KR20190057620A - 친환경적 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 동시 제조방법 - Google Patents

친환경적 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 동시 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 친환경적 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 동시 제조방법에 관한 것으로, 아미노산에 중화제를 이용하여 중화시켜 제조된 습식 흡수제를 막접촉기 또는 흡수탑에서 이산화탄소를 흡수하여 공정을 단순화시킬 수 있는 이산화탄소를 처리할 수 있는 방법을 제공한다.
또한, 포집된 이산화탄소를 활용하여, 고부가 탄산칼슘 제조방법을 제공한다.

Description

친환경적 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 동시 제조방법{Eco-friendly CO2 treatment and simultaneously calcium carbonate synthesis method}
본 발명은 친환경적 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘을 동시에 제조하는 방법에 관한 것으로, 친환경 용매를 이용하여 고부가 가치의 아라고나이트형의 탄산칼슘을 제조하는 방법과 이와 동시에 이산화탄소를 제거할 수 있는 방법에 관한 것이다.
현재, 이산화탄소는 주요 온실가스로 지구온난화에 긴 기간 동안 막대한 영향을 끼치고 있다. 그 때문에 주요 국가들에서 이산화탄소 배출량을 줄이기 위해서 온실가스 감축 목표치를 설정하였고, 대한민국에서는 2030년 배출전망치 대비 37% 감축을 설정하였다. 목표치에 도달하기 위한 제도적인 방법으로, 온실가스 배출권 거래제법안을 발의하였고, 2015년도부터 시행되고 있다. 단기적으로 산업계의 부담을 완화시키고, 장기적으로는 기후변화에 대응하기 위해서 주요 온실가스인 이산화탄소 배출저감 기술보급은 필수적이며, 전 세계적으로 이산화탄소 등 온실가스의 배출량을 큰폭으로 줄여야 하는 실정에 있다.
온실가스 중 지구온난화에 가장 영향을 크게 미치는 이산화탄소를 제거하기 위한 방법으로는 건식흡수법, 습식흡수법, 흡착법, 막분리법, 심냉법 등이 있다.
그중에서 현재, 아민계 흡수제를 기반으로 하는 습식흡수법을 중심을 이산화탄소를 포집하는 연구는 많이 진행되고 있다.
아민계 흡수제를 기본으로 한 이산화탄소 습식흡수 후처리 공정에서, 액체 흡수제로는 주로 30wt% MEA(Mono Ethanol Amine) 흡수제가 사용된다. 30wt% MEA공정에서, 비교적 많은 흡수량과 빠른 흡수속도를 가지지만, 탈거 속도가 느리기 때문에 재생에너지를 많이 요구하며, 사용할수록 물의 높은 증기압으로 인해 탈거 공정에서 흡수제의 손실이 일어나고, 아민계열의 흡수제에서 열화와 부식으로 인해 흡수제의 변형이 일어나는 문제가 있기 때문에 주기적으로 인력과 시간을 들이며 흡수제를 교환해야 한다.
습식흡수법을 중심으로 이산화탄소를 포집하는 연구는 지속적으로 진행되고 있으나, 포집된 이산화탄소를 변환하여 처리하는 연구에 대하여는 아직 부족한 실정이다.
일반적으로 포집된 이산화탄소를 변환하는 방법으로는 촉매를 이용한 전환, 탄산칼슘의 합성 등의 여러 방면으로 연구가 진행되고 있으나, 아직까지는 상용화에 어려움을 겪고 있다.
한편, 탄산칼슘은 우리 생활에 널리 사용되고 있는 재료이며, 결정상은 칼사이트(calcite), 아라고나이트(aragonite) 및 바테라이트(vaterite)의 3가지 결정구조를 갖는다. 이중 칼사이트가 가장 안정되며 생물체의 구조체나 자연에 가장 많이 존재한다. 아라고나이트는 칼사이트 다음으로 안정된 구조를 가지며 생물 체내와 자연에서 많이 존재한다. 바테라이트는 불안정하며 자연과 생물체에 드물게 존재하는 것으로 보고되고 있다. 이중 아라고나이트 결정과 성장을 위해서는 특별한 조건을 요구하며 이 조건의 범위도 좁아 상당히 까다로운 것으로 알려져 있다. 아라고나이트는 아주 길게 길이 방향의 축으로 성장하여 침상 구조를 가지는 경우가 많다. 파괴에너지는 강하나 결정이 크지 않는 문제가 있다. 높은 아스펙트 비율(길이/폭비율)을 가지는 아라고나이트 침상구조의 탄산칼슘은 고무나 플라스틱산업에서 기계적 강도의 향상을 위한 충진재로서 사용이 가능하며, 특히 화장품, 의약품 등에서도 많이 사용되나, 생산량이 부족한 실정이며, 이에 따라 시장 가격도 높다.
아민계 흡수제를 이용한 종래의 선행기술로, 미국 공개특허 제2011-0290110호는 분리막과 아민 흡수를 이용한 산성가스 제거 혼성 공정에 관한 기술이다. 멤브레인을 이용하여 천연가스에 포함된 다량의 이산화탄소를 1차적으로 제거하고 2차적으로 아민 흡수제를 이용하여 이산화탄소 농도를 50ppm 미만으로 제거하는 기술이다. 상기 아민 흡수제는 재생탑에서 산성가스를 탈거하고 재사용된다.
또 다른 선행기술로, 미국 공개특허 제2011-0110833호는 중간 재생 아민(semi-lean amine)과 재생 아민(lean amine)을 사용하여 두 단계의 흡수 시스템과 다단계의 분리 시스템을 통해 산성가스를 제거하는 공정으로 폐열 회수를 통해 흡수액을 재생하므로 에너지를 절감이 가능한 기술이다.
그러나 상기 종래의 선행기술은 산성가스 및 수분 제거를 위해 다단계의 공정을 거치게 되어 있어, 다량의 에너지 소모, 시설 투자 및 운전 비용의 증가, 공정의 복잡성, 높은 아민 재생으로 인한 손실, 모듈화의 어려움 및 포집된 이산화탄소를 변환 등의 문제점이 있다.
미국 공개특허 제2011-0290110호(2011.12.01.) 미국 공개특허 제2011-0110833호(2011.05.12.)
본 발명은 상기의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 아미노산에 중화제를 이용하여 중화시켜 제조된 습식 흡수제를 이용하여 이산화탄소를 흡수하여 공정을 단순화시킬 수 있는 이산화탄소 처리방법을 제공한다.
또한, 이산화탄소를 흡수한 후의 침전물인 탄산칼슘을 제조하는 방법을 제공한다.
본 발명은 (a) 아미노산에 중화제를 이용하여 중화시켜 흡수제를 제조하는 단계; (b) 상기 제조된 흡수제에 물을 혼합하여 과포화 용액을 제조하는 단계; (c) 상기 과포화 용액과 이산화탄소를 접촉시켜 이산화탄소를 흡수하는 단계; (d) 상기 이산화탄소를 흡수한 과포화 용액과 칼슘염을 혼합하여 교반시킨 후 용액과 침전물로 분리하는 단계; (e) 상기 분리된 용액은 상기 이산화탄소를 흡수하는 단계로 이동하는 단계; 및 (f) 상기 분리된 침전물인 탄산칼슘을 회수하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 친환경 용매를 이용한 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 제조방법을 제공한다.
본 발명에 있어서,상기 아미노산은 아민기가 1개 이상인 아마노산에서 선택되는 것을 특징으로 하는 친환경 용매를 이용한 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 제조방법을 제공한다.
본 발명에 있어서, 상기 중화제는 수산화칼륨, 수산화나트륨, 에틸렌다이아민(Ethylenediamine, EDA) 등 염기성 물질 중에서 하나 이상 선택되는 것을 특징으로 하는 아미노산 기반의 친환경 용매를 이용한 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 제조방법을 제공한다.
본 발명에 있어서, 상기 아미노산 및 중화제는 1 : 0.5 내지 1 : 4의 비율로 흡수제를 제조하는 것을 특징으로 하는 친환경 용매를 이용한 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 제조방법을 제공한다.
본 발명에 있어서, 상기 제조된 흡수제에 물을 포함하여 과포화 용액의 농도는 1.0 내지 4.0 M인 것을 특징으로 하는 친환경 용매를 이용한 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 친환경 용매를 이용한 이산화탄소 처리방법을 활용하면, 공정을 단순화시킴에 따라 에너지 효율을 증가시킬 수 있는 효과가 있다.
또한, 종래의 이산화탄소 흡수제에 비하여 에너지를 절감할 수 있는 효과가 있음에 따라 우수한 경제성을 갖는다.
또한, 부수적으로 고부가 가치의 탄산칼슘을 제조할 수 있음에 따라, 상업적으로 이용할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 실시예 1, 2 및 비교예를 시간에 따른 이산화탄소 흡수량이 도시된 그래프이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명을 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명에 따른 친환경 용매를 이용한 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 제조방법에 대하여 상세히 설명하도록 한다.
본 발명의 바람직한 실시예에 대한 원리를 상세하게 설명함에 있어 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략한다.
또한, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원 시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형 예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명은 (a) 아미노산에 중화제를 이용하여 중화시켜 흡수제를 제조하는 단계, (b) 상기 제조된 흡수제에 물을 혼합하여 과포화 용액을 제조하는 단계, (c) 상기 과포화 용액과 이산화탄소를 접촉시켜 이산화탄소를 흡수하는 단계, (d) 상기 이산화탄소를 흡수한 과포화 용액과 칼슘염을 혼합하여 교반시킨 후 용액과 침전물로 분리하는 단계, (e) 상기 분리된 용액은 상기 이산화탄소를 흡수하는 단계로 이동하는 단계; 및 (f) 상기 분리된 침전물인 탄산칼슘을 회수하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 친환경 용매를 이용한 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 제조방법에 관한 것이다.
본 발명에 있어서, 상기 아미노산은 아민기가 1개 이상인 아미노산에서 선택되는 것을 특징으로 한다. 보다 바람직하게는 상기 아미노산의 아민기는 2개 이상인 것이 바람직하다.
상기 아미노산의 예로, 글리신, 타우린, 알라닌, 세린, 시스테인 및 아르기닌 등이 있다. 상기 아미노산 중, 아르기닌은 분자내 아민기가 4개 존재하는 아미노산으로, 다른 아미노산에 비해 이산화탄소 흡수량이 많기 때문에 아미노산으로는 아르기닌을 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명에 있어서, 상기 중화제는 수산화칼륨, 수산화나트륨 및 에틸렌다이아민(Ethylenediamine, EDA) 등 염기성 물질 중에서 하나 이상 선택될 수 있다. 강염기인 수산화칼륨(KOH), 수산화나트륨 및 에틸다이아민은 화학반응성이 크므로, 반응시간을 단축시킬 수 있는 효과가 있다. 또한, 강염기인 수산화칼륨, 수산화나트륨 및 에틸다이아민과 아미노산의 중화반응은 자발적인 반응으로, 추가적인 가열, 가압 및 감압의 공정이 불필요함에 따라 에너지를 효율적으로 관리할 수 있는 경제적인 효과가 있다.
중화제를 사용함에 있어서, 에틸다이아민은 종래의 이산화탄소 흡수제인 30%MEA에 비하여 분자당 이산화탄소 흡수량이 3배 이상 높기 때문에 에틸다이아민을 사용하는 것이 보다 바람직하다.
본 발명에 있어서, 아미노산 및 중화제는 1 : 0.5 내지 1 : 4의 비율로 혼합하여 흡수제를 제조하는 것이 바람직하다. 중화제로 수산화칼륨 또는 수산화 칼슘을 사용하는 경우에는 1 : 1 내지 1 : 2의 비율로 사용하는 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 아미노산 내 아민기의 노르말농도 기준으로 1 : 1의 비율로 혼합하여 흡수제를 제조를 하는 것이 바람직하다.
상기 아미노산 대비 중화제의 비율이 0.5 미만일 경우, 아미노산을 충분히 중화시키지 못하기 때문에 흡수제의 용해도 및 흡수능이 떨어지는 문제점이 발생된다.
반면, 아미노산 대비 중화제의 비율이 4를 초과하는 경우에는 강염기인 중화제로 인해, pH가 높아지는 문제가 발생되며, 이로 인해, 장기간 운전을 할 수 없다. 또한, 중화제의 비율이 4를 초과하는 경우에는 흡수능의 증가 효과가 중화제의 첨가 비율에 대비하여 미미하기 때문에 상기의 범위를 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 중화제로 에틸다이아민을 사용하는 경우에는 아미노산과 중화제의 비율은 1 : 0.5 내지 1 : 2 의 비율로 사용하는 것이 바람직하며, 이는 아미노산 대비 에틸다이아민의 비율이 2배 초과되는 경우에는 중화제의 역할이 커서, 습식 흡수제로의 역할이 미미하기 때문에 상기의 범위를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 상기의 범위를 벗어나는 경우, 아미노산과 에틸다이아민이 각각 이산화탄소를 흡수함에 따라, 이산화탄소 흡수능이 떨어지는 문제점이 있기 때문에 상기의 범위를 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명에서는 상기 제조된 흡수제에 물을 혼합하여 과포화 용액을 제조한다. 상기 제조된 흡수제에 물을 혼합함에 따라, 상기 과포화 용액은 높은 비열과 우수한 열용량을 갖고 있기 때문에 물을 혼합하는 것이 바람직하다.
또한, 높은 비열과 우수한 열용량으로 인해, 막접촉기 또는 흡수탑 등에서 이산화탄소 등과 접촉할 경우 열화되어 변성되는 현상을 최소화할 수 있다.
본 발명에서는 제조된 흡수제에 물을 혼합하여 흡수제의 농도가 1.0 내지 4.0M이 되도록 과포화 용액을 제조한다. 상기 과포화 용액의 농도는 1.0 M 미만인 경우에는, 흡수 성능이 떨어지는 문제점이 있으며, 4.0 M 초과하는 경우에는 흡수제가 용해되지 않고 석출되기 때문에 상기의 범위인 것이 바람직하다.
상기 제조된 과포화 용액은 이산화탄소와 접촉되어 이산화탄소를 흡수하며, 이는 막접촉기 또는 흡수탑을 이용하여 이루어질 수 있다.
종래의 이산화탄소 흡수제로 사용되는 30% MEA의 이산화탄소의 흡수량은 0.582mol CO2/mol amine 이며, 상기의 범위의 과포화 용액은 이산화탄소의 흡수량은 1.743mol CO2/mol amine으로, 본 발명에 따른 과포화 용액은 이산화탄소와의 흡수능이 우수하여 이산화탄소를 보다 효과적으로 흡수할 수 있다.
또한, 본 발명에서는 이산화탄소를 흡수한 과포화 용액에 칼슘염을 포함하여 교반시키면, 이산화탄소의 농도가 낮은 용액과 고체로 침전된 탄산칼슘을 침전물로 분리할 수 있다. 상기 칼슘염은 Ca(OH)2, CaCl2 및 CaO중에서 선택될 수 있으며, Ca(OH)2를 사용하는 경우에는 안정적으로 재생된 흡수제를 재사용 할 수 있기 때문에 Ca(OH)2을 사용하는 것이 보다 바람직하다.
이산화탄소의 농도가 낮아진 상기 분리된 용액은 막접촉기 또는 흡수탑과 같은 이산화탄소를 흡수하는 단계로 이송하여 이산화탄소를 흡수하기 위하여 재사용할 수 있다. 분리된 용액을 다시 흡수제로 사용함에 따라 경제적인 효과를 얻을 수 있다.
또한, 상기 분리된 침전물을 따로 회수를 하며, 추가적으로 정제하는 과정을 부가할 수 있다. 상기 분리된 침전물은 탄산칼슘으로, 탄산칼슘을 정제하여, 화장품, 의약품 등의 다양한 분야에 사용될 수 있다.
일반적으로 이산화탄소를 흡수한 흡수제를 칼슘염 등으로 침전시켜, 탄산칼슘으로 석출시키는 경우에는 칼사이트형의 탄산칼슘으로 석출되는 반면, 본 발명에 의해 형성된 침전물인 탄산칼슘은 아라고나이트형의 탄산칼슘이다. 특히, 본 발명에 의해 형성된 침전물인 아라고나이트형 결정구조를 갖는 탄산칼슘은 고무나 플라스틱 산업의 충전재로 사용됨은 물론, 화장품 및 의약품의 재료로 사용될 수 있다. 또한, 본 발명에 의해 제조된 과포화 용액은 친환경 용매로 이루어져 있어, 인체 유해성이 거의 없어 화장품 및 의약품에 사용될 수 있기에 경제적인 효과가 있다.
또한, 본 발명에 의해 이산화탄소의 흡수량은 종래의 이산화탄소 흡수제에 비하여 높은 흡수량을 갖고 있으며, 이로 인해 아라고나이트형의 탄산칼슘의 생산량을 증대시킬 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명 과정의 세부사항을 설명하고자 한다.
이는 본 발명에 관련된 대표적 예시로서, 이것만으로 본 발명의 적용 범위를 결코 제한할 수 없음을 밝히는 바이다.
< 실시예 1>
아르기닌 및 수산화칼슘을 1 : 1의 비율로 혼합하여 습식 흡수제를 제조한다. 상기 제조된 습식 흡수제에 물을 첨가하여, 2.5M의 과포화 용액을 제조한다.
<실시예 2>
아르기닌 및 에틸다이아민을 1 : 1의 비율로 혼합하여 습식 흡수제를 제조한다. 상기 제조된 습식 흡수제에 물을 첨가하여, 2.5M의 과포화 용액을 제조한다.
<비교예>
30%의 MEA(Mono Ethanol Amine)의 용액을 제조한다.
도 1은 실시예 1, 2 및 비교예를 시간에 따른 이산화탄소 흡수량이 도시된 그래프이다.
도 1에 따르면, 종래의 이산화탄소 흡수제인 30% MEA는 이산화탄소를 최대 0.6 mol CO2/mol Amine 흡수할 수 있는 반면, 본 발명에 의해 제조된 습식 흡수제인 실시예 1 및 실시예 2의 이산화탄소 흡수량은 종래의 이산화탄소 흡수제인 30% MEA와 대비하여 약 2배 내지 3배의 흡수량을 갖는 것으로 확인할 수 있다.
이에 따라 동일한 양의 이산화탄소 흡수제를 사용하더라도, 본 발명에 의해 제조된 과포화 용액을 사용하는 경우 2배 내지 3배 이상의 흡수할 수 있기 때문에 경제적으로 우수하다.
또한, 1회의 이산화탄소 흡수 공정에 2배 내지 3배의 이산화탄소를 흡수할 수 있음에 따라 에너지를 효율적으로 관리할 수 있다.
이상으로 본 발명은 실시예를 참고로 하여 설명되었으나, 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 기술이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 기술적 보호범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 수 있다.

Claims (5)

  1. (a) 아미노산에 중화제를 이용하여 중화시켜 흡수제를 제조하는 단계;
    (b) 상기 제조된 흡수제에 물을 혼합하여 과포화 용액을 제조하는 단계;
    (c) 상기 과포화 용액과 이산화탄소를 접촉시켜 이산화탄소를 흡수하는 단계;
    (d) 상기 이산화탄소를 흡수한 과포화 용액과 칼슘염을 혼합하여 교반시킨 후 용액과 침전물로 분리하는 단계;
    (e) 상기 분리된 용액은 상기 이산화탄소를 흡수하는 단계로 이동하는 단계; 및
    (f) 상기 분리된 침전물인 탄산칼슘을 회수하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 친환경적 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 아미노산은 아민기가 1개 이상인 아미노산에서 선택되는 것을 특징으로 하는 친환경적 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 제조방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 중화제는 염기성 물질 중에서 하나 이상 선택되는 것을 특징으로 하는 친환경적 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 제조방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 아미노산 및 중화제는 1 : 0.5 내지 1 : 4의 비율로 흡수제를 제조하는 것을 특징으로 하는 친환경적 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 제조방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제조된 흡수제에 물을 포함하여 과포화 용액의 농도는 1.0 내지 4.0 M인 것을 특징으로 하는 친환경적 이산화탄소 처리 및 탄산칼슘 제조방법.
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