CN1898010A - 以其中碳的氧化值为+3的无机形式回收碳的方法 - Google Patents
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Abstract
用于回收以CO2形式排放到大气中的碳的方法,包括:a)在液相中浓缩CO2的步骤;b)在质子惰性介质中进行电还原的步骤,以得到其中碳转变成氧化值为+3的草酸或甲酸形式的化合物;c)适当情况下,在水相中重新萃取草酸或甲酸的步骤;和d)通过和元素M的化合物反应进行矿化的步骤,得到其中C/M原子比为大约2/1的稳定化合物。
Description
本发明涉及对以CO2形式排放到大气中的碳进行回收(séquestration)的方法。
现有技术
许多研究人员已经对CO2的电化学还原进行了研究,研究范围从需要将CO2用作巨大的碳供应源到尝试采用CO2作为甲烷形式的能源。
对CO2电还原的研究起始于二十世纪60年代中期。结果表明介质(无论是否为质子惰性的)和电极(确定中间羰基基团和表面的相互作用)的变化导致形成了不同的成分,包括:一氧化碳、甲酸、甲烷和乙烷、醇比如甲醇、乙醇和丙醇、和草酸或乙醇酸。
因此,在碳酸钾介质中发生在铜电极上的CO2电还原反应,产生了30%左右的甲烷。
以下这些研究是公知的:对或多或少水性本质的介质以及不同本质的电极而言,优先获得的产物已经得到鉴定。
第一种情况:CO2 -基团吸附在电极上
含水介质(Au、Ag、Cu或Zn电极):形成一氧化碳
非含水介质(Au、Ag、Cu、Zn、Cd、Sn或In电极):形成碳酸盐
第二种情况:CO2 -基团没有吸附在电极上
含水介质(Cd、Sn、In、Pb、Tl或Hg电极):形成甲酸
非含水介质(Pb、Tl或Hg电极):形成草酸
在本文中,也对气相CO2在钙钛矿上的情况进行了试验,该试验优先形成醇。
还进行了有关用有机溶剂捕获CO2的研究——结果是形成了液体形式的CO2。然后,将CO2注入大海底部,优先注入地下洞穴。但是,这种储存设施在极长时期内的耐久性还是未知数。
发明内容
现在,公开了用于回收以CO2形式排放到大气中的碳的新方法,该方法可以以中等能量成本回收碳,尤其限制了在化石烃燃烧后向大气排放温室气体。
本发明的回收方法包括:
a)在液相中浓缩CO2的步骤;
b)在质子惰性介质中进行电还原的步骤,以得到其中碳转变成氧化值为+3的草酸或甲酸形式的化合物;
c)适当情况下,在水相中重新萃取草酸或甲酸的步骤;和
d)通过和元素M的化合物反应进行矿化的步骤,得到其中C/M原子比为大约2/1的稳定化合物。
下面将更加详细地描述本发明方法的连续步骤。
液相浓缩步骤a)可以采用多种方法进行。
第一种方法i)由采用常规CO2捕获方法对CO2进行液化组成。随后,在压力下,例如在超临界状态下得到液体CO2。
另一种途径ii)由在极性质子惰性液体中吸收CO2组成,所述液体和水不混溶或者和水以不同比例混溶。乙腈可以作为例子。
根据另一种途径iii)申请人设想在和水不混溶的或者和水以各种比例混溶的质子惰性离子液体(或“熔盐”)中吸收CO2。特别合适的离子液体是1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐,用式[BMIM]+PF6-表示。
另一种途径iv)由在含有醇和/或胺的含水相中吸收CO2构成。
另一种方法v)由在溶剂例如含水溶剂中,通过酶路径激活以水合形式吸收CO2构成。所述激活水合作用的酶通常是碳酸酐酶。在此情况下,随后可以将所得的溶液再循环到存在醇和/或胺的含水相吸收工艺,如上述iii)所定义的那样。
在上述iv)或v)定义的吸收方法中获得的含水溶液,也可以再循环到上述i)定义的液化工艺中。
另外,在上述iii)或iv)定义的方法中获得的含水溶液,通常通过液-液萃取工艺转移到在水中不溶的离子液体介质中。
取决于用来实施本发明方法的液相浓缩的第一步骤所采用的方法,所得的液相将由液体CO2或由处于和水不混溶,或者和水以不同比例混溶的极性质子惰性液体中的、或者处于和水具有可变混溶性的非含水离子液体(熔盐)中的CO2或碳酸溶液组成。
本发明方法的第二步骤由在液相中的CO2或者浓缩碳酸(氧化值为+4)电还原成其中碳的氧化值为+3的化合物构成。这个步骤在前一步骤得到的液相中进行,一般而言pH为3-10,优选为3-7,阳极的电势相对于标准氢电极保持为+0.5--3.5V。阳极可以由铂构成,例如由硼掺杂的金刚石或者氮掺杂的碳构成。
根据这种电还原,形成了草酸离子(处于草酸或者草酸盐形式)或甲酸离子(处于甲酸或甲酸盐形式)。
如果合适,则电还原步骤b)在压力下于液体CO2中进行。
合适时,电还原步骤b)液也可以在可能已经注入了液体CO2的地下CO2储存器中进行。
本发明方法的第三步骤c)由采用含水相重新萃取草酸(或草酸盐)或甲酸(或者甲酸盐)构成。当已经在非含水相中进行了电还原时执行本步骤。电还原形成甲酸一般在含水相中进行。在这种情况下,不必为了用含水相重新萃取而执行本步骤。
本发明方法的最后一个步骤d)(矿化步骤)一般由将碳酸化的矿物,例如含钙或含镁的,用来自电还原步骤的草酸(或者草酸盐)或甲酸(或者甲酸盐)的水溶液(任选的在重新萃取之后)进行腐蚀而构成。所述溶液和元素M的化合物反应,得到其中C/M原子比为大约2/1的矿物。
草酸或甲酸化合物和碳酸化矿物发生反应,每摩尔C2O4生成1摩尔CO2。
释放出来的CO2是初始所用的一半,可以重新引入到本发明工艺循环的第一步骤。
元素M可以是任何氧化值为+2的金属元素。通常是含钙的或者含镁的。元素M的化合物因而可以例如是含钙或者含镁岩石。优选的元素M是钙。形成的矿物优选是草酸钙,比如草酸钙石,CaC2O4.H2O。
本发明的方法(或者仅仅最后一步)可以在含钙或含镁岩石中异位(ex situ)或者原位实施。
接下来,最终矿化步骤d)可以通过将草酸或甲酸溶液与沉积岩,例如含钙或含镁的岩石相接触,优选通过注入地下而发生。
应该注意到,就本发明方法的能量平衡而言,在第二步的电还原反应中将碳从+4转变成碳+3所花费的能量并没有损失:它实际上存储在形成的矿物草酸盐或甲酸盐中。显而易见,草酸或甲酸可以随后重新萃取出来用于燃烧,例如原位燃烧。这可能涉及原位或者异位氧化,例如细菌氧化。在这些方法中,碳会变成氧化值+4。
实施例
实施例1
通过常规液化方法制备液体CO2。
反应器在压力(环境温度下为50巴)下填充CO2液体,并不断稳定地加入水,将CO2/H2O摩尔比维持在100左右,使反应向着合成草酸方向发展。以0.1mol/l的量加入高氯酸四铵(Tetra-ammoniumperchlorate)。
电极为铂电极,电流密度为5mA/cm2。电极电势相对于Fe/Fe+对而言为-3V。搅拌溶液,以抑制在电极处的浓度效应。
待电还原的CO2量确定了所需的电力量。
在电还原后,将形成的草酸注入到含有碳酸钙的容器中。草酸和碳酸盐反应形成草酸钙。干燥和清洁后的残渣质量增加,证明CO2以矿物形式回收。
实施例2
通过常规液化方法制备液体CO2。
在该液体CO2中补充高氯酸四铵,并注入到含有含钙或含镁岩石的地下空洞中。采用铂电极直接在该空洞中进行电还原。电流密度是5mA/cm2。电极电势相对于Fe/Fe+对而言为-3V。搅拌溶液,以抑制在电极处的浓度效应。
合成的草酸和含钙或含镁岩石反应,释放出CO2(也被还原)以及和草酸盐沉淀的二价阳离子。该反应最终导致CO2通过矿物途径被回收。释放的CO2重新循环到液化步骤。
实施例3
在存在碳酸酐酶的情况下,用水吸收CO2,如US-A-6524843所述。
以0.1mol/l的量加入高氯酸四铵。
电极是铂电极,电流密度是5mA/cm2。电极电势相对于Fe/Fe+对而言为-3V。搅拌溶液,以抑制在电极处的浓度效应。
待电还原的CO2量确定了所需的电力量。
在电还原后,形成的甲酸被注入到含有碳酸钙的容器中。甲酸和碳酸盐反应形成甲酸钙。干燥和清洁后的残渣质量增加,证明CO2以矿物形式回收。
实施例4
CO2吸收到离子液体中,所述离子液体为1-丁基-2-甲基咪唑六氟磷酸盐,用式[BMIM]+PF6-表示。
以0.1mol/l的量加入高氯酸四铵。
电极是铂电极,电流密度是5mA/cm2。电极电势相对于Fe/Fe+对而言为-3V。搅拌溶液,以抑制在电极处的浓度效应。
待电还原的CO2量确定了所需的电力量。
将CO2饱和的离子液体连续和含水溶液接触,所述含水溶液从其萃取草酸盐。
形成的草酸水溶液被注入到含有碳酸钙的容器中。草酸和碳酸盐反应形成草酸钙。干燥和清洁后的残渣质量增加,证明CO2以矿物形式回收。
Claims (24)
1、用于回收排放到大气中的碳的方法,特征在于它包括:
a)在液相中浓编CO2的步骤;
b)在质子惰性介质中进行电还原的步骤,以得到其中碳转变成氧化值为+3的草酸或甲酸形式的化合物;
c)适当情况下,在水相中重新萃取草酸或甲酸的步骤;和
d)通过使所述化合物和元素M的化合物反应进行矿化的步骤,得到其中C/M原子比为大约2/1的矿物。
2、权利要求1的方法,特征在于用于在液相中浓缩的步骤a)由液化CO2构成,随后在压力下得到液体CO2,例如处于超临界状态。
3、权利要求1的方法,特征在于用于在液相中浓缩的步骤a)由在和水不混溶的、或者和水以不同比例混溶的极性质子惰性液体中吸收CO2构成。
4、权利要求1的方法,特征在于用于在液相中浓缩的步骤a)由在和水不混溶的、或者和水以不同比例混溶的质子惰性离子液体中吸收CO2构成。
5、权利要求4的方法,特征在于所述离子液体由六氟磷酸1-丁基-3-甲基咪唑盐构成。
6、权利要求1的方法,特征在于用于在液相中浓缩的步骤a)由在含有醇和/或胺的含水相中吸收CO2构成。
7、权利要求1的方法,特征在于用于在液相中浓缩的步骤a)由以水合形式吸收CO2构成,所述浓缩通过酶途径激活。
8、权利要求7的方法,特征在于所述水合激活酶是碳酸酐酶。
9、权利要求8的方法,特征在于所得溶液随后再循环到根据权利要求6的用于在存在醇和/或胺的含水相中吸收的工艺中。
10、权利要求6或9的方法,特征在于所得含水溶液再循环到根据权利要求2的液化工艺中。
11、权利要求6或7的方法,特征在于所得含水溶液通过液-液萃取方法转移到在水中不溶的离子液体介质中。
12、权利要求1-11之一的方法,其中电还原步骤b)在pH为3-10、阳极相对于正常氢电极维持在+0.5--3.5V电势的条件下进行。
13、权利要求12的方法,其中pH为3-7。
14、权利要求12或13的方法,其中在电还原步骤中使用的阳极由铂、硼掺杂的金刚石或者氮掺杂的碳构成。
15、权利要求1-14之一的方法,其中所述电还原步骤b)在压力下于液体CO2中进行。
16、权利要求1-15之一的方法,其中来自电还原步骤b)的化合物是草酸或草酸盐。
17、权利要求16的方法,其中所述得自非含水介质的草酸或草酸盐采用含水相重新萃取。
18、权利要求1-17之一的方法,其中在步骤a)结束时,液体CO2被注入到地下CO2存储器中。
19、权利要求18的方法,其中电还原步骤b)在地下CO2存储器中进行。
20、权利要求1-18之一的方法,其中所述最终矿化步骤由用来自电还原步骤的草酸或甲酸水溶液腐蚀碳酸化矿物构成。
21、权利要求19的方法,其中所述碳酸化的矿物由含钙或含氧化镁碳酸化矿物组成。
22、权利要求1-20之一的方法,其中元素M是钙而且形成的矿物是草酸钙石,CaC2O4·H2O。
23、权利要求1-21之一的方法,其中所述矿化步骤通过将来自电还原步骤的草酸或甲酸水溶液与含钙或含氧化镁的沉积岩接触而发生。
24、权利要求1-22之一的方法,其中所述最终矿化步骤通过注入到地下而进行。
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