CN1790161A - 聚合的四面体碳薄膜及其形成方法以及使用该薄膜形成精细图形的方法 - Google Patents

聚合的四面体碳薄膜及其形成方法以及使用该薄膜形成精细图形的方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供包括具有sp3碳主架的聚合物的聚合薄膜，sp3碳主架包括四面体中心原子。还提供了形成该聚合薄膜的方法、包括该聚合薄膜的硬掩膜以及使用该聚合薄膜形成精细图形的方法。

Description

聚合的四面体碳薄膜及其形成方法以及使用该薄膜 形成精细图形的方法
与相关申请的交叉引用
本申请要求2004年11月26日申请的韩国专利申请号10-2004-0097946的优先权，在此将其公开内容全部引入作为参考。
技术领域
本发明涉及用作硬掩模材料的聚合薄膜，形成该聚合薄膜的方法以及形成精细图形的方法。
技术背景
至少部分地，由于半导体器件的高集成度，为了嵌入高度集成的电路，希望形成较小尺寸的图形，例如，亚微米尺寸图形。鉴于图形尺寸的减小，还希望逐渐地减小光刻胶厚度，光刻胶可以用于光刻工艺，以试图控制图形分辩率。光刻工艺可以利用小于100nm的图形尺寸，因此，通常可以采用使用具有193nm波长的ArF准分子激光器的曝光。由此，研究已把注意力集中在使用硬掩模的工艺，以便于将图形转移到下面的层。参见美国专利号6,573,030和6,764,939。
常规方法可以利用无定形碳如石墨和聚(亚芳基醚)(PAE)作为用于刻蚀氧化硅膜、氮化硅膜或金属膜的硬掩模材料。在等离子-增强的化学气相淀积(PECVD)过程中，可以形成包括基于烯烃的碳氢化合物如丙烯的无定形碳，其最终结构可以是共轭的sp2碳结构，如图1所示。PAE膜可以使用旋涂工艺来形成，以及可以具有亚芳基醚的聚合结构，如图2所示。图2中的PAE膜具有与图1的无定形碳膜相同或基本上相似的共轭sp2碳结构。在具有共轭sp2碳结构的硬掩模中，共轭和芳构化可以发展，由此，碳-与-氢比率(C/H比率)可能增加，以及碳含量可能增加，由此保证相对于干法刻蚀的抵抗性。
具有共轭的sp2碳结构的硬掩模，如无定形碳膜和PAE膜，可能存在几个缺点。例如，如果硬掩模的固化温度增加或交联增加，以致通过增加C/H比率增加碳含量，那么共轭和伪-共轭可能增加。由此，如图3所示，π-π*跃迁的能隙可能被减小。因此，在较长的波长下，吸收率可能增加，结果，在约633nm的波长下，硬掩模可能是不透明的。在约633nm的波长下，在半导体器件的制造工序过程中可能执行层间对准。但是，当无定形碳膜和PAE膜被用作硬掩模时，执行层间对准可能成问题。
具有比无定形碳膜更低碳含量的PAE膜与无定形碳膜相比可能具有更小的未对准，至少部分地由于其在较长波长下的较小吸收率。但是，PAE膜可能具有一缺点，其中至少部分地由于其较低的碳含量，保证相对于干法刻蚀的抵抗性成问题。为了解决该问题，如果固化温度或交联增加，由此增加碳含量，那么共轭和伪-共轭可能增加。类似于无定形碳膜，PAE膜吸收率方面可能存在缺点。更具体地说，在具有共轭sp2碳结构主架的硬掩模中，在半导体器件的制造工序中，同时满足相对于干法刻蚀的抵抗性和层间对准的两个目的可能成为问题。因此，需要研制一种新构造的硬掩模材料。
发明内容
根据某些实施例，本发明提供包括具有sp3碳主架的聚合物的聚合硬掩模薄膜，sp3碳主架包括四面体中心原子。在有机溶剂中分解包括聚合薄膜的聚合材料较少成为问题。由此，聚合的硬掩模薄膜可以被旋涂在衬底上，其中有机液体溶于有机溶剂中。因此，与常规硬掩模薄膜相比，根据本发明的某些实施例的聚合硬掩模薄膜可以更易于用于薄膜形成工序中。与包括共轭的sp2无定形碳的硬掩模相比较，根据本发明的某些实施例的聚合硬掩模薄膜不可能具有π-π*跃迁，因此，可以减小较长波长下的吸收率。由此，当半导体器件被制造时，可以减小与层间对准相关的困难。因此，当使用包括根据本发明的实施例的聚合薄膜的硬掩模形成精细图形时，可以更有效地形成层间对准。在硬掩模内可以保证增加的碳含量，由此相对于干法刻蚀提供充分的抵抗性。
在某些实施例中，根据本发明的某些实施例的聚合薄膜包括具有sp3碳主架的聚合物，sp3碳主架还包括四面体中心原子。在某些实施例中，该聚合物包括具有根据下列化学式的碳化合物重复单元的聚(氢化碳炔(hydridocarbyne))：
Figure A20051012519800091
在某些实施例中，该聚合物包括根据下列化学式的碳化合物重复单元：
其中：
R1是具有Cn′H(2n′+1)或C6HmR2 (5-m)化学式的脂肪族、脂环族或芳基，其中R2是卤化物、羟基、硝酰(nitryl)或羧基，n′是从5至15的整数，以及m是从0至5的整数；以及
X1和X2每个独立地是卤素。
本发明的某些实施例还提供形成用于硬掩模的聚合薄膜的方法，其中可以使用新构造的材料便于其制备，以及在可以有效地执行层间对准的同时，可以保证相对于干法刻蚀的抵抗性。在某些实施例中，该方法包括在衬底上形成包括sp3碳主架的聚合薄膜，sp3碳主架还包括四面体中心原子，以及在
约200℃至300℃的温度范围内固化该聚合薄膜。
此外，本发明提供使用新构造的硬掩模材料形成精细图形的方法，其中在可以有效地执行层间对准的同时，可以保证相对于干法刻蚀的抵抗性。根据本发明的某些实施例，形成精细图形的方法，包括在衬底上形成刻蚀-目标薄膜；在刻蚀-目标薄膜上形成包括聚合薄膜的硬掩模层，聚合薄膜包括sp3碳主架，sp3碳主架还包括四面体中心原子；在刻蚀-目标薄膜上形成抗反射涂层；在抗反射涂层上形成光刻胶膜；曝光并显影该光刻胶膜，以形成光刻胶图形；使用光刻胶图形作为刻蚀掩模，顺序地刻蚀抗反射涂层和硬掩模层，以在刻蚀-目标膜上形成硬掩模图形；以及使用硬掩模图形作为刻蚀掩模，刻蚀该刻蚀-目标膜。
附图说明
图1给出常规硬掩模材料的一般构造；
图2给出常规硬掩模材料的一般结构；
图3是说明常规硬掩模材料的原子的常规能量分布的曲线图；以及
图4A至4C是说明根据本发明的某些实施例形成精细图形的剖面图。
具体实施方式
现在将参考附图更完全地描述本发明，其中示出了本发明的实施例。但是，本发明可以以许多不同的形式体现，不应该被解释为局限于在此阐述的实施例。相反，提供这些实施例是为了本公开将是彻底的和完全的，以及将本发明的范围完全传递给所属领域的技术人员。
在此本发明的说明书中使用的术语仅仅用于描述特定的实施例并不打算限制本发明。如在本发明的实施例中使用的单数形式“a”，“an”和“the”打算包括复数形式，除非另外清楚地表明。此外，在此使用的术语“和/或”指和包括一个或多个相关列项的任意一个和一个或多个的所有可能的组合。除非另外限定，所有术语，包括在本说明书中使用的技术和科学术语，具有与本发明所属领域的普通技术人员通常理解相同的意思。在此提及的所有出版物、专利申请、专利及其他参考文献都被全部引入作为参考。
还应当理解，当本说明书中使用术语“comprises”和/或“comprising”时，说明所述特性、步骤、操作、元素和/或组分的存在，但是不排除存在或添加一个或多个其他特性、步骤、操作、元素、组分和/或其组。
而且，应当理解包括在此提供的方法的步骤可以被单独地执行或至少两个步骤执行可以被结合。此外，包括在此提供的方法的步骤，当被单独地执行或结合时，在不脱离本发明的教导的条件下，可以在相同的温度和/或大气压下执行或在不同的温度和/或大气压下执行。
在图中，为了清楚放大了层和区域的厚度。应当理解，当一个层被称为在另一层或衬底“上”或反应剂被称为引入、暴露或馈送在另一层或衬底上时，它可以直接在另一层或区域上，或也可以存在插入元件。但是，当一个层、区域或反应剂被称为直接在另一层或区域“上”或被直接引入、暴露、馈送在另一层或区域“上”时，不存在插入元件。
在此参考剖面图描述了本发明的实施例，剖面图是本发明的理想化实施例的示意图。照此，将预想由于例如制造工艺和/或容差的图例形状的变化。具体，图中所示的区域本质上是示意性的且它们的形状不打算图示器件区域的实际形状以及不打算限制本发明的范围。
如所属领域的普通技术人员将理解，本发明可以体现为组合物和包括该组合物的器件以及制造和使用这种组合物和器件的方法。
本发明的某些实施例提供聚合薄膜。在某些实施例中，该聚合薄膜可以用于形成硬掩模。根据本发明的某些实施例的聚合薄膜包括具有sp3碳主架的聚合物，sp3碳主架包括四面体中心原子，与可能存在于可以用于形成硬掩模的方法中的常规聚合物中的共轭sp2碳结构相反。
在本发明的某些实施例中，该聚合薄膜包括由下列化学式1表示的碳化合物重复单元中形成的聚(氢化碳炔)：
[化学式1]
Figure A20051012519800121
在本发明的某些实施例中，聚合薄膜包括由下列化学式2表示的碳化合物重复单元中：
[化学式2]
其中：
R1是具有Cn′H(2n′+1)或C6HmR2 (5-m)化学式的脂肪族、脂环族或芳基，其中R2是卤化物、羟基、硝酰或羧基，n′是从5至15的整数，以及m是从0至5的整数；以及
X1和X2分别独立地包括族VII卤素，如氟(F)、氯、(Cl)、溴(Br)或碘(I)。
在某些实施例中，聚合硬掩模薄膜包括按重量具有至少约70％碳含量的富碳膜。包括sp3碳主架的聚合物可以被称为金刚石状碳(DLC)以及通常可以通过化学气相淀积(CVD)来获得，该sp3碳主架包括四面体中心原子。但是，在CVD工序中，可能采用较昂贵的淀积设备，以及淀积的薄膜可能存在不适当的保形性。因此，在供半导体器件的制造工序的硬掩模所用时，常规聚合物可能不是有效的。
相反，可以用旋涂方法使用有机液体前体形成根据本发明的某些实施例的聚合硬掩模薄膜。由此，在薄膜形成工序中，与DLC聚合物相比，可以较不困难地形成根据本发明的某些实施例的聚合硬掩模。此外，与包括共轭的sp2无定形碳的硬掩模相比较，根据本发明的某些实施例的聚合硬掩模薄膜不可能具有π-π*跃迁，因此不可能与较长波长下的吸收率相关。由此，当在硬掩模中采用根据本发明的某些实施例的聚合薄膜制造半导体器件时，在层间对准中可以减小未对准。
在某些实施例中，在以下化学式中示出形成聚合硬掩模薄膜的方法：
[化学反应式1]
其中
X3包括族VII卤素如氟(F)、氯、(Cl)、溴(Br)或碘(I)以及n是1至3的整数。
在某些实施例中，在以下化学反应式2中示出了形成聚合硬掩模薄膜的方法：
[化学反应式2]
Figure A20051012519800141
其中
R1包括具有Cn′H(2n′+1)或C6HmR2 (5-m)通式的脂肪族、脂环族或芳基，R2包括卤化物、羟基、硝酰或羧基，n′表示从5至15的整数，以及m表示从0至5的整数；以及
X3和X4分别单独地包括族VII卤素如氟(F)、氯、(Cl)、溴(Br)或碘(I)。
在化学反应式1和2中，使用还原偶联反应执行合成工序。还原偶联反应可以使用包括金属化合物的反应来引起。在某些实施例中，金属化合物可以包括钾化钠(NaK)或甲基锂(MeLi)。在某些实施例中，热量、超声波、光或其组合可用于促进化学反应式1和2中的还原偶联反应。
所得的聚合物可以被溶于有机溶剂如四氢呋喃(THF)、二氯甲烷(MC)、甲苯等，取决于还原偶联反应中参与的R1基的性质或反应产物中剩下的卤化物量，如所属领域的技术人员所理解。由此，可以使用溶于有机溶剂的有机液体，将根据本发明的某些实施例的聚合硬掩模薄膜旋涂和形成在衬底上。在根据本发明的某些实施例的聚合硬掩模薄膜被旋涂在衬底上之后，可以在约200℃至300℃的温度范围内固化涂敷的聚合薄膜约60至300秒范围内的时间段，以形成希望的硬掩模层。
在某些实施例中，在下列化学反应式3中说明在化学反应式1的还原偶联反应中使用三溴甲烷合成并获得聚合物[I]的工艺和由所得的聚合物[I]还原或消除剩下的溴(Br)的热解工艺：
[化学反应式3]
在某些实施例中，在化学反应式3中，钾化钠(NaK)可用于引起还原偶联反应。可以应用超声波促进还原偶联反应。通过还原偶联反应获得的聚合物[I]可以是具有溴(Br)剩余物的过渡态材料。如果在约大于800℃的温度下热分解聚合物[I]，那么溴(Br)剩余物可以被还原或消除，以及可以获得超过约85％sp3碳含量的富碳聚(氢化碳炔)(产品[II)，该sp3碳含量包括四面体中心原子。产品[II]可以用作用于用旋涂方法在衬底上形成硬掩模的前体。
基于化学反应式2所示的工艺可以执行使用碳(IV)溴化物(CBr4)和芳基溴化物合成聚合物的工序。在由化学反应式4所示的工艺中，示出了使用获得的聚合物形成根据本发明的某些实施例的聚合硬掩模薄膜的工艺：
[化学反应式4]
Figure A20051012519800161
在化学反应式4中，通过还原偶联反应获得的产品[III]可以用作用于用旋涂方法在衬底上形成硬掩模的前体。在衬底上旋涂产品[III]之后，可以在约330℃的温度下固化涂敷的产品[III]，以提供产品[IV]。在化学反应式4中，在有机溶剂被还原或消除之后剩下产品[IV]。包括剩余产品[IV]的聚合薄膜相对于有机溶剂可以具有减小的可溶性。
图4A至4C是说明根据本发明的某些实施例形成精细图形的方法的剖面图。参考图4A，在半导体衬底10上形成刻蚀-目标薄膜12。刻蚀-目标薄膜12可以由包括硅的材料，如氧化硅、氮化硅、氮氧化硅或其衍生物形成。
接着，在刻蚀-目标薄膜12上形成包括聚合硬掩模薄膜的硬掩模层20。为了促进硬掩模层20的形成，可以使用旋涂法形成聚合薄膜，以提供包括四面体中心原子的sp3碳主架。聚合薄膜可以在约200℃至300℃的温度范围内固化该聚合薄膜。先前描述了硬掩模层20的构成材料和薄膜形成方法，因此将省略进一步论述。
在硬掩模层20上形成抗反射涂层30。抗反射涂层30可以由无机抗反射涂层、有机抗反射涂层或其组合形成。在本实施例中，抗反射涂层30可以包括无机抗反射涂层32和有机抗反射涂层34。无机抗反射涂层32可以包括一种材料，该材料包括硅，如氮氧化硅(SiON)。有机抗反射涂层34可以利用一般商业用的聚合薄膜，具有适合于在曝光波长下形成光刻胶的折射率和吸收系数。
在抗反射涂层30上可以形成光刻胶薄膜40。参考图4B，根据所属领域的技术人员公知的一般方法，光刻胶薄膜40被曝光和显影，以形成光刻胶图形40a。
随后，可以使用光刻胶图形40a作为刻蚀掩模，顺序地刻蚀抗反射涂层30和硬掩模层20，以在刻蚀-目标薄膜12上形成硬掩模图形20a和抗反射涂层图形30a。抗反射涂层图形30a包括无机抗反射涂层图形32a和有机抗反射涂层图形34a。图4B说明在形成硬掩模图形20a之后可能剩下的光刻胶图形40a和抗反射涂层图形30a。但是，在某些情况下，当执行刻蚀工序以形成硬掩模图形20a时，光刻胶图形40a和抗反射涂层图形30a可以被减小或除去。
参考图4C，使用硬掩模图形20a作为刻蚀掩模，刻蚀该刻蚀-目标薄膜12，以便形成希望的精细图形12a。硬掩模图形20a包括具有sp3碳主架的聚合物，sp3碳主架包括四面体中心原子，在其结构中不包括π-π*跃迁。因此，在较长的波长下不可能发生吸收。由此，当半导体器件被制造时，可以便于执行层间对准。构成硬掩模图形20a的聚合物按重量可以具有约70％的碳含量，由此保证相对于干法刻蚀的充分抵抗性。
下面描述提出使用根据本发明的某些实施例的聚合硬掩模图形形成精细图形的方法的试验性例子。本发明不应该限制在下列例子的范围内。
实例
在氮气的气氛中，将通过在50ml四氢呋喃(THF)中溶解10g三溴甲烷获得的溶液添加到300ml NaK的THF乳状液，以及使用超声波(475W，20KHz)处理30分钟。
使用水淬火反应-完成的溶液。溶剂被除去，以获得部分地具有白色图形的褐色固体块。二氯甲烷(MC)被添加到获得的固体块，以从获得的固体块熔去白色图形。在约50％的MC被蒸发之后，以小剂量增加己烷，以沉淀褐色氢化碳炔(polyhydrydocarbyne)。下面是1H核磁共振(NMR)的结果和用于所得的化合物的13C NMR光谱。
1H  NMR：d1.0-3.0，1.59，1.25
13C NMR：d15，30.1，50-100，114.8
通过在10ml THF中溶解2g反应产物制备该溶液。在其上具有Si3N4的衬底上旋涂该溶液至2000的厚度之后，反应产物被烘焙，并在300℃的温度下固化120秒。在由于固化获得的硬掩模层上分别顺序地涂敷用于无机抗反射涂层的SiON、用于有机抗反射涂层的AR46(由Shipley制造)和用于光刻胶薄膜的RHR3640(由ShinEtsu制造)至600、330和1600的厚度，然后在110℃的温度下预烘焙60秒。接下来，用S307D扫描器(0.85NA，环形92/72条件)以20mJ/cm2的剂量曝光线和间隔图形，以及在110℃的温度下后烘焙60秒。然后使用2.38％TMAH(氢氧化四甲铵)水溶液显影该反应产物，以形成具有65.3nm线宽的光刻胶图形。
使用光刻胶图形作为刻蚀掩模，干法刻蚀有机抗反射涂层(AR46)和包括氮氧化硅(SiON)的无机抗反射涂层。然后干法刻蚀硬掩模层，以形成硬掩模图形。在使用硬掩模图形作为刻蚀掩模在衬底上刻蚀氮化硅(Si3N4)膜之后，在衬底上剩下的硬掩模图形被灰化和剥离，以按需要获得最终的Si3N4图形。
尽管已经参考其某些实施例具体图示和描述了本发明，但是本领域的普通技术人员应当明白在不脱离附加权利要求所限定的本发明的精神和范围的条件下，可以在形式上和细节上进行各种改变。

Claims (26)

1.一种包括具有sp3碳主架的聚合物的聚合薄膜，该sp3碳主架还包括四面体中心原子。
2.根据权利要求1的聚合薄膜，其中聚合物包括具有根据下列化学式的碳化合物重复单元的聚(氢化碳炔)：
Figure A2005101251980002C1
3.根据权利要求1的聚合薄膜，其中聚合物包括根据下列化学式的碳化合物重复单元：
Figure A2005101251980002C2
其中：
R1是具有Cn′H(2n′+1)或C6HmR2 (5-m)化学式的脂肪族、脂环族或芳基，其中R2是卤化物、羟基、硝酰或羧基，n′是从5至15的整数，以及m是从0至5的整数；以及
X1和X2每个独立地是卤素。
4.根据权利要求3的聚合薄膜，其中X1和X2每个独立地是氟(F)、氯(Cl)、溴(Br)或碘(I)。
5.根据权利要求1的聚合薄膜，其中聚合薄膜按重量具有至少约70％碳含量。
6.一种形成聚合薄膜的方法，包括：
在衬底上形成包括sp3碳主架的聚合薄膜，该sp3碳主架还包括四面体中心原子；以及
在约200℃至300℃的温度范围内固化该聚合薄膜。
7.根据权利要求6的方法，其中该聚合薄膜包括聚(氢化碳炔)，该聚(氢化碳炔)包括根据下列化学式的碳化合物重复单元：
8.根据权利要求6的方法，其中形成聚合薄膜还包括进行具有下列化学式的化合物的还原偶联反应：
CHnX3 (4-n)
其中：
X3是卤素，以及n是从1至3的整数。
9.根据权利要求8的方法，其中X3是氟(F)、氯(Cl)、溴(Br)或碘(I)。
10.根据权利要求8的方法，其中通过与金属化合物反应引起还原偶联反应。
11.根据权利要求10的方法，其中金属化合物包括钾化钠(NaK)或甲基锂(MeLi)。
12.根据权利要求8的方法，其中使用热量、超声波、光或其组合促进还原偶联反应。
13.根据权利要求的6方法，其中该聚合薄膜包括根据下列化学式的碳化合物重复单元：
Figure A2005101251980004C1
其中：
R1是具有Cn′H(2n′+1)或C6HmR2 (5-m)化学式的脂肪族、脂环族或芳基，其中R2是卤化物、羟基、硝酰或羧基，n′是从5至15的整数，以及m是从0至5的整数；以及
X1和X2每个独立地是卤素。
14.根据权利要求13的方法，其中X1和X2每个独立地是氟(F)、氯(Cl)、溴(Br)或碘(I)。
15.根据权利要求13的方法，其中形成聚合薄膜还包括进行根据下列化学式的两个化合物的还原偶联反应：
CHnX3 (4-n)    (1)
其中：
X3是氟(F)、氯(Cl)、溴(Br)或碘(I)，以及n是从0至3的整数；以及
R1X4      (2)
其中：
R1是具有Cn′H(2n′+1)或C6HmR2 (5-m)化学式的脂肪族、脂环族或芳基，其中R2是卤化物、羟基、硝酰或羧基，n′是从5至15的整数，以及m是从0至5的整数；以及
X4是氟(F)、氯(Cl)、溴(Br)或碘(I)。
16.根据权利要求15的方法，其中通过与金属化合物反应引起还原偶联反应。
17.根据权利要求16的方法，其中金属化合物包括钾化钠(NaK)或甲基锂(MeLi)。
18.根据权利要求15的方法，其中使用热量、超声波、光或其组合促进还原偶联反应。
19.根据权利要求6的方法，其中形成聚合薄膜的方法还包括采用旋涂方法。
20.根据权利要求6的方法，其中在约60至300秒的时间段范围内执行固化聚合薄膜。
21.一种形成精细图形的方法，包括：
在衬底上形成刻蚀-目标薄膜；
在刻蚀-目标薄膜上形成包括聚合薄膜的硬掩模层，该聚合薄膜包括sp3碳主架，该sp3碳主架还包括四面体中心原子；
在刻蚀-目标薄膜上形成抗反射涂层；
在抗反射涂层上形成光刻胶薄膜；
曝光并显影光刻胶薄膜，以形成光刻胶图形；
使用光刻胶图形作为刻蚀掩模，顺序地刻蚀抗反射涂层和硬掩模层，以在刻蚀-目标薄膜上形成硬掩模图形；以及
使用硬掩模图形作为刻蚀掩模，刻蚀该刻蚀-目标薄膜。
22.根据权利要求21的方法，其中形成硬掩模层还包括：
采用旋涂法形成聚合薄膜；以及
在约200℃至300℃的温度范围内固化聚合薄膜。
23.根据权利要求21的方法，其中聚合薄膜包括聚(氢化碳炔)，该聚(氢化碳炔)包括根据下列化学式的碳化合物重复单元：
24.根据权利要求21的方法，其中聚合薄膜包括根据下列化学式的碳化合物重复单元：
其中：
R1是具有Cn′H(2n′+1)或C6HmR2 (5-m)化学式的脂肪族、脂环族或芳基，其中R2是卤化物、羟基、硝酰或羧基，n′是从5至15的整数，以及m是从0至5的整数；以及
X1和X2每个独立地是卤素。
25.根据权利要求24的方法，其中X1和X2每个独立地是氟(F)、氯(Cl)、溴(Br)或碘(I)。
26.一种包括权利要求1的聚合薄膜的硬掩模。
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