an der Kathode im Wesentlichen auf das Produktwasser beschränkt ist, welches infolge der elektrochemischen Reaktion von Wasserstoff und Sauerstoff entsteht.
  • In jüngerer Zeit sind Bestrebungen darauf gerichtet worden, Wege zu finden, auf denen elektrochemische Brennstoffzellen mit anderen Brennstoffstoffen als reinem Wasserstoff betrieben werden können. Die Brennstoffzellensysteme, die mit reinem Wasserstoff arbeiten, sind allgemein nachteilig wegen der Kosten für die Erzeugung und Speicherung des reinen Wasserstoffgases. Ferner ist die Verwendung von flüssigen Brennstoffen dem reinen, in Flaschen abgefüllten Wasserstoff vorzuziehen, wenn es um mobile und fahrzeugtechnische Anwendungen der elektrochemischen Brennstoffzelle geht.
  • In jüngerer Zeit sind Bestrebungen auf die Verwendung eines unreinen Wasserstoffbrennstoffstroms konzentriert worden, der bei der chemischen Umwandlung von Kohlenwasserstoff-Brennstoffen in Wasserstoff und kohlenstoffhaltige Nebenprodukte gewonnen wird. Um aber für Brennstoffzellen und andere ähnliche Wasserstoff-basierte chemische Anwendungen verwendbar zu sein, müssen die Kohlenwasserstoff-Brennstoffe effizient in relativ reinen Wasserstoff mit nur minimalen Mengen an unerwünschten chemischen Nebenprodukten, wie Kohlenmonoxid, umgewandelt werden.
  • Die Konvertierung von Kohlenwasserstoffen zu Wasserstoff wird allgemein über die Dampfreformierung eines Kohlenwasserstoffs, z.B. Methanol, in einem Reaktor, der auch als Reformer bezeichnet wird, durchgeführt. Der wasserstoffhaltige Strom, der den Reformer verlässt, wird allgemein als Reformatstrom bezeichnet. Die Dampfreformierung von Methanol wird durch die folgende chemische Gleichung repräsentiert: CH3OH + N2O + Wärme ⇄ 3 H2 + CO2 (1)
  • Infolge konkurrierender Reaktionen enthält die anfängliche gasförmige Mischung, welche durch die Dampfreformierung von Methanol erzeugt wird, ca. 65 Vol.-% bis ca. 75 Vol.-% Wasserstoff, ca. 10 Vol.-% bis ca. 25 Vol.-% Kohlendioxid, sowie ca. 0,5 Vol.-% bis ca. 20 Vol.-% CO, jeweils bezogen auf Trockenbasis (ferner kann Wasserdampf in dem Gasstrom vorhanden sein). Die anfängliche Gasmischung, welche von dem Dampfreformer erzeugt wird, kann in einem Shift-Reaktor (auch als Shift-Konverter bezeichnet) weiter behandelt werden, um den CO-Gehalt auf ca. 0,2 Vol.-% bis 2 Vol.-%, bezogen auf Trockenbasis, zu vermindern. Die katalysierte Reaktion, welche in dem Shift-Konverter abläuft, wird durch die folgende chemische Gleichung repräsentiert: CO + H2O ⇄ CO2 + H2 (2)
  • Auch nach einer kombinierten Dampfreformer/Shift-Konverter-Behandlung wird die Produktgasmischung geringe Mengen von CO und verschiedenen Kohlenwasserstoffspecies aufweisen, typisch ca. 5 Vol.-% oder weniger, bezogen auf Trockenbasis, der gesamten Produktmischung.
  • In Anwendungen von Niedertemperatur-Brennstoffzellen auf Wasserstoffbasis ist die Gegenwart von CO im Eintrittsbrennstoffstrom selbst in Mengen von 0,1 % bis 1 % allgemein nicht akzeptabel. Bei Solid-Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzellen wird die elektrochemische Reaktion typisch durch ein aktives katalytisches Material katalysiert, welches ein Edelmetall, wie z.B. Platin, umfasst. Kohlenmonoxid adsorbiert bevorzugt an der Platinoberfläche, insbesondere bei Temperaturen unterhalb ca. 150 °C, was effektiv den Katalysator vergiftet und den Wirkungsgrad der gewünschten elektrochemischen Wasserstoffoxidationsreaktion beträchtlich mindert. Es kann ein Strom-Reformer/Shift-Konverter-Prozess verwendet werden, um die CO-Menge in dem Wasserstoff enthaltenden Reformatgasstrom auf weniger als ca. 100 Teile auf eine Million (ppm) herabzusetzen. Um einen derartigen CO-haltigen Reformatstrom als Brennstoffstrom für eine Brennstoffzelle zu verwenden, muss die Brennstoffzelle vor allen Dingen zum "Handling" des in dem Reformatbrennstoffstrom vorhandenen CO befähigt sein (d.h. so dass der in den MEAs vorhandene Katalysator nicht durch dasselbe vergiftet werden kann). Neben dem CO-Gehalt des Reformatbrennstoffstroms kann CO auch durch die reverse Wasser-Shift-Reaktion gebildet werden: CO2 + H2 ⇄ CO + H2O (3)
  • In typischen Reformatbrennstoffströmen beträgt die Gleichgewichtskonzentration von CO ca. 100 ppm nahe Raumtemperatur.
  • Die WO92/10009 offenbart ein Elektroenergieerzeugungssystem, welches einen Brennstoffzellenstapel umfasst und, unter anderen Komponenten, einen katalytischen Reaktor, in dem Kohlenmonoxid bevorzugt zu Kohlendioxid oxidiert wird (3 und 6). Der katalytische Reaktor ist eine Komponente einer Reinigungseinheit zum Vorbehandeln eines Reformatbrennstoffstroms vor Einführung des Brennstoffstroms in den Brennstoffzellenstapel. Die Schrift lehrt, den Betrieb des Brennstoffzellenstapels zu unterbrechen und dann die Brennstoffzellen von angesammeltem Kohlenmonoxid zu befreien durch die Verwendung von Stickstoff, gefolgt von Sauerstoff und dann wieder Stickstoff, um das Kohlenmonoxid zu oxidieren und dann das gebildete Kohlendioxid zu entfernen (Seite 21, Zeilen 4 bis 11). Ferner zeigt 3 der Schrift ein Brennstoffreservoir als eine zwischengeschaltete Komponente zwischen der Reinigungseinheit und dem Brennstoffzellenstapel, und die Schrift beschreibt dieses Reservoir als ein Reservoir mit einem Volumen, das so groß wie möglich gehalten ist (Seite 7, Zeile 36 bis Seite 8, Zeile 6).
  • Die kanadische Patentschrift Nr. 1 305 212 (Watkins et al.) mit dem Titel "Method for Operating a Fuel Cell on Carbon Monoxide Containing Fuel Gas" offenbart die Oxidation von Kohlenmonoxid, welches in einem Brenngas vorhanden ist, das in eine Niedertemperatur-Solid-Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzelle eingeführt wird, welche einen Edelmetallkatalysator, z.B. Platin, Rhodium oder Ruthenium, in der Anode verwendet. Das Verfahren umfasst: (a) Reagierenlassen des Brenngases mit einem Sauerstoff enthaltenden Gas, (b) Kontaktieren der resultierenden Brenngasmischung mit einem geeigneten Katalysator zur selektiven Konvertierung von Kohlenmonoxid in Kohlendioxid, um dadurch den Kohlenmonoxidgehalt in dem Brenngas auf Spurenmengen zu verringern, und (c) Einspeisen des resultierenden, im Wesentlichen kohlenmonoxidfreien Brenngases in die Brennstoffzelle.
  • Die US-PS Nr. 4 910 099 (Gottesfeld) mit dem Titel "Preventing CO Poisening in Fuel Cells" offenbart das Einspritzen von Sauerstoff (O2) in den Brennstoffstrom vor Einführung des Brennstoffstroms in die Brennstoffzelle, um in dem der Brennstoffzelle zugeführten Reformatbrennstoffstrom vorhandenes CO zu entfernen. Der so eingespritzte Sauerstoff liegt entweder in Form von im Wesentlichen reinen O2 vor oder als sauerstoffhaltige Luft.
  • Die selektive Oxidation von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid nach Watkins und die Einspritzung von Sauerstoff in den Reformatbrennstoffstrom nach Gottesfeld vor Einführung des Brennstoffstroms in die Brennstoffzelle sind beide wirksam, um anfänglich in dem Brennstoffstrom vorhandenes CO zu entfernen. Jedoch hat die Entfernung von CO stromaufwärts der Brennstoffzelle keinen Einfluss auf die weitere Bildung von CO in dem Reaktandenbrennstoffstrom der Brennstoffzelle durch die reverse Wasser-Shift-Reaktion. Diesbezüglich wird die CO-Entfernung aus dem Brennstoffstrom durch selektive Oxidation und/oder die anfängliche Einspritzung von Sauerstoff die Bildung von CO durch die CO-bildende reverse Wasser-Shift-Reaktion noch begünstigen (d.h. die obige Reaktion (3) läuft nach rechts ab) infolge des reichlichen Vorhandenseins von Kohlendioxid und Wasserstoff in dem Brennstoffstrom sowie der Gegenwart des Platin-Elektrokatalysators in der Brennstoffzelle. Zur wirksamen Entfernung des in dem Reaktandenstrom der Brennstoffzelle gebildeten CO sollte Oxidationsmittel (entweder im Wesentlichen reiner Sauerstoff oder sauerstoffhaltige Luft) – bevorzugt in einer im Wesentlichen gleichmäßigen Weise – über die aktive Fläche der Brennstoffzelle, in der der Elektrokatalysator gegenwärtig ist, eingeführt werden. Die gleichmäßige Einführung von Oxidationsmittel ist besonders wirksam für Brennstoffzellen-Ausführungen, welche große aktive Flächen und verlängerte Verweilzeiten des Reformatbrennstoffstroms in der Brennstoffzelle aufweisen.
  • Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung liegt in der Verbesserung der Leistungsfähigkeit (Performance) einer Mehrzahl von Brennstoffzellen (eines Brennstoffzellenstapels), welche mit einem kohlenmonoxidhaltigen Reaktandenstrom gespeist werden.
  • Diese Aufgabe wird durch die Vorrichtung nach Anspruch 1 erfüllt; weitere Verbesserung der erfindungsgemäßen Vorrichtung sind in den Ansprüchen 2 bis 11 dargelegt.
  • Die erfindungsgemäße Vorrichtung oxidiert selektiv – innerhalb der Mehrzahl von Brennstoffzellen selbst – das Kohlenmonoxid, welches in dem ankommenden Reaktandenstrom einer Brennstoffzelle vorhanden ist und/oder durch die reverse Wasser-Shift-Reaktion (Reaktion (3) oben) gebildet wird.
  • Kurzbeschreibung der Figuren
  • 1 ist eine Seitenansicht eines Brennstoffzellenstapels, welche den elektrochemisch aktiven Abschnitt und den Befeuchtungsabschnitt zeigt;
  • 2 ist eine Explosionsdarstellung von der Seite einer Brennstoffzelle mit einer Membran-Elektroden-Anordnung, welche zwischen zwei Fluidströmungsfeldplatten angeordnet ist, mit Reaktandenströmungskanälen in den den Elektroden zugewandten Hauptflächen der Platten;
  • 3 ist eine Explosionsdarstellung von der Seite einer Brennstoffzelle mit einer Membran-Elektroden-Anordnung mit integral geformten Reaktandenströmungskanälen, welche zwischen zwei Separatorlagen angeordnet ist;
  • 4 ist eine Draufsicht auf eine Fluidströmungsfeldplatte mit einem einzigen kontinuierlichen offenen Kanal, welcher den zentralen Bereich der Platte in einer Mehrzahl von Durchgängen zwischen einem Fluideinlass, welcher mit einer Fluideinlassöffnung direkt verbunden ist, und einem Fluidauslass, welcher mit einer Fluidauslassöffnung direkt verbunden ist, durchläuft, wie in der US-PS Nr. 4 988 583 (Watkins) beschrieben;
  • 5 ist eine vergrößerte querschnittliche Darstellung der in der Oberfläche der Fluidströmungsfeldplatte von 4 gebildeten Kanäle;
  • 6 ist eine Draufsicht auf eine Fluidströmungsfeldplatte mit mehreren kontinuierlichen offenen Kanälen, von denen jeder den zentralen Bereich der Platte in einer Mehrzahl von Durchgängen zwischen einem Fluideinlass, welcher mit einer Fluideinlassöffnung direkt verbunden ist, und einem Fluidauslass, welcher mit einer Fluidauslassöffnung direkt verbunden ist, durchläuft, wie in der US-PS Nr. 5 108 849 (Watkins) beschrieben;
  • 7 ist eine Draufsicht auf eine Fluidströmungsfeldplatte mit 11 diskontinuierlichen, fingerartig ineinandergreifenden Fluidströmungskanälen, wobei fünf der Kanäle Einlasskanäle sind, die sich von einer Reaktandeneinlassöffnung erstrecken, und wobei sechs der Kanäle Auslasskanäle sind, welche sich von einer Reaktandenauslassöffnung erstrecken, wobei jeder der Einlasskanäle zwischen einem Paar von Auslasskanälen angeordnet ist;
  • 8 ist eine schematische Darstellung eines Brennstoffzellenstapels mit einem Integral-Selektiv-Oxidierer, angeordnet in dem Brennstoffverteiler zwischen dem Einlass zu der Brennstoffzelle und dem Befeuchtungsabschnitt;
  • 9 ist eine vergrößerte querschnittliche Darstellung einer Selektiv-Oxidations-Katalyse-Anordnung, welche zwischen zwei Fluidströmungsfeldplatten angeordnet ist;
  • 10 ist eine vergrößerte querschnittliche Darstellung von zwei Selektiv-Oxidations-Katalyse-Anordnungen, welche zwischen zwei Fluidströmungsfeldplatten angeordnet sind, und einer Separatorplatte mit darin gebildeten Öffnungen, welche zwischen den zwei Katalyse-Anordnungen angeordnet ist;
  • 11 ist eine vergrößerte querschnittliche Darstellung einer Selektiv-Oxidations-Anordnung mit einem darin imprägnierten Katalysator, welche zwischen zwei Separatorlagen angeordnet ist;
  • 12 ist eine vergrößerte querschnittliche Darstellung von vier Selektiv-Oxidations-Anordnungen, jeweils mit einem darin imprägnierten Katalysator, welche alle zwischen zwei Separatorlagen angeordnet sind;
  • 13 ist eine vergrößerte querschnittliche Darstellung einer Selektiv-Oxidations-Katalyse-Anordnung, angeordnet zwischen zwei Fluidströmungsfeldplatten mit darin gebildeten, gleichmäßig beabstandeten Öffnungen zum Einführen eines Brennstoffstroms mit einer im Wesentlichen gleichmäßigen Zusammensetzung, wobei die Fluidströmungsfeldplatten und die Katalyse-Anordnung zwischen zwei Separatorlagen angeordnet sind;
  • 14 ist eine perspektivische Explosionsdarstellung, teilweise geschnitten dargestellt, eines Teils der Vorrichtung von 13, welche zu einer tubularen oder röhrenförmigen Anordnung zusammengebaut ist und einen äußeren Mantel aufweist, der ein temperaturregulierendes Fluid enthält;
  • 15 ist eine vergrößerte querschnittliche Darstellung einer Membran-Elektroden-Anordnung mit einer Selektiv-Oxidations-Katalysatorlage, welche auf der membranabgewandten Oberfläche der Anode angeordnet ist;
  • 16 ist eine vergrößerte querschnittliche Darstellung der Selektiv-Oxidations-Vorrichtung von 13 in Kombination mit der Membran-Elektroden-Anordnung mit einem selektiv oxidierenden Katalysator, welcher an der membranabgewandten Oberfläche der Anode angeordnet ist, wie in 15 dargestellt;
  • 17 ist ein schematisches Diagramm des Flusses des Brenngasstroms durch eine elektrochemische Brennstoffzellenanordnung mit einer Membran-Elektroden-Anordnung, einem Kühlmantel und einem Selektiv-Oxidierer-Teil;
  • 18 ist eine Draufsicht auf die Selektiv-Oxidationsseite einer Fluidströmungsfeldplatte mit 11 diskontinuierlichen, fingerartig ineinandergreifenden Kanälen und zwei Öffnungen zum Einführen eines Brennstoffstroms auf die gegenüberliegende Anodenfluidströmungsfeldseite der Platte;
  • 19 ist eine Draufsicht auf die Anodenfluidströmungsfeldseite der Fluidströmungsfeldplatte von 18 mit zwei serpentinenartigen Kanälen, von denen jeder zwei in ihm gebildete Einlassöffnungen aufweist zum Empfang des selektiv oxidierten, von der gegenüberliegenden Selektiv-Oxidationsseite der Platte eingeführten Brennstoffstroms.
  • Detailbeschreibung der bevorzugten Ausführungsformen
  • Es wird nun zunächst auf 1 Bezug genommen, gemäß welcher eine Brennstoffzellenstapelanordnung 10 einen elektrochemisch aktiven Abschnitt 26 und optional einen Befeuchtungsabschnitt 28 aufweist. Die Stapelanordnung 10 ist in modularer Filterpressenbauweise aufgebaut und umfasst eine Kompressionsendplatte 16 und eine Fluidendplatte 18. Ein optionaler Pneumatikkolben 17, in der Kompressionsendplatte 16 positioniert, beaufschlagt die Anordnung mit einem gleichmäßigen Druck, um die Abdichtung zu unterstützen. Sammelschienenplatten 22 und 24, welche an einander gegenüberliegenden des aktiven Abschnitts 26 angeordnet sind, stellen den negativen bzw. positiven Kontakt bereit für den elektrischen Pfad, der den durch die Anordnung erzeugten Strom zu einer externen elektrischen Last (nicht gezeigt) leitet. Zugstangen 20 erstrecken sich zwischen den Endplatten 16 und 18, um die Stapelanordnung 10 mit Hilfe von Befestigungsmuttern 21 in ihrem zusammengebauten Zustand zu halten und zu sichern.
  • Der aktive Abschnitt 26 umfasst neben den Sammelschienenplatten 22 und 24 eine Mehrzahl von Brennstoffzellen-Wiederholungseinheiten 12. Jede Wieder holungseinheit 12 besteht aus einer Membran-Elektroden-Anordnung, einer Anoden-Fluidströmungsfeldplatte, einer Kathoden-Fluidströmungsfeldplatte (oder alternativ Anoden- und Kathoden-Separatorlagen, wenn die Anoden- und Kathoden-Reaktandenströmungskanäle in den Oberflächen des Elektrodenmaterials gebildet sind) und optional einem Kühlmantel, wie im Folgenden noch ausführlicher beschrieben. Bei der in 1 dargestellten Anordnung sind die Wiederholungseinheiten 12 elektrisch in Serie gekoppelt infolge des Kontaktes zwischen den elektrisch leitfähigen Lagen, welche die Strömungsfeldplatten (oder die Separatorlagen) bilden, und den Kühlmänteln.
  • Der optionale Befeuchtungsabschnitt 28 umfasst eine Mehrzahl von Befeuchtungsanordnungen 14, wobei jede Anordnung 14 aus einer Brennstoff- oder Oxidationsmittel-Reaktandenströmungsfeldplatte, einer Wasserströmungsfeldplatte und einer zwischen Reaktandenströmungsfeldplatte und Wasserströmungsfeldplatte geschalteten Wassertransportmembran besteht. Falls vorhanden, gibt der Befeuchtungsabschnitt 28 Wasser an die Brennstoff- und Oxidationsmittelströme ab, welche dem aktiven Abschnitt 26 zugeführt werden, und verhindert dadurch ein Austrocknen der Membranen in dem aktiven Abschnitt.
  • 2 zeigt eine Brennstoffzelle 30, welche eine Membran-Elektroden-Anordnung 32 aufweist, die zwischen starren Strömungsfeldplatten 34 und 36 angeordnet ist, bevorzugt von einem Graphit- oder Graphit-Composite-Material gebildet. Die Membran-Elektroden-Anordnung 32 besteht aus einer Ionenaustauschermembran 42, welche zwischen zwei Elektroden angeordnet ist, nämlich der Anode 44 und der Kathode 46. Anode 44 und Kathode 46 sind typisch von einem porösen, elektrisch leitfähigen Flachmaterial gebildet, bevorzugt Kohlefaserpapier, und weisen planare Hauptflächen auf. Die Elektroden 44 und 46 weisen eine dünne Lage katalytischen Materials auf ihren Hauptflächen an der Grenzfläche zur Membran 42 auf, um sie elektrochemisch aktiv zu machen.
  • Wie in 2 gezeigt, weist die Anodenströmungsfeldplatte 34 mindestens einen offenen Kanal 34a auf, welcher in ihrer der Membran 42 zugewandten Hauptfläche eingraviert, eingefräst oder eingeformt ist. Ähnlich weist die Kathodenströmungsfeldplatte 36 mindestens einen offenen Kanal 36a auf, welcher in ihrer der Membran 42 zugewandten Hauptfläche eingraviert, einge fräst oder eingeformt ist. Wenn gegen die kooperierenden Oberflächen der Elektroden 44, 46 zusammengebaut, bilden die Kanäle 34a und 36a die Reaktandenströmungsfelddurchlässe für den Brennstoff- bzw. Oxidationsmittelstrom.
  • Es wird nun auf 3 Bezug genommen, gemäß welcher eine Brennstoffzelle 50 eine Membran-Elektroden-Anordnung 52 mit integral geformten Reaktandenfluidströmungskanälen aufweist. Bei der Brennstoffzelle 50 ist die Membran-Elektroden-Anordnung 52 zwischen leichtgewichtigen Separatorlagen 54 und 56 angeordnet, die im Wesentlichen undurchlässig für den Durchtritt von Reaktandenfluid durch sie hindurch sind. Die Membran-Elektroden-Anordnung 52 besteht aus einer Ionenaustauschermembran 62, welche zwischen zwei Elektroden angeordnet ist, nämlich der Anode 64 und der Kathode 66. Anode 64 und Kathode 66 sind von einem porösen, elektrisch leitfähigen Flachmaterial gebildet, bevorzugt Kohlefaserpapier. Die Elektroden 64 und 66 weisen eine dünne Lage katalytischen Materials auf ihren Hauptflächen an der Grenzfläche zur Membran 62 auf, um sie elektrochemisch aktiv zu machen.
  • Wie in 3 gezeigt, weist die Anode 64 mindestens einen offenen Kanal 64a auf, welcher in ihrer der Membran 62 abgewandten Oberfläche gebildet ist. Ähnlich weist die Kathode 66 mindestens einen offenen Kanal 66a auf, welcher in ihrer der Membran 62 abgewandten Oberfläche gebildet ist. Wenn gegen die kooperierenden Oberflächen der Separatorlagen 54 und 56 zusammengebaut, bilden die Kanäle 64a und 66a die Reaktandenströmungsfelddurchlässe für den Brennstoff- bzw. Oxidationsmittelstrom.
  • Eine Fluidströmungsfeldplatte 110 nach dem Stand der Technik mit einem einzigen kontinuierlichen Reaktandenströmungskanal, welche in der US-PS Nr. 4 988 583 (Watkins) beschrieben ist, ist in 4 dargestellt. Die Plattenhauptfläche 115 weist einen einzigen kontinuierlichen Fluidströmungskanal 122 auf, welcher typisch durch numerisch gesteuertes Bearbeiten, Stanzen oder Formen in ihr gebildet ist. Der Kanal 122 weist einen Fluideinlass 124 an einem Ende und einen Fluidauslass 126 am anderen Ende auf. Der Fluideinlass 124 ist mit eine/r/m in der Platte 112 gebildeten Fluideinlassöffnung oder -verteiler 125 direkt verbunden. Der Fluidauslass 126 ist mit eine/r/m in der Platte 112 gebildeten Fluidauslassöffnung oder -verteiler direkt verbunden. Die Fluidöffnung 126 ist mit einer (nicht gezeigten) Quelle für Brennstoff verbunden im Falle der Anodenströmungsfeldplatte oder mit einer (nicht gezeigten) Quelle für Oxidationsmittel im Falle der Kathodenströmungsfeldplatte. Der Kanal 122 durchläuft in einer Mehrzahl von Durchgängen einen größeren zentralen Bereich der Platte 112, welcher seinerseits im Wesentlichen zu dem elektrokatalytisch aktiven Bereich der ihm im zusammengebauten Zustand benachbarten Anode oder Kathode korrespondiert.
  • 5 zeigt eine querschnittliche Darstellung des Kanals 122 der Fluidströmungsfeldplatte 110 von 4. Der Kanal 122 weist eine Konfiguration auf, die typisch für maschinell gearbeitete offene Kanäle ist, nämlich definiert durch einen im Wesentlichen flachen Grund 129 und einander gegenüberliegende Seitenwandungen 130, die nach außen, zu der offenen Seite 123 des Kanals 122 hin divergieren. Die dargestellte Querschnittsgestalt des Kanals 122 ist auf minimalen Werkzeugverschleiß ausgelegt. Der Kanal 122 ist bevorzugt über seine ganze Länge gleichmäßig tief. Zwischen den Durchgängen des Kanals 122 sind eine Reihe von Flächen 132 definiert. Im zusammengebauten Zustand sind die Flächen 132 zwischen den Kanälen 122 in Kontakt mit der dazu benachbarten Elektrodenoberfläche, so dass jede Strömungsfeldplatte auch als Stromkollektor fungiert.
  • Eine Fluidströmungsfeldplatte 140 nach dem Stand der Technik mit mehreren kontinuierlichen Reaktandenströmungskanälen, welche in der US-PS Nr. 5 108 849 (Watkins) beschrieben ist, ist in 6 dargestellt. Eine Hauptfläche 142 weist eine Mehrzahl von in ihr gebildeten Strömungsfeldkanälen auf, von denen einige mit der Ziffer 144 bezeichnet sind. Die Kanäle 144 definieren jeweils einen im Wesentlichen serpentinenförmigen Pfad zwischen eine/r/m Fluideinlassöffnung oder -verteiler 145 und eine/r/m Fluidausslassöffnung oder -verteiler 147. Jeder Kanal 144 weist ein einlasseitiges Ende 146 und ein auslassseitiges Ende 148 auf, welche mit den entsprechen Fluideinlassöffnungen oder -durchlässen 145 und Fluidauslassöffnungen oder -durchlässen 147 direkt verbunden sind. Von einer Platte 140, welche zehn individuelle serpentinenförmige Kanäle 144 aufweist, wurde gefunden, dass sie in einer Brennstoffzelle benachbart zur Kathode effektiv arbeitet; sie wird auch als eine 10-gängige Kathodenströmungsfeldplatte bezeichnet. Die Platte könnte eine größere oder kleinere Zahl von Kanälen 144 enthalten, wie z.B. im Falle einer 2-gängigen Strömungsfeldplatte, von der gefunden wurde, dass sie benachbart zur Anode effektiv arbeitet, und die auch als 2-gängige Anodenströmungsfeldplatte bezeichnet wird.
  • 7 zeigt eine Fluidströmungsfeldplatte 180 mit 11 diskontinuierlichen, fingerartig ineinandergreifenden Fluidströmungskanälen. Die Platte 180 weist einen Fluideinlass 182 auf, der in ihrer Oberfläche 181 gebildet ist. Einlasskanäle 186 erstrecken sich von dem Einlass 182 zu dem zentralen Bereich der Platte 180, der benachbart zu dem katalytisch aktiven Bereich des porösen Flächenmaterials angeordnet ist, mit dem die Platte 180 assoziiert ist. Die Platte 180 weist ferner einen Fluidauslass 188 auf, der in der Oberfläche 181 der Platte 180 gebildet ist. Auslasskanäle 192 erstrecken sich von dem Auslass 188 zu dem zentralen Bereich der Platte 180 hin. Wie in 7 gezeigt, sind die Einlasskanäle 186 und die Auslasskanäle 192 fingerartig ineinandergreifend, so dass ein durch die Öffnung 182 eintretender Druckfluidstrom zu den Einlasskanälen 186 geleitet wird. An diesem Punkt wird der Fluidstrom durch die Zwischenräume des benachbarten porösen Elektrodenmaterials (nicht gezeigt) zu beiden Seiten jedes Einlasskanals 186 zu einem der in der Nähe gelegenen Auslasskanäle 192 gezwungen. Von dort fließt der Fluidstrom durch den Auslass 188, wo er aus der Strömungsfeldplatte 180 ausgebracht wird.
  • Wie in 7 gezeigt, enthält die Platte 180 11 diskontinuierliche Fluidströmungskanäle, wobei fünf der Kanäle Einlasskanäle sind, die sich von dem Einlass erstrecken, und wobei sechs der Kanäle Auslasskanäle sind, welche sind von dem Auslass erstrecken. Jeder der Einlasskanäle ist bevorzugt zwischen einem Paar von Auslasskanälen angeordnet, so dass der Fluidstrom von den Einlasskanälen gleichmäßig von beiden Seiten der Einlasskanäle zu einem der benachbarten Auslasskanäle geleitet wird.
  • 7 zeigt ferner die Anordnung eines Versiegelungs- oder Abdichtungsmaterials 194, welches die Oberfläche 181 kontaktiert und den zentralen Bereich der Platte 180 umschreibt. Das Versiegelungs- oder Abdichtungsmaterial 194 isoliert und definiert innerhalb desselben den katalytisch aktiven Bereich der benachbarten Brennstoffzellenplatte 180. Die Platte 180 weist ferner weitere in ihr gebildete Öffnungen 196 auf, welche als Verteiler für andere Reaktanden- und Kühlmittelströme in der Brennstoffzelle dienen.
  • 8 ist eine schematische Darstellung eines Brennstoffzellenstapels 210 mit einem Integral-Selektiv-Oxidierer 212. Der Stapel 210 weist einen aktiven Abschnitt 214 und einen optionalen Befeuchtungsabschnitt 216 auf. Ein unter Druck stehender Eintrittsbrennstoffstrom 222 tritt in den Stapel 210 ein und wird durch einen Verteiler 224 zu dem Selektiv-Oxidierer 212 geleitet. Der Selektiv-Oxidierer 212 ist bevorzugt ein isothermischer Reaktor mit fest angeordnetem Katalysator der Art, wie in US-PS Nr. 5 316 747 beschrieben, welche in ihrer Gesamtheit in den vorliegenden Text eingefügt wird. Der durch den Selektiv-Oxidierer 212 fließende Brennstoffstrom ist mit unterbrochenem Linienzug in 8 als Strom 226 dargestellt. Der den Selektiv-Oxidierer 212 verlassende Brennstoffstrom wird durch einen Verteiler 228 des Befeuchtungsabschnitts 216 geleitet. In dem Befeuchtungsabschnitt wird der Strom von dem Verteiler 228 durch eine Mehrzahl von parallelen Befeuchtungszellen geleitet. Zwei der Brennstoffströme in den Befeuchtungszellen sind in 8 als Ströme 230 dargestellt. Die Befeuchtungszellen umfassen bevorzugt gestützte Befeuchtungsmembranen, welche zwischen Fluidströmungsfeldplatten angeordnet sind, von denen eine typisch das Wasser durch die Befeuchtungszelle leitet und die andere den zu befeuchtenden Reaktandenstrom leitet. Der befeuchtete Brennstoffstrom verlässt den Befeuchtungsabschnitt via Verteiler 232. Im aktiven Abschnitt wird der Brennstoffstrom durch eine Mehrzahl von Brennstoffzellen geleitet, um an der gewünschten elektrochemischen Reaktion von Wasserstoff und Sauerstoff teilzunehmen. Zwei der Brennstoffströme durch die Brennstoffzellen sind in 8 als Ströme 236 bezeichnet. Der Brennstoffstrom, welcher die unreagierten Komponenten enthält, verlässt den aktiven Abschnitt des Stapels 210 via Verteiler 238 als Austrittsbrennstoffstrom 240.
  • 9 zeigt eine Vorrichtung 250 mit einer Selektiv-Oxidations-Katalyse-Anordnung 252, welche zwischen zwei Fluidströmungsfeldplatten 254 und 256 angeordnet ist. Die Anordnung 252 umfasst eine Lage 258, bevorzugt von einem porösen, elektrisch leitfähigen Flachmaterial gebildet, meistbevorzugt Kohlefaserpapier, mit Lagen 260 und 262 eines Katalysators, welche auf jeder Hauptfläche der Lage 258 angeordnet sind. Der Katalysator unterstützt die Oxidation von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid in Gegenwart von Sauerstoff. Der Sauerstoff kann entweder in kleinen Mengen in dem Brennstoffstrom selbst vorhanden sein oder er kann über Oxidationsmittel-Abzweigmethoden eingeführt werden, wie sie z.B. in der gleichzeitig hiermit eingereichten US-Patentanmeldung mit dem Titel "Method and Apparatus for Retarding Carbon Monoxide Production In The Reactant Streams Of Electrochemical Fuel Cells" beschrieben sind. Wie in 9 gezeigt, werden unter Druck stehende Brennstoffströme durch die in den der Katalyse-Anordnung 252 zugewandten Oberflächen der Platten 254 und 256 gebildeten Kanäle geleitet, so dass die Brennstoffströme die katalytischen Lagen 260 bzw. 262 kontaktieren.
  • 10 zeigt zwei Selektiv-Oxidations-Katalyse-Anordnungen 312 und 314, angeordnet zwischen zwei Fluidströmungsfeldplatten 322 und 324, und eine Separatorplatte 326 mit darin gebildeten Öffnungen oder Durchlässen, welche zwischen den zwei Katalyse-Anordnungen 312 und 314 angeordnet ist. Die Anordnung 312 umfasst eine Lage 332, bevorzugt von einem porösen elektrisch leitfähigen Flachmaterial gebildet, meistbevorzugt Kohlefaserpapier, mit Lagen 334 und 336 eines Katalysators, welche auf jeder Hauptfläche der Lage 332 angeordnet sind. Die Anordnung 314 umfasst eine Lage 342, bevorzugt von einem porösen elektrisch leitfähigen Flachmaterial gebildet, meistbevorzugt Kohlefaserpapier, mit Lagen 344 und 346 eines Katalysators, welche auf jeder Hauptfläche der Lage 342 angeordnet sind. Der Katalysator unterstützt die Oxidation von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid in Gegenwart von Sauerstoff. Wie in 10 gezeigt, werden unter Druck stehende Brennstoffströme durch die in den den Katalyse-Anordnungen 312 und 314 zugewandten Oberflächen der Platten 322 und 324 gebildeten Kanäle sowie durch die in der Platte 326 gebildeten Öffnungen geleitet, so dass die Brennstoffströme die katalytischen Lagen 334, 336, 344 und 346 kontaktieren.
  • 11 zeigt eine Vorrichtung 350 mit einer Selektiv-Oxidations-Katalyse-Anordnung 352, welche zwischen zwei Separatorlagen 354 und 356 angeordnet ist. Die Anordnung 352 ist von einem porösen, elektrisch leitfähigen Flachmaterial gebildet, meistbevorzugt Kohlefaserpapier, wobei ein selektiv oxidierender Katalysator in den Zwischenräumen des porösen Materials angeordnet ist, zum Beispiel durch Elektrodeposition oder eine andere geeignete Technik zum Tränken des Inneren der Anordnung 352 mit einem Katalysator. Außerdem kann der Katalysator auch auf einer oder beiden Hauptflächen der Anordnung 352 angeordnet sein.
  • Die in 11 gezeigten Separatorlagen 354 und 356 sind im Wesentlichen undurchlässig für den durch die Anordnung 352 geleiteten Brennstoffstrom. Ein geeignetes Material für die Separatorlagen 354 und 356 ist Graphitfolie. Unter Druck stehende Brennstoffströme, welche durch die Anordnung 352 zwischen den Separatorlagen 354 und 356 geleitet werden, kontaktieren den Katalysator, mit dem das Innere der Anordnung 352 imprägniert ist. Ferner könnte die poröse Lage der Anordnung 352 mit diskontinuierlichen, fingerartig ineinandergreifenden Kanälen gebildet sein, welche in einer oder beiden den Separatorlagen 354 und 356 zugewandten Hauptflächen gebildet sind (siehe 7).
  • 12 zeigt eine Vorrichtung 400 mit einer vierlagigen Selektiv-Oxidations-Katalyse-Anordnung 412, welche zwischen zwei Separatorlagen 414 und 416 angeordnet ist. Jede der Lagen 412a, 412b, 412c und 412d ist bevorzugt von einem porösen, elektrisch leitfähigen Flachmaterial gebildet, meistbevorzugt Kohlefaserpapier, wobei ein selektiv oxidierender Katalysator in den Zwischenräumen des porösen Materials angeordnet ist.
  • 13 zeigt eine Vorrichtung 450 mit einer Selektiv-Oxidations-Katalyse-Anordnung 462, welche zwischen zwei Fluidströmungsfeldplatten 468 und 470 angeordnet ist. Die Platten 468 und 470 weisen gleichmäßig beabstandete Öffnungen oder Durchlässe auf zum Einführen eines Brennstoffstroms mit im Wesentlichen gleichmäßiger Zusammensetzung. Die Platten 468 und 470 und die Katalyse-Anordnung 462 sind zwischen zwei Separatorlagen 464 und 466 angeordnet, welche bevorzugt im Wesentlichen undurchlässig für den Brennstoffstrom sind. Durch Einstellen der Dicke der Anordnung 462 und des Abstandes der in den Platten 468 und 470 gebildeten Öffnungen kann der Brenn stoffstrom (durch die Pfeile in 13 bezeichnet) daran gehindert werden, entlang der Länge der Anordnung 462 zu fließen. Dementsprechend wird minimales CO durch die reverse Wasser-Shift-Reaktion gebildet.
  • 14 zeigt eine Vorrichtung 500 ähnlich der in 13 gezeigten, welche zu einer röhrenförmigen Anordnung zusammengebaut ist und einen äußeren Mantel 526 aufweist, der ein temperaturregulierendes Fluid in einem Raum 528 enthält. Wie in 14 gezeigt ist eine Selektiv-Oxidations-Katalyse-Anordnung 512 zwischen zwei röhrenförmigen Lagen 518 und 520 angeordnet. Die Lagen 518 und 520 sind bevorzugt von einem porösen elektrisch leitfähigen Flachmaterial gebildet, bevorzugt Kohlefaserpapier, wobei jedoch auch andere geeignete Materialien, wie ein Metallschaum, verwendet werden können. In den Lagen 518 und 520 sind gleichmäßig beabstandete Öffnungen oder Durchlässe gebildet, von denen zwei in 14 als Öffnungen oder Durchlässe 522 bezeichnet sind, zum Einführen eines Brennstoffstroms (durch den Pfeil in 14 bezeichnet), der eine im Wesentlichen gleichmäßige Zusammensetzung aufweist. Der Innenraum innerhalb der Lage 520 ist das Volumen, in das der Brennstoffstrom in die Vorrichtung 500 eingeführt wird, wie durch den mit "EIN" bezeichneten Pfeil in 14 angegeben. Die Lagen 518 und 520 und die Katalyse-Anordnung 512 sind in einer röhrenförmigen Separatorlage 514 aufgenommen, welche bevorzugt im Wesentlichen undurchlässig für den Brennstoffstrom ist. Der Raum zwischen den Lagen 514 und 518 ist das Volumen, aus dem der Brennstoffstrom aus der Vorrichtung 500 abgezogen wird, wie mit dem Pfeil "AUS" in 14 bezeichnet.
  • 15 zeigt eine Membran-Elektroden-Anordnung 550 mit einer Selektiv-Oxidations-Katalysatorlage 570, welche an der der Membran 556 abgewandten Oberfläche der Anode 552 angeordnet ist. Die Anode 552 umfasst eine Lage 562, bevorzugt von einem porösen elektrisch leitfähigen Flachmaterial gebildet, meistbevorzugt Kohlefaserpapier, und eine Lage 564 eines Elektrokatalysators, welche auf der der Membran 556 zugewandten Oberfläche der Lage 562 angeordnet sind. Ferner umfasst die Kathode 554 eine Lage 566 von einem porösen elektrisch leitfähigen Flachmaterial und eine Lage 568 eines Elektrokatalysators, weiche auf der der Membran 556 zugewandten Oberfläche der Lage 566 angeordnet ist.
  • 16 zeigt eine Vorrichtung 600, welche die in 13 gezeigte Selektiv-Oxidations-Vorrichtung 450 mit der Membran-Elektroden-Anordnung 550 kombiniert, welche einen selektiv oxidierenden Katalysator aufweist, der an der membranabgewandten Oberfläche der Anode angeordnet ist, wie in 15 gezeigt. Eine Selektiv-Oxidations-Katalyse-Anordnung 612 ist zwischen zwei Fluidströmungsfeldplatten 618 und 620 angeordnet. In den Platten 618 und 620 sind gleichmäßig beabstandete Öffnungen oder Durchlässe zum Einführen eines Brennstoffstroms mit einer im Wesentlichen gleichmäßigen Zusammensetzung gebildet. Die Platten 618 und 620 und die Katalyse-Anordnung 612 sind zwischen einer Separatorlage 614 und einer Membran-Elektroden-Anordnung 625 angeordnet. Die Separatorlage 614 ist im Wesentlichen undurchlässig für den Brennstoffstrom, dessen Fluss durch die Pfeile in 16 gezeigt ist. Die Membran-Elektroden-Anordnung 625 weist eine Selektiv-Oxidations-Katalysator-Lage 640 auf, welche auf der der Membran 626 abgewandten Oberfläche der Anode 622 angeordnet ist. Die Anode 622 umfasst eine Lage 632, bevorzugt von einem porösen elektrisch leitfähigen Flachmaterial gebildet, meistbevorzugt Kohlefaserpapier, und eine Lage 634 eines Elektrokatalysators, welche auf der der Membran 626 zugewandten Oberfläche der Lage 632 angeordnet sind. Ferner umfasst die Kathode 624 eine Lage 636 von einem porösen elektrisch leitfähigen Flachmaterial und eine Lage 638 eines Elektrokatalysators, welche auf der der Membran 626 zugewandten Oberfläche der Lage 636 angeordnet ist.
  • 17 zeigt ein schematisches Diagramm des Flusses des Brennstoffstroms durch eine elektrochemische Brennstoffzellenanordung. Der ankommende Brennstoffstrom 712, welcher Kohlenmonoxid enthält, wird durch Verteileröffnungen geleitet, die in einer Kühlwasserplatte 722, einem Kühlwasserversiegelungs- oder Abdichtungsmaterial 724 und einer glatten Separatorplatte 726 (d.h. ohne Kanäle in ihren Hauptflächen) gebildet sind. Die Kühlwasserplatte 722 weist in ihr gebildete Kanäle in einer Hauptfläche 722a auf, wobei diese Kanäle das Strömungsfeld für das Kühlfluid bilden, welches bevorzugt Wasser ist, aber auch ein beliebiges anderes geeignetes Kühlfluid sein kann. Das durch die Anordnung der Platten 722, 726 und die Abdichtung 724 gebildete Volumen ist der Kühlwassermantel.
  • Wie weiter in 17 dargestellt, wird der Brennstoffstrom dann durch die und/oder entlang der Hauptfläche/n eines Selektivoxidationsmediums 728 geleitet, bevorzugt ein poröses Flachmaterial, meistbevorzugt elektrisch leitend, wie z.B. Kohlefaserpapier, imprägniert mit einem Selektivoxidationskatalysator, wie z.B. eine Mischung von 75 Gew.-% Platin/25 Gew.-% Rhodium, um das in dem Brennstoffstrom vorhandene Kohlenmonoxid zu oxidieren. Nach der selektiven Oxidation wird der Brennstoffstrom durch eine Selektiv-Oxidierer-Versiegelung oder Abdichtung 730 geleitet und dann durch die Selektivoxidationsplatte 732. Das durch die Anordnung der Platten 726, 732 und die Abdichtung 730 gebildete Volumen ist die Selektivoxidationsreaktionskammer, welche das Selektivoxidationsmedium 728 enthält. Die Platte 732 weist eine dem Selektivoxidationsmedium 728 zugewandte Hauptfläche 732b auf, in der Kanäle gebildet sind, um den Fluss des Brennstoffstroms durch die Selektivoxidationsreaktionskammer zu leiten.
  • Der Brennstoffstrom, welcher das Selektiv-Oxidierer-Strömungsfeld über in der Platte 732 gebildete Öffnungen verlässt, wird sodann zu den Strömungsfeldkanälen geleitet, welche in einer Oberfläche 732a der Platte 732 gebildet sind. Dort nimmt der Brennstoffstrom an der Reaktion an der Anode der Membran-Elektroden-Anordnung 736 teil. Die Anoden-MEA-Abdichtung 734 dichtet das Volumen zwischen Platte 732 und MEA 736 ab, wo die elektrochemische Reaktion an der Anode stattfindet.
  • Der Austrittsstrom von der Anode wird durch Verteileröffnungen durch die Selektivoxidationsplatte 732, Separatorplatte 726 und Kühlwasserplatte 722 geleitet, wo er als Austrittsstrom 714 aus der Brennstoffzellenanordnung abgeleitet wird.
  • 18 zeigt die Selektivoxidationsseite einer Fluidströmungsfeldplatte 732, welche in 17 gezeigt ist. Die Selektivoxidationsseite der Platte 732 weist sechs diskontinuierliche Einlasskanäle auf, von denen zwei in 18 als Kanäle 748 bezeichnet sind. Der Brennstoffstrom tritt in die Einlasskanäle 748 über einen Eintrittssammler 746 ein, welcher mit einem Einlass 744 von einem Brennstoffstromverteiler 742 verbunden ist. Die Selektivoxidationsseite der Platte 732 weist ferner fünf diskontinuierliche Auslasskanäle auf, von denen zwei in 18 als Kanäle 750 bezeichnet sind. Der selektiv oxidierte Brennstoffstrom verlässt die Auslasskanäle via Austrittssammler 752, welcher in zwei Öffnungen 754 mündet, die in der Platte 732 gebildet sind. Die Öffnungen 754 erstrecken sich zu der gegenüberliegenden Anoden-Fluidströmungsfeldseite der Platte 732. Wie in 18 gezeigt, sind die Einlass- und Auslasskanäle auf der Selektivoxidationsseite der Platte 732 in einer fingerartig ineinandergreifenden Anordnung vorgesehen. Der unreagierte Austrittsbrennstoffstrom verlässt die Anodenseite der Brennstoffzelle via Verteileröffnung 760.
  • 19 zeigt die Anoden-Fluidströmungsfeldseite der Platte 732, welche in 18 dargestellt ist. Die Anodenseite der Platte 732 weist zwei in ihr gebildete Öffnungen 754 auf zum Empfang des von der gegenüberliegenden Selektivoxidationsseite der Platte 732 eingeführten Brennstoffstroms. Der Brennstoffstrom wird durch Kanäle 756 geleitet, um an der elektrochemischen Reaktion an der Anode der benachbarten Membran-Elektroden-Anordnung (welche in 17 z.B. als MEA 736 gezeigt ist) teilzunehmen. Der unreagierte Austrittsbrennstoffstrom verlässt die Anodenseite der Brennstoffzelle via Auslass 758 zu dem Brennstoffauslassverteiler 760. Die Kanäle 762 und 764 sind zwei aus einer Mehrzahl von Kanälen, welche in fett gedruckten Linien in den 18 und 19 dargestellt sind, zur Aufnahme des Versiegelungs- oder Abdichtungsmaterials, welches jeden separaten Bereich auf den Hauptflächen der Platte 732 fluidisch isoliert.

Claims (11)

  1. Vorrichtung für die selektive Oxidation von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid in einem Brennstoffstrom in einem elektrochemischen Brennstoffzellenstapel, wobei die Vorrichtung umfasst: einen elektrochemischen Brennstoffzellenstapel (10; 210) mit einer Mehrzahl von Brennstoffzellen (12; 214; 736), einem Brennstoffstromeinlass (222), einem Brennstoffstromauslass (240), einem Durchlass (712, 714) innerhalb der Mehrzahl von Brennstoffzellen zum Führen des Brennstoffstroms zwischen dem Brennstoffstromeinlass und dem Brennstoffstromauslass, wobei jede der Brennstoffzellen eine Anode (562, 564; 632, 634) aufweist, und einen Oxidationskatalysator (212; 570; 612; 640; 728; 732), welcher in wenigstens einem Bereich des Durchlasses stromauf wenigstens einer der Anoden angeordnet ist, um die Oxidation von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid in dem Brennstoffstrom zu unterstützen, wobei der Bereich des Durchlasses innerhalb der Mehrzahl von Brennstoffzellen zwischen dem Brennstoffstromeinlass und dem Brennstoffstromauslass angeordnet ist.
  2. Vorrichtung nach Anspruch 1, wobei der Oxidationskatalysator in einer Mehrzahl von Bereichen des Durchlasses angeordnet ist, wobei jeder der Bereiche jeweils stromauf einer Brennstoffzellenanode angeordnet ist.
  3. Vorrichtung nach Anspruch 1, wobei der Brennstoffzellenstapel wenigstens eine Selektivoxidationsanordnung (252; 312, 314; 352; 412; 462) aufweist, welche umfasst: eine erste und eine zweite Separatorschicht (254, 256; 322, 324; 354, 356; 414, 416; 464, 466), wobei die erste und die zweite Schicht im Wesentlichen undurchlässig für den Brennstoffstrom sind; und wenigstens eine zwischen den Separatorschichten angeordnete Schicht porösen Materials (258; 332, 342; 352; 412a, 412b, 412c, 412d; 462) mit zugeordnetem Oxidationskatalysator (260, 262; 334, 336, 344, 346), wobei der Bereich des Durchlasses sich zwischen der ersten und der zweiten Separatorschicht erstreckt, um den Brennstoffstrom in Kontakt mit dem Oxidationskatalysator zu führen.
  4. Vorrichtung nach Anspruch 3, wobei wenigstens eine der Selektivoxidationsanordnungen stromauf der ersten aus der Mehrzahl von Brennstoffzellen in dem Brennstoffzellenstapel, zwischen dem Brennstoffstromeinlass und der ersten Brennstoffzelle angeordnet ist.
  5. Vorrichtung nach Anspruch 3, wobei wenigstens eine der Selektivoxidationsanordnungen in dem aktiven Abschnitt (26; 214) des Brennstoffzellenstapels zwischen wenigstens einem Paar einander benachbarter Brennstoffzellen in dem Brennstoffzellenstapel angeordnet ist.
  6. Vorrichtung nach Anspruch 3, wobei die Selektivoxidationsanordnung eine röhrenförmige Anordnung (512) ist.
  7. Vorrichtung nach Anspruch 3, wobei der Bereich des Durchlasses wenigstens einen Kanal (748, 750) umfasst, welcher in der dem porösen Material zugewandten Oberfläche der ersten sowie der zweiten Separatorschicht angeordnet ist.
  8. Vorrichtung nach Anspruch 3, wobei die Selektivoxidationsanordnung wenigstens zwei Schichten porösen Materials aufweist, und wobei die Anordnung ferner wenigstens eine zwischengeschaltete Separatorschicht (468, 470; 618, 620) aufweist, zwischen deren Hauptflächen eine Mehrzahl von Öffnungen gebildet sind, wobei die wenigstens eine zwischengeschaltete Separatorschicht jeweils zwischen einander benachbarten porösen Schichten angeordnet ist.
  9. Vorrichtung nach Anspruch 3, wobei die erste und die zweite Schicht von einem elektrisch leitfähigen Material gebildet sind und wobei die wenigstens eine Schicht porösen Materials elektrisch leitfähig ist.
  10. Vorrichtung nach Anspruch 3, wobei wenigstens eine der Mehrzahl von Brennstoffzellen umfasst: eine Anodenplatte (36; 56), eine Kathodenplatte (30; 54) und eine hierzwischen angeordnete Membran-Elektroden-Anordnung (32; 52; 550), wobei die Membran-Elektroden-Anordnung eine Anode (46; 66; 552), eine Kathode (44; 64; 554) und eine hierzwischen angeordnete Ionenaustauschermembran (42; 62; 556) aufweist, wobei die Anode und die Kathode jeweils eine Schicht porösen elektrisch leitfähigen Materials und eine Menge von dem Elektrokatalysator an der Grenzfläche zur Ionenaustauschermembran aufweisen; wobei die Anode (552) ferner eine Menge von dem Oxidationskatalysator (570) an der der Membran (556) abgewandten Oberfläche des porösen elektrisch leitfähigen Materials (562) aufweist.
  11. Vorrichtung nach Anspruch 10, wobei der Bereich des Durchlasses wenigstens einen Kanal (122) umfasst, welcher in der der Anode zugewandten Oberfläche der Anodenplatte gebildet ist.
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