PT1699545E - Processo de sequestração de carbono sob a forma de um mineral no qual o carbono está no grau de oxidação +3 - Google Patents

Processo de sequestração de carbono sob a forma de um mineral no qual o carbono está no grau de oxidação +3 Download PDF

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PT1699545E PT04805694T PT04805694T PT1699545E PT 1699545 E PT1699545 E PT 1699545E PT 04805694 T PT04805694 T PT 04805694T PT 04805694 T PT04805694 T PT 04805694T PT 1699545 E PT1699545 E PT 1699545E
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Description

1
DESCRIÇÃO "PROCESSO DE SEQUESTRAÇÃO DE CARBONO SOB A FORMA DE UM MINERAL NO QUAL O CARBONO ESTÁ NO GRAU DE OXIDAÇÃO +3" A invenção diz respeito a um processo de sequestração do carbono emitido para a atmosfera sob a forma de C02
ESTADO DA TÉCNICA ANTERIOR A redução electroquímica do C02 foi estudada por numerosos investigadores, em razão de se pretender a sua utilização como fonte muito abundante de aprovisionamento em carbono, até às tentativas da sua utilização como fonte de energia sob a forma de metano.
Os estudos acerca da redução electroquímica do co2 iniciaram-se a meio dos anos 1960 . Eles demonstraram que as alterações, por um lado do meio reaccional e consoante ele é aprõtico ou não, , e por outro lado do eléctrodo e consoante o intermediário radicalar carbonilo apresenta interacções com a superfície, levam à formação de constituintes diferentes entre os quais: o monóxido de carbono, o ácido fõrmico, o metano ou o etano, álcoois tais como o metanol, o etanol e o propanol, bem como o ácido oxãlico ou mesmo o glicólico.
Deste modo, as reacções de redução electroquímica do C02 sobre eléctrodos em cobre, em meio de carbonato de 2 potássio, permitem' obter rendimentos da ordem de 30 %, em metano.
Conhecem-se os estudos que permitiram identificar os produtos preferivelmente obtidos em meios mais ou menos aquosos e com elêctrodos de natureza diferente.
Primeiro caso: o radical CQ2~ é absorvido sobre o elêctrodo
Meio aquoso (elêctrodo em Au, Ag, Cu ou Zn) : forma-se monóxido de carbono O0 /0
(X OH* NC
Meio não aquoso {eléctrodo em Au, Ag, Cu, Zn, Cd, Sn ou In); forma-se carbonato
Segundo caso: o radical CO2 n^° s absorvido sobre o elêctrodo 3
Meio aquoso (eléctrodo em Cd, Sn, Inf Pb, TI ou Hg); forma-se ácido fõrmico 0H-
°\ /° G H20
°\ /° y H HCOO-
Meio não aquoso (eléctrodo em Pb, Tl ou Hg) : forma-se ácido oxálicò OH-
α /0 c°2 -► O V Λ e* (C00-)2
Neste contexto, levaram-se também a cabo experiências sobre C02 em fase gasosa sobre perovquites, que levam preferivelmente a álcoois.
Conhecem-se igualmente os trabalhos de captação do C02 por solventes orgânicos, que permitem in fine produzir o C02 sob a forma de ura liquido. Este COz é em seguida injectado no fundo dos oceanos ou preferivelmente em cavidades subterrâneas. No entanto, a durabilidade destas armazenagens tem um carácter incerto quando se consideram períodos de tempo muito longos. 4
DESCRICÃO DA INVENÇÃO
Desenvolveu-se agora um novo processo de sequestração do carbono . emitido para a atmosfera sob a forma de C02, que permite nomeadamente uma sequestração de carbono a custos energéticos moderados e que convém muito em especial para limitar a emissão para a atmosfera de gás com efeito de estufa em consequência da combustão de hidrocarbonetos fósseis. 0 processo de sequestração de acordo com a invenção inclui: a) um passo de concentração do C02 em fase líquida;.. b) um passo de redução electroquímica em meio aprótico, a um composto em que o carbono passa ao grau de oxidação +3, sob a forma de ácido oxálico ou de ácido fórmico; c) quando necessário, um passo de nova extracção do ácido oxálico ou fórmico em fase aquosa; e d) um passo de mineralização por reacção com um composto de um elemento M levando a um composto estável no qual a relação atómica entre C/M seja de cerca de 2/1. 5
Os passos sucessivos do processo da invenção são descritos mais em pormenor adiante neste documento. 0 passo de concentração em fase líquida (a) pode ser levado a cabo de acordo com diversos métodos.
Um primeiro método (i) consiste na liquefacção do C02 levada a cabo de acordo com os processos clássicos de captação do C02. 0 C02 líquido é então obtido sob pressão, por exemplo no estado supercrítico.
Uma outra via (ii) consiste em absorver o C02 num líquido polar aprótico não miscível com a água ou miscível com água em proporções variadas. Pode citar-se como exemplo o acetonitrilo.
De acordo com uma outra via (iii), encara-se a absorção do C02 num líquido iônico aprótico (ou «sal fundido») não miscível com a água ou miscível com a água em proporções variadas. Um líquido iónico especialmente apropriado é o hexafluorofosfato de l-butil-3- metilimidazólio, representado pela fórmula [BMIM]+ PF6~.
Uma outra ainda (iv) consiste em absorver o C02 numa fase aquosa contendo um álcool e/ou uma amina.
Um outro método (v) consiste na absorção do C02 sob a forma hidratada, num solvente, por exemplo aquoso, activada por via ' enzimática. 0 enzima que activa a hidratação é em geral a anidrase carbónica. Neste caso, a 6 solução obtida pode em seguida ser reciclada a um processo de absorção em fase aquosa em presença de álcool ou de amina, tal como o definido em iii) acima neste documento. A solução aquosa obtida por um método de absorção tal como o definido em (iv) ou em (v) acima pode ainda ser reciclada a um processo de liquefacção tal como o definido em (i) acima.
Por outro lado, as soluções aquosas tais como as obtidas pelos processos que se definiram em iii) ou em iv) acima são em geral transferidas para um meio líquido iónico insolúvel em água por um processo de extracção líquido-líquido.
De acordo com o método que se opera para realizar o primeiro passo de concentração em fase líquida no processo da invenção, a fase líquida obtida será constituída por C02 líquido ou por uma solução de C02 ou de ácido carbónico num líquido polar aprótico não miscível com a água ou miscível com a água em proporções variadas, ou num líquido iónico não aquoso {«sal fundido») mais ou menos miscível com a água. 0 segundo passo do processo da invenção é constituída por uma redução electroquímica do C02 ou do ácido carbónico concentrado em fase líquida (grau de oxidação +4) , a um composto em que o carbono está no grau de oxidação +3. Ele é levado a cabo na fase líquida obtida ! ' no passo anterior, em geral a um pH de entre 3 e 10, de 7 preferência entre 3 e 7, mantendo-se um ânodo a um potencial de entre +0,5 e -3,5 volt em relação ao eléctrodo normal de hidrogénio. O ânodo pode ser constituído por exemplo por platina, por diamante dopado com boro ou por carbono dopado com azoto.
Nesta redução electroquímica, forma-se o ião oxãlico (sob a forma .de ácido oxãlico ou de oxalato) ou o ião fórmico (sob a forma de ácido fõrmico ou de formato}.
Leva-se a cabo o passo (b) da redução electroquímica, quando é necessário, em C02 líquido sob pressão. O passo (b) de redução electroquímica pode por outro lado ser levado a cabo na armazenagem subterrânea de C02, aonde se terá, quando necessário, injectado o C02 líquido. O terceiro passo (c) do processo da invenção é constituído por uma nova extracção do ácido oxálico (ou do oxalato) ou do ácido fórmico (ou do formato) com uma fase aquosa. Ela é levada a cabo quando a redução electroquímica foi efectuada em fase não aquosa. Como a formação do ácido fórmico por redução electroquímica se leva em geral a cabo em fase aquosa, não é necessário nesse caso proceder a este passo {c) de nova extracção, com uma fase aquosa. O último passo (d) do processo da invenção (passo de mineralização) consiste em geral no ataque a um mineral 8 carbonatado, por exemplo calcário, ou magnesiano, por parte de uma solução aquosa de ácido oxãlico (ou de oxalato) ou de ácido fórmico (ou de formato) proveniente do passo de redução electroquxmica (eventualmente depois da nova extracção) . Faz-se reagir a solução referida com um composto de um elemento M de que provém um mineral em que a relação atómica C/M seja igual a cerca de 2/1. A reacção do composto oxálico ou fórmico com o mineral carbonatado volta a originar uma mole de C02 por C204. MC03 + (COOH)2 -».mc2o4 + co2 + H20 ou MC03 + 2HC00H - M(HC02)2 + C02 + H20 0 C02 que deste modo se liberta, em quantidade duas vezes menor do que aquele que foi utilizado no início da reacção, pode ser introduzido de novo no ciclo do processo da invenção no primeiro passo. 0 elemento M pode ser um elemento metálico com o grau de oxidação +2. É na maior parte das vezes o cálcio ou o magnésio. O composto do elemento M pode então ser por exemplo uma rocha calcária ou magnesiana. O elemento M preferido é o cálcio. O mineral formado é de preferência um oxalato de cálcio tal como a Whewelite CaC204«H20. 9 O processo da invenção (ou apenas o seu último passo) pode ser levado a cabo ex si tu ou in si tu na rocha calcária ou magnesiana.
Deste modo, o passo de mineralização final (d) pode ser levado a cabo colocando em contacto a solução de ácido oxálico ou fórmico com uma rocha sedimentar, por exemplo calcária ou magnesiana, de preferência por injecção no subsolo.
Deve anotar-se que do ponto de vista do balanço energético do processo da invenção, a energia gasta para se passar do carbono +4 ao carbono +3 na reacção de redução electroquímica do segundo passo não é perdida; ela fica de facto armazenada no oxalato ou no formato mineral que se forma. 0 ácido oxálico ou fórmico poderia muito bem ser ulteriormente extraído de novo para ser utilizado em combustão, por exemplo in si tu. Pode tratar-se de uma oxidação, por exemplo bacteriana in si tu ou ex si tu. Nestes processos, o carbono voltaria a assumir o estado de oxidação +4.
EXEMPLOS
Exemplo 1 0 C02 líquido é obtido por um processo clássico de liquefacção. 10
Enche-se o reactor com C02 líquido sob pressão (50 bar à temperatura ambiente) e adiciona-se-lhe progressivamente água de modo a se manter a relação molar C02/H20 a cerca de 100 para se orientar a reacção para a síntese de ácido oxálico. Adiciona-se perclorato de tetra-amónio até ao nível de 0,1 mol/L. 0 eléctrodo é em platina e a densidade de corrente é de 5 mA/cm2. O potencial do eléctrodo é de -3 V em relação ao potencial do par Fe/Fe+. A solução é agitada de modo a limitar os efeitos de concentração aos eléctrodos. A quantidade de C02 que se pretende reduzir electroquimicamente fixa a quantidade de electricidade necessária.
Depois da redução electroquímica injecta-se o ácido oxálico formado num recipiente contendo carbonato de cálcio. O ácido oxálico reage com o carbonato para se formar um oxalato de.cálcio. O aumento de massa do resíduo seco e limpo testemunha a sequestração do C02 sob uma forma mineral.
Exemplo 2 0 C02 líquido é obtido por um processo clássico de liquefacção.
XI
Adiciona-se a perclorato de tetra-amónio e injecta-se numa cavidade subterrânea contendo rochas calcárias ou magnesianas. Leva-se directamente a cabo a redução electroquimica na cavidade por intermédio de um eléctrodo em platina. A densidade da corrente é de 5 mA/cm2. 0 potencial do eléctrodo é de -3 V em relação ao potencial do par Fe/Fe+. Agita-se a solução de modo a limitar os efeitos de concentração aos eléctrodos. 0 ácido oxãlico que deste modo é sintetizado reage com as rochas calcárias ou magnesianas libertando C02/ que é também reduzido, e um catião divalente que precipita com o oxalato. As reacções levam in fine à sequestração de C02 pela via mineral. O C02 libertado é reciclado em direcção ao passo de liquefacção.
Exemplo 3 A água absorve C02 em presença de anidrase carbónica, de acordo com a descrição da patente US-A-6.524843 .
Adiciona-se perclorato de tetra-amónio a um teor de 0,1 mol/L. O eléctrodo é em platina e a densidade de corrente é de 5 mA/cm2. O potencial do eléctrodo é de -3 V em relação ao potencial do par Fe/Fe+. A solução é agitada de modo a limitar os efeitos de concentração aos eléctrodos. 12 A quantidade de C02 a reduzir electroquimicamente fixa a quantidade de electricidade necessária.
Após a redução electroquímica, o ácido fõrmico formado é injeçtado .num recipiente contendo carbonato de cálcio. 0 ácido fõrmico reage com o carbonato para formar um formato de cálcio. 0 aumento de massa do resíduo seco e limpo pões me evidência a sequestração do C02 sob forma mineral.
Exemplo 4
Absorve-se C02 um líquido iónico, o hexafluorofosfato de l-butil-3-meilimidazólio representado pela fórmula [BMIM]+ PF6".
Adiciona-se perclorato de tetra-amónio a um teor de 0,1 mol/L. O eléctrodo é em platina e a densidade de corrente é de 5 mA/cm2. O potencial do eléctrodo é de -3 V em relação ao potencial do par Fe/Fe+. A solução é agitada de modo a limitar os efeitos de concentração aos eléctrodos. A quantidade de C02 a reduzir electroquimicamente fixa a quantidade de electricidade necessária. 13 0 líquido iõnico saturado em C02 é colocado em contacto em contínuo com uma solução aquosa, que extrai o oxalato presente.
Injecta-se· a solução aquosa de oxalato que se formou num recipiente contendo carbonato de cálcio. O ácido oxálico reage com o carbonato para se formar um oxalato de cálcio. 0 aumento de massa do resíduo seco e limpo pões em evidência a sequestração do C02 sob forma mineral.
Lisboa, 8 de Janeiro de 2009

Claims (24)

1 REIVINDICAÇÕES 1. Processo de sequestração do dióxido de carbono emitido para a atmosfera, caracterizado por incluir: a) . um passo de concentração do C02 em fase liquida; b) um passo de redução electroquímica em meio aprótico, a um composto em que o carbono passa ao grau de oxidação +3, sob a forma de ácido oxalico ou de ácido fórmico; c) quando necessário, um passo de nova extracção do ácido oxalico ou fórmico em fase aquosa; e d) · um passo de mineralização por reacção com um composto de um elemento M levando a um composto estável no qual a relação atómica entre C/M seja de cerca de 2/1.
2. Processo de acordo com a reivindicação 1 caracterizado por o passo (a) de concentração em fase líquida ser constituído pela liquefacção do C02, obtendo-se então o C02 líquido sob pressão, por exemplo no estado supercrítico. 2
3. Processo de acordo com a reivindicação 1 caracterizado por o passo (a) de concentração em fase líquida consistir na absorção do C02 num líquido polar aprótico, não miscível com a água ou miscível com a água em proporções variadas.
4. Processo de acordo com a reivindicação 1 caracterizado por o passo (a) de concentração em fase líquida consiste em se absorver o C02 num líquido iõnico aprótico, não miscível com a água ou miscível com a água em proporções variadas.
5. Processo de acordo com a reivindicação 4 caracterizado por o referido liquido iónico consistir em hexafluorofosfato de l-butil-3-metilimidazólio.
6. Processo de acordo com a reivindicação 1 caracterizado por o passo (a) de concentração em fase líquida consistir em se absorver o C02 numa fase aquosa contendo um álcool e/ou uma amina.
7. Processo de acordo com a reivindicação 1 caracterizado por o passo (a) de concentração em fase líquida consistir numa absorção do C02 sob forma hidratada, sendo a concentração referida activada por via enzimática.
8. Processo de acordo com a reivindicação 7 caracterizado por o enzima que activa a hidratação ser a anídrase carbónica. 3
9. Processo de acordo com a reivindicação 8 caracterizado por a solução obtida ser em seguida reciclada a um processo de absorção em fase aquosa na presença de álcool e/ou de amina de acordo com a reivindicação 6.
10. Processo de acordo com a reivindicação 6 ou a 9 caracterizado por a solução aquosa obtida ser reciclada a um processo de liquefacção de acordo com a reivindicação 2.
11. Processo de acordo com a reivindicação 6 ou a 7 caracterizado por a solução aquosa obtida ser transferida para um meio liquido iónico insolúvel em água, por um processo de extracção 1íquido-líquido.
12. Processo de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 11 no qual o passo de redução electroquímica (b) seja conduzido a um pH de entre 3 e 10 e com um ânodo mantido a um potencial de entre +0,5 e -3,5 volt em relação ao do eléctrodo normal de hidrogénio.
13. Processo de acordo com a reivindicação 12 no qual o pH esteja compreendido entre 3 e 7.
14. Processo de acordo com qualquer uma das reivindicações 12 a 13 no qual o ânodo utilizado no passo de redução electroquímico seja constituído por platina, diamante dopado com boro ou carbono dopado com azoto.
15. Processo de acordo com qualquer uma das 4 reivindicações 1 a 14 no qual o passo {b) de redução electroquimica seja conduzido em C02 líquido sob pressão.
16. Processo de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 15 no qual o composto proveniente do passo (b) de redução electroquimica seja o ácido oxãlico ou um oxalato.
17. Processo de acordo com a reivindicação 16 no qual o ácido oxãlico ou o oxalato, obtido no meio não aquoso, seja extraído de novo com uma fase aquosa.
18. Processo de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 17 no qual, a seguir ao passo (a) , se ínjecte o C02 líquido numa armazenagem subterrânea de C02.
19. Processo de acordo com a reivindicação 18 no qual o passo (b) de redução electroquimica seja conduzido no local subterrâneo de armazenagem do C02.
20. Processo de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 18 no qual o passo de mineralização final consista num ataque de u mineral carbonatado pela solução aquosa de ácido oxãlico ou de ácido fõrmico proveniente do passo de redução electroquimica.
21. Processo de acordo com a reivindicação 19 no qual o mineral carbonatado referido seja um mineral carbonatado calcário ou magnesiano. 5
22. Processo de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 20 no qual o elemento M seja o cálcio e o mineral formado seja a Whewelite, CaC204*H20.
23. Processo de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 21, no qual o passo de mineralização ocorra por se levar ao contacto a solução aquosa de ácido oxálico ou de ácido fórmico proveniente do passo de redução electroquímica, e uma rocha sedimentar calcária ou magnesiana.
24. Processo de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 22, no qual o passo de mineralização final ocorra por injecção no subsolo. Lisboa, 8 de Janeiro de 2009
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