ES2315730T3 - Proceso de captacion de carbono en forma de un mineral en el que el carbono tiene un grado de oxidacion +3. - Google Patents
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Abstract
Un proceso de captación de dióxido de carbono emitido en la atmósfera, caracterizado porque comprende: a) una fase de concentración de CO2 en fase líquida; b) una fase de electro-reducción de medio aprótico a un compuesto en el que el carbono pasa a grado de oxidación +3 en forma de ácido oxálico o fórmico; c) si fuera necesario, una fase de re-extracción del ácido oxálico o fórmico en fase acuosa; y d) una fase de mineralización por reacción de dicho compuesto con un compuesto de un elemento M que proporciona un mineral en el que la relación atómica C/M es de aproximadamente 2/1.
Description
Proceso de captación de carbono en forma de un
mineral en el que el carbono tiene un grado de oxidación +3.
La invención se refiere a un proceso de
captación de carbono emitido en la atmósfera en forma de
CO_{2}.
Muchos investigadores han estudiado la reducción
electroquímica de CO_{2}, desde el deseo de su utilización como
una gran fuente de aprovisionamiento de carbono hasta las tentativas
de su utilización como fuente de energía en forma de metano.
Los estudios acerca de la
electro-reducción de CO_{2} comenzaron a mediados
de los años 60. Estos muestran que los cambios de una parte del
medio, dependiendo de si es aprótico o no, y por otro lado del
electrodo dependiendo de si el intermediario radical carbonilo tiene
interacciones con la superficie, conducen a la formación de
diferentes componentes entre los que se encuentran: el monóxido de
carbono, el ácido fórmico, el metano y el etano, los alcoholes tales
como el metanol, el etanol y el propanol, así como el ácido oxálico,
e incluso el glicólico.
De este modo, las reacciones de
electro-reducción de CO_{2} en los electrodos de
cobre en un medio de carbonato de potasio proporcionan un
rendimiento de aproximadamente el 30% de metano.
Se conocen estudios que han permitido
identificar los productos obtenidos preferiblemente para medios más
o menos acuosos y para las diferentes naturalezas del electrodo.
Primer
caso
Segundo
caso
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En este contexto, las experiencias se han basado
en CO_{2} en fase gaseosa en las perovskitas, que llevan
preferiblemente a los alcoholes.
Del mismo modo, se conocen los trabajos de
captación de CO_{2} por los disolventes orgánicos, que finalmente
permiten producir CO_{2} en forma líquida. A continuación este
CO_{2} se inyecta en el fondo de los océanos o preferiblemente en
las cavidades subterráneas. Sin embargo, se desconoce la durabilidad
de estos almacenamientos en períodos de tiempo muy largos.
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Ahora se ha descubierto un nuevo proceso de
captación del carbono emitido en la atmósfera en forma de CO_{2}
que permite, en particular, captar el carbono con un coste
energético moderado y conveniente sobre todo para reducir la emisión
en la atmósfera de los gases de efecto invernadero resultantes de la
combustión de hidrocarburos fósi-
les.
les.
El proceso de captación de acuerdo con la
invención comprende:
a) una fase de concentración de CO_{2} en fase
líquida;
b) una fase de electro-reducción
de medio aprótico de un compuesto en el que el carbono pasa a un
grado de oxidación +3 en forma de ácido oxálico o fórmico;
c) llegado el caso, una fase de
re-extracción de ácido oxálico o fórmico en fase
acuosa; y
d) una fase de mineralización por reacción con
un compuesto de un elemento M que da como resultado un compuesto
estable en el que la relación atómica C/M es aproximadamente
2/1.
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A continuación se describen con más detalle las
fases sucesivas del proceso de la invención.
La fase de concentración en fase líquida (a)
puede realizarse de acuerdo con diversos métodos.
Un primer método (i) consiste en la licuefacción
de CO_{2} realizada según los procesos clásicos de captación de
CO_{2}. Se obtiene CO_{2} líquido bajo presión, por ejemplo en
estado supercrítico.
Otro método (ii) consiste en absorber CO_{2}
de un líquido polar aprótico no miscible con agua o miscible con
agua en distintas proporciones. Se puede citar como ejemplo el
acetonitrilo.
De acuerdo con otro método (iii), se examina la
absorción de CO_{2} en un líquido iónico, aprótico (o "disuelto
con sal") no miscible con agua o miscible con agua en distintas
proporciones. En particular, un líquido iónico apropiado es el
hexafluorofosfato de
1-butil-3-metilimidazolio,
y se representa por la fórmula [BMIM]^{+} PF6^{-}.
Otro método adicional (iv) consiste en absorber
CO_{2} en una fase acuosa que contiene un alcohol y/o una
amina.
Otro método (v) consiste en absorber CO_{2} en
forma hidratada, en un disolvente acuoso, por ejemplo, activado por
vía enzimática. Como norma general, la enzima que activa la
hidratación es la anhidrasa carbónica. En ese caso, la solución
obtenida puede reciclarse posteriormente mediante un proceso de
absorción en fase acuosa en presencia de alcohol y/o de amina como
se define a continuación en iii).
La solución acuosa obtenida en un método de
absorción como se define a continuación en (iv) o (v) puede también
reciclarse mediante un proceso de licuefacción como se define a
continuación en (i).
Por otro lado, las soluciones acuosas del tipo
obtenido mediante los procesos definidos a continuación en iii) o
iv), como norma general, se transfieren de un medio líquido iónico
insoluble en agua mediante un proceso de extracción
líquido-líquido.
De acuerdo con el método aplicado para realizar
la primera fase de concentración de fase líquida del proceso de la
invención, la fase líquida obtenida estará compuesta de CO_{2}
líquido o de una solución de CO_{2} o de ácido carbónico en un
líquido polar aprótico no miscible con agua o miscible con agua en
distintas proporciones o de un líquido iónico no acuoso ("disuelto
con sal") más o menos miscible con agua.
La segunda fase del proceso de la invención se
compone de una electro-reducción de CO_{2} o de
ácido carbónico concentrado de fase líquida (grado de oxidación +4)
en un compuesto en el que el carbono tiene un grado de oxidación +3.
Este lleva a la fase líquida obtenida en la fase anterior, en
general de pH comprendido entre 3 y 10, preferiblemente comprendido
entre 3 y 7 y con un ánodo mantenido a un potencial de +0,5 a -3,5
voltios con respecto al electrodo normal de hidrógeno. El ánodo
puede estar compuesto, por ejemplo, de platino, de diamante activado
con boro o de carbono activado con nitrógeno.
Mediante esta electro-reducción,
se forman el ión oxálico (en forma de ácido oxálico o de oxalato) o
el ión fórmico (en forma de ácido fórmico o de formiato).
De otro modo, la fase (b) de
electro-reducción lleva a CO_{2} líquido bajo
presión.
La fase (b) de electro-reducción
puede, si fuera necesario, llevar al almacenamiento de CO_{2} bajo
tierra, en la que se inyectaría el CO_{2} líquido.
La tercera fase (c) del proceso de la invención
consiste en una re-extracción de ácido oxálico (o de
oxalato) o de ácido fórmico (o de formiato) mediante una fase
acuosa. Esta se aplica cuando la electro-reducción
se ha realizado en fase no acuosa. En general, la formación del
ácido fórmico mediante electro-reducción se realiza
en fase acuosa, y no es necesario en ese caso realizar esta fase (c)
de re-extracción mediante una fase acuosa.
En general, la fase final (d) del proceso de la
invención (fase de mineralización) consiste en el ataque de un
mineral carbonatado, por ejemplo, calcario o de magnesio, mediante
una solución acuosa de ácido oxálico (o de oxalato) o de ácido
fórmico (o de formiato) resultante de la fase de
electro-reducción (en ocasiones después de la
re-extracción). Se proporciona dicha solución para
reaccionar con un compuesto de un elemento M que proporciona un
mineral en el que la relación atómica C/M es igual a aproximadamente
2/1.
La reacción del compuesto oxálico o fórmico con
el mineral carbonatado devuelve un mol de CO_{2} por
C_{2}O_{4}.
MCO_{3} +
(COOH)_{2} \rightarrow MC_{2}O_{4} + CO_{2} +
H_{2}O
o
MCO_{3} + 2
HCOOH \rightarrow M (HCO_{2})_{2} + CO_{2} +
H_{2}O
De este modo el CO_{2} liberado, en una
cantidad dos veces menor del que se proporcionó en un principio,
puede reintroducirse en el ciclo del proceso de la invención en la
primera fase.
El elemento M puede ser cualquier elemento
metálico de grado de oxidación +2. Los más frecuentes son calcio o
magnesio. El compuesto del elemento M puede ser por ejemplo una roca
calcárea o magnesiana. El elemento M preferido es el calcio. El
mineral formado es preferiblemente un oxalato de calcio tal como
Whewellite (oxalato de calcio monohidratado)
CaC_{2}O_{4}..H_{2}O.
El proceso de la invención (o sólo la última
fase) puede realizarse fuera del lugar (ex situ) o en el
lugar (in situ) en la roca calcárea o magnesiana.
De este modo, la fase final de mineralización
(d) puede realizarse mediante contacto de la solución de ácido
oxálico o fórmico con una roca sedimentaria, por ejemplo calcárea o
magnesiana, preferiblemente mediante inyección en el subsuelo.
Se observará que desde el punto de vista del
balance energético del proceso de la invención, la energía empleada
para pasar de carbono +4 a carbono +3 en la reacción de
electro-reducción de la segunda fase no se pierde;
de hecho, esta se almacena en el oxalato o el formiato mineral
formado. Posteriormente el ácido oxálico o fórmico podría extraerse
de nuevo con facilidad para utilizarse en combustión, por ejemplo
in situ. Puede ser una oxidación, por ejemplo de tipo
bacteriana in situ o ex situ. En estos procesos, el
carbono volvería pasar a estado de oxida-
ción +4.
ción +4.
Ejemplo
1
El CO_{2} líquido se obtiene por un proceso
clásico de licuefacción.
El reactor se llena de CO_{2} líquido bajo
presión (de 50 bares a temperatura ambiente) y se añade agua
progresivamente de manera que se mantenga la relación molar de
CO_{2}/H_{2}O de aproximadamente 100 afín de orientar la
reacción hacia la síntesis de ácido oxálico. Se añade el perclorato
de tetramonio hasta 0,1 mol/l.
El electrodo es de platino y la densidad de
corriente es de 5 mA/cm^{2}. El potencial del electrodo es de -3
V con respecto al potencial del par Fe/Fe^{+}. La solución se
altera de manera que limita los efectos de concentración en los
electrodos.
La cantidad de CO_{2} a
electro-reducir determina la cantidad de
electricidad necesaria.
Después de la electro-reducción,
el ácido oxálico formado se inyecta en un recipiente que contiene
carbonato de calcio. El ácido oxálico reacciona en el carbonato
para formar un oxalato de calcio. La elevación de masa del residuo
seco y limpio, manifiesta la captación de CO_{2} en forma
mineral.
Ejemplo
2
El CO_{2} líquido se obtiene mediante un
proceso clásico de licuefacción.
Se añade el perclorato de tetramonio y se
inyecta en una cavidad subterránea que contiene rocas calcáreas o
magnesianas. La electro-reducción se realiza
directamente en la cavidad con la ayuda del electrodo de platino.
La densidad de corriente es de 5 mA/cm^{2}. El potencial del
electrodo es de -3 V con respecto al potencial del par Fe/Fe^{+}.
La solución se altera de manera que reduce los efectos de
concentración en los electrodos.
De este modo, el ácido oxálico sintetizado
reacciona sobre las rocas calcáreas o magnesianas liberando el
CO_{2}, que también se reduce, y se precipita un catión divalente
junto con el oxalato. Las reacciones llevan finalmente a la
captación de CO_{2} por vía mineral. El CO_{2} liberado se
recicla en la fase de licuefacción.
Ejemplo
3
El agua absorbe el CO_{2} en presencia de
anhidrasa carbónica, de acuerdo con la descripción en el documento
US-A- 6 524 843.
Se ajusta el perclorato de tetramonio hasta 0,1
mol/l.
El electrodo es de platino y la densidad de
corriente es de 5 mA/cm^{2}. El potencial del electrodo es de -3
V con respecto al potencial del par Fe/Fe^{+}. La solución se
altera de manera que reduce los efectos de concentración en los
electrodos.
La cantidad de CO_{2} a
electro-reducir determina la cantidad de
electricidad necesaria.
Después de la electro-reducción,
el ácido fórmico formado se inyecta en un recipiente que contiene
carbonato de calcio. El ácido fórmico reacciona sobre el carbonato
para formar un formiato de calcio. La elevación de masa del residuo
seco y limpio, manifiesta la captación de CO_{2} en forma
mineral.
Ejemplo
4
El CO_{2} se absorbe en un líquido iónico, el
hexafluorofosfato de
1-butil-3-metilimidazolio
representado por la fórmula [BMIM]^{+} PF6^{-}.
Se ajusta el perclorato de tetramonio hasta 0,1
mol/l.
El electrodo es de platino y la densidad de
corriente es de 5 mA/cm^{2}. El potencial del electrodo es de -3
V con respecto al potencial del par Fe/Fe^{+}. La solución se
altera de manera que reduce los efectos de concentración en los
electrodos.
La cantidad de CO_{2} a
electro-reducir determina la cantidad de
electricidad necesaria.
El líquido iónico saturado de CO_{2} contacta
de manera continúa con una solución acuosa, que se extrae del
oxalato.
La solución acuosa de ácido oxálico formado se
inyecta en un recipiente que contiene carbonato de calcio. El ácido
oxálico reacciona sobre el carbonato para formar un oxalato de
calcio. La elevación de la masa del residuo seco y limpio,
manifiesta la captación de CO_{2} en forma mineral.
Claims (24)
1. Un proceso de captación de dióxido de carbono
emitido en la atmósfera, caracterizado porque comprende:
a) una fase de concentración de CO_{2} en fase
líquida;
b) una fase de electro-reducción
de medio aprótico a un compuesto en el que el carbono pasa a grado
de oxidación +3 en forma de ácido oxálico o fórmico;
c) si fuera necesario, una fase de
re-extracción del ácido oxálico o fórmico en fase
acuosa; y
d) una fase de mineralización por reacción de
dicho compuesto con un compuesto de un elemento M que proporciona
un mineral en el que la relación atómica C/M es de aproximadamente
2/1.
2. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
1, caracterizado porque la fase (a) de concentración de fase
líquida consiste en la licuefacción de CO_{2}, obteniéndose el
CO_{2} líquido bajo presión, por ejemplo en estado
supercrítico.
3. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
1, caracterizado porque la fase (a) de concentración de fase
líquida consiste en absorber CO_{2} en un líquido polar aprótico,
no miscible con agua o miscible con agua en distintas
proporciones.
4. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
1, caracterizado porque la fase (a) de concentración de fase
líquida consiste en absorber CO_{2} en un líquido iónico aprótico,
no miscible con agua o miscible con agua en distintas
proporciones.
5. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
4, que se caracteriza porque dicho líquido iónico se compone
de hexafluorofosfato de
1-butil-3-metilimidazolio.
6. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
1, caracterizado porque la fase (a) de concentración de fase
líquida consiste en absorber el CO_{2} en una fase acuosa que
contiene un alcohol y/o una amina.
7. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
1, caracterizado porque la fase (a) de concentración de fase
líquida consiste en una absorción de CO_{2} bajo la forma
hidratada, activándose dicha concentración por vía enzimática.
8. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
7, caracterizado porque la enzima que activa la hidratación
es la anhidrasa carbónica.
9. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
8, caracterizado porque la solución obtenida se recicla
posteriormente mediante un proceso de absorción en fase acuosa en
presencia de alcohol y/o de amina de acuerdo con la reivindicación
6.
10. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
6 ó 9, caracterizado porque la solución acuosa obtenida se
recicla a un proceso de licuefacción de acuerdo con la
reivindicación 2.
11. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
6 ó 7, caracterizado porque la solución acuosa obtenida se
transfiere a un medio líquido iónico insoluble en agua mediante un
proceso de extracción líquido-líquido.
12. Un proceso de acuerdo con una de las
reivindicaciones 1 a 11 en el que la fase de
electro-reducción (b) lleva a un pH comprendido
entre 3 y 10 y con un ánodo con un potencial constante de +0,5 a
-3,5 voltios con respecto al electrodo normal de hidrógeno.
13. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
12, en el que el pH está en el intervalo de 3 a 7.
14. Un proceso de acuerdo con una de las
reivindicaciones 12 a 13, en el que el ánodo utilizado en la fase
de electro-reducción se compone de platino, de
diamante activado con boro o de carbono activado con nitrógeno.
15. Un proceso de acuerdo con una de las
reivindicaciones 1 a 14 en el que la fase (b) de
electro-reducción lleva a CO_{2} líquido bajo
presión.
16. Un proceso de acuerdo con una de las
reivindicaciones 1 a 15 en el que el compuesto resultante de la fase
(b) de electro-reducción es ácido oxálico u
oxalato.
17. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
16, en el que el ácido oxálico u oxalato, obtenido en medio no
acuoso se extrae de nuevo mediante una fase acuosa.
18. Un proceso de acuerdo con una de las
reivindicaciones 1 a 17 en el que, al final de la fase (a), el
CO_{2} líquido se inyecta en un almacenamiento subterráneo de
CO_{2}.
19. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
18, en el que la fase (b) de electro-reducción se
realiza en el almacenamiento subterráneo de CO_{2}.
20. Un proceso de acuerdo con una de las
reivindicaciones 1 a 18 en el que la fase de mineralización final
consiste en el ataque de un mineral carbonatado por la solución
acuosa del ácido oxálico o del ácido fórmico resultante de la fase
de electro-reducción.
21. Un proceso de acuerdo con la reivindicación
19 en el que dicho mineral carbonatado se compone de un mineral
carbonatado calcáreo o magnesiano.
22. Un proceso de acuerdo con una de las
reivindicaciones 1 a 20 en el que el elemento M es calcio y el
mineral formado es Whewelite (oxalato de calcio monohidratado)
CaC_{2}O_{4}.H_{2}O.
23. Un proceso de acuerdo con una de las
reivindicaciones 1 a 21 en el que la fase de mineralización tiene
lugar mediante contacto con la solución acuosa del ácido oxálico o
del ácido fórmico resultante de la fase de
electro-reducción con una roca sedimentaria calcárea
o magnesiana.
24. Un proceso de acuerdo con una de las
reivindicaciones 1 a 22 en el que la fase de mineralización final
se realiza mediante inyección en el subsuelo.
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